CN114342101A - 杂质扩散组合物、使用了该杂质扩散组合物的半导体元件的制造方法及太阳能电池的制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的是提供能够实现向半导体基板的均匀的杂质扩散、和丝网印刷时的优异的连续印刷性的杂质扩散组合物。为了达到上述目的，本发明的杂质扩散组合物具有以下构成。即，一种杂质扩散组合物，其包含(A)聚乙烯醇、(B)杂质扩散成分、和(C)硅氧烷，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％，(C)硅氧烷包含特定的部分结构。
Description
技术领域
本发明涉及杂质扩散组合物、使用了该杂质扩散组合物的半导体元件的制造方法以及太阳能电池的制造方法。
背景技术
现在，在太阳能电池的制造中，在半导体基板中形成p型或n型的杂质扩散层的情况下，采用在基板上形成扩散源，通过热扩散使杂质扩散到半导体基板中的方法。对于扩散源形成，研究了CVD法、液状的杂质扩散组合物的溶液涂布法。其中溶液涂布法不需要昂贵的设备，大量生产性也优异，因此适合使用。
在通过溶液涂布法而形成p型杂质扩散层的情况下，通常，将含有硼化合物、和聚乙烯醇等含有羟基的高分子化合物的涂布液，使用旋转涂布法、丝网印刷法而涂布在半导体基板表面，使其热扩散。在这样的涂布液中，从丝网印刷时的连续印刷性的观点考虑，提出了不使用在含有硼的扩散组合物中一般使用的水，而使用了多元醇系溶剂、和皂化度在50～90摩尔％的较低范围的聚乙烯醇的含有硼的扩散组合物(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2013-8953号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，在使用专利文献1所记载那样的皂化度的聚乙烯醇的情况下，具有扩散性不充分的课题。
本发明是基于上述那样的情况而提出的，其目的是提供能够实现向半导体基板的均匀的杂质扩散、和丝网印刷时的优异的连续印刷性的杂质扩散组合物。
用于解决课题的手段
为了解决上述课题，本发明的杂质扩散组合物具有以下构成。即，本发明是一种杂质扩散组合物，其包含(A)聚乙烯醇、(B)杂质扩散成分、和(C)硅氧烷，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％，(C)硅氧烷包含选自下述通式(1)、(2)的任一通式所示的部分结构中的至少1种、和选自下述通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构中的至少1种。
(R1和R2各自独立地表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基中的任一者，多个R1和R2各自可以相同也可以不同。R3表示碳原子数6～15的芳基，多个R3各自可以相同也可以不同。R4表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基、碳原子数6～15的芳基中的任一者，多个R4各自可以相同也可以不同。)
发明的效果
根据本发明，可以提供能够实现向半导体基板的均匀的杂质扩散、和丝网印刷时的优异的连续印刷性的杂质扩散组合物。
附图说明
图1为显示本发明的第1实施方式涉及的半导体元件的制造方法的工序截面图。
图2A为显示本发明的第2实施方式涉及的半导体元件的制造方法的工序截面图。
图2B为显示使用了本发明的第2实施方式涉及的半导体元件的制造方法的背面接合型太阳能电池的制作方法的工序截面图。
图3A为显示本发明的第3实施方式涉及的半导体元件的制造方法的工序截面图。
图3B为显示使用了本发明的第3实施方式涉及的半导体元件的制造方法的双面发电型太阳能电池的制作方法的工序截面图。
图4A为显示本发明的第4实施方式涉及的半导体元件的制造方法的工序截面图。
图4B为显示使用了本发明的第4实施方式涉及的半导体元件的制造方法的双面发电型太阳能电池的制作方法的工序截面图。
图5为显示本发明的第5实施方式涉及的半导体元件的制造方法的工序截面图。
图6为显示使用了本发明的杂质扩散组合物的阻挡性评价的一例的工序截面图。
具体实施方式
以下，根据需要参照附图对本发明涉及的杂质扩散组合物和使用了该杂质扩散组合物的半导体元件的制造方法的适合的实施方式进行详细说明。需要说明的是，本发明不受这些实施方式限定。
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物包含(A)聚乙烯醇、(B)杂质扩散成分、和(C)硅氧烷，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％，(C)硅氧烷包含选自下述通式(1)、(2)的任一通式所示的部分结构中的至少1种、和下述选自通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构中的至少1种。
R1和R2各自独立地表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基中的任一者，多个R1和R2各自可以相同也可以不同。R3表示碳原子数6～15的芳基，多个R3各自可以相同也可以不同。R4表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基、碳原子数6～15的芳基中的任一者，多个R4各自可以相同也可以不同。
需要说明的是，在本说明书中，有时将“杂质扩散组合物”简称为“组合物”。
(A)聚乙烯醇
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物包含(A)聚乙烯醇(以下，有时简称为“(A)PVA”。)，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％。通过包含(A)聚乙烯醇，从而可以与(B)杂质扩散成分形成配位化合物，在涂布时形成均匀的被膜。通过使(A)聚乙烯醇的皂化度为20％以上，从而与(B)杂质扩散成分的配位化合物稳定性提高，扩散性和扩散均匀性提高。此外，通过使(A)聚乙烯醇的皂化度小于90％，从而在有机溶剂中的溶解性提高。从保存稳定性提高的观点考虑，(A)聚乙烯醇的皂化度优选小于70摩尔％，更优选小于50摩尔％。即，通过使(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％，从而可以提供在有机溶剂中的溶解性与配位化合物稳定性兼有，进而能够实现向半导体基板的均匀的杂质扩散、和丝网印刷时的优异的连续印刷性的杂质扩散组合物。
(A)聚乙烯醇的平均聚合度从溶解度和配位化合物稳定性方面考虑优选为150～1000。在本发明中，平均聚合度和皂化度都是按照JIS K6726(1994)测定的值。皂化度为通过该JIS所记载的方法之中的返滴定法而测定的值。
从良好的热扩散、和组合物除去后的基板上的有机残渣抑制方面考虑，(A)PVA的含量在组合物整体100质量％中优选为1～20质量％，更优选为5～15质量％。
(B)杂质扩散成分
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物包含(B)杂质扩散成分。通过包含(B)杂质扩散成分，从而可以在半导体基板中形成杂质扩散层。作为p型的杂质扩散成分，优选为包含13族的元素的化合物，其中优选为硼化合物。作为n型的杂质扩散成分，优选为包含15族的元素的化合物，其中优选为磷化合物。
作为硼化合物，可以举出硼酸、三氧化二硼、甲基硼酸、苯基硼酸、硼酸三甲酯、硼酸三乙酯、硼酸三丙酯、硼酸三丁酯、硼酸三辛酯、硼酸三苯酯等。其中从掺杂性方面考虑，优选(B)杂质扩散成分为硼酸。
作为磷化合物，可例示五氧化二磷、磷酸、多磷酸、磷酸甲酯、磷酸二甲酯、磷酸三甲酯、磷酸乙酯、磷酸二乙酯、磷酸三乙酯、磷酸丙酯、磷酸二丙酯、磷酸三丙酯、磷酸丁酯、磷酸二丁酯、磷酸三丁酯、磷酸苯酯、磷酸二苯酯、磷酸三苯酯等磷酸酯、亚磷酸甲酯、亚磷酸二甲酯、亚磷酸三甲酯、亚磷酸乙酯、亚磷酸二乙酯、亚磷酸三乙酯、亚磷酸丙酯、亚磷酸二丙酯、亚磷酸三丙酯、亚磷酸丁酯、亚磷酸二丁酯、亚磷酸三丁酯、亚磷酸苯酯、亚磷酸二苯酯、亚磷酸三苯酯等亚磷酸酯等。其中从掺杂性方面考虑，优选磷酸、五氧化二磷、多磷酸。
杂质扩散组合物中包含的(B)杂质扩散成分的含量可以根据半导体基板所要求的电阻值来任意确定，但在组合物整体100质量％中优选为0.1～10质量％。
此外，从扩散均匀性的观点考虑，作为(A)PVA与(B)杂质扩散成分的质量比(A)：(B)，优选为1：1～20：1，更优选为4：1～10：1。
(C)硅氧烷
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物包含(C)硅氧烷，(C)硅氧烷包含选自下述通式(1)、(2)的任一通式所示的部分结构中的至少1种、和选自上述通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构中的至少1种。通式(1)所示的部分结构和通式(2)所示的部分结构可以混合存在，也可以为任一者。此外，通式(3)所示的部分结构和通式(4)所示的部分结构可以混合存在，也可以为任一者。通过包含(C)硅氧烷，可以使杂质扩散组合物膜致密化。此外，可以使(B)杂质扩散成分的扩散性提高。
在杂质扩散组合物中，(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)优选为30：70～75：25。通过使(A)PVA的质量比率为30％以上从而扩散性易于提高，通过使(A)PVA的质量比率为75％以下从而PVA特有的糊性易于被抑制，因此丝网印刷时的粘附易于被抑制。
优选在(C)硅氧烷中，以Si原子换算包含25摩尔％以上的通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构。由此聚硅氧烷骨架彼此的交联密度不会过高，即使是厚膜，裂缝也进一步被抑制。由此，由于在烧成、热扩散工序中不易引入裂缝，因此可以使杂质扩散的稳定性提高。此外，可以在杂质的热扩散后有效地利用该杂质扩散层作为对其它杂质扩散剂的掩模。为了使其具有掩模性，扩散后的膜厚越大越好，即使为厚膜也不易引入裂缝的本发明的杂质扩散组合物可以适合利用。此外在添加了增稠剂等热分解成分的组合物中，通过硅氧烷的回流效果，也能够填埋通过热分解而生成的孔隙，可以形成孔隙少的致密的膜。因此，不易被扩散时的气氛影响，此外可获得对其它杂质的高掩模性。
另一方面，优选在硅氧烷中，以Si原子换算包含95摩尔％以下的通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构。由此能够消除扩散后的剥离残渣。残渣被认为是有机物未完全分解/挥发而残留的碳化物，不仅损害掺杂性，而且成为使与之后形成的电极的接触电阻上升，使太阳能电池的效率降低的原因。
从使耐裂性、掩模性、保存稳定性进一步提高，减少扩散气氛的影响的观点考虑，(C)硅氧烷中的通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构的含量更优选为35摩尔％以上，进一步优选为40摩尔％以上。此外，为了不受气氛、膜厚的影响，不使残渣产生，优选通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构的含量为80摩尔％以下。在R1、R2和R4为烷基的情况下，通过使碳原子数为6以下，从而能够抑制残渣的产生，并且充分调动由R3的芳基带来的回流效果。
R3中的碳原子数6～15的芳基为未取代体、取代体的哪个都可以，可以根据组合物的特性来选择。作为碳原子数6～15的芳基的具体例，可举出苯基、对甲苯基、间甲苯基、邻甲苯基、对羟基苯基、对苯乙烯基、对甲氧基苯基、萘基，但特别优选苯基、对甲苯基、间甲苯基。
R1、R2、R4中的碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基、碳原子数6～15的芳基都是为未取代体、取代体的哪个都可以，可以根据组合物的特性来选择。
作为碳原子数1～6的烷基的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、正己基、三氟甲基、3,3,3-三氟丙基、3-甲氧基-正丙基、缩水甘油基、3-环氧丙氧基丙基、3-氨基丙基、3-巯基丙基、3-异氰酸酯基丙基，但从残渣方面考虑，优选碳原子数4以下的甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基。
作为碳原子数1～7的烷氧基的具体例，可举出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、叔丁氧基。
作为碳原子数2～10的烯基的具体例，可举出乙烯基、1-丙烯基、1-丁烯基、2-甲基-1-丙烯基、1,3-丁烷二烯基、3-甲氧基-1-丙烯基、3-丙烯酰氧基丙基、3-甲基丙烯酰氧基丙基，但从残渣方面考虑，特别优选碳原子数4以下的乙烯基、1-丙烯基、1-丁烯基、2-甲基-1-丙烯基、1,3-丁烷二烯基、3-甲氧基-1-丙烯基。
作为碳原子数1～6的酰氧基的具体例，可举出乙酰氧基、丙酰氧基、丙烯酰氧基、苯甲酰氧基。
作为碳原子数6～15的芳基的具体例，可举出与R3中的具体例相同的具体例。
为了形成更致密并且耐裂性高的膜，优选R2和R4表示羟基、碳原子数1～6的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基中的任一者，R1表示碳原子数1～4的烷基或碳原子数2～4的烯基。即，优选聚硅氧烷的构成单元全部由3官能性的有机硅烷形成。
此外，优选(C)硅氧烷的20％热分解温度为550℃以上。由此，在将除(C)硅氧烷以外的有机成分热分解而完全除去后，可获得由(C)硅氧烷带来的回流效果，因此可获得更致密且残渣少的膜。这里，所谓20％热分解温度，是(C)硅氧烷的重量通过热分解而减少20％的温度。热分解温度可以使用热重量测定装置(TGA)等测定。
作为成为通式(3)、(4)的单元的原料的有机硅烷的具体例，优选使用苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、对羟基苯基三甲氧基硅烷、对甲苯基三甲氧基硅烷、对苯乙烯基三甲氧基硅烷、对甲氧基苯基三甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、甲基苯基二甲氧基硅烷、1-萘基三甲氧基硅烷、2-萘基三甲氧基硅烷、1-萘基三乙氧基硅烷、2-萘基三乙氧基硅烷。其中，特别优选苯基三甲氧基硅烷、对甲苯基三甲氧基硅烷、对甲氧基苯基三甲氧基硅烷。
作为成为通式(1)、(2)的单元的原料的有机硅烷的具体例，可举出四甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、四乙酰氧基硅烷等4官能性硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、甲基三异丙氧基硅烷、甲基三正丁氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、乙基三乙氧基硅烷、乙基三异丙氧基硅烷、乙基三正丁氧基硅烷、正丙基三甲氧基硅烷、正丙基三乙氧基硅烷、正丁基三甲氧基硅烷、正丁基三乙氧基硅烷、缩水甘油基三甲氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、三氟甲基三甲氧基硅烷、三氟甲基三乙氧基硅烷、3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等3官能性硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、二甲基二乙酰氧基硅烷、二(正丁基)二甲氧基硅烷等2官能性硅烷。需要说明的是，这些有机硅烷可以单独使用，也可以组合使用2种以上。这些有机硅烷中，从膜的致密性、耐裂性、残渣和固化速度方面考虑优选使用3官能性硅烷。
(C)硅氧烷例如可以通过在将有机硅烷化合物水解后，使该水解物在溶剂的存在下、或无溶剂的条件下进行缩合反应而获得。水解反应的各种条件例如酸浓度、反应温度、反应时间等可以考虑反应规模、反应容器的大小、形状等来适当设定，例如，优选在溶剂中，在有机硅烷化合物中经1～180分钟添加了酸催化剂和水后，在室温～110℃下反应1～180分钟。通过在这样的条件下进行水解反应，从而可以抑制急剧的反应。反应温度更优选为30～130℃。
水解反应优选在酸催化剂的存在下进行。作为酸催化剂，可以例示盐酸、氢溴酸、氢碘酸等卤化氢系无机酸、硫酸、硝酸、磷酸、六氟磷酸、六氟锑酸、硼酸、四氟硼酸、铬酸等其它无机酸、甲磺酸、乙烷磺酸、苯磺酸、对甲苯磺酸、三氟甲磺酸等磺酸、乙酸、柠檬酸、甲酸、葡糖酸、乳酸、草酸、酒石酸、丙酮酸、柠檬酸、琥珀酸、富马酸、苹果酸等羧酸。从掺杂性的观点考虑，本发明的酸催化剂优选尽可能不包含除硅、氢、碳、氧、氮、磷以外的原子，优选使用磷酸、甲酸、乙酸、羧酸系的酸催化剂。
酸催化剂的优选的含量相对于水解反应时所使用的全部有机硅烷化合物100重量份，优选为0.1重量份～5重量份。通过使酸催化剂的量为上述范围，从而可以容易地控制使得水解反应必要并且充分地进行。
有机硅烷化合物的水解反应和该水解物的缩合反应所使用的溶剂没有特别限定，可以考虑树脂组合物的稳定性、涂抹性、挥发性等来适当选择。此外，可以组合2种以上溶剂，也可以在无溶剂的条件下进行反应。作为溶剂的具体例，可以举出二甘醇甲基乙基醚、乙二醇单乙基醚乙酸酯、乙二醇单甲基醚乙酸酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯、双丙酮醇、丙二醇单甲基醚乙酸酯、3-甲氧基-3-甲基-1-丁醇、双丙甘醇单甲基醚、双丙甘醇-正丁基醚、γ-丁内酯、二甘醇单乙基醚乙酸酯、丁基二乙二醇乙酸酯、乙酰乙酸乙酯、N-甲基-2-吡咯烷酮、N,N-二甲基咪唑烷酮、双丙甘醇甲基醚乙酸酯、1,3-丁二醇二乙酸酯、二异丁基酮、丙二醇叔丁基醚、丙二醇正丁基醚等。除这些以外，还可以举出国际公开第2015/002132号段落47所记载的物质。
从良好的热扩散、和组合物除去后的基板上的有机残渣抑制方面考虑，(C)聚硅氧烷的含量在组合物整体100质量％中优选为1～30质量％，更优选为5～15质量％。
(D)溶剂
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物优选进一步包含(D)溶剂。(D)溶剂的含量在组合物整体100质量％中优选为10～90质量％，更优选为50～80质量％。
(D)溶剂可以没有特别限制地使用，但从使利用丝网印刷法、旋转涂布印刷法等的情况下的印刷性进一步提高的观点考虑，优选为沸点为100℃以上的溶剂。如果沸点为100℃以上，则例如，在将杂质扩散组合物印刷于在丝网印刷法中使用的印刷版时，可以抑制杂质扩散组合物在印刷版上干燥而粘着。
沸点为100℃以上的溶剂的含量相对于溶剂的总量优选为20重量％以上。作为沸点100℃以上的溶剂，可以例示水(沸点100℃)、二甘醇甲基乙基醚(沸点176℃)、乙二醇单乙基醚乙酸酯(沸点156.4℃)、乙二醇单甲基醚乙酸酯(沸点145℃)、乳酸甲酯(沸点145℃)、乳酸乙酯(沸点155℃)、双丙酮醇(沸点169℃)、丙二醇单甲基醚乙酸酯(沸点145℃)、3-甲氧基-3-甲基-1-丁醇(沸点174℃)、双丙甘醇单甲基醚(沸点188℃)、双丙甘醇-正丁基醚(沸点229℃)、γ-丁内酯(沸点204℃)、二甘醇单乙基醚乙酸酯(沸点217℃)、丁基二乙二醇乙酸酯(沸点246℃)、乙酰乙酸乙酯(沸点181℃)、N-甲基-2-吡咯烷酮(沸点204℃)、N,N-二甲基咪唑烷酮(沸点226℃)、双丙甘醇甲基醚乙酸酯(沸点213℃)、1,3-丁二醇二乙酸酯(沸点232℃)、二异丁基酮(沸点168℃)、丙二醇叔丁基醚(沸点151℃)、丙二醇正丁基醚(沸点170℃)、乙酰丙酮(沸点140℃)、二甘醇单丁基醚(沸点171℃)、二甘醇单丁基醚乙酸酯(沸点245℃)。
此外，(D)溶剂优选含有内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂。通过含有内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂，从而易于抑制杂质扩散组合物的粘度上升，此外，易于高效率地溶解(A)PVA。此外，通过包含内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂，从而(A)PVA与(B)杂质扩散成分的配位化合物的稳定性进一步提高。其结果，易于抑制已经形成了配位化合物的(A)PVA与(B)杂质扩散成分进一步反应而形成3维的配位化合物这样的现象，易于抑制杂质扩散组合物的经时的增稠、起因于增稠的凝胶状异物的产生。由此，如果使用杂质扩散组合物进行涂布则涂布膜厚易于变得均匀，在之后的杂质扩散工序中也易于获得均匀的杂质扩散。
作为内酰胺系溶剂，可以举出N-甲基-2-吡咯烷酮等。作为环状酯系溶剂，可以举出β-丙内酯、β-丁内酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、δ-戊内酯、γ-己内酯、ε-己内酯、γ-辛内酯、γ-壬内酯、γ-癸内酯、δ-癸内酯、γ-十一烷酸内酯、δ-十一烷酸内酯、ω-十一烷酸内酯、ω-十五酸内酯等。它们可以单独、或以2种以上的混合溶剂的形式使用。
从更有效地抑制杂质扩散组合物中的粘度的上升方面考虑，杂质扩散组合物中包含的内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂的含量优选为该杂质扩散组合物中包含的溶剂中的20质量％以上，进一步优选为50质量％以上。含量的上限没有特别限定，但优选为90质量％以下，更优选为80质量％以下。需要说明的是，杂质扩散组合物包含内酰胺系溶剂和环状酯系溶剂两者的情况下的含量表示两者的合计含量。
此外，(A)PVA也可以作为水溶液溶解，因此(D)溶剂可以含有水。在(D)溶剂含有水的情况下，从溶液的保存稳定性、丝网连续印刷性、扩散性的观点考虑，(D)溶剂中的水的含量优选为0.1～10质量％，进一步优选为0.1～5质量％。
(E)触变剂
从丝网印刷性方面考虑，优选本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物进一步含有(E)触变剂。这里，所谓触变剂，表示向杂质扩散组合物赋予触变性的化合物。此外，所谓赋予触变性，是使低剪切应力时的粘度(η1)与高剪切应力时的粘度(η2)之比(η1/η2)大。通过含有(E)触变剂，从而可以使丝网印刷的图案精度进一步提高。这是因为以下那样的理由。含有触变剂的杂质扩散组合物由于在高剪切应力时粘度低，因此在丝网印刷时丝网的堵塞不易发生，由于在低剪切应力时粘度高，因此刚印刷后的渗出、图案线宽的增粗不易发生。
作为(E)触变剂，具体而言，可以例示纤维素、纤维素衍生物、藻酸钠、黄原胶系多糖类、结冷胶系多糖类、瓜尔胶系多糖类、角叉菜胶系多糖类、刺槐豆胶系多糖类、羧基乙烯基聚合物、氢化蓖麻油系、氢化蓖麻油系与脂肪酸酰胺蜡系、特殊脂肪酸系、氧化聚乙烯系、氧化聚乙烯系与酰胺系的混合物、脂肪酸系多元羧酸、磷酸酯系表面活性剂、长链聚氨基酰胺与磷酸的盐、特殊改性聚酰胺系、膨润土、蒙脱石、镁蒙脱石、铁蒙脱石、铁镁蒙脱石、贝得石、铝贝得石、皂石、铝皂石、合成锂皂石、硅酸铝、硅酸铝镁、有机锂蒙脱石、氧化硅的微粒(微粒氧化硅)、胶态氧化铝、碳酸钙等。从与组合物中的其它成分的相容性、残渣减少方面考虑，(E)触变剂特别优选为氧化硅的微粒。触变剂即使单独也可以使用，但也能够组合2种以上触变剂。此外，更优选与增稠剂组合使用，可以获得更高的效果。
作为微粒的尺寸，优选数均粒径为5nm以上且500nm以下。通过为上述范围，从而可获得适度的分子间相互作用，能够赋予高的触变性。微粒的尺寸的数均粒径优选为7nm以上且100nm以下，最优选为10nm以上且30nm以下。
本发明中的微粒的尺寸通过用透射型电子显微镜的观察而测定。测定随机选择的10个粒子的长径，将其平均设为数均粒径。
对本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物的粘度没有限制，可以根据印刷法、膜厚来适当变更。这里例如在作为优选的印刷形态之一的丝网印刷方式的情况下，扩散组合物的粘度优选为5,000mPa·s以上。其原因是可以抑制印刷图案的渗出而获得良好的图案。进一步优选的粘度为10,000mPa·s以上。上限没有特别但从保存稳定性、操作性的观点考虑优选为100,000mPa·s以下。
这里，关于粘度，在小于1,000mPa·s的情况下，为基于JIS Z8803(1991)“溶液粘度-测定方法”使用E型数字粘度计以转速20rpm测定的值，在为1,000mPa·s以上的情况下，为基于JIS Z 8803(1991)“溶液粘度-测定方法”使用B型数字粘度计以转速20rpm测定的值。
触变性可以由通过上述粘度测定方法而获得的不同转速下的粘度之比求出。在本发明中，将转速2rpm下的粘度(η2)与转速20rpm下的粘度(η20)之比(η2/η20)定义为触变性。为了通过丝网印刷而形成精度良好的图案，触变性优选为2以上，进一步优选为3以上。
(F)羧酸
从调整组合物的pH的观点考虑，本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物优选进一步包含(F)羧酸。作为羧酸，可举出甲酸、乙酸、草酸等。其中，(F)羧酸更优选为甲酸。从pH调整效果的观点考虑，(F)羧酸的含量在组合物整体中优选为0.01～0.1质量％。
(G)表面活性剂
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物可以含有表面活性剂。通过含有表面活性剂，从而涂布不均改善，可获得更均匀的涂布膜。作为表面活性剂，优选使用氟系表面活性剂、有机硅系表面活性剂。表面活性剂的含量在含有的情况下，在杂质扩散组合物中优选为0.0001～1重量％。
(H)增稠剂
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物可以含有增稠剂。由此，可以进行粘度调整。此外，可以通过丝网印刷等印刷法以更精密的图案进行涂布。从致密膜形成、残渣减少方面考虑，增稠剂优选90％热分解温度为400℃以下。增稠剂优选为聚乙二醇、聚氧化乙烯、聚丙二醇、聚氧化丙烯、丙烯酸酯系树脂，其中，优选为聚氧化乙烯、聚氧化丙烯、丙烯酸酯系树脂。从保存稳定性方面考虑，增稠剂特别优选为丙烯酸酯系树脂。这里，所谓90％热分解温度，是增稠剂的重量通过热分解而减少90％的温度。热分解温度可以使用热重量测定装置(TGA)等测定。
这些增稠剂的含量在杂质扩散组合物中优选为3重量％以上且20重量％以下。通过为该范围，从而易于获得充分的粘度调整效果，同时能够形成更致密的膜。
(pH)
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物优选pH为4.0～6.5。在该范围中，(A)PVA与(B)杂质扩散成分的配位化合物更稳定化。此外，即使将组合物在某程度的期间保存后供于扩散用途，杂质扩散浓度的基板面内均匀性也保持得良好。
作为pH的调整方法，有在组合物中添加酸、碱的方法、如后述那样在采用离子交换树脂的杂质减少时调整的方法等，但不限定于此。
作为酸，优选盐酸、硫酸、硝酸等无机酸、以上述(F)羧酸为代表的有机酸。
作为碱，从不包含金属元素、卤素的方面考虑，优选有机胺。
特别是，从保存稳定性进一步提高这样的观点考虑，优选将有机胺的添加与甲酸、硫酸、硝酸、乙酸或草酸的添加组合的方法、将有机胺的添加与采用离子交换树脂的调整组合的方法。
作为有机胺，可举出芳香族胺、脂肪族胺等，但从碱性高，以更少量添加而具有效果的方面考虑，优选脂肪族胺。从与组合物的其它成分的副反应抑制的观点考虑，更优选为叔胺。
作为脂肪族叔胺的具体例，可举出三甲基胺、三乙胺、三异丙基胺、三异丙醇胺、三乙醇胺、吡啶、哌嗪、哌啶、吡咯烷、乙基哌啶、哌啶乙醇等，但不限定于此。优选为哌嗪、哌啶、吡咯烷、乙基哌啶、哌啶乙醇等脂肪族环状叔胺。
作为有机胺的含量，优选为组合物整体的0.01～2质量％。更优选为组合物整体的0.02～0.5质量％，进一步优选为组合物整体的0.03～0.1质量％。
本发明中的pH为使用pH测量仪(LAQUA F-71，堀场制作所制)而测定的值。pH的校正使用在JIS Z 8802(2011)“pH测定方法”中规定之中的、下述5种标准液(pH2、4、7、9、12)而进行。
οpH2标准液(草酸盐)
0.05mol/L四草酸钾水溶液
οpH4标准液(邻苯二甲酸盐)
0.05mol/L邻苯二甲酸氢钾水溶液
οpH7标准液(中性磷酸盐：下述2水溶液的混合液)
0.025mol/L磷酸二氢钾水溶液
0.025mol/L磷酸氢二钠水溶液
οpH9标准液(硼酸盐)
0.01mol/L四硼酸钠(硼砂)水溶液
οpH12标准液
饱和氢氧化钙水溶液。
本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物优选钠(Na)的量为0.05ppm以下。作为Na的减少方法，可使用将组合物的各构成物通过重结晶、蒸馏、柱分级、离子交换等进行高纯度化的方法，但优选使用了离子交换树脂的方法。
关于离子交换，可以举出将包含(A)～(C)的成分的组合物整体、或(A)～(C)的成分之中的至少1个通过离子交换树脂进行离子交换处理的方法。Na有时在制造工序的过程中混入，因此最优选在包含(A)～(C)的成分的组合物整体的状态下，最后进行离子交换。作为具体的方法，有对填充了阳离子交换树脂的柱通入杂质扩散组合物而进行、在杂质扩散组合物的液中添加阳离子交换树脂进行搅拌并在离子交换后将离子交换树脂除去等，但不限定于此。
特别是，在使用了阳离子交换树脂的情况下，由于离子交换后的杂质扩散组合物的pH小于7，因此能够在减少杂质的同时调整为目标的pH。
作为用于将pH的值调整为4.0～6.5的离子交换处理方法，优选将阳离子交换树脂与阴离子交换树脂组合而进行离子交换处理的方法。作为组合的方法，有将阳离子交换树脂与阴离子交换树脂适当混合而填充于柱并通入杂质扩散组合物的方法、向填充了阳离子交换树脂的柱和填充了阴离子交换树脂的柱连续通入的方法等，但不限定于此。
(固体成分浓度)
作为本发明的实施方式涉及的杂质扩散组合物的固体成分浓度，没有特别限制，但1质量％以上且90质量％以下为优选的范围。如果低于本浓度范围则涂布膜厚变得过薄而有时不易获得所希望的掺杂性、掩模性。此外，如果高于本浓度范围则有时保存稳定性降低。
＜半导体元件的制造方法＞
本发明的半导体元件的制造方法的第1实施方式包含下述工序：在半导体基板上涂布本发明的杂质扩散组合物而形成杂质扩散组合物膜的工序；以及使杂质从上述杂质扩散组合物膜扩散而在半导体基板形成杂质扩散层的工序。
此外，本发明的半导体元件的制造方法的第2实施方式包含下述工序：在半导体基板上涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；涂布作为p型杂质扩散组合物的本发明的杂质扩散组合物而形成杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成n型杂质扩散层和p型杂质扩散层的工序。
此外，本发明的半导体元件的制造方法的第3实施方式包含下述工序：在半导体基板的一面涂布作为p型杂质扩散组合物的本发明的杂质扩散组合物而形成p型杂质扩散组合物膜的工序；在上述半导体基板的另一面涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成p型杂质扩散层和n型杂质扩散层的工序。
此外，本发明的半导体元件的制造方法的第4实施方式包含下述工序：在半导体基板的一面部分地涂布作为p型杂质扩散组合物的本发明的杂质扩散组合物而形成第一p型杂质扩散组合物膜的工序；在未形成上述第一p型杂质扩散组合物膜的部分涂布第二p型杂质扩散组合物而形成低浓度的p型杂质扩散组合物膜的工序；在上述半导体基板的另一面涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成高浓度的p型杂质扩散层、低浓度的p型杂质扩散层、n型杂质扩散层的工序。
此外，本发明的半导体元件的制造方法的第5实施方式是使用了多个半导体基板的半导体元件的制造方法，其包含下述(a)～(c)的工序，在(b)和(c)的工序中，将二片一组的半导体基板以各自的形成了第一导电型的杂质扩散组合物膜的面彼此相对的方式进行配置。
(a)在各半导体基板的一面涂布本发明的杂质扩散组合物而形成第一导电型的杂质扩散组合物膜的工序。
(b)将形成了上述第一导电型的杂质扩散组合物膜的半导体基板进行加热，使上述第一导电型的杂质向上述半导体基板扩散，而形成第一导电型的杂质扩散层的工序。
(c)在具有包含第二导电型的杂质的气体的气氛下将上述半导体基板进行加热，使第二导电型的杂质扩散到上述半导体基板的另一面，而形成第二导电型的杂质扩散层的工序。
以下，使用附图来说明可以应用于这些半导体元件的制造方法的杂质扩散层的形成方法。需要说明的是，都是一例，可以应用于本发明的半导体元件的制造方法的方法不限于此。
(第1实施方式)
图1显示本发明的半导体元件的制造方法的第1实施方式的一例。首先，如图1的(a)所示那样，在半导体基板11上形成p型杂质扩散组合物膜12。
作为半导体基板，可举出例如杂质浓度为1015～1016atoms/cm3的n型单晶硅、多晶硅、和混合了锗、碳等那样的其它元素的结晶硅基板。也能够使用p型结晶硅、除硅以外的半导体。半导体基板优选厚度为50～300μm、外形为边长100～250mm的大致四边形。此外，优选预先用氢氟酸溶液、碱溶液等对表面进行蚀刻。通过预先蚀刻，从而可以将切面损伤(slicedamage)、自然氧化膜除去。
可以在半导体基板的受光面形成保护膜。作为该保护膜，可以应用例如，通过CVD(化学气相沉积)法、旋涂玻璃(SOG)法等方法而制膜的、氧化硅、氮化硅等公知的保护膜。
作为杂质扩散组合物的涂布方法，可举出例如旋转涂布法、丝网印刷法、喷墨印刷法、狭缝涂布法、喷涂法、凸版印刷法、凹版印刷法等。
优选在通过这些方法而形成涂布膜后，将杂质扩散组合物膜用电热板、烘箱等在50～200℃的范围干燥30秒～30分钟。从杂质的扩散性的观点考虑，干燥后的杂质扩散组合物膜的膜厚优选为100nm以上，从蚀刻后的残渣的观点考虑，干燥后的杂质扩散组合物膜的膜厚优选为3μm以下。
接下来，如图1的(b)所示那样，使杂质扩散到半导体基板11，而形成p型杂质扩散层13。
杂质的扩散方法可以利用例如公知的热扩散方法。具体而言，可以使用例如，电加热、红外加热、激光加热、微波加热等方法。
热扩散的时间和温度可以以获得杂质扩散浓度、扩散深度等所希望的扩散特性的方式适当设定。例如，通过在800℃以上且1200℃以下加热扩散1～120分钟，从而可以形成表面杂质浓度为1019～1021的扩散层。
扩散气氛没有特别限定，可以在大气中进行，也可以使用氮气、氩气等非活性气体而适当控制气氛中的氧量等。从扩散时间缩短的观点考虑优选使气氛中的氧浓度为3％以下。此外，可以根据需要在扩散前在200℃～850℃的范围进行烧成。
接下来，如图1的(c)所示那样，将形成在半导体基板11的表面的p型杂质扩散组合物膜12除去。
作为除去方法，可以使用例如，公知的蚀刻法。
作为蚀刻所使用的材料，没有特别限定，优选为例如包含氟化氢、铵、磷酸、硫酸、硝酸之中的至少1种作为蚀刻成分，包含水、有机溶剂等作为其以外的成分的材料。通过以上工序，可以在半导体基板形成p型杂质扩散层。
需要说明的是，在上例中对利用p型杂质扩散组合物膜而形成p型杂质扩散层的情况进行了描述，但本实施方式不限于此，在利用n型杂质扩散组合物膜而形成n型杂质扩散层的情况下也当然可以应用。
接着，使用图1的(d)说明利用了本发明的第1实施方式的一例涉及的半导体元件的制造方法的太阳能电池的制造方法。在该实施方式的一例中获得的太阳能电池为单面发电型太阳能电池。
首先如图1的(d)所示那样，在表面形成钝化层16，在背面形成钝化层17。
作为钝化层，分别可以使用例如公知的材料。这些层可以为单层也可以为多层。例如，有叠层了热氧化层、氧化铝层、SiNx层、无定形硅层的物质。
作为钝化层17的侧的钝化层，特别优选为氧化铝层。由此也发挥作为电极的作用。
这些钝化层可以通过等离子体CVD法、ALD(原子层沉积)法等蒸镀法、或涂布法而形成。
在该实施方式的一例中，钝化层16形成在受光面的一部分区域，钝化层17形成在背面的整面。
然后，如图1的(e)所示那样，在受光面的不存在钝化层16的部分形成接触电极18。
电极可以在施与了电极形成用糊料后进行加热处理而形成。
由此，获得单面发电型太阳能电池10。
(第2实施方式)
图2A显示本发明的半导体元件的制造方法的第2实施方式的一例。首先如图2A的(a)所示那样，在半导体基板21上图案形成n型杂质扩散组合物膜24。
作为n型杂质扩散组合物膜的形成方法，可举出例如丝网印刷法、喷墨印刷法、狭缝涂布法、喷涂法、凸版印刷法、凹版印刷法等。
优选在通过这些方法而形成涂布膜后，将n型杂质扩散组合物膜用电热板、烘箱等在50～200℃的范围干燥30秒～30分钟。
如果考虑对p型杂质的掩模性，则干燥后的n型杂质扩散组合物膜的膜厚优选为200nm以上，从耐裂性的观点考虑，干燥后的n型杂质扩散组合物膜的膜厚优选为5μm以下。
接下来如图2A的(b)所示那样，以n型杂质扩散组合物膜24作为掩模而形成p型杂质扩散组合物膜22。
在该情况下，如图2A的(b)所示那样，可以将p型杂质扩散组合物膜形成在整面，也可以仅在没有n型杂质扩散组合物膜的部分形成。此外，可以以p型杂质扩散组合物的一部分与n型杂质扩散组合物膜重叠的方式涂布。
作为p型杂质扩散组合物的涂布方法，可举出例如旋转涂布法、丝网印刷法、喷墨印刷法、狭缝涂布法、喷涂法、凸版印刷法、凹版印刷法等。
优选在通过这些方法而形成涂布膜后，将p型杂质扩散组合物膜用电热板、烘箱等在50～200℃的范围干燥30秒～30分钟。从p型杂质的扩散性的观点考虑，干燥后的p型杂质扩散组合物膜的膜厚优选为100nm以上，从蚀刻后的残渣的观点考虑，干燥后的p型杂质扩散组合物膜的膜厚优选为3μm以下。
接着，如图2A的(c)所示那样，使n型杂质扩散组合物膜24中的n型的杂质扩散成分与p型杂质扩散组合物膜22中的p型的杂质扩散成分同时扩散到半导体基板21中，而形成n型杂质扩散层25和p型杂质扩散层23。
作为杂质扩散组合物的涂布方法、烧成方法和扩散方法，可举出与上述同样的方法。
接下来，如图2A的(d)所示那样，将形成在半导体基板21的表面的n型杂质扩散组合物膜24和p型杂质扩散组合物膜22除去。
作为除去方法，可以使用例如，公知的蚀刻法。
通过以上工序，可以在半导体基板形成n型和p型的杂质扩散层。通过为这样的工序从而与现有方法比较，可以进一步简化工序。
这里，显示了在n型杂质扩散组合物的涂布后，进行p型杂质扩散组合物的涂布的例子，但也能够在p型杂质扩散组合物的涂布后，进行n型杂质扩散组合物的涂布。即，也能够在图2A的(a)中代替n型杂质扩散组合物的涂布而进行p型杂质扩散组合物的涂布，在图2A的(b)中代替p型杂质扩散组合物的涂布/扩散而进行n型杂质扩散组合物的涂布。
在本发明的半导体元件的制造方法的第2实施方式中，优选在n型杂质扩散组合物的涂布后，进行p型杂质扩散组合物的涂布。
接着，使用图2B说明利用了本发明的第2实施方式的一例涉及的半导体元件的制造方法的太阳能电池的制造方法。在该实施方式的一例中获得的太阳能电池为背面接合型太阳能电池。
首先如图2B的(e)所示那样，在背面形成了n型杂质扩散层25和p型杂质扩散层23的半导体基板21的、其背面上的整面形成保护膜26。接下来如图3(f)所示那样，将保护膜26通过蚀刻法等进行图案加工，形成保护膜开口26a。
进一步，如图2B的(g)所示那样，通过条纹涂布法、丝网印刷法等，在包含开口26a的区域图案涂布电极糊料并进行烧成，从而形成n型接触电极29和p型接触电极28。由此，获得背面接合型太阳能电池20。
(第3实施方式)
图3A显示本发明的半导体元件的制造方法的第3实施方式的一例。
首先，如图3A的(a)所示那样，在半导体基板31上使用p型的本发明的杂质扩散组合物而形成p型杂质扩散组合物膜32。接下来，如图3A的(b)所示那样，在半导体基板31的与形成了p型杂质扩散组合物膜32的面相反侧的面形成n型杂质扩散组合物膜34。
接下来，如图3A的(c)所示那样，使p型杂质扩散组合物膜32与n型杂质扩散组合物膜34同时扩散到半导体基板31中，而形成p型杂质扩散层33和n型杂质扩散层35。
作为杂质扩散组合物的涂布方法、烧成方法和扩散方法，可举出与上述同样的方法。
接下来，如图3A的(d)所示那样，将形成在半导体基板31的表面的p型杂质扩散组合物膜32和n型杂质扩散组合物膜34除去。
作为除去方法，可以使用例如，公知的蚀刻法。
通过以上工序，可以在半导体基板形成n型和p型的杂质扩散层。通过为这样的工序从而与现有方法比较，可以简化工序。
这里，显示了在p型杂质扩散组合物的涂布后，进行n型杂质扩散组合物的涂布的例子，但也能够在n型杂质扩散组合物的涂布后，进行p型杂质扩散组合物的涂布。
接着，使用图3B说明利用了本发明的第3实施方式的一例涉及的半导体元件的制造方法的太阳能电池的制造方法。在该实施方式的一例中获得的太阳能电池为双面发电型太阳能电池。
首先如图3B的(e)所示那样，在受光面和背面分别形成钝化层36和钝化层37。
作为钝化层所使用的材料、层的构成、形成方法，适用与第1实施方式中的材料、层的构成、形成方法同样的材料、层的构成、形成方法。
在该实施方式的一例中，钝化层36和钝化层37形成在受光面和背面的一部分区域。
然后，如图3B的(f)所示那样，在受光面和背面各自中，在钝化层36和37不存在的部分形成p型接触电极38和n型接触电极39。
电极可以在施与了电极形成用糊料后进行加热处理而形成。
由此，获得双面发电型太阳能电池30。
(第4实施方式)
图4A显示本发明的半导体元件的制造方法的第4实施方式的一例。
首先，如图4A的(a)所示那样，在半导体基板41上部分地涂布本发明的高浓度的p型杂质扩散组合物而形成高浓度的p型杂质扩散组合物膜42。
接下来，如图4A的(b)所示那样，在半导体基板41的未形成高浓度的p型杂质扩散组合物膜42的部分涂布低浓度的p型杂质扩散组合物而形成低浓度的p型杂质扩散组合物膜42’。
接下来，如图4A的(c)所示那样，在半导体基板41的另一面形成n型杂质扩散组合物膜43。
接下来，如图4A的(d)所示那样，使高浓度的p型杂质扩散组合物膜42、低浓度的p型杂质扩散组合物膜42’和n型杂质扩散组合物膜43同时扩散到半导体基板41中，而形成高浓度的p型杂质扩散层44、低浓度的p型杂质扩散层44’和n型杂质扩散层45。作为杂质扩散组合物的涂布方法、烧成方法和扩散方法，可举出与上述同样的方法。
接下来，如图4A的(e)所示那样，将形成在半导体基板41的表面的高浓度的p型杂质扩散组合物膜42、低浓度的p型杂质扩散组合物膜42’和n型杂质扩散组合物膜43除去。
作为除去方法，可以使用例如，公知的蚀刻法。
通过以上工序，可以在半导体基板形成n型和p型的杂质扩散层。通过为这样的工序从而与现有方法比较，可以简化工序。
这里，显示了在p型杂质扩散组合物的涂布后，进行n型杂质扩散组合物的涂布的例子，但也能够在n型杂质扩散组合物的涂布后，进行p型杂质扩散组合物的涂布。
此外，为了形成低浓度的p型杂质扩散层和n型杂质扩散层，虽然例示了采用糊料的涂布法，但可以为气体扩散。
此外，所谓高浓度的p型杂质扩散层，是指表面的p型杂质浓度为1×1020以上，所谓低浓度的杂质扩散层，是指表面的p型杂质浓度小于1×1020。
接着，使用图4B说明利用了本发明的第4实施方式的一例涉及的半导体元件的制造方法的太阳能电池的制造方法。在该实施方式的一例中获得的太阳能电池为双面发电型太阳能电池。
首先如图4B的(f)所示那样，在受光面形成钝化层46，在背面形成钝化层47。作为钝化层所使用的材料、层的构成、形成方法，适用与第1实施方式中的材料、层的构成、形成方法同样的材料、层的构成、形成方法。
在该实施方式的一例中，钝化层46和钝化层47形成在受光面和背面的一部分区域。
然后，如图4B的(g)所示那样，在受光面和背面各自中，在钝化层46和钝化层47不存在的部分形成p型接触电极48和n型接触电极49。
电极可以在施与了电极形成用糊料后进行加热处理而形成。
由此，获得双面发电型太阳能电池40。
(第5实施方式)
图5显示本发明的半导体元件的制造方法的第5实施方式的一例。
((a)工序)
如图5的(a)所示那样，在半导体基板51的一面涂布第一导电型的杂质扩散组合物而形成第一导电型的杂质扩散组合物膜52。
在以下说明中，将第一导电型设为p型，将第二导电型设为n型进行说明。即，所谓第一导电型的杂质扩散组合物膜，是p型杂质扩散组合物膜。第一导电型与第二导电型当然可以相反。
在图5的(a)中说明了在半导体基板的一面的整面涂布p型的杂质扩散组合物的方案，但也可以部分地涂布p型的杂质扩散组合物。作为杂质扩散组合物的涂布方法、烧成方法，可举出与上述同样的方法。
((b)工序)
如图5的(b)-1所示那样，将在一面形成了p型杂质扩散组合物膜52的半导体基板51二片一组，以使各自的形成了p型杂质扩散组合物膜52的面彼此相对的方式配置于扩散板110。
扩散板具有用于配置半导体基板的槽。对扩散板的槽的尺寸、间距等没有特别限制。扩散板也可以相对于水平方向倾斜。扩散板的材质只要可耐受扩散温度，就没有特别限制，但优选为石英。
接下来如图5的(b)-2所示那样，将配置了半导体基板51的扩散板110利用扩散炉100进行加热，使p型的杂质向半导体基板51扩散，而形成p型杂质扩散层53。
此时，由于二片一组的半导体基板为上述配置，因此即使p型杂质从p型杂质扩散组合物膜扩散到气体中，其也不易到达半导体基板的与形成了p型杂质扩散组合物膜的面相反侧的面。因此，可以抑制在半导体基板中杂质也扩散到与作为目标的位置不同的位置的、所谓外扩散。作为杂质扩散组合物的扩散方法，可举出与上述同样的方法。
此外，优选在(b)工序前，例如，通过将在一面形成了p型的杂质扩散组合物膜的半导体基板在扩散时的加热处理温度以下的温度并且包含氧的气氛下进行加热处理，从而预先将p型杂质扩散组合物膜中的粘合剂树脂等有机成分的至少一部分除去。通过预先将p型杂质扩散组合物膜中的粘合剂树脂等有机成分的至少一部分除去，从而可以提升半导体基板上的p型杂质扩散组合物膜中的杂质成分的浓度，p型的杂质的扩散性易于提高。
((c)工序)
在(c)的工序中一边流动包含n型的杂质的气体，一边将半导体基板进行加热，而形成n型杂质扩散层55。
作为包含n型的杂质的气体，可举出POCl3气体等。例如POCl3气体可以通过在POCl3溶液中鼓泡N2气体、氮/氧混合气体、将POCl3溶液进行加热而获得。需要说明的是，在第二导电型为p型的情况下，可举出BBr3、BCl3等气体。
加热温度优选为750℃～1050℃，更优选为800℃～1000℃。
作为气体气氛，没有特别限制，但优选为氮气、氧气、氩气、氦气、氙气、氖气、氪气等的混合气体气氛，更优选为氮与氧的混合气体，特别优选氧的含有率为5体积％以下的氮与氧的混合气体。
此外，由于可以缩短气体气氛的变更的工序时间，因此优选在与(b)工序相同的气体气氛下直接进行(c)工序。特别优选(b)工序中的气体气氛中的氮与氧的比率、与(c)工序中的气体气氛中的氮与氧的比率相同。该情况下的优选的比率以体积比计为氧：氮＝1：99～5：95。
在(b)工序后，在p型杂质扩散层的上部残留p型杂质扩散组合物膜的热处理物层。优选将其作为对包含n型的杂质的气体的掩模，进行(c)的工序。通过这样，从而可以抑制n型的杂质向p型杂质扩散层的混入。
(b)的工序与(c)的工序先进行哪个都可以，此外，(c)的工序也可以与(b)的工序同时进行。在使用p型杂质扩散组合物膜的热处理物层作为掩模的情况下，优选与(b)的工序相比在之后进行(c)的工序。
进一步，更优选在(b)的工序之后连续进行(c)的工序。例如，优选在(b)的工序之后，不将扩散板从烧成炉取出而直接移到(c)的工序。所谓在(b)的工序之后连续进行(c)的工序，是指在(b)的工序之后继续进行(c)的工序。
优选上述(c)的工序中的形成n型的杂质扩散层时的加热温度为与上述(b)的工序中的形成p型的杂质扩散层时的加热温度相比低50～200℃的温度。通过使(c)的工序中的形成n型的杂质扩散层时的加热温度为与(b)工序中的形成p型的杂质扩散层时的加热温度相比低50～200℃的温度，从而在(b)的工序之后连续进行(c)的工序的情况下，可以使加热对通过(b)的工序而形成的p型的杂质扩散层的影响为最小限度，因此易于控制p型的杂质扩散。
在(c)的工序中，与用包含p型杂质的气体扩散时相比，用包含n型杂质的气体进行扩散时加热温度可以为更低温，因此优选第一导电型为p型，第二导电型为n型。
＜太阳能电池元件的制造方法＞
本发明的太阳能电池的制造方法包含本发明的半导体元件的制造方法。具体而言，具有下述工序：在上述工序中获得的、形成了第一导电型的杂质扩散层和第二导电型的杂质扩散层的半导体基板的各杂质扩散层上形成电极的工序。关于详细内容，在图1中举出单面发电型太阳能电池，在图2中举出背面接合型太阳能电池，在图3和图4中举出双面发电型太阳能电池作为例子进行说明。
本发明的半导体元件的制造方法和太阳能电池的制造方法不限定于上述实施方式，也能够基于本领域技术人员的知识而加入各种设计变更等变形，加入了那样的变形的实施方式也包含于本发明的范围。
本发明的杂质扩散组合物也可以展开至太阳能电池等光伏元件、在半导体表面图案形成杂质扩散区域的半导体器件例如晶体管阵列、二极管阵列、光电二极管阵列、传感器等。
实施例
以下，举出实施例进一步具体地说明本发明，但本发明不限定于这些实施例。需要说明的是，以下显示所使用的化合物之中的使用缩略语的化合物。
GBL：γ-丁内酯
PVA：聚乙烯醇
MeTMS：甲基三甲氧基硅烷
PhTMS：苯基三甲氧基硅烷。
(1)溶液粘度和保存稳定性
粘度小于1,000mPa·s的杂质扩散组合物使用东机产业(株)制旋转粘度计TVE-25L(E型数字粘度计)，测定了液体温度25℃、转速20rpm下的粘度。此外，粘度1,000mPa·s以上的杂质扩散组合物使用布鲁克菲尔德制RVDV-11+P(B型数字粘度计)，测定了液体温度25℃、转速20rpm下的粘度。这里测定杂质扩散组合物的刚制作后的粘度与制作后在25℃下保存30天后的粘度，设为保存稳定性的指标。将粘度的上升率为5％以内的情况判定为优异(A)，将高于5％且20％以内的情况判定为良好(B)，将高于20％且30％以内的情况判定为合格(C)，将高于30％的情况判定为差(D)。
(2)剥离性评价
将6英寸见方的带有纹理的n型硅晶片((株)エレクトロニクスエンドマテリアルズコーポレーション制，表面电阻200Ω□)在1％氢氟酸水溶液中浸渍1分钟后水洗，鼓风后用电热板在140℃下处理5分钟。
将测定对象的杂质扩散组合物通过公知的涂布法以预烘烤膜厚成为500nm左右的方式涂布于该硅晶片。在涂布后，将硅晶片在140℃下预烘烤5分钟。
接着将各硅晶片配置在电炉内，在氮：氧＝99：1(体积比)的气氛下，在900℃下维持30分钟而使杂质热扩散。
使热扩散后的各硅晶片在5重量％的氢氟酸水溶液中在23℃下浸渍1分钟，剥离了扩散剂和掩模。在剥离后，使硅晶片浸渍于纯水而洗涤，通过表面的目视而观察了残渣的有无。将浸渍1分钟后通过目视确认到表面附着物，即使用废纱头擦蹭也不能除去的情况设为最差(D)，将浸渍1分钟后通过目视确认到表面附着物但通过用废纱头擦蹭可以除去的情况设为差(C)，将在多于30秒且1分钟以内未目视确认到表面附着物的情况设为良好(B)，将在30秒以内未目视确认到表面附着物的情况设为优异(A)。从生产节拍的观点考虑即使为良好(B)也可使用，但优选为优异(A)。
(3)片电阻值测定
对剥离性评价所使用的杂质扩散后的硅晶片，使用p/n判定机进行p/n判定，使用四探针式表面电阻测定装置RT-70V(ナプソン(株)制)测定表面电阻，设为片电阻值。片电阻值成为杂质扩散性的指标，电阻值小意味着杂质扩散量大。
(4)扩散均匀性
对片电阻值测定所使用的杂质扩散后的硅晶片的中心部分，使用二次离子质谱分析装置IMS7f(Camera社制)，测定了杂质的表面浓度分布。从所得的表面浓度分布以100μm间隔读取10点的表面浓度，计算作为其平均与标准偏差之比的“标准偏差/平均”，将“标准偏差/平均”为0.3以下的情况判定为优异(A)，将高于0.3且0.6以下的情况判定为良好(B)，将高于0.6且0.9以下的情况判定为不差(C)，将高于0.9的情况判定为差(D)。由于杂质的表面浓度的不均大大影响发电效率，因此最优选为优异(A)。
(5)阻挡性
将切割为3cm×3cm的n型硅晶片((株)フェローテックシリコン制，表面电阻率410Ω/□)在1％氢氟酸水溶液中浸渍1分钟后水洗，鼓风后用电热板在140℃下处理5分钟。
如图6(a)所示那样，将各实施例和比较例的p型杂质扩散组合物通过公知的涂布法以预烘烤膜厚成为500nm左右的方式涂布于该硅晶片61。在涂布后，将硅晶片在140℃下预烘烤5分钟，而制作出p型杂质扩散组合物膜62。
接下来，如图6(b)所示那样，将n型杂质扩散性组合物(OCD T-1，东京应化工业制)，通过公知的涂布法以预烘烤膜厚成为500nm左右的方式涂布于其它硅晶片63。在涂布后，将硅晶片在140℃下预烘烤5分钟，而制作出n型杂质扩散组合物涂膜64。
接着，如图6(c)所示那样，使上述形成了p型杂质扩散组合物膜62的硅晶片61、和形成了n型杂质扩散组合物膜64的硅晶片63空出5mm的间隔而面对面地配置在电炉内，在氮：氧＝99：1(体积比)的气氛下，在900℃下维持30分钟而使杂质热扩散。由此，如图6(d)所示那样，在硅晶片61形成了p型杂质扩散层65，在硅晶片63形成了n型杂质扩散层66。
在热扩散后，使各硅晶片在5重量％的氢氟酸水溶液中在23℃下浸渍1分钟，剥离了固化了的扩散剂(图6(e))。
然后，对硅晶片61，使用二次离子质谱分析装置IMS7f(Camera社制)，测定了磷元素的表面浓度分布。磷元素的表面浓度低意味着对从对面的n型杂质扩散组合物扩散的磷元素的阻挡性高。将所得的磷元素的表面浓度为1017以下的情况判定为优异(A)，将高于1017且1018以下的情况判定为良好(B)，将高于1018且1019以下的情况判定为不差(C)，将高于1019的情况判定为差(D)。
需要说明的是，在n型杂质扩散组合物的情况下，如以下那样测定。
将切割为3cm×3cm的n型硅晶片((株)フェローテックシリコン制，表面电阻率410Ω/□)在1％氢氟酸水溶液中浸渍1分钟后水洗，鼓风后用电热板在140℃下处理5分钟。
如图6(a)所示那样，将p型杂质扩散组合物(东京应化工业制)通过公知的涂布法以预烘烤膜厚成为500nm左右的方式涂布于该硅晶片61。在涂布后，将硅晶片在140℃下预烘烤5分钟，而制作出p型杂质扩散组合物膜62。
接下来，如图6(b)所示那样，将本发明的n型杂质扩散性组合物通过公知的涂布法以预烘烤膜厚成为500nm左右的方式涂布于其它硅晶片63。在涂布后，将硅晶片在140℃下预烘烤5分钟，而制作出n型杂质扩散组合物涂膜64。
接着，如图6(c)所示那样，使上述形成了p型杂质扩散组合物膜62的硅晶片61、和形成了n型杂质扩散组合物膜64的硅晶片63空出5mm的间隔面对面地配置在电炉内，在氮：氧＝99：1(体积比)的气氛下，在900℃下维持30分钟而使杂质热扩散。由此，如图6(d)所示那样，在硅晶片61形成了p型杂质扩散层65，在硅晶片63形成了n型杂质扩散层66。
在热扩散后，使各硅晶片在5重量％的氢氟酸水溶液中在23℃下浸渍1分钟，剥离了固化了的扩散剂(图6(e))。
然后，对硅晶片63，使用二次离子质谱分析装置IMS7f(Camera社制)，测定了硼元素的表面浓度分布。硼元素的表面浓度低意味着对从对面的p型杂质扩散组合物扩散的硼元素的阻挡性高。将所得的硼元素的表面浓度为1017以下的情况判定为优异(A)，将高于1017且1018以下的情况判定为良好(B)，将高于1018且1019以下的情况判定为不差(C)，将高于1019的情况判定为差(D)。
(6)丝网印刷性
通过丝网印刷将各实施例和比较例的杂质扩散组合物条纹状地进行图案形成，确认了该条纹宽度精度。
作为基板，准备边长为156mm的由n型单晶硅形成的半导体基板，为了将切面损伤、自然氧化物除去，对两表面进行了碱蚀刻。此时，在半导体基板的两面形成典型的宽度为40～100μm、深度为3～4μm左右的无数凹凸，将其设为涂布基板。
使用丝网印刷机(マイクロテック(株)TM-750型)，作为丝网掩模，使用将宽度200μm、长度13.5cm的开口部以间距600μm形成了175条的物质(SUS(株)制，400目，线径23μm)，形成了条纹状的图案。
在将p型杂质扩散组合物进行丝网印刷后，在空气中将基板在140℃下加热5分钟，进一步在230℃下加热30分钟，从而形成了厚度约1.5μm、宽度约210μm、间距600μm、长度13.5cm的图案。
这里关于任意1条线以等间隔对10点测定线宽，将涂布宽度的标准偏差为12.5μm以内的情况判定为优异(A)，将高于12.5μm且15μm以内的情况判定为良好(B)，将高于15μm且17.5μm以内的情况判定为不差(C)，将高于17.5μm且20μm以内的情况判定为差(D)。
(7)丝网连续印刷性
将即使对1000片连续进行上述丝网印刷性评价也不发生渗出、模糊等涂布不良的情况判定为优异(A)，将对100～999片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生渗出、模糊等涂布不良的情况判定为良好(B)，将对10～99片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生渗出、模糊等涂布不良的情况判定为不差(C)，将对10片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生渗出、模糊等涂布不良的情况判定为差(D)。
(8)粘附
将即使对1000片连续进行上述丝网印刷性评价也不发生粘附的情况判定为优异(A)，将对100～999片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生粘附的情况判定为良好(B)，将对10～99片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生粘附的情况判定为不差(C)，将对10片连续进行上述丝网印刷性评价的期间发生粘附的情况判定为差(D)。
实施例1
(1)聚硅氧烷溶液A的合成
在1000mL的三口烧瓶中加入KBM-13(甲基三甲氧基硅烷)183.25g、KBM-103(苯基三甲氧基硅烷)266.75g、GBL 403.36g，一边在40℃下搅拌一边经30分钟添加在水145.29g中溶解甲酸0.45g而得的甲酸水溶液。在滴加结束后，在40℃下搅拌1小时后，升温到70℃，搅拌30分钟。然后，将油浴升温到115℃。在升温开始1小时后溶液的内温到达100℃，从那开始加热搅拌1小时(内温为100～110℃)。将所得的溶液利用冰浴进行冷却，获得了聚硅氧烷溶液A(PhTMS(50)/MeTMS(50))。聚硅氧烷溶液A的固体成分浓度为39.0质量％，重均分子量(Mw)为2500。
(2)杂质扩散组合物1的制作
将通过上述而合成的聚硅氧烷溶液A13.42g、硼酸1.31g、皂化度为89摩尔％的聚乙烯醇(日本酢ビ·ポバール(株)制)(以下表示为聚乙烯醇(89))11.63g、作为微粒氧化硅的アエロジルVPNKC130(日本アエロジル(株)制)3.9g、GBL24.64g、萜品醇35.1g、和水10g进行混合，以变得均匀的方式充分搅拌。这里，从聚硅氧烷溶液A带入的甲酸的量为0.006质量％。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例2
使聚乙烯醇的皂化度为70摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物2。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例3
使聚乙烯醇的皂化度为69摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物3。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例4
使聚乙烯醇的皂化度为50摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物4。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例5
使聚乙烯醇的皂化度为49摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物5。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例6
使聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物6。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例7
使(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)为20：80，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物7。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例8
使(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)为30：70，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物8。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例9
使(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)为75：25，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物9。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例10
使(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)为80：20，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物10。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例11
将溶剂从GBL变更为N-甲基-2-吡咯烷酮，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物11。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例12
使水的量为5.0g，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物12。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例13
使水的量为2.5g，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物13。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例14
在杂质扩散组合物5中添加甲酸0.004g，以组合物中的甲酸的量成为0.01质量％的方式制作出杂质扩散组合物14。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例15
在杂质扩散组合物5中添加甲酸0.094g，以组合物中的甲酸的量成为0.1质量％的方式制作出杂质扩散组合物15。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例16
对杂质扩散组合物5实施采用离子交换树脂的处理(X)，制作出杂质扩散组合物16。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。这里，所谓采用离子交换树脂的处理(X)，是指以下处理。
(X)将所得的溶液通于填充了阳离子交换树脂(オルガノ(株)制，アンバーリスト15JS-HG-DRY)的柱。
实施例17
对杂质扩散组合物5实施采用离子交换树脂的处理(Y)，制作出杂质扩散组合物17。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。这里，所谓采用离子交换树脂的处理(Y)，是指以下处理。
(Y)将所得的溶液通于填充了阳离子、阴离子混合的交换树脂(オルガノ(株)制，アンバーリストMSPS2-1-DRY)的柱。
实施例18
在杂质扩散组合物13中添加甲酸0.004g，以组合物中的甲酸的量成为0.01质量％的方式制作出杂质扩散组合物18。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，都是良好的。
实施例19
省略微粒氧化硅，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物19。所得的溶液的评价结果成为表2所示的结果。
实施例20
代替硼酸而使用了硼酸三甲酯，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物20。所得的溶液的评价结果成为表2所示的结果。
比较例1
使聚乙烯醇的皂化度为90摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物21。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，成为丝网连续印刷性差的结果。
比较例2
使聚乙烯醇的皂化度为10摩尔％，除此以外，与实施例1同样地操作而获得了杂质扩散组合物22。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，成为扩散均匀性差的结果。
比较例3
制成(MeTMS(100)/PhTMS(0))，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物23。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，成为扩散均匀性差的结果。
比较例4
制成(MeTMS(0)/PhTMS(100))，除此以外，与实施例5同样地操作而获得了杂质扩散组合物24。所得的溶液的评价结果如表2所示那样，成为扩散均匀性差的结果。
[表1-1]
[表1-2]
[表2]
符号的说明
10、20、30、40 太阳能电池
11、21、31、41、51、61、63 半导体基板
12、22、32、42、42’、52、62 p型杂质扩散组合物膜
13、23、33、44、44’、53 p型杂质扩散层
24、34、43、64 n型杂质扩散组合物膜
25、35、45、55、66 n型杂质扩散层
16、17、26、36、37、46、47 钝化层
18、28、29、38、39、48、49 接触电极
26 保护膜
26a 开口
100 扩散炉
110 扩散板。
Claims (17)
1.一种杂质扩散组合物，其包含(A)聚乙烯醇、(B)杂质扩散成分、和(C)硅氧烷，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于90摩尔％，(C)硅氧烷包含选自下述通式(1)、(2)的任一通式所示的部分结构中的至少1种、和选自下述通式(3)、(4)的任一通式所示的部分结构中的至少1种，
R1和R2各自独立地表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基中的任一者，多个R1和R2各自可以相同也可以不同；R3表示碳原子数6～15的芳基，多个R3各自可以相同也可以不同；R4表示羟基、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～7的烷氧基、碳原子数1～6的酰氧基、碳原子数2～10的烯基、碳原子数6～15的芳基中的任一者，多个R4各自可以相同也可以不同。
2.根据权利要求1所述的杂质扩散组合物，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于70摩尔％。
3.根据权利要求1所述的杂质扩散组合物，(A)聚乙烯醇的皂化度为20摩尔％以上且小于50摩尔％。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的杂质扩散组合物，(B)杂质扩散成分为硼酸。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的杂质扩散组合物，(A)聚乙烯醇与(C)硅氧烷的质量比率(A)：(C)为30：70～75：25。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的杂质扩散组合物，其进一步含有(D)溶剂，(D)溶剂含有内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂，(D)溶剂中的内酰胺系溶剂或环状酯系溶剂的含量为20质量％以上。
7.根据权利要求6所述的杂质扩散组合物，(D)溶剂中的水的含量为0.1～10质量％。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的杂质扩散组合物，其进一步含有(E)触变剂，(E)触变剂为氧化硅的微粒。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的杂质扩散组合物，其进一步以0.01～0.1质量％的量含有(F)羧酸。
10.根据权利要求9所述的杂质扩散组合物，(F)羧酸为甲酸。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的杂质扩散组合物，其pH为4.0～6.5。
12.一种半导体元件的制造方法，其包含下述工序：在半导体基板上涂布权利要求1～11中任一项所述的杂质扩散组合物而形成杂质扩散组合物膜的工序；以及使杂质从所述杂质扩散组合物膜扩散而在半导体基板形成杂质扩散层的工序。
13.一种半导体元件的制造方法，其包含下述工序：在半导体基板上涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；涂布作为p型杂质扩散组合物的权利要求1～11中任一项所述的杂质扩散组合物而形成杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成n型杂质扩散层和p型杂质扩散层的工序。
14.一种半导体元件的制造方法，其包含下述工序：在半导体基板的一面涂布作为p型杂质扩散组合物的权利要求1～11中任一项所述的杂质扩散组合物而形成p型杂质扩散组合物膜的工序；在所述半导体基板的另一面涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成p型杂质扩散层和n型杂质扩散层的工序。
15.一种半导体元件的制造方法，其包含下述工序：在半导体基板的一面部分地涂布作为p型杂质扩散组合物的权利要求1～11中任一项所述的杂质扩散组合物而形成第一p型杂质扩散组合物膜的工序；在未形成所述第一p型杂质扩散组合物膜的部分涂布第二p型杂质扩散组合物而形成低浓度的p型杂质扩散组合物膜的工序；在所述半导体基板的另一面涂布n型杂质扩散组合物而形成n型杂质扩散组合物膜的工序；以及通过将该半导体基板进行加热，从而同时形成高浓度的p型杂质扩散层、低浓度的p型杂质扩散层、n型杂质扩散层的工序。
16.一种半导体元件的制造方法，是使用了多个半导体基板的半导体元件的制造方法，其包含下述(a)～(c)的工序，在(b)和(c)的工序中，将二片一组的半导体基板以各自的形成了第一导电型的杂质扩散组合物膜的面彼此相对的方式进行配置，
(a)在各半导体基板的一面涂布权利要求1～11中任一项所述的杂质扩散组合物而形成第一导电型的杂质扩散组合物膜的工序；
(b)将形成了所述第一导电型的杂质扩散组合物膜的半导体基板进行加热，使所述第一导电型的杂质向所述半导体基板扩散，而形成第一导电型的杂质扩散层的工序；
(c)在具有包含第二导电型的杂质的气体的气氛下将所述半导体基板进行加热，使第二导电型的杂质扩散到所述半导体基板的另一面，而形成第二导电型的杂质扩散层的工序。
17.一种太阳能电池的制造方法，其包含权利要求12～16中任一项所述的半导体元件的制造方法。
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