CN113948643A - 一种简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，包括基底，基底的表面从下至上依次设有透明导电层、致密电子传输层、介孔阻挡层和碳电极；钙钛矿渗透填充于整个介孔骨架之中，形成稳定的器件整体。该低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池去除了常用的介孔TiO2电子传输层，以及作为碳电极粘接剂的TiO2纳米晶。TiO2的去除可以有效的降低缺陷损失，促进高性能器件的制备；同时可以避免光催化活性带来的器件降解风险。该器件架构仅包含“介孔阻挡层/介孔碳电极”双层架构，可以在全低温(不高于150摄氏度)条件下制备，所制备器件具有高效率与高稳定性。
Description
技术领域
本发明属于光电器件领域，更具体的涉及一种具有简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池。
背景技术
有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池在太阳能电池领域中已经占据了重要的地位，当前正处于由实验室研究向产业化发展的重要转折点。与此同时，稳定性、易用性、成本可控性与光电转换效率成为本领域需要重点解决的问题。降低生产成本、简化器件制备流程、增强器件稳定性成为器件大面积中试之前需要解决的关键问题。
当前，介孔碳基钙钛矿太阳能电池主要沿用由华中科技大学韩宏伟课题组开发的“介孔TiO2/介孔ZrO2/介孔碳电极”三层架构。该架构的特征在于：1、介孔骨架采用高温(约450摄氏度)工艺制备；2，介孔骨架中采用了具有光催化活性的TiO2介孔电子传输层；3、该结构可在全空气环境中制备，并可大面积印刷。在这些特征中，空气制备、可印刷是其优点，然而，高温制备工艺与TiO2的使用不利于器件制备成本的降低与长期工作稳定性的提高。此外，该器件架构存在以下不足：1，介孔TiO2通常采用尺寸为10-30纳米的小晶粒制备，纳米晶表面具有的丰富的缺陷，产生复合损失。为了遏制电荷复合，通常需要在介孔TiO2和钙钛矿层之间制备钝化层，增加了制备成本，不利于大规模生产。2，从器件架构上看，“介孔TiO2/介孔ZrO2/介孔碳电极”含有三层介孔层，介孔的存在尽管有利于钙钛矿吸光层的渗透与沉积，但却制约了钙钛矿晶粒的生长；更进一步，TiO2、ZrO2都采用纳米尺寸颗粒制备，而介孔碳电极则采用微米级颗粒制备，由此，从孔隙分布来看，介孔TiO2与介孔ZrO2中的孔隙尺寸相对更小，对钙钛矿晶粒生长的限制作用更强，由此造成更多的纳米级小尺寸晶粒，造成严重复合，限制了器件效率提高，也影响了器件的工作稳定性。此外，在另一种介孔碳基钙钛矿太阳能电池[参见文献：Xu,L.,et al.,Stable monolithic hole-conductor-freeperovskite solar cells using TiO2 nanoparticle binding carbon films.OrganicElectronics,2017.45:p.131-138.]中，采用了TiO2纳米晶作为碳电极的粘接剂。考虑到TiO2的光催化活性对器件长期工作稳定性的影响，也有必要寻找替代材料。
综上所述，如能去除TiO2在介孔碳基钙钛矿太阳能电池中的使用，则不仅可以降低器件架构复杂度，而且可以提高器件工作稳定性；而且，去除介孔TiO2层，可以有效的降低缺陷损失，提高激子的分离速率，提高电子的输运能力，促进高性能PSCs的制备。为此，本发明提出一种不需要介孔TiO2层的低温钙钛矿太阳能电池。该电池仅包含“介孔阻挡层/介孔碳电极”双层架构，该架构可以在全低温(不高于150摄氏度)条件下制备，且可获得高效率与高稳定性。
发明内容
现有技术中的介孔碳基钙钛矿太阳能电池通常采用TiO2作为介孔电子传输层。TiO2的表面缺陷浓度高、光催化活性强，影响了器件的光电转换效率与工作稳定性。这不利于低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的应用。本发明的目的在于提供一种不含有TiO2介孔电子传输层的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，从原理上解决表面缺陷与光催化活性对器件光电转换效率与工作稳定性的不利影响。
本发明提供的这种简易结构低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，包括基底，基底的表面从下至上依次设有透明导电层、致密电子传输层、介孔阻挡层和碳电极；所述介孔阻挡层和碳电极中渗透有吸光层，各层之间整体紧密相连，形成稳定连续的整体；在所述介孔阻挡层的下半部分沉积具有电子传输功能的材料作为表面修饰层。
所述的致密电子传输层材料，选用ZnO、SnO2中的一种，优选SnO2；
所述的介孔阻挡层，采用SiO2、ZrO2、Al2O3中的一种，优选ZrO2；
所述的碳电极采用无机胶体纳米晶作为粘结剂，该无机胶体纳米晶可选用SiO2、ZrO2、Al2O3中的一种，优选ZrO2；
所述的吸光层采用有机-无机杂化铅卤化物钙钛矿材料，其分子式简写为ABX3，其中A为有机基团，选用甲胺离子、甲脒离子、铯离子中的一种或多种组合；B为金属阳离子，选用铅离子、锡离子中的一种或多种组合；X为卤素离子，选用氯、溴、碘中的一种或多种组合；
所述的表面修饰层材料，选用ZnO、SnO2中的一种，优选SnO2。
与现有技术相比，本发明的有益技术效果为：
1)现有技术中的介孔碳基钙钛矿太阳能电池通常采用TiO2作为介孔电子传输层或者作为碳电极中的粘接剂。TiO2的表面缺陷浓度高、光催化活性强，影响了器件的光电转换效率与工作稳定性。本发明的目的在于提供一种不含有TiO2的简易结构低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，从原理上解决表面缺陷与光催化活性所带来的不利影响。
2)现有技术中的介孔碳基钙钛矿太阳能电池通常“介孔TiO2/介孔ZrO2/介孔碳电极”三层架构，本发明去除了“介孔TiO2”这一层材料，将其简化为“介孔阻挡层/介孔碳电极”双层架构，可以降低复杂度与器件制备成本。
附图说明
图1为本发明实施例中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的器件结构示意图；
其中，1-透明导电层；2-致密电子传输层；3-介孔阻挡层；4-碳电极；5-钙钛矿吸光材料；6-表面修饰层；
图2为本发明实施例1制得器件的光电流-电压曲线。
图3为本发明实施例2制得器件的光电流-电压曲线。
图4为本发明实施例3制得器件的光电流-电压曲线。
图5为本发明实施例4制得器件的光电流-电压曲线。
图6为本发明实施例5制得器件的光电流-电压曲线。
图7为本发明实施例6制得器件的光电流-电压曲线。
图8为本发明实施例7制得器件的光电流-电压曲线。
图9为本发明实施例8制得器件的光电流-电压曲线。
图10为本发明实施例9制得器件的光电流-电压曲线。
图11为本发明实施例10制得器件的光电流-电压曲线。
图12为本发明实施例11制得器件的光电流-电压曲线。
图13为本发明实施例12制得器件的光电流-电压曲线。
图14为本发明实施例13制得器件的光电流-电压曲线。
图15为本发明实施例14制得器件的光电流-电压曲线。
图16为本发明实施例15制得器件的光电流-电压曲线。
具体实施方式
下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部实施例，基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，本发明提供一种简易结构低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，包括基底，基底的表面从下至上依次设有透明导电层1、致密电子传输层2、介孔阻挡层3、碳电极4、钙钛矿吸光材料5、表面修饰层6。
介孔阻挡层3和碳电极4中渗透有钙钛矿5，各层之间紧密贴合，形成稳定的层状介孔结构；
介孔阻挡层3的下半部分沉积电子传输层材料进行表面修饰，优选SnO2。
在一个具体实施例中，透明导电层1采用掺杂氟的SnO2制备而成，与基底形成导电玻璃FTO。
在一个具体实施例中，致密电子传输层2采用SnO2制备而成。
在一个具体实施例中，介孔层3采用SiO2、ZrO2氧化物纳米晶制备而成，纳米晶的尺寸为5～30nm。
在一个具体实施例中，钙钛矿采用有机-无机杂化铅卤化物钙钛矿材料，其分子式简写为ABX3，其中A为甲胺离子、甲脒离子、铯离子、5-氨基戊酸根离子中的一种或多种组合；B为铅离子、二价锡离子中的一种或两种组合；X为氯离子、溴离子、碘离子中的一种或多种组合。
下面结合具体实施例和附图对本发明进行进一步说明。
实施例1
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体粘结剂(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时间为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝1：0。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层上，在150℃下退火，退火时间为1h。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例1的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图2)，获得9.85％的光电转换效率。
实施例2
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝3：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例2的简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图3)，获得10.67％的光电转换效率。
实施例3
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝2：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例3的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图4)，获得11.02％的光电转换效率。
实施例4
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝1：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例4的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图5)，获得10.22％的光电转换效率。
实施例5
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝1：2。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例5的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图6)，获得10.07％的光电转换效率。
实施例6
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝1：3。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例6的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图7)，获得9.92％的光电转换效率。
实施例7
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时间为1h。
(3)ZnO表面修饰：将ZnO溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例7的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图8)，获得9.17％的光电转换效率。
实施例8
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝1：3。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)重复步骤(3)；
(5)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(6)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例8的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图9)，获得10.31％的光电转换效率。
实施例9
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：SiO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml SiO2胶体(0.0375g/ml SiO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(SiO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝2：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在SiO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(SiO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL氯铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbCl3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例9的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图10)，获得10.75％的光电转换效率
实施例10
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：Al2O3胶体粘结剂＝4：1，将5ml Al2O3胶体(0.0375g/mlAl2O3纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(Al2O3，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝2：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在Al2O3阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(Al2O3，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL碘铅甲胺钙钛矿(CH3NH3PbI3)前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
其中CH3NH3PbI3的制备方法为：称量0.3975g碘甲胺(CH3NH3I，MAI)、1.146g碘化铅(PbI2)、0.03g 5-氨基戊酸碘盐(HOOC(CH2)4NH3I，5AVA-I)于瓶中。加入2.7mLγ-丁内酯(GBL)在70～80℃条件下磁子搅拌6～7h，得到钙钛矿前驱体溶液；
实施例10的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图11)，获得10.87％的光电转换效率。
实施例11
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)SnO2表面修饰：将SnO2量子点溶液用乙醇溶液进行稀释，优选浓度：SnO2溶液：乙醇＝2：1。将稀释后SnO2溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL CsPbI3前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例11的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图12)，获得10.04％的光电转换效率。
实施例12
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(ZnO,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)ZnO表面修饰：将ZnO溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中，在150℃下退火，退火时为1h。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μl CsSnI3前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例12的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图13)，获得11.04％的光电转换效率。
实施例13
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)ZnO表面修饰：将ZnO溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中，在150℃下退火，退火时为1h。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL FA0.9MA0.05Cs0.05PbI3前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例3的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图14)，获得11.28％的光电转换效率。
实施例14
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)ZnO表面修饰：将ZnO溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中，在150℃下退火，退火时为1h。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL FA0.9MA0.05Cs0.05PbBr3前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例14的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图15)，获得11.19％的光电转换效率。
实施例15
本发明实施例一中简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的方法，包括以下步骤。
(1)低温碳浆料配置：称量石墨2g,炭黑0.25g加入球磨罐中。继续加入20ml乙醇混合合后于球磨机中球磨24h，使石墨和炭黑充分混合均匀。制备成总浓度为0.1125g/ml的半成品碳浆。按照溶剂体积比乙醇：ZrO2胶体粘结剂＝4：1，将5ml ZrO2胶体(0.0375g/ml ZrO2纳米晶/乙醇)加入球磨好的半成品碳浆中，充分搅拌均匀，得到成品低温碳浆。
(2)在掺杂氟的SnO2导电玻璃(FTO)沉积致密电子传输层(SnO2,厚度为50nm)、介孔阻挡层(ZrO2，厚度为300nm)。每一层制备都在150℃下退火，退火时为1h。
(3)ZnO表面修饰：将ZnO溶液均匀沉积在ZrO2阻挡层中，在150℃下退火，退火时为1h。
(4)再次沉积介孔阻挡层(ZrO2，厚度为700nm)。碳电极(通过刮涂低温碳浆制得，厚度为10μm)，每一层制备都在150℃下退火，退火时间分别为1h、5h。
(5)钙钛矿光活性层填充：取20μL FA0.9MA0.05Cs0.05SnI3前驱体溶液滴在碳电极上面，静置10min后，放置于真空干燥箱中(设置箱体内压强为负压，温度为50℃)，真空退火处理1h，得到简易结构的介孔碳基钙钛矿太阳能电池；
实施例15的简易结构介孔碳基钙钛矿太阳能电池器件制备完成后，在100mW*cm-2的模拟太阳光下测试其光电流-电压曲线(图16)，获得11.31％的光电转换效率。
Claims (7)
1.一种简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池，其特征在于：包括基底，基底的表面从下至上依次设有透明导电层、致密电子传输层、介孔阻挡层和碳电极；所述介孔阻挡层和碳电极中渗透有吸光层，各层之间整体紧密相连，形成稳定连续的整体；在所述介孔阻挡层的下半部分表面上沉积具有电子传输功能的表面修饰层。
2.根据权利要求1所述的致密电子传输层材料，选用ZnO、SnO2中的一种，优选SnO2。
3.根据权利要求1所述的介孔阻挡层，采用SiO2、ZrO2、Al2O3中的一种，优选ZrO2。
4.根据权利要求1所述的碳电极采用无机胶体纳米晶作为粘结剂，该无机胶体纳米晶可选用SiO2、ZrO2、Al2O3中的一种，优选ZrO2。
5.根据权利要求1所述的吸光层采用有机-无机杂化铅卤化物钙钛矿材料，其分子式简写为ABX3，其中A选用甲胺离子、甲脒离子、铯离子、5-氨基戊酸根离子中的一种或多种组合；B为金属阳离子，选用铅离子、锡离子中的一种或多种组合；X为卤素离子，选用氯、溴、碘中的一种或多种组合。
6.根据权利要求1所述的表面修饰层材料，选用ZnO、SnO2中的一种，优选SnO2。
7.根据权利要求1～7中所述的一种简易结构的低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
1)低温介孔骨架制备：在基底上依次制备透明导电层、致密电子传输层、介孔阻挡层和碳电极，每层都在100～150℃的温度下进行热处理，得到介孔骨架；所述碳电极由无机胶体纳米晶与石墨、炭黑颗粒共混而成；
2)如权利要求7第(1)条所述的介孔阻挡层，其制备方法为分两步进行：第一步，制备第一层介孔阻挡层，并在其表面沉积表面修饰层，该表面修饰层材料选用ZnO、SnO2在中的一种，优选SnO2，然后在低温环境(不高于150℃)下进行退火处理；第二步，在第一层经过修饰之后的介孔阻挡层表面制备第二层介孔阻挡层；
3)低温真空填充钙钛矿：在真空环境下，将钙钛矿前驱体溶液渗透至所述介孔阻挡层和碳电极中，在30～100℃的温度下进行退火处理，使钙钛矿前驱体在介孔骨架中结晶，制得所述低温介孔碳基钙钛矿太阳能电池。
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