CN113728402B - 连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电颗粒 - Google Patents

连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电颗粒 Download PDF

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Abstract

本发明提供：连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电颗粒，该连接结构体可谋求导通电阻值的低电阻化和稳定化。连接结构体具备：具有第1端子(1a)的第1电子部件(1)、具有第2端子(2a)的第2电子部件(2)、以及在第1电子部件(1)与第2电子部件(2)之间将上述的连接材料固化而得的固化膜，第1端子(1a)与第2端子(2a)之间的被覆导电颗粒(3)是导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成，同时是第1端子的金属原子和第2端子的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成。

Description

连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电 颗粒
技术领域
本技术涉及连接有电子部件的连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电颗粒。本申请以2019年5月1日于日本申请的日本专利申请号特愿2019-087150和2020年4月23日于日本申请的日本专利申请号特愿2020-076961为基础要求优先权，该申请通过参照而被引用于本申请。
背景技术
以往，在电路等的电连接中使用含有导电颗粒的连接材料。作为导电颗粒，例如已知有：表面具有凹凸部的导电颗粒(例如参照专利文献1)、表面被覆有金属填料的导电颗粒(例如参照专利文献2)、表面被覆有绝缘性填料的导电颗粒(例如参照专利文献3)等。
然而，近年来，使用导电颗粒进行连接的对象物逐渐多样化，除了要求提高绝缘性能以外，还要求导通电阻值更低、且稳定化。为此，在现有的导电颗粒中，针对这样的要求，也会产生导通电阻值大、可靠性试验后的导通电阻值的偏差也大的情况。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2005-317270号公报；
专利文献2：日本特开2013-041683号公报；
专利文献3：日本特开2018-145418号公报。
发明内容
发明所要解决的课题
本技术是鉴于这样的现有实情而提出的，提供可谋求导通电阻值的低电阻化和稳定化的连接结构体、连接结构体的制造方法、连接材料和被覆导电颗粒。
用于解决课题的手段
本技术所涉及的连接结构体具备：具有第1端子的第1电子部件、具有第2端子的第2电子部件、以及在上述第1端子与上述第2端子之间由含有被覆导电颗粒的连接材料固化而成的固化膜，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，在上述第1端子与上述第2端子之间的被覆导电颗粒是上述导电层的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中而成，同时是上述第1端子的金属原子和上述第2端子的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中而成。
本技术所涉及的连接结构体的制造方法如下：经由含有被覆导电颗粒的连接材料在规定温度下热压合具有第1端子的第1电子部件和具有第2端子的第2电子部件，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，关于上述第1端子与上述第2端子之间的被覆导电颗粒，使上述导电层的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中，同时使上述第1端子的金属原子和上述第2端子的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中。
本技术所涉及的连接材料是被覆导电颗粒分散在绝缘性粘合剂中而成，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，上述导电层的金属原子在热压合时的规定温度下扩散到上述金属微粒的金属中。
本技术所涉及的被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，上述导电层的金属原子在热压合时的规定温度下扩散到上述金属微粒的金属中。
发明效果
根据本技术，关于端子间的被覆导电颗粒，通过热压合使导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中、同时使端子的金属原子也扩散到金属微粒的金属中，因此可谋求导通电阻值的低电阻化和稳定化。
附图说明
[图1] 图1是示意性地显示连接结构体的截面图。
[图2] 图2是示意性地显示安装有相机模块的连接结构体的截面图。
[图3] 图3是观察实施例2中使用的树脂芯(核)导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面) (Au=35μm、Ni=210nm)、树脂芯、有突起)而得的SEM照片。
[图4] 图4是观察实施例2中使用的被覆导电颗粒(金属微粒：60μm的银颗粒)而得的SEM照片。
[图5] 图5是观察实施例2中制作的连接结构体的连接部的截面而得的SEM照片。
[图6] 图6是图5所示的四方形部分的陶瓷基板侧的放大照片。
[图7] 图7是图6所示的放大照片部分的银(Ag)的映射图像。
[图8] 图8是图7所示的放大照片部分的镍(Ni)的映射图像。
[图9] 图9是图8所示的放大照片部分的金(Au)的映射图像。
具体实施方式
以下，边参照附图，边按照下述顺序对本发明的实施方式进行详细地说明。
1. 被覆导电颗粒；
2. 连接材料；
3. 连接材料的制造方法；
4. 连接结构体；
5. 连接结构体的制造方法；
6. 实施例
＜1. 被覆导电颗粒＞
本实施方式所涉及的被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于芯材颗粒表面的导电层、以及被覆导电层的表面而成的金属微粒，其中，导电层的金属原子在热压合时的规定温度下扩散到金属微粒的金属中。
这里，在本说明书中，“扩散”是指，由于热、压力、变形等，导电层的金属的原子或电子部件的端子的金属的原子扩散到金属微粒的金属中、或者金属微粒的金属的原子扩散到导电层的金属中或电子部件的端子的金属中。这样的扩散状态可通过使用透射型电子显微镜FE-TEM，利用能量分散型X射线分析装置(EDS)对被覆导电颗粒与电子部件的端子的接触部分进行射线分析或元素映射来观察。
作为芯材颗粒，可列举：树脂颗粒、有机无机混杂颗粒、金属颗粒等。作为构成树脂颗粒的树脂，例如可列举：苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、苯并胍胺树脂、交联聚苯乙烯树脂、丙烯酸类树脂、苯乙烯-二氧化硅复合树脂等。作为有机无机混杂颗粒，例如可列举：由交联的烷氧基甲硅烷基聚合物和丙烯酸类树脂形成的颗粒等。作为金属颗粒，例如可列举：镍、钴、银、铜、金、钯、焊锡等。这些之中，优选使用应力松弛性优异的树脂颗粒或有机无机混杂颗粒。
导电层设于芯材颗粒的表面。导电层的金属优选为其金属原子在热压合时的规定温度下会扩散到金属微粒的金属中的金属，另外，即使不扩散、但只要是通过与金属微粒的接触而获得导电性的金属即可使用。关于热压合时的规定温度，作为一个实例为200℃以下、优选为160℃以下、进一步优选为140℃以下。导电层的金属可根据金属微粒的金属而适当选择。导电层优选为镍、银、铜、金和钯中的至少任一种的金属单质或合金。另外，导电层可以是焊锡。在芯材颗粒为金属颗粒的情况下，为了防止表面氧化，导电层优选为金和钯中的至少任一种的金属单质或合金。另外，从导电性和表面氧化的观点来看，导电层优选在芯材颗粒的表面上依次具有第1导电层和第2导电层，优选第1导电层为镀镍层、第2导电层为镀金层。
导电层的厚度优选为50nm以上且300nm以下、更优选为80nm以上且250nm以下。在导电层由多个金属层构成的情况下，优选总厚度满足上述范围。若导电层的厚度过小，则难以作为导电颗粒起作用。需要说明的是，在芯材颗粒为金属颗粒的情况下，也可将其表面视为导电层，导电层的厚度无需特别考虑。以下，无论芯材颗粒的种类如何，都将由芯材颗粒和导电层构成的颗粒称为“导电颗粒”。需要说明的是，有时将芯材颗粒为树脂颗粒的颗粒称为“树脂芯导电颗粒”。
导电颗粒优选在导电层的表面具有多个突起。作为具有突起的导电颗粒的构成，只要是导电层的表面具有突起的形状即可，没有特别限定，例如可列举：以下的第1构成例～第3构成例。第1构成例具备：芯材颗粒、多个附着于芯材颗粒的表面且成为突起的芯材的绝缘性颗粒、以及被覆芯材颗粒和绝缘性颗粒的导电层。第2构成例具备：芯材颗粒、多个附着于芯材颗粒的表面且成为突起的芯材的绝缘性颗粒、被覆芯材颗粒和绝缘性颗粒的表面的第1导电层、以及被覆第1导电层的第2导电层。第3构成例具备：芯材颗粒、被覆芯材表面的第1导电层、多个附着于第1导电层的表面且成为突起的芯材的绝缘性颗粒、以及被覆第1导电层和绝缘性颗粒的表面的第2导电层。通过在导电层的表面具有多个突起，以突起为芯可增加金属微粒的附着量，可使导通电阻值进一步低电阻化、且稳定化。另外，由于突起陷入连接对象的端子表面，从而可使被覆导电层的金属微粒和端子表面的金属原子的扩散效果显著。可类推这是由于对被覆导电层的金属微粒的压力因突起而增大、单纯地增加接触面积等各种原因。
导电颗粒的粒径的下限优选为2μm以上。对导电颗粒的粒径的上限没有特别限定，例如从连接结构体中的导电颗粒的捕捉效率的观点来看，例如优选为50μm以下、进一步优选为20μm以下。需要说明的是，导电颗粒的粒径可以是利用图像型粒度分布计(作为一个实例，FPIA-3000：Malvern公司制造)测定而得的值。该个数为1000个以上、优选为2000个以上。
金属微粒是被覆设于芯材颗粒表面的导电层的表面而成。金属微粒的金属可根据导电层的金属和电子部件的端子的金属而适当选择。金属微粒优选为镍、银、铜、金和钯中的至少任一种的金属单质或合金。另外，金属微粒可以是焊锡。这些之中，从低电阻化的观点来看，优选为银或银合金。
金属微粒的粒径的上限可设为导电颗粒的14%以下、优选0.3%以下。或者，优选为100nm以下、更优选为80nm以下。由此，通过热压合可使导电层的金属和电子部件的端子的金属扩散到金属微粒的金属中。另外，通过相对于导电颗粒的表面积而言金属微粒的粒径没有过大，可抑制对导电颗粒的表面造成损伤等不良情形。另外，金属微粒的粒径的下限只要是2nm以上即可，优选为10nm以上。通过相对于导电颗粒的表面积而言金属微粒没有过小，可更有效地抑制导电颗粒的聚集。在金属微粒过小的情况下，连接材料的粘度会过度上升，从而还担心对分散性的影响。需要说明的是，例如用电子显微镜(例如TEM)观察金属微粒的粒径，可设为任意的100个的平均值，还可通过设为200个以上的平均值来进一步提高精度。
另外，如上所述，被覆导电颗粒可适合使用焊锡颗粒作为金属微粒。焊锡颗粒优选被覆上述的树脂芯导电颗粒的表面。通过使用树脂芯导电颗粒，树脂芯导电颗粒的树脂芯在连接时发生变形和排斥，因此容易得到均匀的连接状态。另外，通常树脂芯导电颗粒的粒径偏差较金属颗粒少。具体而言，树脂芯导电颗粒的变异系数(CV值：Coefficient ofVariation)为20%以下、优选为10%以下、更优选为5%以下。由于粒径的偏差少，所以在连接时对树脂芯施加的压力容易变得均等。如此，通过树脂芯的变形和排斥或树脂芯导电颗粒的粒径的均匀性，容易使导电颗粒在端子间的夹持变得稳定，因此与使用金属颗粒相比容易使端子间的连接状态(接合状态)变得更稳定，可期待导通电阻的稳定化。这是由于端子与电极的接触状态稳定，可担保与电极焊接的状态(量或面积)，从而可期待不易发生连接不良的效果。
焊锡颗粒可根据电极材料或连接条件等，例如从JIS Z 3282-1999所规定的Sn-Pb系、Pb-Sn-Sb系、Sn-Sb系、Sn-Pb-Bi系、Bi-Sn系、Sn-Cu系、Sn-Pb-Cu系、Sn-In系、Sn-Ag系、Sn-Pb-Ag系、Pb-Ag系等中适当选择。焊锡颗粒的熔点的下限优选为110℃以上、更优选为120℃以上、进一步优选为130℃以上。焊锡颗粒的熔点的上限优选为240℃以下、更优选为200℃以下、进一步优选为150℃以下。通过将焊锡颗粒加热至规定温度，可使焊锡颗粒的金属原子与导电层的金属原子容易地相互扩散，同时可使焊锡颗粒的金属原子与端子的金属原子容易地相互扩散。另外，在焊锡颗粒中可包含Ni等与树脂芯导电颗粒中所含的金属相同的金属。通过在焊锡颗粒中包含与树脂芯导电颗粒相同的金属，可期待提高焊锡颗粒与树脂芯导电颗粒的金属层的亲和性的效果。需要说明的是，焊锡颗粒的粒径为与上述的金属微粒同样的范围。
另外，被覆导电颗粒可以是用焊锡颗粒被覆作为芯材颗粒的树脂颗粒的表面而得的颗粒。另外，被覆导电颗粒还可以是用焊锡颗粒以外的金属微粒被覆作为芯材颗粒的树脂颗粒的表面而得的颗粒。由于焊锡颗粒被覆树脂颗粒的表面，焊锡颗粒通过加热而熔融，从而可在树脂颗粒的表面形成焊锡的导电层。另外，被覆导电颗粒可以是如上所述地可使焊锡颗粒的金属原子与端子的金属原子容易地相互扩散的金属微粒进一步被覆而得的颗粒。
另外，被覆导电颗粒可以是用混杂有焊锡颗粒和助焊剂化合物的混合物被覆树脂芯导电颗粒或树脂颗粒的表面而得的颗粒。作为助焊剂化合物，例如可列举：乙酰丙酸、马来酸、草酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、癸二酸等的羧酸等。通过使用助焊剂化合物，可得到良好的接合状态。
另外，如上所述，被覆导电颗粒可以是用金属微粒被覆第1构成例～第3构成例中所示的具有突起的导电颗粒的表面而得的颗粒，也可使成为突起的绝缘性颗粒与金属微粒混杂而被覆。绝缘性颗粒的莫氏硬度优选大于7。作为绝缘性颗粒，可列举：氧化锆(莫氏硬度8～9)、氧化铝(莫氏硬度9)、碳化钨(莫氏硬度9)和金刚石(莫氏硬度10)等，这些可单独使用，也可组合2种以上进行使用。这些之中，从经济性的观点来看，优选使用氧化铝。由于绝缘性颗粒的硬度高，在突起在电极表面具有氧化物的情况下，可突破其氧化物，可得到良好的接合状态。
金属微粒的被覆例如可适用日本特开2018-145418号公报中记载的方法。另外，并不限于后述的实施例中记载的方法，只要得到同样的效果即可，没有特别限定。除了以干式被覆以外，还可混杂液态成分或粘性液态成分，通过同样的操作进行被覆。
＜2. 连接材料＞
本实施方式所涉及的连接材料是上述的被覆导电颗粒分散到绝缘性粘合剂中而成。作为连接材料，可列举：用于连接第1电子部件和第2电子部件而显示导电性的导电性粘接剂、仅在压力施加方向显示导电性的各向异性导电粘接剂等。另外，连接材料还可适用于连接配线(布线)基板的层间的通路材料(填充材料)、配线图案的配线材料等。
以下，以各向异性导电粘接剂为例进行说明。各向异性导电粘接剂可以是薄膜状的各向异性导电膜(ACF：Anisotropic Conductive Film)或膏状的各向异性导电膏(ACP：Anisotropic Conductive Paste)的任一种。在操作的容易度方面优选各向异性导电膜，在成本方面优选各向异性导电膏。另外，各向异性导电膜的厚度的下限例如可与粒径相同，优选可设为粒径的1.3倍以上或10μm以上。另外，各向异性导电膜的厚度的上限例如可设为40μm以下或粒径的2倍以下。另外，各向异性导电膜可形成于剥离膜上。另外，各向异性导电膜可以是将不含导电颗粒的粘接剂层或胶粘剂层进行层叠，其层数或层叠面可根据对象或目的适当选择。另外，作为粘接剂层或胶粘剂层的绝缘性树脂，可使用与各向异性导电膜同样的树脂。
绝缘性粘合剂(绝缘性树脂)可使用已知的绝缘性粘合剂。作为固化型，可列举：热固化型、光固化型、光热并用固化型等。例如可列举：含有(甲基)丙烯酸酯化合物和光自由基聚合引发剂的光自由基聚合型树脂组合物、含有(甲基)丙烯酸酯化合物和热自由基聚合引发剂的热自由基聚合型树脂组合物、含有环氧化合物和热阳离子聚合引发剂的热阳离子聚合型树脂组合物、含有环氧化合物和热阴离子聚合引发剂的热阴离子聚合型树脂组合物等。另外，还可使用已知的胶粘剂组合物。需要说明的是，本技术并不限于上述的绝缘性粘合剂(绝缘性树脂)。另外，关于下述实施方式中的(甲基)丙烯酸酯化合物，也不过是用于说明发明的一个实例而已。
本实施方式中，在热压合时的规定温度下固化的热固化型绝缘性粘合剂是适合的。以下，作为具体例子，列举热自由基聚合型绝缘性粘合剂进行说明，该粘合剂含有成膜树脂、弹性体、(甲基)丙烯酸类单体、聚合引发剂和硅烷偶联剂。需要说明的是，(甲基)丙烯酸类单体意为包括丙烯酸类单体和甲基丙烯酸类单体中的任一种。
对成膜树脂没有特别限定，例如可列举：苯氧树脂、不饱和聚酯树脂、饱和聚酯树脂、氨基甲酸乙酯树脂、丁二烯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂、聚烯烃树脂等。成膜树脂可单独使用1种，也可并用2种以上。这些之中，从制膜性、加工性、连接可靠性的角度考虑，特别优选使用苯氧树脂。苯氧树脂是由双酚A和环氧氯丙烷合成的树脂，可使用适当合成的树脂，也可使用市售品。对成膜树脂的含量没有特别限定，例如优选为10质量%～60质量%。
对弹性体没有特别限定，例如可列举：聚氨酯树脂(聚氨酯系弹性体)、丙烯酸类橡胶、硅橡胶、丁二烯橡胶等。
对(甲基)丙烯酸类单体没有特别限定，例如可以是单官能(甲基)丙烯酸类单体，也可以是2官能以上的多官能(甲基)丙烯酸类单体。从聚合物的应力松弛的观点来看，优选在绝缘性粘合剂中的(甲基)丙烯酸类单体中80质量%以上为单官能(甲基)丙烯酸类单体。
另外，从粘接性的观点来看，单官能(甲基)丙烯酸类单体优选具有羧酸。另外，具有羧酸的单官能(甲基)丙烯酸类单体的分子量优选为100～500、更优选为200～350。另外，绝缘性粘合剂中的具有羧酸的单官能(甲基)丙烯酸类单体的含量优选为3质量%～20质量%、更优选为5质量%～10质量%。
作为聚合引发剂，只要是在热压合时的规定温度下可将(甲基)丙烯酸类单体固化的物质即可，没有特别限定，例如可列举：有机过氧化物等。作为有机过氧化物，例如可列举：月桂酰过氧化物、丁基过氧化物、苄基过氧化物、二月桂酰过氧化物、二丁基过氧化物、过氧化二碳酸酯、苯甲酰过氧化物等。这些可单独使用1种，也可并用2种以上。对绝缘性粘合剂中的聚合引发剂的含量没有特别限定，例如优选为0.5质量%～15质量%。需要说明的是，热压合时的规定温度可由聚合引发剂和与其反应的聚合性化合物的反应起始温度求出。这是由于：通常热压合时的规定温度设定为高于反应起始温度。由于热压合时的规定温度还取决于连接时间或反应性(潜在性、寿命)，所以还起因于连接条件。
对硅烷偶联剂没有特别限定，例如可列举：环氧系硅烷偶联剂、丙烯酸系硅烷偶联剂、硫醇系硅烷偶联剂、胺系硅烷偶联剂等。对绝缘性粘合剂中的硅烷偶联剂的含量没有特别限定，例如优选为0.1质量%～5.0质量%。
＜3. 连接材料的制造方法＞
本实施方式所涉及的连接材料的制造方法具有以下的步骤(A)和步骤(B)。
[步骤(A)]
在步骤(A)中，通过搅拌上述的导电颗粒和金属微粒，得到用金属微粒被覆导电颗粒而得的被覆导电颗粒。另外，通过使用在导电层的表面具有多个突起的导电颗粒，突起成为金属微粒所附着的芯，可增加金属微粒的附着量。
导电颗粒和金属微粒的粒径与上述的被覆导电颗粒中说明的范围相同。另外，导电颗粒和金属微粒可使用市售品。另外，导电颗粒从用金属微粒被覆的观点来看优选使用干粉状态的导电颗粒。
另外，在步骤(A)中，优选掺混导电颗粒和金属微粒，使金属微粒相对于导电颗粒的量例如为小于200体积%。金属微粒相对于导电颗粒的量(体积%)可以是通过下式求得的值。
金属微粒(B)相对于导电颗粒(A)的量(体积%)
={(Bw/Bd)/(Aw/Ad)}×100
Aw：导电颗粒(A)的质量组成(质量%)；
Bw：金属微粒(B)的质量组成(质量%)；
Ad：导电颗粒(A)的比重；
Bd：金属微粒(B)的比重。
通过满足这样的条件，在步骤(A)中可容易地在导电颗粒的表面进行金属微粒的被覆。需要说明的是，即使是如上所述地将助焊剂化合物等液态、粘性液态成分和金属微粒同时进行搅拌的情况，也可满足上述条件。
搅拌导电颗粒和金属微粒的方法可以是干式法、湿式法中的任一项，优选干式法。这是由于可适用已知的调色剂等中使用的方法。用于搅拌导电颗粒和金属微粒的装置例如可列举：行星式搅拌装置、振动器、实验室用混合机、搅拌桨等。特别是，从用粒径小的金属微粒被覆导电颗粒的观点来看，优选施加高剪切的行星式搅拌装置。行星式搅拌装置通过使含有导电颗粒和金属微粒的容器在自转的同时进行公转，可得到含有被覆导电颗粒和金属微粒的混合物。
[步骤(B)]
在步骤(B)中，通过搅拌含有被覆导电颗粒和金属微粒的混合物与绝缘性粘合剂，得到在绝缘性粘合剂中分散有被覆导电颗粒的连接材料。
另外，在步骤(B)中，通过对被覆导电颗粒中的金属微粒施加与导电颗粒的摩擦或高剪切，金属微粒有时会从导电颗粒背离，但由于背离的金属微粒介于被覆导电颗粒之间，因此抑制被覆导电颗粒的聚集。
这样，通过进行步骤(B)，可抑制被覆导电颗粒的聚集，可使被覆导电颗粒分散到绝缘性粘合剂中。另外，在步骤(B)中，只要向步骤(A)中得到的含有被覆导电颗粒和金属微粒的混合物中加入绝缘性粘合剂即可，因此可使用同一容器、同一装置，可降低材料成本或制造成本。
需要说明的是，本实施方式所涉及的连接材料的制造方法根据需要可进一步具有除上述的步骤(A)和步骤(B)以外的其他步骤。例如，在连接材料为薄膜状的各向异性导电膜的情况下，可列举以下的步骤：利用涂布法使在绝缘性粘合剂中分散有被覆导电颗粒而成的各向异性导电粘接剂组合物进行成膜并使其干燥。
＜4. 连接结构体＞
图1是示意性地显示本实施方式所涉及的连接结构体的连接部的截面图。本实施方式所涉及的连接结构体具备：具有第1端子1a的第1电子部件1、具有第2端子2a的第2电子部件2、以及在第1电子部件1与第2电子部件2之间将上述的连接材料固化而得的固化膜，第1端子1a与第2端子2a之间的被覆导电颗粒3是导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成，同时是第1端子的金属和第2端子的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成。由此，由于第1端子的金属和第2端子的金属形成与金属微粒的金属进行金属键合/合金化的状态，因此可谋求导通电阻值的低电阻化和稳定化。上述中，对电子部件的配线具有线与间隔(L/S)的各向异性导电连接进行了说明，但电子部件的端子(配线)可以是所谓的实心图案，可用作无各向异性的导电连接、导电粘接剂(没有图示)。需要说明的是，端子可以未必是凸状，只要是电连接的通电部位即可。
对第1电子部件和第2电子部件没有特别限定，可根据目的而适当选择。作为第1电子部件，例如可列举：柔性(挠性)基板(FPC： Flexible Printed Circuits (柔性印刷电路))、玻璃基板、塑料基板等。另外，作为第2电子部件，例如可列举：相机模块、IC(Integrated Circuit (集成电路))模块、IC芯片等。第2电子部件可以是搭载有传感器的功能性模块。在相机模块中，从电绝缘性、热绝缘性优异的观点来看，有时会使用陶瓷基板。陶瓷基板或功能性模块具有小型化(例如1cm2以下)下的尺寸稳定性优异等优点。另外，适用本技术的连接结构体例如可用于半导体装置(除驱动IC以外，还包括利用了光学元件或热电转换元件、光电转换元件等半导体的装置的全部)、显示装置(监视器、电视机、头戴式显示器等)、移动设备(平板终端、智能手机、可佩戴式终端等)、游戏机、音频设备、摄像装置(相机模块等使用了图像传感器的装置)、车辆(移动装置)用电装安装、医疗器械、传感器设备(触摸传感器、指纹认证、虹膜认证等)等采用电连接的所有电子设备。
以下，作为具体例，列举安装有相机模块的连接结构体进行说明。图2是示意性地显示安装有相机模块的连接结构体的截面图。如图2所示，该连接结构体具备：具有第1端子的柔性基板10、具有第2端子的相机模块20、在第1端子与第2端子之间将上述的连接材料固化而得的固化膜30。
在柔性基板10上，在与相机模块的第2端子相对的位置设有第1端子。另外，在柔性基板10上，除相机模块安装部以外，还可安装相机模块驱动用IC11。
如图2所示，相机模块20具有：陶瓷基板21，其在安装面具有凹部(腔)、且在凹部的周缘部具有第2端子；图像传感器22，其收纳在凹部；保护玻璃23，其配置在图像传感器22上、且固定在陶瓷基板21上；透镜24，其配置在图像传感器22上、且设置在筐体内。如图2所示，在陶瓷基板21的矩形安装面上，第2端子形成于相对的2条边或3条边上。
固化膜30是将上述的连接材料固化而得的膜，例如，如图3所示，在陶瓷基板21的矩形安装面上贴附各向异性导电膜31，并在各向异性导电膜31上搭载柔性基板10，在此状态下进行热压合而得到。
根据这样的构成的连接结构体，可缩短图像传感器22与柔性基板30之间的距离T1。需要说明的是，在光学上难以缩短图像传感器22与透镜24之间的距离。
另外，由于相机模块20在安装面具有凹部，所以安装后在凹部容易滞留气体，例如在进行了高气压的可靠性评价试验的情况下，柔性基板10有时会因气体的影响而鼓起。根据本实施方式，被覆导电颗粒的导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成，同时第1端子的金属原子和第2端子的金属原子扩散到金属微粒的金属中而成。由此，进行金属键合/合金化，相机模块20与柔性基板10牢固地粘接，因此可稳定地维持低电阻化。因此，可与图像传感器22稳定地发送和接收信号，可得到抑制了噪音的摄影图像(电信号)。
在本技术中，成为连接对象的导通部位的金属、导电颗粒的导电层的金属和被覆导电颗粒的金属微粒的金属可根据其组合适当选择。例如，第1端子的金属、第2端子的金属、以及导电颗粒的导电层的金属优选为同一种。由此，进行同种的金属键合/合金化，可防止异种金属间的迁移。另外，作为端子的构成的一个实例，优选第1端子和第2端子在导体上依次形成镀镍层和镀金层而成。由此，被覆导电颗粒的导电层由身为镍或镍合金的第1导电层和身为金或金合金的第2导电层形成，在金属微粒为银或银合金的情况下，金原子通过热压合而扩散到银或银合金中，形成金与银的金属间化合物，因此可防止银或镍的迁移。本技术中的金属原子的扩散认为是金属的自由电子的影响，由于金属微粒的金属的自由电子的移动度大，由此推测有助于金属微粒(上述的银)与对象金属(上述的金)的合金化。
＜5. 连接结构体的制造方法＞
本实施方式所涉及的连接结构体的制造方法如下：经由上述的连接材料在规定温度下热压合具有第1端子的第1电子部件和具有第2端子的第2电子部件，使导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中，同时使第1端子的金属原子和第2端子的金属原子扩散到金属微粒的金属中。由此，可谋求导通电阻值的低电阻化和稳定化。这里，关于热压合时的规定温度，作为一个实例为200℃以下、优选为160℃以下、进一步优选为140℃以下。200℃以下是从抑制后述的连接时对对象构件的热冲击(减小基板的翘曲等)的效果、或抑制固化后的变形的观点出发而设定的指标。在使第1端子的金属原子、第2端子的金属原子、和导电颗粒的导电层的金属原子扩散到金属微粒的金属中而需要200℃以上的温度的情况下，只要根据耐热性采用连接时的对象构件、连接材料的材质或厚度等即可。需要说明的是，由于热压合时的规定温度为连接材料的固化起始温度以上，所以通过测定固化起始温度，可判别热压合时的规定温度。
热压合的温度只要是发生金属扩散的200℃以下的温度即可，优选为160℃以下、进一步优选为140℃以下。热压合的温度越低，越不会对第1电子部件和第2电子部件施加热冲击，因此优选。
第1电子部件和第2电子部件与上述的连接结构体中的第1电子部件和第2电子部件相同。另外，关于连接材料，也与上述的连接材料相同。
实施例
以下，对本技术的实施例进行说明。在本实施例中，制作了使用银颗粒作为金属微粒的被覆导电颗粒。然后，使用含有被覆导电颗粒的各向异性导电膜制作连接结构体，对导通特性进行评价。另外，观察连接结构体的连接部的截面。
＜实施例1＞
[导电颗粒的制作]
相对于3质量份平均粒径为20μm的树脂芯导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面)、树脂芯、无突起)，将1质量份作为金属颗粒的平均粒径为60nm的银颗粒投入到行星式搅拌装置(产品名称：あわとり錬太郎、THINKY公司制造)中，搅拌5分钟，制作了含有被覆导电颗粒的混合物。
[各向异性导电膜的制作]
将5质量份含有被覆导电颗粒的混合物和95质量份由以下的各成分构成的绝缘性粘合剂投入到行星式搅拌装置(产品名称：あわとり錬太郎、THINKY公司制造)中，搅拌1分钟，制作了各向异性导电粘接组合物。然后，将各向异性导电粘接组合物涂布在PET薄膜上，用80℃的烘箱干燥5分钟，在PET薄膜上形成由各向异性导电粘接组合物构成的胶粘层，制作了宽2.0mm、厚度25μm的各向异性导电膜。
绝缘性粘合剂是含有47质量份苯氧树脂(商品名：YP-50、新日化EPOXY制造株式会社制造)、3质量份单官能单体(商品名：M-5300、东亚合成株式会社制造)、25质量份氨基甲酸乙酯树脂(商品名：UR-1400、东洋纺绩株式会社制造)、15质量份橡胶成分(商品名：SG80H、Nagase Chemtex株式会社制造)、2质量份硅烷偶联剂(商品名：A-187、MomentivePerformance Materials Japan制造)和3质量份有机过氧化物(商品名：Nyper BW、日油株式会社制造)使固体成分为50质量%的乙酸乙酯与甲苯的混合溶液。
[连接结构体的制作]
经由各向异性导电膜热压合相机模块评价用基板(陶瓷基板、200μm间距、线：间隔=1：1、端子厚度10μm、镀Ni(基底)/镀Au(表面)、有腔结构)和FPC (聚酰亚胺薄膜、200μm间距、线：间隔=1：1、端子厚度12μm、镀Ni(基底)/镀Au(表面))，制作了连接结构体。热压合是经由FPC上的厚度200μm的硅橡胶按压工具，在温度：120℃、压力：1MPa、时间：6秒的条件下来进行。
＜实施例2＞
相对于3质量份平均粒径为20μm的树脂芯导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面)、树脂芯、有突起)，将0.5质量份作为金属颗粒的平均粒径为60nm的银颗粒投入到行星式搅拌装置中，制作了含有被覆导电颗粒的混合物，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了各向异性导电膜和连接结构体。
＜实施例3＞
相对于3质量份平均粒径为20μm的树脂芯导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面)、树脂芯、有突起)，将1质量份作为金属颗粒的平均粒径为60nm的银颗粒投入到行星式搅拌装置中，制作了含有被覆导电颗粒的混合物，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了各向异性导电膜和连接结构体。
＜比较例1＞
将5质量份平均粒径为20μm的树脂芯导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面)、树脂芯、有突起)和95质量份绝缘性粘合剂投入到行星式搅拌装置中，制作了各向异性导电粘接组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，制作了各向异性导电膜和连接结构体。
＜导通特性的评价＞
使用数字万用表(横河电机公司制造)，利用4端子法测定了流过1mA电流时的连接结构体的导通电阻值。另外，测定了在温度121℃、湿度100%、气压2atm的条件下的可靠性评价试验后(12小时、24小时)的连接结构体的导通电阻值。连接结构体的导通电阻值的测定是：每1个样品进行6个通道的测定，对20个样品进行了测定(总计120个通道)。
表1显示初期和可靠性评价试验后(12小时、24小时)的连接结构体的导通电阻值(最大值、平均值、最小值)。
[表1]
如表1所示，在使用了未用银微粒被覆的有突起导电颗粒的比较例1中，导通电阻值的最大值与最小值的范围大，在可靠性评价试验后导通电阻值的最大值与最小值的范围进一步增大。另外，在比较例1中，在可靠性评价试验后导通电阻值的平均值上升。
另一方面，在使用了用银微粒被覆无突起导电颗粒而得的被覆导电颗粒的实施例1、和使用了用银微粒被覆有突起导电颗粒而得的被覆导电颗粒的实施例2、3中，导通电阻值的最大值与最小值的范围小，在可靠性评价试验后导通电阻值的最大值与最小值的范围进一步减小。另外，在实施例1～3中，在可靠性评价试验后导通电阻值的平均值下降。认为这是由于：在可靠性评价试验后金属的扩散更广。另外，还可知：相对于3质量份导电颗粒，混合搅拌0.5～1.0质量份银颗粒，由此可得到良好的结果。
＜连接部的截面观察＞
图3是观察实施例2中使用的树脂芯导电颗粒(镀Ni(基底)/镀Au(表面) (Au=35μm、Ni=210nm)、树脂芯、有突起)而得的SEM (扫描电子显微镜)照片，图4是观察实施例2中使用的被覆导电颗粒(金属微粒：银颗粒为60μm)而得的SEM照片。由图3和图4可知：通过混合搅拌有突起导电颗粒和银颗粒，银颗粒以覆盖突起的方式附着。
另外，使用透射型电子显微镜FE-TEM，利用能量分散型X射线分析装置(EDS)对实施例2的连接结构体中的被覆金属颗粒与陶瓷基板侧的端子(镀Ni(基底)/镀Au(表面))的接触部分进行元素映射，从而观察金属的扩散状态。
图5是观察实施例2中制作的连接结构体的连接部的截面而得的SEM照片，图6是图5所示的四方形部分的陶瓷基板侧的放大照片。图7是图6所示的放大照片部分的银(Ag)的映射图像。图8是图6所示的放大照片部分的镍(Ni)的映射图像。图9是图6所示的放大照片部分的金(Au)的映射图像。
由图7可知：在被覆金属颗粒与陶瓷基板侧的端子的接触部分存在作为金属微粒的银。另外，由图8可知：在被覆金属颗粒的导电层的镍与陶瓷基板侧的端子的镍之间存在镍以外的金属。另外，由图9可知：金扩散至存在于被覆金属颗粒的导电层的镍与陶瓷基板侧的端子的镍之间的银中。即，由图7～图9可知：陶瓷基板的端子的镀Au的Au原子和被覆导电颗粒的导电层的镀Au的Au原子扩散到金属微粒的Ag中。推测这是由于：因金属微粒的粒径小，所以与导电层的最表面的Au和端子的最表面的Au接触的金属微粒增加，Au容易扩散到金属微粒的Ag中，类推如下：如上所述，由于金属微粒的金属的自由电子的移动度较大，所以会对导电层与端子的电镀层的合金化造成影响。
在上述的实施例中，对金属微粒的扩散进行了说明，但并不限于此，例如可以是与金属微粒的单纯的接触或合金化等。金属微粒根据其材质，有时只要与树脂芯导电颗粒的导电层或导电颗粒在相互间获得导通性能，即可达到目的。这是由于：被覆导电颗粒通过被覆金属微粒，金属微粒与导电颗粒的接触点或接触面积的增加这样的有助于导通的因素也会重叠。上述的金属微粒的扩散效果也可被这些因素所取代。
符号说明
1：第1电子部件；1a：第1端子；2：第2电子部件；2a：第2端子；3：被覆导电颗粒；10：柔性基板；11：相机模块驱动用IC；20：相机模块；21：陶瓷基板；22：图像传感器；23：保护玻璃；24：透镜；30：固化膜；31：各向异性导电膜。

Claims (10)

1.连接结构体，其具备：
具有第1端子的第1电子部件；
具有第2端子的第2电子部件；以及
在上述第1电子部件与上述第2电子部件之间将含有被覆导电颗粒的连接材料固化而得的固化膜，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，
上述第1端子与上述第2端子之间的被覆导电颗粒是上述导电层的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中而成，同时是上述第1端子的金属原子和上述第2端子的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中而成。
2.权利要求1所述的连接结构体，其中，上述被覆导电颗粒在上述导电层的表面具有多个突起。
3.权利要求1或2所述的连接结构体，其中，上述芯材颗粒由树脂颗粒构成。
4.权利要求1～3中任一项所述的连接结构体，其中，
上述导电层在最外表面具有镀金层，
上述第1端子和上述第2端子在最外表面具有镀金层。
5.权利要求1～4中任一项所述的连接结构体，其中，上述第1或第2电子部件为相机模块。
6.连接结构体的制造方法，该制造方法是经由含有被覆导电颗粒的连接材料在规定温度下热压合具有第1端子的第1电子部件和具有第2端子的第2电子部件，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，
关于上述第1端子与上述第2端子之间的被覆导电颗粒，使上述导电层的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中，同时使上述第1端子的金属原子和上述第2端子的金属原子扩散到上述金属微粒的金属中。
7.连接材料，该连接材料是被覆导电颗粒分散在绝缘性粘合剂中而成的，该被覆导电颗粒具备：芯材颗粒、设于上述芯材颗粒表面的导电层、以及被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，
其中，上述导电层的金属原子在热压合时的规定温度下扩散到上述金属微粒的金属中。
8.权利要求7所述的连接材料，该连接材料为各向异性导电粘接剂。
9.权利要求7所述的连接材料，该连接材料为各向异性导电膜。
10.被覆导电颗粒，其具备：
芯材颗粒；
设于上述芯材颗粒表面的导电层；以及
被覆上述导电层的表面而成的金属微粒，
其中，上述导电层的金属原子在热压合时的规定温度下扩散到上述金属微粒的金属中。
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