CN113522014A - 光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法 - Google Patents
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本发明公开了一种光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法，利用大比表面积载体负载高分散的光催化活性组元、催化燃烧活性组元，将光催化材料和催化燃烧材料混合，借助于光催化的强氧化性，首先将有机气体分子活化，生成活性物种即活化分子，而活化分子的起燃温度降低，经过催化燃烧快速转化为二氧化碳和水，这样大大缩短了处理时间，降低了能耗，大幅度提高了降解有机气体的效率，解决了传统光催化和催化燃烧技术在处理有机气体方面的实际应用中所存在的难点，可应用于化工生产车间有机废气的处理。
Description
技术领域：
本发明涉及气体有机污染物处理技术领域，具体涉及一种光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法。
背景技术：
随着世界经济社会的快速发展，环境中挥发性有机气体(VOCs)的排放越来越多。在室外VOCs的排放主要是来自燃料的燃烧和工业废气等，而室内VOCs的排放主要是建筑、家具、家用电器和装饰材料等的排放。这些有毒有害的VOCs有机有害气体直接影响着人们的身体健康。在各类环境中所能检测出的VOCs种类多达200多种。当VOCs达到一定浓度时，短时间内人们会感到头痛、恶心、呕吐、四肢乏力等，严重时会出现抽搐、昏迷，并会伤害到人的肝脏、肾脏、大脑和神经系统，造成记忆力减退等严重后果，更为甚者会使人致癌威胁到生命。
目前，常见的挥发性有机气体的治理方式主要有多种：一种是通过改变工艺过程中的压力、温度等物理条件，利用活性炭、分子筛、沸石等多孔道结构，将有机气体浓缩在一个有限的空间内，但其不能消除有毒有害的有机气体，可能会产生二次污染。另外还有洗涤吸收技术、催化燃烧技术、回收再利用技术、吸附法、低温等离子体技术、光催化技术等，各种方法在特定的环境下都有其特点。
光催化技术作为一种环境净化友善型的高级氧化技术正在受到广泛的关注。其多采用具有较高的反应活性和光稳定性，且价廉无毒的TiO2作催化剂，但光催化降解有机气体的主要问题是降解速率很慢，每一个有机气体污染物分子需要经过几十甚至上百个化学反应步骤才能完全矿化成为二氧化碳和水，每一次的反应均需要占据光催化剂表面的活性位，反应过程相对缓慢，而有机气体在光催化反应时停留时间较短，导致其光能利用效率较低，反应速率较慢，大分子有机气体需要经过多步氧化过程才能将有机气体完全降解为二氧化碳和水，且有可能在反应的过程中生成比原反应物更加剧毒的中间产物。研究人员目前主要采用在二氧化钛催化剂中添加具有较高比表面积的吸附物质，例如活性炭、沸石等。虽然有效地提高了光催化效率，但是难以处理流量较大且浓度相对较高的工业有机气体污染物。而催化燃烧技术有利用高浓度有机气体的处理，但因其起燃温度温度较高，工艺能耗成本较高。
发明内容：
本发明的目的是提供一种光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法，解决了单一光催化效率低、催化燃烧温度高、能耗大的问题。
本发明是通过以下技术方案予以实现的：
一种光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法，该方法包括以下步骤：
(1)物理除尘：通过集气罩收集有机气体然后通过过滤网将有机气体中粒径大于2.5μm颗粒物去除，减小颗粒物对复合催化剂的遮蔽和中毒作用；
(2)复合催化材料的制备：利用大比表面积载体负载高分散的光催化活性组元、催化燃烧活性组元，将光催化材料和催化燃烧材料混合，以复合催化材料的重量为100％计算，催化材料中光催化活性组元的重量百分比为1％～30％，催化燃烧活性组元的重量百分比为0.5％～5％，采用滚涂、喷涂、旋涂中的一种或多种方法负载在钛网、碳纸、不锈钢网、Ni网中的一种或多种；所述大比表面积载体包括TiO2纳米管、TiO2纳米管微球，Fe2O3纳米管、CoO纳米管中的一种或几种混合；光催化活性组元包括Au、Ag、Cu2O、CuO中的一种或几种混合；催化燃烧活性组元包括Pt、Pd中的一种或多种；
(3)光催化耦合低温催化燃烧快速处理高浓度有机气体：将复合催化材料均匀安装在光催化耦合催化燃烧反应装置中，所述光催化耦合催化燃烧反应装置为平放的管体，管壁设有加热装置，管内交叉均布有复合催化材料和光源，管体一端设有进气口、管体另一端设排气口；所述进气口连通进气装置，所述进气装置包括依次连通的集气罩、设置有除尘过滤网的除尘反应腔、鼓风机；在光照条件下，气体流量为100～200m3/h的高浓度有机气体经物理除尘后在光催化耦合催化燃烧反应装置中光催化材料上转化为活化分子或碎片分子，在催化燃烧材料上室温～200℃快速完全氧化，生成无害的二氧化碳和水；所述高浓度有机气体选自丁烷、苯系物或甲醛中的任一种，浓度为800-2000ppm。
本发明的有益效果如下：
1)本发明借助于光催化的强氧化性，首先将有机气体分子活化，生成活性物种即活化分子，而活化分子的起燃温度降低，经过催化燃烧快速转化为二氧化碳和水，这样大大缩短了处理时间，降低了能耗，大幅度提高了降解有机气体的效率，解决了传统光催化和催化燃烧技术在处理有机气体方面的实际应用中所存在的难点，可应用于化工生产车间有机废气的处理。
2)本发明利用光催化耦合催化燃烧反应装置使物理除尘后高浓度有机气体与催化剂充分接触，增加停留时间，同时充分利用光照，快速完全氧化，生成无害的二氧化碳和水。
附图说明：
图1是光催化耦合催化燃烧反应装置结构示意图。
具体实施方式：
以下是对本发明的进一步说明，而不是对本发明的限制。
实施例1：
采用水热合成法制备钛酸纳米管，转移至马弗炉中在400℃下焙烧2小时，即得到二氧化钛纳米管。包括以下步骤：将6g P25二氧化钛纳米粉末，将其加入到500mL的聚四氟乙烯瓶中。随后配制10mol/L的氢氧化钠溶液，并用量筒量取360mL溶液加入到装有P25二氧化钛纳米的聚四氟乙烯瓶中，剧烈搅拌半个小时，将聚四氟乙烯瓶放置在油浴中，升温至120℃，回流反应48h。自然冷却至室温，过滤，用去离子水将所制备的粉体洗至接近中性后，用0.1mol/L的盐酸浸泡8小时，之后再用去离子水洗至pH等于7，过滤后将所得的粉体60℃干燥24h，然后在马弗炉中焙烧，升温速率为1℃/min，升温至400℃，保温2h，得到二氧化钛纳米管。
采用光还原沉积法分别制备高分散的Au/TiO2纳米管光催化材料(质量分数百分比浓度为1.5wt％)和Pt/TiO2纳米管催化燃烧材料(质量分数百分比浓度为1wt％)。包括以下步骤：将制备的固体粉末600mg二氧化钛纳米管分散到60mL的10％的甲醇溶液中，随后滴加入适量的金属前驱液(负载量分别为1.5％Au、1％Pt)，在此混合液中充入氩气后将容器密封；采用300W的氙灯对密封容器在搅拌条件下照射3h，可以观察到溶液由灰白色变深；反应结束后将沉淀分离，用去离子水和无水乙醇清洗后，置于60℃烘箱内烘干；最后在马弗炉中以300℃煅烧5h。得到Au/TiO2纳米管光催化材料和Pt/TiO2纳米管催化燃烧材料。
采用喷涂法将取500mg(300mgAu/TiO2纳米管和200mg Pt/TiO2纳米管)复合催化材料，喷涂在4片钛网上得到复合催化剂然后将其固定在反应腔内，在催化燃烧温度为100摄氏度和光照条件下，有机气体丁烷(1000ppm)通过复合催化剂，反应气体的流量为150立方米/小时，经色谱检测有机气体丁烷的去除率高达98％以上。反应1000小时后，有机气体丁烷的去除率为95％以上。
对比例1：
参考实施例1，不同之处在于复合催化材料没有添加Au/TiO2纳米管。
有机气体丁烷(1000ppm)通过复合催化剂，经色谱检测有机气体丁烷的去除率65％以上。反应1000小时后，有机气体丁烷的去除率为60％。
对比例2：
参考实施例1，不同之处在于复合催化材料没有添加Pt/TiO2纳米管。
有机气体丁烷(1000ppm)通过复合催化剂，经色谱检测有机气体丁烷的去除率0.1％。反应1000小时后，有机气体丁烷的去除率为0.1％。
实施例2
参考实施例1采用水热合成法制备钛酸纳米管微球，转移至马弗炉中在400℃下焙烧2小时，即得到二氧化钛纳米管微球。采用光化学还原法分别制备高分散的Ag/TiO2纳米管微球光催化材料(质量分数百分比浓度为2wt％)和Pt-Pd/TiO2纳米管微球催化燃烧材料(Pt、Pd质量分数百分比浓度为分别1wt％)。采用喷涂法将取1000mg(400mgAg/TiO2纳米管微球和600mg Pt-Pd/TiO2纳米管微球)复合催化材料，喷涂在10片不锈钢网上然后将其固定在反应腔内，在反应温度为200摄氏度和光照条件下，有机气体甲苯(800ppm)通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲苯的去除率高达96％以上。反应1000小时后，有机气体甲苯的去除率为93％以上。
对比例3：
参考实施例2，不同之处在于复合催化材料没有添加Ag/TiO2纳米管微球光催化材料。
有机气体甲苯(800ppm)通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲苯的去除率高达70％以上。反应1000小时后，有机气体甲苯的去除率为68％以上。
对比例4：
参考实施例2，不同之处在于复合催化材料没有添加Pt-Pd/TiO2纳米管微球。
有机气体甲苯(800ppm)通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲苯的去除率高达1％以上。反应1000小时后，有机气体甲苯的去除率为0.8％以上。
实施例3
采用水热合成法分别制备钛酸纳米管和Fe(OH)3纳米管(参考Mingchen Sun etal.Porous Fe2O3 nanotubes as advanced anode foe high performance lithim ionbatteries,Ceramics International,2017,43,363-367)，焙烧条件下得到二氧化钛纳米管和Fe2O3纳米管。采用水热法(Sandeep Kumar Lakhera,et al.Interparticle doublecharge transfer mechanism of heterojunctionα-Fe2O3/Cu2O mixed oxide catalystsand its visible light photocatalytic activity,Catalysis Today,2018,300,58–70.)在Fe2O3纳米管上负载Cu2O制备Cu2O/Fe2O3纳米管光催化材料(质量分数百分比浓度为8wt％)，采用超声辅助将贵金属Pt(质量分数百分比浓度为2wt％)内嵌入上述二氧化钛纳米管中，氢气气氛下焙烧Pt/二氧化钛纳米管催化燃烧材料。采用喷涂法将取500mg(200mgCu2O/Fe2O3纳米管和300mg Pt/二氧化钛纳米管)复合催化材料，喷涂在5片Ni网上然后将其固定在反应腔内，在反应温度为室温和光照条件下，有机气体甲醛(1800ppm)连续通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲醛的去除率高达100％以上。反应1000小时后，有机气体甲醛的去除率为99％以上。
对比例5：
参考实施例3，不同之处在于复合催化材料没有添加Cu2O/Fe2O3纳米管。
有机气体甲醛(1800ppm)连续通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲醛的去除率高达30％以上。反应1000小时后，有机气体甲醛的去除率为29％以上。
对比例6：
参考实施例3，不同之处在于复合催化材料没有添加Pt/二氧化钛纳米管。
有机气体甲醛(1800ppm)连续通过复合催化材料，反应气体的流量为120立方米/小时，经色谱检测有机气体甲醛的去除率高达70％以上。反应1000小时后，有机气体甲醛的去除率为69％以上。
Claims (1)
1.一种光催化耦合催化燃烧快速处理高浓度有机气体的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
(1)物理除尘：通过集气罩收集有机气体然后通过过滤网将有机气体中粒径大于2.5μm颗粒物去除；
(2)复合催化材料的制备：利用大比表面积载体负载高分散的光催化活性组元、催化燃烧活性组元，将光催化材料和催化燃烧材料混合，以复合催化材料的重量为100％计算，催化材料中光催化活性组元的重量百分比为1％～30％，催化燃烧活性组元的重量百分比为0.5％～5％，采用滚涂、喷涂、旋涂中的一种或多种方法负载在钛网、碳纸、不锈钢网、Ni网中的一种或多种；所述大比表面积载体包括TiO2纳米管、TiO2纳米管微球，Fe2O3纳米管、CoO纳米管中的一种或几种混合；光催化活性组元包括Au、Ag、Cu2O、CuO中的一种或几种混合；催化燃烧活性组元包括Pt、Pd中的一种或多种；
(3)光催化耦合低温催化燃烧快速处理高浓度有机气体：将复合催化材料均匀安装在光催化耦合催化燃烧反应装置中，所述光催化耦合催化燃烧反应装置为平放的管体，管壁设有加热装置，管内交叉均布有复合催化材料和光源，管体一端设有进气口、管体另一端设排气口；所述进气口连通进气装置，所述进气装置包括依次连通的集气罩、设置有除尘过滤网的除尘反应腔、鼓风机；在光照条件下，气体流量为100～200m3/h的高浓度有机气体经物理除尘后在光催化耦合催化燃烧反应装置中光催化材料上转化为活化分子或碎片分子，在催化燃烧材料上室温～200℃快速完全氧化，生成无害的二氧化碳和水；所述高浓度有机气体选自丁烷、苯系物或甲醛中的任一种，浓度为800-2000ppm。
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