CN113694692B - 一种含金属镍的单原子流体制备方法 - Google Patents

一种含金属镍的单原子流体制备方法 Download PDF

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Abstract

一种含金属镍的单原子流体制备方法，将六水合硝酸镍和支持电解质作为混合电解质溶解于DMF溶剂中，混合后的溶液作为阴极电解液和DMF阳极电解液通过阳离子交换膜联通，电解后镍原子聚集在阴极电极附近，向含有镍原子的阴极电解液中加入聚苯胺和PyBIG后充分搅拌并超声振荡后得到含有金属镍的单原子流体，工业烟气和含有金属镍的单原子流体在吸收塔中接触，单原子流体基于反应热和电化学效应可以吸收烟气中的二氧化碳，由于利用了含有聚苯胺和PyBIG的混合溶剂基于反应热产生热电效应具有优良的电化学活性和环境稳定性，既可以通过安全稳定的简易装置便捷制得，又可以实现二氧化碳的捕集。

Description

一种含金属镍的单原子流体制备方法
技术领域
本发明涉及工艺设计领域，具体涉及一种含金属镍的单原子流体制备方法。
背景技术
近年来，随着工业化程度日渐推进，工业气体大量排放，大气中的二氧化碳含量日益增加，导致全球变暖、海平面升高的趋势不断加快，已经严重威胁到了人类赖以生存的环境，因此，提出了一系列二氧化碳捕集利用技术，希望达到减排二氧化碳的目的，最终实现碳达峰和碳中和。
目前常用的二氧化碳捕集技术有醇胺法吸收捕集和相变吸收捕集等技术。醇胺法吸收的吸收剂常见的是单乙醇胺(MEA)，火电厂烟气经过处理后进入吸收塔底部，吸收剂从塔顶喷淋而下，与烟道气逆向接触并吸收烟道气中CO2，净化后的烟道气从塔顶排出，将含有CO2的吸收剂从吸收塔塔底送入解析塔进行高温解吸，脱除二氧化碳后再送回吸收塔中循环使用。该方法目前存在解吸需消耗较大的能量，吸收剂再生能耗高的缺点。相变捕集的原理与醇胺法类似，不同之处在于相变吸收剂吸收CO2后形成明显两相，仅需解吸富含CO2的一相即可实现吸收剂的再生循环。即便如此，目前醇胺法和相变吸收捕集二氧化碳是利用再生能耗分别为3.7-4.0GJ/tCO2和3.4-3.6GJ/tCO2，因此醇胺法捕集和相变捕集二氧化碳的能耗成为大范围工业化推广应用成为一大难题。
如上所述，采用醇胺法和相变捕集的吸收剂再生能耗高使得工业应用十分困难，因此寻找低能耗且吸收性能稳定的二氧化碳捕集溶剂成为当下的研究热点。
发明内容
为了克服现有技术中的问题，本发明的目的在于提供一种含金属镍的单原子流体制备方法。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
一种含金属镍的单原子流体制备方法，将镍离子盐及支持电解质溶于溶剂中，搅拌均匀，制得电解液；
对电解液进行电解，得到含镍单质的溶液；
将含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG混合后制得含金属镍的单原子流体。
本发明进一步的改进在于，镍离子盐为六水合硝酸镍。
本发明进一步的改进在于，支持电解质为硝酸钠或硝酸钾。
本发明进一步的改进在于，溶剂为DMF。
本发明进一步的改进在于，搅拌时间为30min-1h。
本发明进一步的改进在于，对电解液进行电解，得到含镍单质的溶液的具体过程如下：将电解液作为电解槽的阳极液，DMF作为阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连，阴极液和阳极液通过阳离子交换膜相连通，进行电解，将电解后的阴极液中沉淀过滤，得到含镍单质的溶液。
本发明进一步的改进在于，阳极液中镍离子浓度为0.1-0.2mol/L，支持电解质的浓度为0.1-0.2mol/L，电解电压为5-7V，电流为3-5mA，温度为20-30℃，压力为0.1MPa，电解时间为20-24h。
本发明进一步的改进在于，将含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG混合后在20-30℃，压力为0.1MPa下搅拌12h，再超声振荡10-30分钟，得到含金属镍的单原子流体。
本发明进一步的改进在于，含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG的质量比为20:1:1-25:1:1。
与现有技术相比，本发明具有的有益效果：
本发明的含金属镍的单原子流体制备工艺简单，不涉及高温高压操作，制备装置易组建，制备过程易操作和反应条件易控制；实验证明，在20℃和0.1MPa下，CO2在烟气中的负荷为0.22mol/mol至0.31mol/mol时，CO2吸收效率达到80％～90％，证实了单原子流体具有较好的吸收CO2的性能。并且单原子流体吸收过程传质传热阻力低，是一种理想的二氧化碳捕集溶剂。本发明制备的单原子流体本身具有电化学活性可以导电(产生电能)，可以在吸收二氧化碳之后通过热电效应轻松释放二氧化碳，作为捕集溶剂循环利用，不仅可以吸收二氧化碳，同时解吸过程不会产生能耗，可以实现以最低能耗捕集二氧化碳的目标。本发明制备的单原子流体不仅可以吸收溶解二氧化碳，同时还可以导电，此外还具有优良的电化学活性和环境稳定性。在用铜和石墨作为电极测试单原子流体的电效应实验中，200mL单原子流体可以产生2V左右的电压。本发明中聚苯胺、PyBIG具有高的CO2捕集容量，同时具备强的热电效应，可以产生电荷。这些电荷可以提供捕集CO2的新的驱动力，降低能量消耗。镍单原子具有的强催化性和高导热性，使其在CO2吸收反应中具有强化传热传质的优势。因此本专利中提出的一种含有金属镍的单原子流体可成为CO2捕集工业中的一种高效新型溶剂。
附图说明
图1为电化学法制备单原子流体示意图。
图2为本发明制备方法的工艺流程框图。
具体实施方式
下面对本发明进行详细描述。
本发明的一种含金属镍的单原子流体制备方法，包括以下步骤：
(1)参见图1，将六水合硝酸镍和支持电解质(硝酸钠与硝酸钾的一种)作为混合电解质溶解于DMF(N,N-二甲基甲酰胺)中，搅拌30min使得六水合硝酸镍充分溶解于DMF中，得到电解液；
将电解液作为电解槽的阳极液，DMF溶液作为电解槽的阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连。阳极液中镍离子浓度为0.2-0.3mol/L，支持电解质阳离子的浓度为0.2-0.3mol/L，在电解电压为5-7V，电流为3-5mA，电解温度为20-30℃，压力为0.1MPa，电解20-24h后将阴极液中沉淀过滤后得到含有镍原子的DMF溶液，电解过程中阴极电解液和阳极电解液通过阳离子交换膜联通，阳极电解的镍离子通过阳离子交换膜在阴极得到电子转化为镍原子并聚集在碳棒附近，从而得到含有镍原子的DMF溶液。
(2)参见图2，将含有镍原子的DMF溶液中加入溶质聚苯胺、PyBIG(成分为吡啶-2,6-二亚氨基胍，PyBIG制备方法参见文献Seipp C A,Williams N J,Kidder M K,et al.CO2Capture from Ambient Air by Crystallization with a Guanidine Sorbent[J].AngewChem Int Ed Engl,2017,56(4):1042-1045.)，含有镍原子的DMF溶液、聚苯胺和PyBIG的质量比为20:1:1-25:1:1，然后在温度为20-30℃，压力为0.1MPa的环境中搅拌12-15h，搅拌后经过超声振荡10-30分钟后，得到含有金属镍的单原子流体。
实施例1
将六水合硝酸镍和支持电解质硝酸钠加入DMF溶剂中，混合搅拌30min，通过电化学方法充分电解20h将镍离子转化为镍原子，再加入聚苯胺与PyBIG充分搅拌12h，制得含金属镍的单原子流体。
具体过程为：配置0.01mol六水合硝酸镍和0.01mol硝酸钠，加入40mL DMF，作为阳极电解质溶液，同时配置40mL DMF作为阴极电解质溶液，电解温度为25℃，电解电压为6V，电流为5mA，阳极电解质溶液中Ni+浓度为0.125mol/L，Na+浓度为0.125mol/L，电解后将阴极电解质溶液中的沉淀过滤后，得到含有金属镍的溶液，再向溶液中加入聚苯胺和PyBIG，聚苯胺的质量为0.1g，PyBIG的质量为0.1g。经过12小时充分搅拌后，超声振荡30min，得到含有金属镍的单原子流体。
实施例2
(1)参见图1，将0.01mol六水合硝酸镍和0.01mol支持电解质(硝酸钠)作为混合电解质溶解于DMF(N,N-二甲基甲酰胺)中，搅拌30min使得六水合硝酸镍充分溶解于DMF中，得到电解液；
将电解液作为电解槽的阳极液，DMF溶液作为电解槽的阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连。阳极液中镍离子浓度为0.2mol/L，支持电解质中阳离子的浓度为0.3mol/L，在电解电压为5V，电流为5mA，电解温度为30℃，压力为0.1MPa，电解20h后将阴极液中沉淀过滤后得到含有镍原子的DMF溶液，电解过程中阴极电解液和阳极电解液通过阳离子交换膜联通，阳极电解的镍离子通过阳离子交换膜在阴极得到电子转化为镍原子并聚集在碳棒附近，从而得到含有镍原子的DMF溶液。
(2)参见图2，将含有镍原子的DMF溶液中加入溶质聚苯胺、PyBIG(成分为吡啶-2,6-二亚氨基胍)，含有镍原子的DMF溶液、聚苯胺和PyBIG的质量比为20:1:1，然后在温度为25℃，压力为0.1MPa的环境中搅拌15h，搅拌后经过超声振荡20分钟后，得到含有金属镍的单原子流体。
实施例3
(1)参见图1，将六水合硝酸镍和支持电解质(硝酸钾)作为混合电解质溶解于DMF(N,N-二甲基甲酰胺)中，搅拌30min使得六水合硝酸镍充分溶解于DMF中，得到电解液；
将电解液作为电解槽的阳极液，DMF溶液作为电解槽的阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连。阳极液中镍离子浓度为0.3mol/L，支持电解质阳离子的浓度为0.25mol/L，在电解电压为7V，电流为3mA，电解温度为30℃，压力为0.1MPa，电解24h后将阴极液中沉淀过滤后得到含有镍原子的DMF溶液，电解过程中阴极电解液和阳极电解液通过阳离子交换膜联通，阳极电解的镍离子通过阳离子交换膜在阴极得到电子转化为镍原子并聚集在碳棒附近，从而得到含有镍原子的DMF溶液。
(2)参见图2，将含有镍原子的DMF溶液中加入溶质聚苯胺、PyBIG(成分为吡啶-2,6-二亚氨基胍)，含有镍原子的DMF溶液、聚苯胺和PyBIG的质量比为25:1:1，然后在温度为30℃，压力为0.1MPa的环境中搅拌12h，搅拌后经过超声振荡30分钟后，得到含有金属镍的单原子流体。
实施例4
(1)参见图1，将六水合硝酸镍和支持电解质(硝酸钠)作为混合电解质溶解于DMF(N,N-二甲基甲酰胺)中，搅拌30min使得六水合硝酸镍充分溶解于DMF中，得到电解液；
将电解液作为电解槽的阳极液，DMF溶液作为电解槽的阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连。阳极液中镍离子浓度为0.25mol/L，支持电解质阳离子的浓度为0.2mol/L，在电解电压为6V，电流为4mA，电解温度为25℃，压力为0.1MPa，电解25h后将阴极液中沉淀过滤后得到含有镍原子的DMF溶液，电解过程中阴极电解液和阳极电解液通过阳离子交换膜联通，阳极电解的镍离子通过阳离子交换膜在阴极得到电子转化为镍原子并聚集在碳棒附近，从而得到含有镍原子的DMF溶液。
(2)参见图2，将含有镍原子的DMF溶液中加入溶质聚苯胺、PyBIG(成分为吡啶-2,6-二亚氨基胍)，含有镍原子的DMF溶液、聚苯胺和PyBIG的质量比为23:1:1，然后在温度为20℃，压力为0.1MPa的环境中搅拌13h，搅拌后经过超声振荡10分钟后，得到含有金属镍的单原子流体。
工业烟气和含有金属镍的单原子流体在吸收塔中接触，单原子流体基于反应热和电化学效应可以吸收烟气中的二氧化碳，由于利用了含有聚苯胺和PyBIG的混合溶剂基于反应热产生热电效应具有优良的电化学活性和环境稳定性，既可以通过安全稳定的简易装置便捷制得，又可以实现二氧化碳的捕集。
本发明的优势在于：发明了一种可以用于CO2捕集的单原子流体的制备，通过电化学方法以常见盐为原料制备得到镍原子，同时向体系中引入可导电的聚苯胺和PyBIG两种物质，通过长时间的电解、充分搅拌和超声振荡等步骤制备得到含有金属镍的单原子流体，不仅可以用于高效吸收二氧化碳，同时大幅减少吸收剂再生能耗。
与传统的乙醇胺捕集法相比(120℃时解吸，3.5GJ/t CO2能耗)，单原子流体的解吸温度和能耗都有大幅度的降低(90℃以下解吸，1.02～1.69GJ/t CO2能耗)。将吸收了二氧化碳的溶液通入到再生塔中，通过外加电场便可实现溶剂再生，构成吸收剂的循环使用。本发明介绍了一种含有金属镍的单原子流体，可以解决当下二氧化碳的捕集和再生能耗问题。

Claims (4)

1.一种含金属镍的单原子流体制备方法，其特征在于，将镍离子盐及支持电解质溶于溶剂中，搅拌均匀，制得电解液；
对电解液进行电解，得到含镍单质的溶液；
将含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG混合后制得含金属镍的单原子流体；
镍离子盐为六水合硝酸镍；
对电解液进行电解，得到含镍单质的溶液的具体过程如下：将电解液作为电解槽的阳极液，DMF作为阴极液，阳极液通过铜棒与电源正极相连，阴极液通过碳棒与电源负极相连，阴极液和阳极液通过阳离子交换膜相连通，进行电解，将电解后的阴极液中沉淀过滤，得到含镍单质的溶液；
支持电解质为硝酸钠或硝酸钾；
溶剂为DMF；
阳极液中镍离子浓度为0.1-0.2mol/L，支持电解质的浓度为0.1-0.2mol/L，电解电压为5-7V，电流为3-5mA，温度为20-30℃，压力为0.1MPa，电解时间为20-24h。
2.根据权利要求1所述的一种含金属镍的单原子流体制备方法，其特征在于，搅拌时间为30min-1h。
3.根据权利要求1所述的一种含金属镍的单原子流体制备方法，其特征在于，将含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG混合后在20-30℃，压力为0.1MPa下搅拌12h，再超声振荡10-30分钟，得到含金属镍的单原子流体。
4.根据权利要求1或3所述的一种含金属镍的单原子流体制备方法，其特征在于，含镍单质的溶液、聚苯胺与PyBIG的质量比为20:1:1-25:1:1。
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