CN112510155A - 一种以低沸点试剂作为溶剂的全印刷碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以低沸点试剂作为溶剂的全印刷碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，以低沸点试剂为溶剂配制钙钛矿前驱体溶液，然后将钙钛矿前驱体溶液填充到介孔层中，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池器件，能够显著提高太阳能电池的填充因子、开路电压和稳定性，且制备工艺方法简单、无需退火、成本低廉，可重复性高，解决现有的钙钛矿材料光电性能不佳的技术问题。
Description
技术领域：
本发明涉及一种以低沸点试剂作为溶剂的全印刷碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法。
背景技术：
相对于传统硅电池而言，钙钛矿太阳能电池以其高吸收系数、带隙可调、激子结合能低、载流子扩散半径长、可溶液加工等诸多优点受到人们的广泛关注，并且也取得了非常优异的成绩。短短数年，单结钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从初始的3.8％迅速增长到了目前的25.2％。但是，由于钙钛矿自身和其他制备器件材料对水氧的不稳定性，大部分钙钛矿太阳能电池都是在惰性气体中制备而成。同时，由于钙钛矿结晶过程的复杂性，导致了钙钛矿薄膜制备工艺相对比较复杂，限制因素较多，不利于钙钛矿太阳能电池的大规模制备和产业化。本课题组前期工作研究了一种全印刷介观钙钛矿太阳能电池及其制备方法，通过在钙钛矿前驱体DMF:DMSO溶液中引入多羰基小分子添加剂，提高钙钛矿薄膜质量，填补钙钛矿缺陷，修饰钙钛矿晶界，从而提高钙钛矿太阳能电池的器件性能，解决了钙钛矿薄膜材料在介孔中的结晶难以控制，导致太阳能电池器件性能降低的问题，但制备工艺方法比较复杂有待进一步改善。
发明内容：
本发明的目的是提供一种以低沸点试剂作为溶剂的全印刷碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，以低沸点试剂为溶剂配制钙钛矿前驱体溶液，然后将钙钛矿前驱体溶液填充到介孔层中，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池器件，能够显著提高太阳能电池的填充因子、开路电压和稳定性，且制备工艺方法简单、无需退火、成本低廉，可重复性高，解决现有的钙钛矿材料光电性能不佳的技术问题。
本发明是通过以下技术方案予以实现的：
一种以低沸点试剂作为溶剂的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，该太阳能电池设置在衬底上，由多层薄膜堆叠构成，由下而上包括衬底上依次层叠设置的阴极层、电子传输层、介孔层、阻隔层、阳极层，该方法包括以下步骤：
1)将钙钛矿材料和沸点低于150℃的低沸点试剂混合，制备成钙钛矿前驱体溶液；钙钛矿材料为ABX3型钙钛矿材料，其中，A为一价有机或无机阳离子，B为二价金属阳离子，X为一价阴离子；
2)将钙钛矿前驱体溶液填充到介孔层中在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池。
优选地，钙钛矿材料在低沸点试剂中的质量分数为0.2-1.5g/ml。
优选地，ABX3型钙钛矿材料中，A为甲胺基团、甲脒基团、乙脒基团、铯离子、锂离子、钾离子、钠离子、以及铷离子中的一种以上，B为铅离子、锡离子、铜离子、锗离子、锰离子、亚铁离子、钴离子、镍离子、锌离子、以及镁离子中的一种以上，X为氟离子、氯离子、溴离子、碘离子、四氟化硼阴离子以及硫氰酸根阴离子中的一种以上。
优选地，低沸点试剂选用甲醇、乙醇、异丙醇、甲胺、乙胺、乙腈、三乙胺、丙胺、四氢呋喃中的一种以上。
所述衬底为玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚对萘二甲酸乙二醇酯中的一种。
所述阴极层为ITO、FTO中的一种，阴极层的厚度为10-1000nm；电子传输层为TiO2、SnO2、ZnO中的一种以上，电子传输层的厚度为10-100nm，介孔层为TiO2、SnO2、MgO中的一种以上，介孔层厚度为200-2000nm，所述阻隔层为Al2O3、ZrO2、MgO中的一种以上，阻隔层厚度为0.1-5um，阳极层厚度为2-30um，阳极层为碳电极。
本发明的有益效果如下：本发明以低沸点试剂为溶剂配制钙钛矿前驱体溶液，然后将钙钛矿前驱体溶液填充到介孔层中，通过调控钙钛矿的结晶过程，从而改善钙钛矿薄膜，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池，能够显著提高太阳能电池的填充因子、开路电压和稳定性，且制备工艺方法简单、无需退火、成本低廉，可重复性高，解决现有的钙钛矿材料光电性能不佳的技术问题。
附图说明：
图1是本发明实施例1-3得到的钙钛矿太阳能电池结构示意图；
其中，其中，A、玻璃衬底，1、阴极层，2、电子传输层，3、介孔层，4、阻隔层，5、阳极层。
图2是本发明实施例1得到的钙钛矿太阳能电池的器件光电转换效率图。
图3是本发明实施例2得到的钙钛矿太阳能电池的器件光电转换效率图。
图4是本发明实施例3得到的钙钛矿太阳能电池的器件光电转换效率图。
具体实施方式：
以下是对本发明的进一步说明，而不是对本发明的限制。
如图1所示的钙钛矿太阳能电池，由下而上包括玻璃衬底上依次层叠设置的阴极层1、电子传输层2、介孔层3、阻隔层4、阳极层5，阴极层的厚度为10-1000nm，电子传输层的厚度为10-100nm，介孔层厚度为200-2000nm，阻隔层厚度为0.1-5um，阳极层厚度为2-30um。所述阴极层为ITO或FTO。所述电子传输层为TiO2、SnO2、ZnO中的一种或几种。所述介孔层为TiO2、SnO2、MgO中的一种或几种。所述阻隔层为Al2O3、ZrO2、MgO中的一种或几种。所述阳极层为碳电极。
实施例1：
本实施例中，阴极层厚度为135nm，电子传输层的厚度为50nm，介孔层厚度为600nm，阻隔层厚度为2um，阳极层厚度为20um。所述阴极层为ITO。所述电子传输层为TiO2。所述介孔层为TiO2。所述阻隔层为ZrO2。低沸点试剂为甲胺、乙醇、乙腈的混合液，ABX3型钙钛矿材料中A为CH3NH3 +，B为Pb2+，X为I-和Cl-，具体实施步骤如下：
1.称取0.461g PbI2、0.159g CH3NH3I和0.0135g CH3NH3Cl(按化学计量比1:1:0.2)完全溶解在1.6ml甲胺、乙醇、乙腈(按体积计量比0.3:1:1)中得到钙钛矿前驱体溶液A；
2.取适量钙钛矿前驱体溶液A填充于图1所示的钙钛矿太阳能电池介孔层中，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池。
对得到的电池进行I-V测试，器件的短路电流是19.23mA/cm2，开路电压是1.02V，填充因子是70.64％，光电转换效率是13.86％。
对比例1：
参考实施例1，不同之处在于甲胺、乙醇、乙腈的混合液替换为沸点高于150℃的试剂
作为溶剂。对得到的电池进行I-V测试，器件的短路电流是18.04mA/cm2，开路电压是0.87V，填充因子是67.32％，光电转换效率是10.63％。
实施例1和对比例1可知，利用本发明低沸点试剂作为溶剂制备的钙钛矿太阳能电池的开路电压(VOC)、填充因子(FF)和光电转换效率(PCE)都得到了大幅度的提高。
实施例2：
本实施例中，阴极层厚度为135nm，电子传输层的厚度为20nm，介孔层厚度为1000nm，阻隔层厚度为3um，阳极层厚度为25um。所述阴极层为ITO。所述电子传输层为SnO2。所述介孔层为SnO2。所述阻隔层为MgO。低沸点试剂为乙胺、乙醇、乙腈的混合液，ABX3型钙钛矿材料中A为CH3NH3 +，B为Pb2+，X为I-，实施步骤如下：
1.称取称取0.461g PbI2、0.159g CH3NH3I和0.0202g CH3NH3Cl(按化学计量比1:1:0.3)完全溶解在1.6ml乙胺、异丙醇、乙腈(按体积计量比0.3:1:1)中得到钙钛矿前驱体溶液A；
2.取适量钙钛矿前驱体溶液A填充于图1所示的钙钛矿太阳能电池介孔层中，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池。
对得到的电池进行I-V测试，器件的短路电流是19.09mA/cm2，开路电压是1V，填充因子是75.57％，光电转换效率是14.43％。
实施例3：
本实施例中，阴极层厚度为135nm，电子传输层的厚度为30nm，介孔层厚度为700nm，阻隔层厚度为2um，阳极层厚度为30um。所述阴极层为ITO。所述电子传输层为TiO2。所述介孔层为MgO。所述阻隔层为Al2O3。低沸点试剂为甲胺、乙醇、乙腈的混合液，ABX3型钙钛矿材料中A为NH2＝CHNH3 +，B为Pb2+，X为I-，具体实施步骤如下：
1.称取称取0.580g PbI2、0.175g NH2＝CHNH3I、0.0127g RbI、0.0311g CsI和0.0202g CH3NH3Cl完全溶解在1.6ml甲胺、乙醇、乙腈(按体积计量比0.3:1:1)中得到钙钛矿前驱体溶液A；
2.取适量钙钛矿前驱体溶液A填充于图1所示的钙钛矿太阳能电池介孔层中，在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池。
对得到的电池进行I-V测试，器件的短路电流是22.88mA/cm2，开路电压是0.86V，填充因子是75.75％，光电转换效率是14.91％。
Claims (6)
1.一种以低沸点试剂作为溶剂的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，该太阳能电池设置在衬底上，由多层薄膜堆叠构成，由下而上包括衬底上依次层叠设置的阴极层、电子传输层、介孔层、阻隔层、阳极层，该方法包括以下步骤：
1)将钙钛矿材料和沸点低于150℃的低沸点试剂混合，制备成钙钛矿前驱体溶液；钙钛矿材料为ABX3型钙钛矿材料，其中，A为一价有机或无机阳离子，B为二价金属阳离子，X为一价阴离子；
2)将钙钛矿前驱体溶液填充到介孔层中在室温条件下得到优质钙钛矿薄膜，制备出碳基介观钙钛矿太阳能电池。
2.根据权利要求1所述的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，钙钛矿材料在低沸点试剂中的质量分数为0.2-1.5g/ml。
3.根据权利要求1或2所述的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，ABX3型钙钛矿材料中，A为甲胺基团、甲脒基团、乙脒基团、铯离子、锂离子、钾离子、钠离子、以及铷离子中的一种以上，B为铅离子、锡离子、铜离子、锗离子、锰离子、亚铁离子、钴离子、镍离子、锌离子、以及镁离子中的一种以上，X为氟离子、氯离子、溴离子、碘离子、四氟化硼阴离子以及硫氰酸根阴离子中的一种以上。
4.根据权利要求1或2所述的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，低沸点试剂选用甲醇、乙醇、异丙醇、甲胺、乙胺、乙腈、三乙胺、丙胺、四氢呋喃中的一种以上。
5.根据权利要求1或2所述的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述衬底为玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚对萘二甲酸乙二醇酯中的一种。
6.根据权利要求1或2所述的碳基介观钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述阴极层为ITO、FTO中的一种，阴极层的厚度为10-1000nm；电子传输层为TiO2、SnO2、ZnO中的一种以上，电子传输层的厚度为10-100nm，介孔层为TiO2、SnO2、MgO中的一种以上，介孔层厚度为200-2000nm，所述阻隔层为Al2O3、ZrO2、MgO中的一种以上，阻隔层厚度为0.1-5um，阳极层厚度为2-30um，阳极层为碳电极。
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