CN113248869B - 碳系复合填料、高导热电磁屏蔽复合材料及制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种碳系复合填料，具体包括具有三维结构的碳系填料，所述碳系填料的内表面及外表面通过界面改性剂化学键结合有第一树脂的分子；所述碳系填料的内部孔隙和/或间隙填充有所述第一树脂；所述第一树脂的分子，用于提高所述碳系填料与所述第一树脂混合时的相容性；所述第一树脂，用于占据所述孔隙和/或间隙以避免所述孔隙和/或间隙内留存空气，及支撑所述孔隙和/或间隙以维持所述三维结构；解决现有环氧树脂类电磁屏蔽材料的导热和电磁屏蔽性能不能同时得到有效和大幅提高，以致其在热和电磁屏蔽管理材料领域应用受限的问题。

Description

碳系复合填料、高导热电磁屏蔽复合材料及制备方法

技术领域

本公开涉及热和电磁屏蔽管理材料技术领域，具体的是一种具有高导热和高电磁屏蔽性能的碳系复合填料、环氧复合材料及其制备方法。

背景技术

由于电磁辐射污染可能对附近设备造成不可逆转的干扰或损坏，甚至对人类造成健康风险，使得 5G通信、电子设备和部分军事装备的电磁污染问题越来越受到关注。电磁能量可以通过电磁屏蔽材料吸收和转换成热能而衰减，但是这种热能可能会导致设备过热。另外，随着现代设备向高集成化、高功率密度、轻量化、小型化方向的快速发展，热积累问题变得越来越严重。因此，亟需开发兼具高导热和高电磁屏蔽性能的多功能复合材料。

环氧树脂因其重量轻、易加工、性价比高、耐腐蚀性能好等优点而被广泛应用于工业和日常生活中，但其低热导率 (约0.2W/m·K)和电磁屏蔽性能限制了其在热和电磁管理领域的应用。在环氧树脂中引入导电填料是提高环氧树脂导热和电磁屏蔽性能最常用的方法。但简单的混合很难有效提高导热和电磁屏蔽性能。

通过填料间的搭接和连通构建连通网络可以有效提高复合材料热导率，并且三维结构更有利于吸收和反射电磁波。因此，大量研究致力于在环氧树脂中构建连通网络提高复合材料导热并降低电磁屏蔽性能，构建填料连通结构的方法包括化学气相沉积法、冰模板法、冷冻干燥法等，然而这些方法存在制备工艺复杂、成本高或很难大规模生产等问题，且大部分热导率低于10 W/m·K，远低于金属或合金，很难替代部分金属或合金满足当前轻量化、高导热、高电磁屏蔽需求。

研究发现，具有三维结构的碳系填料（三维碳系填料）在复合材料中比其他维度材料在相同含量下更易于搭接形成连通网络结构。但由于三维碳系填料极低的堆积密度很难直接与环氧树脂均匀混合，尤其是液态环氧树脂。通常需要破坏三维碳系填料的三维结构才能实现环氧树脂与三维碳系填料的混合，如通过密炼机混合（密练机的机械挤压力很容易将三维碳系填料压缩成二维结构）。破坏三维碳系结构等同于降低填料间接触面积、减少声子传输路径，降低电磁波被吸收和反射的几率，严重降低热导率和电磁屏蔽性能。另外，三维碳系填料内部孔隙和/或间隙很小（微米级甚至纳米级），直接混合很容易造成环氧树脂在三维碳系填料内部填充不充分而留有空气（空气热导率仅为0.02 W/m·K），进而造成不理想的热导率提高率。最终导致微三维碳系填料与环氧树脂复合后得到的导热和电磁屏蔽性能不理想。

发明内容

有鉴于此，本公开提供一种碳系复合填料，解决现有环氧树脂类电磁屏蔽材料的导热和电磁屏蔽性能不能同时得到有效和大幅提高，以致其在热和电磁屏蔽管理材料领域应用受限的问题。

同时，本公开还提供了一种兼具高导热及电磁屏蔽性能的复合材料。

另外，本公开还提供了所述碳系复合填料及复合材料的制备方法。

第一方面，所述的一种碳系复合填料，包括具有三维结构的碳系填料，其特征在于：

所述碳系填料的内表面及外表面通过界面改性剂化学键结合有第一树脂的分子；

所述碳系填料的内部孔隙和/或间隙填充有所述第一树脂；

所述第一树脂的分子，用于提高所述碳系填料与所述第一树脂混合时的相容性；

所述第一树脂，用于占据所述孔隙和/或间隙以避免所述孔隙和/或间隙内留存空气，及支撑所述孔隙和/或间隙以维持所述三维结构。

进一步地，所述碳系填料包括石墨烯、膨胀石墨、石墨、碳纳米纤维或碳纳米管；

以及/或，

所述第一树脂是环氧树脂和固化剂；

所述界面改性剂的分子中包含含氨基官能团。

进一步地，所述环氧树脂包括双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多分型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂；

所述固化剂包括胺类固化剂、有机酸酐类固化剂、咪唑类固化剂；

以及/或，

所述含氨基官能团包括磺胺、4-氨基苯磺酰氯、对苯二胺、多巴胺或γ―氨丙基三乙氧基硅烷（KH-550）。

第二方面，所述的碳系复合填料的制备方法，其特征在于，包括：

第一方面所述的碳系复合填料；

将所述碳系填料及所述界面改性剂与第一溶剂的均匀混合液干燥后得到改性混合物；

将所述改性混合物、所述第一树脂与第二溶剂混合均匀后去除所述第二溶剂得到所述碳系复合填料。

进一步地，所述第一溶剂是乙醇溶液；

所述第二溶剂是有机溶剂；

所述有机溶剂包括乙醇、乙酸乙酯、二甲基甲酰胺、甲苯或丙酮；

以及/或，

所述碳系填料：所述界面改性剂：所述第一溶剂的质量比为1：0.05~0.5：100~200；

将所述均匀混合液在60℃~95℃下搅拌2~36h后过滤；

所述干燥的方式是冷冻干燥；

所述冷冻干燥的时间是24~72h；

以及/或，

去除所述第二溶剂的方法是首先加热至60℃~180℃以去除大部分所述第二溶剂，然后烘8~24h以去除残留的所述第二溶剂。

第三方面，所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于，包括：

第一方面所述的碳系复合填料。

进一步地，所述碳系复合填料与第二树脂混合得到所述复合材料；

以及/或，

所述碳系填料占所述复合材料总质量的10~90wt%。

进一步地，所述第二树脂为环氧树脂及固化剂。

第四方面，所述的高导热电磁屏蔽复合材料的制备方法，其特征在于，包括：

第一方面所述的碳系复合填料；

将所述碳系复合填料与所述第二树脂混合得到混合料；

将所述混合料经热压模具热压得到所述高导热电磁屏蔽复合材料。

进一步地，所述第二树脂是环氧树脂及固化剂；

所述环氧树脂包括双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多分型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂；

所述固化剂包括胺类固化剂、有机酸酐类固化剂、咪唑类固化剂；

以及/或，

所述混合的方式包括搅拌混合、超声混合、有机溶剂混合或球磨混合；

以及/或，

所述热压的条件是：在温度70~280℃，保温20min~60min，一次加压，压力4MPa~25MPa，保压1min~3min后卸压；二次加压，压力4MPa~25MPa，保压3min~9min后卸压；三次加压，压力4MPa~25MPa，保压10min~20min后卸压；四次加压，压力4MPa~25MPa，保压 70min~720min后卸压，冷却至常温。

本公开具有如下有益效果：

本公开的碳系复合填料，将一定量树脂化学键结合（简称化学键合）在三维结构的碳系填料的内表面（该内表面是孔隙和/或间隙的内壁）及外表面，同时填充在三维结构的内部孔隙和/或间隙中，一方面，树脂预先占据三维结构内部孔隙和/或间隙位置（简称预先占位），这可以在后续大量树脂混合加工制备复合材料过程中起到支撑和缓冲作用，维持碳系填料的三维结构，为电磁波衰减提供更多反射空间，增加接触面积，而且避免碳系填料与基体树脂混合不均造成三维填料内部空气留存的问题。另一方面，树脂与碳系填料的化学键合作用不仅可以有效降低填料与基体树脂的界面热阻，而且提高了碳系填料与其余树脂的相容性。进一步地，结合后续的树脂与碳系填料强化混合热压固化过程得到复合材料，最终制备了一种新型的具有高导热和高电磁屏蔽性能的高导热电磁屏蔽复合材料，本公开的复合材料导热率甚至超过许多金属及合金，并且电磁屏蔽性能远超某些商业应用目标电磁屏蔽值20dB，甚至远高于军事和航空航天电子设备要求值30dB。

附图说明

通过以下参考附图对本公开实施例的描述，本公开的上述以及其它目的、特征和优点更为清楚，在附图中：

图1是对比例1的SEM图片；

对比例1为纯环氧树脂断裂面，从图1可以看出，由于没有导热填料，表面光滑，缺少导热通路。

图2A为实施例2的SEM图片；

图2B为实施例1的SEM图片；

由图2A及2B可以看出，实施例2是高放大倍数下复合材料断裂面SEM图，通过本公开制备方法制备的复合材料构成了连通的网络（这有利于热量的传输和电磁波的吸收和反射），并且填料与树脂之间无明显界面缺陷；实施例1是低放大倍数复合材料断裂面SEM图，通过热压复合材料发生了取向。

图3为实施例1和对比例1的综合导热系数、电导率和电磁屏蔽比较图；

由图3可以看出，与对比例1相比，通过本公开方法制备的复合材料导热系数、电磁屏蔽性能和电导率均大幅提高（提高率甚至高于两个数量级）。

具体实施方式

以下基于实施例对本公开进行描述，但是值得说明的是，本公开并不限于这些实施例。在下文对本公开的细节描述中，详尽描述了一些特定的细节部分。然而，对于没有详尽描述的部分，本领域技术人员也可以完全理解本公开。

同时，除非上下文明确要求，否则整个说明书和权利要求书中的“包括”、“包含”等类似词语应当解释为包含的含义而不是排他或穷举的含义；也就是说，是“包含但不限于”的含义。

本公开在研究过程中发现，因为三维碳系填料自身的三维结构（通常填料的结构有线状的一维结构、片状的二维结构及内部具有孔隙和/或间隙的三维结构）可以有效吸收和反射电磁波，并在复合材料中比其他维度材料在相同含量下更易于搭接形成连通网络结构，若搭配其他碳系材料将更有益于三维碳系填料间的桥接作用；所以，使用三维碳系填料提高环氧树脂导热和电磁屏蔽性能是首选，但实际制备过程中，正如背景技术所述，普通三维碳系填料并没有带来理想的效果。

为解决普通三维碳系填料并不能有效和大幅提高环氧树脂导热和电磁屏蔽性能的问题，本公开对其进行了改性和强化从而得到改性并强化的三维碳系复合填料，所述的碳系复合填料包括具有三维结构的碳系填料，所述碳系填料的内表面及外表面通过界面改性剂化学键结合有第一树脂的分子，所述碳系填料的内部孔隙和/或间隙填充有所述第一树脂；所述第一树脂的分子用于提高所述碳系填料与所述第一树脂混合时的相容性，所述第一树脂用于占据所述孔隙和/或间隙以避免所述孔隙和/或间隙内留存空气，及支撑所述孔隙和/或间隙侧壁以维持所述三维结构。

可以看出，通过所述第一树脂的预填充使得三维碳系复合填料的三维结构并不会因为之后与树脂的混合而遭到破坏，通过与第一树脂的分子的化学键和增加与树脂的相容性，从而达到增加填料间接触面积、增加声子传输路径、避免空气留存及为电磁波衰减提供更多反射空间的目的，最终为三维碳系填料提高环氧树脂导热和电磁屏蔽性能提供基础保障。

此处所述的第一树脂，可以是任何适于作为电磁屏蔽材料的热塑或热固树脂。因为背景技术中提到的是环氧树脂，那么本实施例主要以环氧树脂为例进行说明。

优选地，所述碳系填料可以是石墨烯、膨胀石墨、石墨、碳纳米纤维或碳纳米管；所述界面改性剂可以是磺胺、4-氨基苯磺酰氯、对苯二胺、多巴胺或KH-550（γ-氨丙基三乙氧基硅烷）。

所述环氧树脂可以是双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多分型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂。

所述的碳系复合填料的制备方法，包括将所述碳系填料及所述界面改性剂与第一溶剂的均匀混合液干燥后得到混合物；然后，将所述混合物与所述第一树脂与第二溶剂混合均匀后去除所述第二溶剂得到所述碳系复合填料。

优选地，所述第一溶剂是乙醇溶液，所述乙醇溶液的质量含量为10%~90wt%；所述第二溶剂可以是乙醇、乙酸乙酯、二甲基甲酰胺、甲苯或丙酮。

优选地，所述碳系填料：所述界面改性剂：第一溶剂的质量比为1：0.05~0.5：100~200；将所述碳系填料及所述界面改性剂与第一溶剂在60℃~95℃下搅拌2~36h后获得所述均匀混合液并过滤，过滤后采用冷冻干燥的方式干燥24~72h；对于去除所述第二溶剂的方法是首先将进一步加入第一树脂与第二溶剂的混合物加热至60℃~180℃以去除大部分所述第二溶剂，然后继续经过烘箱烘烤8~24h以去除残留的所述第二溶剂。

为获得导热和电磁屏蔽性能均大幅提高的环氧复合材料，本公开采用了上述碳系复合填料。

优选地，所述碳系填料占所述复合材料总质量的10~90wt%，且所述第二树脂采用热固型环氧树脂及固化剂。

所述的环氧复合材料的制备方法包括：

将碳系复合填料、环氧树脂及固化剂混合得到混合料；

将所述混合料经热压模具热压得到所述高导热电磁屏蔽复合材料。

所述环氧树脂可以是双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多分型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂；所述固化剂可以是胺类固化剂、有机酸酐类固化剂、咪唑类固化剂。

所述混合的方式可以是搅拌混合、超声混合、有机溶剂混合或球磨混合，当然也可以采用其他的混合方式。

所述热压的条件是：在温度70~280℃，保温20min~60min，一次加压，压力4MPa~25MPa，保压1min~3min后卸压；二次加压，压力4MPa~25MPa，保压3min~9min后卸压；三次加压，压力4MPa~25MPa，保压10min~20min后卸压；四次加压，压力4MPa~25MPa，保压 70min~720min后卸压，冷却至常温。

从上述描述可以看出，本公开中利用环氧树脂的粘附性及三维碳系填料的吸附性，通过将一定量的环氧树脂化学键合在三维碳系填料的内及外表面，并填充到内部的孔隙和/或间隙中，然后再将复合后的三维碳系填料与环氧树脂进行强化混合，混合料进一步进行热压，热压保证了三维碳系填料间的紧密连接、取向和构成完善的连通网络结构，从而大幅提高环氧树脂的导热和电磁屏蔽性能。

下面通过具体的实施例对本公开的具体技术方案做进一步的描述，以帮助理解本公开的发明效果：

对比例1

步骤（1）：将10g环氧树脂与0.8g双氰胺在乙酸乙酯中搅拌均匀，加热至90℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘16h去除残留乙酸乙酯，得到混合物。

步骤（2）：将混合物置于模具中，200℃固化210min，冷却得到固化环氧树脂材料。

对比例2

步骤（1）： 5.6g膨胀石墨、2.23g环氧树脂和0.17g双氰胺机械搅拌30min，得到混合物。

步骤（2）：将混合物置于热压模具中。200℃保温30min；加压20MPa，保压1min，卸压；加压20MPa，保压4min，卸压；加压20MPa，保压12min，卸压；加压20MPa，保压160min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

实施例1

步骤（1）：0.05g石墨烯、0.95g膨胀石墨和0.2g磺胺置于200mL、50wt%乙醇溶液中80℃搅拌4h，过滤、冷冻干燥24h，得到改性石墨烯和改性膨胀石墨混合物。

步骤（2）：将5.6g步骤（1）的改性混合物、1.11g环氧树脂和0.08g双氰胺在乙酸乙酯中搅拌均匀，加热至90℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘16h去除残留乙酸乙酯，得到碳系复合填料。

步骤（3）：将6.79g碳系复合填料、1.12g环氧树脂和0.09g双氰胺在行星搅拌机中混合，得到混合物。

步骤（4）：将混合物置于热压模具中。200℃保温30min；加压20MPa，保压1min，卸压；加压20MPa，保压4min，卸压；加压20MPa，保压12min，卸压；加压20MPa，保压160min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

实施例2

步骤（1）：1g膨胀石墨和0.2g磺胺置于200mL、60wt%乙醇溶液中85℃搅拌4h，过滤、冷冻干燥，得到改性膨胀石墨和改性碳纳米管混合物。

步骤（2）：将2.4g步骤（1）的改性混合物、 3g环氧树脂和0.2g双氰胺在丙酮中搅拌均匀，加热至60℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘20h去除残留丙酮，得到碳系复合填料。

步骤（3）：将5.6g碳系复合填料、2.2g环氧树脂和0.2g双氰胺在行星搅拌机中混合，得到混合物。

步骤（4）：将混合物置于热压模具中。200℃保温30min；加压20MPa，保压2min，卸压；加压20MPa，保压5min，卸压；加压20MPa，保压15min，卸压；加压20MPa，保压140min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

表1. 对比例1~2与实施例1~2的综合热导率、各向异性热导率、电导率、电磁屏蔽值

	对比例1	对比例2	实施例1	实施例2
					填料含量，wt%	0	70	70	30
综合热导率，W/m·K	0.2	9	＞80	＞40
					面内热导率，W/m·K	0.2	13	＞150	＞50
面外热导率，W/m·K	0.2	1	＞10	＞7
					电导率，S/m	10<sup>-9</sup>	2.1×10<sup>2</sup>	＞6×10<sup>3</sup>	＞3×10<sup>3</sup>
电磁屏蔽，dB	2	29	＞75	＞45

如表1所示，与对比例1和对比例2相比，实施例1和实施例2所制备的环氧复合材料均显示高的热导率、电磁屏蔽和导电性能，复合材料体现出了明显的各向异性性能。

另外，电磁屏蔽性能远超某些商业应用目标电磁屏蔽值20dB，甚至远高于军事和航空航天电子设备要求值30dB。

实施例3

步骤（1）：0.5g石墨、1.2g膨胀石墨和0.3g对苯二胺置120mL、30wt%乙醇溶液中90℃搅拌3h，过滤、冷冻干燥，得到改性石墨和改性膨胀石墨混合物。

步骤（2）：将10g步骤（1）的改性混合物、1.5g环氧树脂和3g甲基内次甲基四氢邻苯二甲酸酐在丙酮中搅拌均匀，加热至60℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘24h去除残留丙酮，得到碳系复合填料。

步骤（3）：将14.5g碳系复合填料、5g甲基内次甲基四氢邻苯二甲酸酐和0.5g环氧树脂在球磨机中混合，得到混合物。

步骤（4）：将混合物置于热压模具中。160℃保温45min；加压20MPa，保压1min，卸压；加压20MPa，保压4min，卸压；加压20MPa，保压15min，卸压；加压20MPa，保压180min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

实施例4

步骤（1）：0.5g膨胀石墨、0.7g石墨、0.4g碳纳米纤维和0.5g KH-550置于150 mL、90 wt%乙醇溶液中95℃搅拌25h，过滤、冷冻干燥，得到改性混合物。

步骤（2）：将9g改性混合物、2.62g环氧树脂和1.38g邻苯二甲酸酐在丙酮中搅拌均匀，加热至60℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘18h去除残留丙酮，得到碳系复合填料。

步骤（3）：将13g碳系复合填料、2g邻苯二甲酸酐和3g环氧树脂在行星搅拌机中混合，得到混合物。

步骤（4）：将混合物置于热压模具中。145℃保温45min；加压20MPa，保压1min，卸压；加压20MPa，保压6min，卸压；加压20MPa，保压15min，卸压；加压20MPa，保压100min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

实施例5

步骤（1）：0.45g膨胀石墨、0.8g碳纳米纤维和0.1g 多巴胺置于130 mL、55wt%乙醇溶液中75℃搅拌28h，过滤、冷冻干燥，得到改性混合物。

步骤（2）：将1g改性混合物、2.62g环氧树脂和和1.38g邻苯二甲酸酐在甲苯中搅拌均匀，加热至115℃去除大部分有机溶剂，并在烘箱中烘20h去除残留甲苯，得到碳系复合填料。

步骤（3）：将5g碳系复合填料、2g 邻苯二甲酸酐和3g环氧树脂在球磨机中混合，得到混合物。

步骤（4）：将混合物置于热压模具中。145℃保温36min；加压15MPa，保压2min，卸压；加压15MPa，保压3min，卸压；加压15MPa，保压14min，卸压；加压15MPa，保压120min，卸压，冷却得到环氧复合材料。

以上所述实施例仅为表达本公开的实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本公开专利范围的限制。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本公开构思的前提下，还可以做出若干变形、同等替换、改进等，这些都属于本公开的保护范围。因此，本公开专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (11)

1.一种高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于，包括：

碳系复合填料；

所述碳系复合填料包括具有三维结构的碳系填料；

所述碳系填料的内表面及外表面通过界面改性剂化学键结合有第一树脂的分子；

所述碳系填料的内部孔隙和/或间隙填充有所述第一树脂；

所述第一树脂的分子，用于提高所述碳系填料与所述第一树脂混合时的相容性；

所述第一树脂，用于占据所述孔隙和/或间隙以避免所述孔隙和/或间隙内留存空气，及支撑所述孔隙和/或间隙以维持所述三维结构；

将所述碳系填料及所述界面改性剂与第一溶剂的均匀混合液干燥后得到改性混合物；

将所述改性混合物、所述第一树脂与第二溶剂混合均匀后去除所述第二溶剂得到所述碳系复合填料；

将所述碳系复合填料与第二树脂混合得到混合料；

将所述混合料经热压模具热压得到所述高导热电磁屏蔽复合材料；

所述碳系填料包括膨胀石墨、石墨。

2.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述第一树脂是环氧树脂和固化剂；

所述界面改性剂的分子结构中包含氨基官能团。

3.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述环氧树脂包括双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多酚型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂；

所述固化剂包括胺类固化剂、有机酸酐类固化剂。

4.根据权利要求3所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述氨基官能团包括磺胺、4-氨基苯磺酰氯、对苯二胺、多巴胺或γ―氨丙基三乙氧基硅烷。

5.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述第一溶剂是乙醇溶液；

所述第二溶剂是有机溶剂；

所述有机溶剂包括乙醇、乙酸乙酯、二甲基甲酰胺、甲苯或丙酮。

6.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述碳系填料：所述界面改性剂：所述第一溶剂的质量比为1：0.05~0.5：100~200；

将所述均匀混合液在60℃~95℃下搅拌2~36h后过滤；

所述干燥的方式是冷冻干燥；

所述冷冻干燥的时间是24~72h。

7.根据权利要求1所述的碳系复合填料的制备方法，其特征在于：

去除所述第二溶剂的方法是首先加热至60℃~180℃以去除大部分所述第二溶剂，然后烘8~24h以去除残留的所述第二溶剂。

8.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述碳系填料占所述复合材料总质量的10~90wt%。

9.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述第二树脂是环氧树脂及固化剂；

所述环氧树脂包括双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、多酚型缩水甘油醚环氧树脂、脂肪族缩水甘油醚环氧树脂或缩水甘油胺型环氧树脂；

所述固化剂包括胺类固化剂、有机酸酐类固化剂。

10.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述混合的方式包括搅拌混合、超声混合或球磨混合。

11.根据权利要求1所述的高导热电磁屏蔽复合材料，其特征在于：

所述热压的条件是：在温度70~280℃，保温20min~60min，一次加压，压力4MPa~25MPa，保压1min~3min后卸压；二次加压，压力4MPa~25MPa，保压3min~9min后卸压；三次加压，压力4MPa~25MPa，保压10min~20min后卸压；四次加压，压力4MPa~25MPa，保压 70min~720min后卸压，冷却至常温。

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