CN114005567A - 一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法 - Google Patents
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Abstract
一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，包括下列步骤：步骤一、调节放射性废水的pH，至pH为6～12；调节pH过程需进行搅拌，使放射性废水各处pH均匀；步骤二、向废水中加入纳米磁颗粒，搅拌混合反应时间为2～60min，解离处理温度为5～90℃，使纳米磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒‑放射性核素复合物；其中，所述纳米磁颗粒为核壳结构，其内核为铁氧体、四氧化三铁、或者三氧化二铁颗粒中的一种，外壳为氧化硅、氧化锆、氧化铝、壳聚糖或多孔碳中的一种，所述纳米磁颗粒粒径为3～1000nm；本发明提供了一种含放射性核素废水治理与放射性核素资源回收的方法，具有处理流程简单，所用药剂种类和用量少，不需要有机粘结剂的特点。
Description
技术领域
本发明是一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，属于放射性废水治理领域，具体涉及一种基于磁性纳米材料的放射性废水治理与放射性核素富集回收的方法。
背景技术
放射性废水产生于核工业各生产环节以及核技术应用的各种活动。不论从能源安全还是环境保护方面考虑，实现废水中对放射性核素的去除与富集回收都具有深远意义。
目前放射性废水的常用处理方法有化学沉淀法、离子交换法、纳米零价铁还原法、水滑石吸附法等。化学沉淀法是目前应用最广泛的方法，具有简单，耐水力和水质冲击负荷强等特点。但是本发明产生沉渣较多，需最终处置的废物固化体体积大。CN 109741849A公开了一种针对铀纯化、转化工艺过程产生的含铀、氟废液的深度净化方法。本发明采用离子交换法除铀，所采用的树脂为德国朗盛化学生产的TP260阳离子树脂。离子交换法存在成本高，选择性差、离子交换树脂再生困难等缺点。
文献1(核化学与放射化学，2013，35，1-7)报道了零价铁去除放射性元素的研究，实验证实零价铁(Fe)确实能够有效的还原铀离子，使其沉淀后被除去，达到放射性治理的目的。但纳米零价铁材料容易聚集、氧化，一般在无氧条件下操作运行，这些都大大的阻碍了上述材料的实际推广及应用。
文献2(Journal of cleaner production，2018，172，2033-2044)制备了一种以四氧化三铁为核、聚多巴胺和水滑石为壳的磁性纳米微球，用于铀的吸附去除，去除率可达94.8％。该磁性复合材料中四氧化三铁内核使材料易于通过磁分离手段实现固液分离，水滑石外壳对铀起主要吸附作用。但是废水中共存的高浓度盐离子对水滑石的主要成分具有腐蚀性，导致材料消耗较大。
CN104353410A公开了一种具有空腔结构的磁性有序介孔复合材料。该发明采用嵌段共聚物作为模板剂，在铁酸钴纳米颗粒表面包覆了多孔二氧化硅。该材料对铀的吸附去除速度较慢，需要2h才能达到吸附平衡。
总之，目前国内对放射性废水处理的方法都存在一定的限制和缺陷，且放射性核素资源不能实现有效回收，造成了资源浪费。
发明内容
为解决放射性废水的处理问题，本发明提供了一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，以克服现有技术的缺陷。
一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，包括下列步骤：
步骤一、调节放射性废水的pH，至pH为6～12；调节pH过程需进行搅拌，使放射性废水各处pH均匀；
步骤二、向废水中加入纳米磁颗粒，搅拌混合反应时间为2～60min，解离处理温度为5～90℃，使纳米磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒-放射性核素复合物；其中，所述纳米磁颗粒为核壳结构，其内核为铁氧体、四氧化三铁、或者三氧化二铁颗粒中的一种，外壳为氧化硅、氧化锆、氧化铝、壳聚糖或多孔碳中的一种，所述纳米磁颗粒粒径为3～1000nm；
步骤三、用磁铁吸附磁颗粒-放射性核素复合物，使磁颗粒-放射性核素复合物从调制的放射性废水中分离出来，使调制的放射性废水固液完全分离；所得液体经检测达标后排放；
步骤四、在分离出来的磁颗粒-放射性核素复合物中加入酸，调节混合物的pH值，使混合物的pH值在0～5之间；调节过程需进行搅拌，使磁颗粒和放射性核素充分解离；
步骤五、再次经过磁性分离，即采用磁铁吸附磁颗粒，实现固液分离；所得固体为回收的纳米磁颗粒，磁颗粒经过洗涤后进入步骤二循环再利用；所得液体为高浓度放射性核素溶液，其作为资源可进行回收。
步骤四所述的酸是甲酸、乙酸、草酸、磷酸、盐酸、硫酸或硝酸中的一种。
步骤二所述的纳米磁颗粒投加质量为废水质量的0.1‰～10‰。
步骤二所述纳米磁颗粒粒径为5～200nm。
本发明的技术优势
本发明采用磁性纳米材料对废水中的放射性核素进行捕获形成磁颗粒-放射性核素复合物，然后采用磁性分离技术将磁性复合物从废水中分离出来，使废水达标排放。再采用化学解离技术处理磁颗粒-放射性核素复合物，实现磁颗粒和放射性核素的解离与回收。采用磁性纳米材料对废水中的放射性核素进行捕获形成磁颗粒-放射性核素复合物，然后采用磁性分离技术将磁性复合物从废水中分离出来，使废水达标排放。再采用化学解离技术处理磁颗粒-放射性核素复合物，实现磁颗粒和放射性核素的解离与回收。
传统含放射性核素废水处理方法一般会产生大量含放射性核素的沉淀物，经后续处理后产生较多的需处置的固化体，放射性核素无法回收，造成资源浪费。
本发明提供了一种含放射性核素废水治理与放射性核素资源回收的方法，具有处理流程简单，所用药剂种类和用量少，不需要有机粘结剂的特点。本发明是一种在治理含放射性核素废水的同时回收放射性核素资源的方法。本发明中磁颗粒可重复使用，放射性核素资源可有效回收。
附图说明
图1为本发明废水处理原理示意图。
采用磁性纳米材料对废水中的放射性核素进行捕获形成磁颗粒-放射性核素复合物，然后采用磁性分离技术将磁性复合物从废水中分离出来，使废水达标排放。再采用化学解离技术处理磁颗粒-放射性核素复合物，实现磁颗粒和放射性核素的解离与分别回收再利用。
图2为本发明实施例1制备的核壳结构纳米磁颗粒的透射电镜图(标尺为50nm)。
图3为本发明实施例3中废水经过处理后外排水和回收液中各放射性核素的含量。外排水中各放射性核素的含量均低于0.05mg/L。回收液中各放射性核素的回收率均大于96％。
具体技术方案
一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，包括下列步骤：
步骤一、首先调节放射性废水的pH至6～12。所述放射性废水含有铀、镎、钚、镭、钋、铅、锝、锶、铯、钴等放射性元素中的一种或几种。优选的，调节pH过程需进行搅拌。
步骤二、向废水中加入纳米磁颗粒，搅拌混合反应时间为2～60min，使磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒-放射性核素复合物。优选的，磁颗粒投加质量为废水量的0.1‰～10‰。所述磁颗粒为核壳结构，内核为铁氧体、四氧化三铁、或者三氧化二铁颗粒中的一种，外壳为氧化硅、氧化锆、氧化铝、壳聚糖或多孔碳中的一种。所述磁颗粒粒径为3～1000nm。
步骤三、采用磁铁吸附磁颗粒-放射性核素复合物，实现固液分离。所得固体为磁颗粒-放射性核素复合物，其进入步骤四进行解离反应；所得液体经检测达标后排放。
步骤四、利用酸对磁颗粒-放射性核素复合物进行处理，使混合物的pH达到0～5，实现磁颗粒和放射性核素的解离。优选的，解离处理时间为5～120min，解离处理温度为5～90℃。所述酸是甲酸、乙酸、草酸、磷酸、盐酸、硫酸和硝酸中的一种。优选的，调节pH和解离反应过程需进行搅拌。
步骤五、再次经过磁性分离，即采用磁铁吸附磁颗粒，实现固液分离。所得固体为回收的纳米磁颗粒，磁颗粒经过洗涤后进入第2步循环再利用；所得液体为高浓度放射性核素溶液，其作为资源可进行回收。
实施例1
(1)取1吨某铀纯化厂含放射性铀和镭的废水，利用氢氧化钠调节废水pH至6。
(2)随后向废水中加入100克粒径为3nm的核壳结构纳米磁颗粒(铁氧体@氧化硅)，混合反应时间为2min，使磁颗粒与铀和镭结合形成磁颗粒-铀-镭复合物。
(3)采用磁铁吸附磁颗粒-放射性核素复合物，排出达标废水。
(4)利用盐酸对磁颗粒-铀-镭复合物进行处理，调节pH至0，处理时间为5min，处理温度为5℃，实现磁颗粒和铀、镭的解离。
(5)再次经过磁性分离，纳米磁颗粒回收率为91％，铀和镭的回收率分别为98％和97％。
实施例2
(1)取1吨某铀选冶厂含铀、镭、钋和铅等放射性核素的废水，利用氢氧化钠调节废水pH至10。
(2)随后向废水中加入2千克粒径为100nm的核壳结构纳米磁颗粒(四氧化三铁@氧化锆)，混合反应时间为30min，使磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒-铀-镭-钋-铅复合物。
(3)采用磁铁吸附磁颗粒-铀-镭-钋-铅复合物，排出达标废水。
(4)利用硫酸对磁颗粒-铀-镭-钋-铅复合物进行处理，调节pH至2.5，处理时间为60min，处理温度为60℃，实现磁颗粒和放射性核素的解离。
(5)再次经过磁性分离，纳米磁颗粒回收率为93％，铀、镭、钋和铅的回收率分别为98％、97％、98％和96％。
实施例3
(1)取1吨某核电站含钍、钚、铀和镭等放射性核素的废水，利用氢氧化钠调节废水pH至12。
(2)随后向废水中加入10千克粒径为1000nm的核壳结构纳米磁颗粒(三氧化二铁@壳聚糖)，混合反应时间为60min，使磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒-钍-钚-铀-镭复合物。
(3)采用磁铁吸附磁颗粒-钍-钚-铀-镭复合物，排出达标废水。
(4)利用甲酸对磁颗粒-放射性核素复合物进行处理，调节pH至5，处理时间为120min，处理温度为90℃，实现磁颗粒和放射性核素的解离。
(5)再次经过磁性分离，纳米磁颗粒回收率为92％，钍、钚、铀和镭的回收率分别为97％、96％、97％和98％。
实施例4
(1)取1吨某铀纯化厂含放射性铀和镭的废水，利用氢氧化钠调节废水pH至8。
(2)随后向废水中加入100克粒径实施例1回收的纳米磁颗粒(铁氧体@氧化硅)，混合反应时间为2min，使磁颗粒与铀和镭结合形成磁颗粒-铀-镭复合物。
(3)采用磁铁吸附磁颗粒-放射性核素复合物，排出达标废水。
(4)利用盐酸对磁颗粒-铀-镭复合物进行处理，调节pH至0，处理时间为5min，处理温度为5℃，实现磁颗粒和铀、镭的解离。
(5)再次经过磁性分离，纳米磁颗粒回收率为90％，铀和镭的回收率分别为98％和97％。
Claims (4)
1.一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，包括下列步骤：
步骤一、调节放射性废水的pH，至pH为6～12；调节pH过程需进行搅拌，使放射性废水各处pH均匀；
步骤二、向废水中加入纳米磁颗粒，搅拌混合反应时间为2～60min，解离处理温度为5～90℃，使纳米磁颗粒和放射性核素结合形成磁颗粒-放射性核素复合物；其中，所述纳米磁颗粒为核壳结构，其内核为铁氧体、四氧化三铁、或者三氧化二铁颗粒中的一种，外壳为氧化硅、氧化锆、氧化铝、壳聚糖或多孔碳中的一种，所述纳米磁颗粒粒径为3～1000nm；
步骤三、用磁铁吸附磁颗粒-放射性核素复合物，使磁颗粒-放射性核素复合物从调制的放射性废水中分离出来，使调制的放射性废水固液完全分离；所得液体经检测达标后排放；
步骤四、在分离出来的磁颗粒-放射性核素复合物中加入酸，调节混合物的pH值，使混合物的pH值在0～5之间；调节过程需进行搅拌，使磁颗粒和放射性核素充分解离；
步骤五、再次经过磁性分离，即采用磁铁吸附磁颗粒，实现固液分离；所得固体为回收的纳米磁颗粒，磁颗粒经过洗涤后进入步骤二循环再利用；所得液体为高浓度放射性核素溶液，其作为资源可进行回收。
2.根据权利要求1所述的一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，步骤四所述的酸是甲酸、乙酸、草酸、磷酸、盐酸、硫酸或硝酸中的一种。
3.根据权利要求1或2所述的一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，步骤二所述的纳米磁颗粒投加质量为废水质量的0.1‰～10‰。
4.根据权利要求1或2所述的一种放射性废水处理与放射性核素回收的方法，其特征在于，步骤二所述纳米磁颗粒粒径为5～200nm。
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