CN113241477A - 电化学装置和电子装置 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及一种电化学装置和电子装置。该电化学装置所述正极包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包含第一活性材料层和第二活性材料层，且所述第一活性材料层设置在所述正极集流体和所述第二活性材料层之间，所述第一活性材料层的厚度为D1μm，第二活性材料层的厚度为D2μm，所述电解液包含碳酸酯和六氟磷酸锂，基于所述电解液的总质量，所述六氟磷酸锂的含量为W0％，满足以下关系式：0.1≤D1≤15，3≤(D1+D2)/W0≤12。本发明的电化学装置可以改善高温存储阻抗增长率。

Description

电化学装置和电子装置
技术领域
本发明涉及一种电化学装置和电子装置。
背景技术
随着智能产品的普及和应用，人们对手机、笔记本、相机等电子产品的需求逐年增加。锂离子电池作为电子产品的工作电源，具有能量密度高、无记忆效应、工作电压高等特点，正逐步取代传统的Ni-Cd、MH-Ni电池。然而随着电子产品向轻薄化和便携化的发展，人们对锂离子电池的要求不断提高，开发高安全、长寿命的锂离子电池是市场的主要需求之一。
已有文献报道，双层正极活性材料对于电池安全有一定提升，但对高温存储的阻抗增长明显恶化。
发明内容
本申请的目的在于提供一种电化学装置，以改善高温存储阻抗增长率。
在第一方面，本申请提供了一种电化学装置，该电化学装置包括正极、负极、隔离膜以及电解液，所述正极包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包含第一活性材料层和第二活性材料层，且所述第一活性材料层设置在所述正极集流体和所述第二活性材料层之间，所述第一活性材料层的厚度为D1μm，第二活性材料层的厚度为D2μm，所述电解液包含碳酸酯和六氟磷酸锂，基于所述电解液的总质量，所述六氟磷酸锂的含量为W0％，满足以下关系式：0.1≤D1≤15，3≤(D1+D2)/W0≤12。本申请中，通过调整电解液配方对于双层正极活性材料的高温存储的IMP增长有显著改善。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足25≤D2≤60或5≤W0≤13的一者或者二者。
根据本申请的一些实施方式，碳酸酯包含环状碳酸酯。进一步地，环状碳酸酯包含碳酸乙烯酯或碳酸丙烯酯中的至少一种。更进一步地，环状碳酸酯满足条件(a)至(d)中的至少一者：(a)基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，1.0≤(D1+D2)/25W1≤4.0；(b)基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，5≤W2≤40；(c)基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W2≤(D1+D2)；(d)基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W1+W2≤60。
根据本申请的一些实施方式，电解液还包含二腈。进一步地，基于所述电解液的总质量，所述二腈的含量为W3％，满足以下关系式：0.7≤(D1+D2)/25W3≤6.0。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足1.0≤(D1+D2)/25W3≤4.0或者0.4≤W3≤5中的一者或者二者。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足所述二腈包含式I、式II、或式III所示的二腈化合物中的至少一种；
Figure BDA0003054210610000021
其中，R1选自C1-C18的亚烷基、含取代基的C1-C18的亚烷基、C2-C18亚烯基、含取代基的C2-C18亚烯基、C2-C18亚炔基、含取代基的C2-C18亚炔基、C6-C18亚芳基或含取代基的C6-C18亚芳基；R2、R3各自独立地选自C1-C9的亚烷基、含取代基的C1-C9的亚烷基、C2-C9亚烯基、含取代基的C2-C9亚烯基、C2-C9亚炔基、含取代基的C2-C9亚炔基、C6-C9亚芳基或含取代基的C6-C9亚芳基；R4、R5、R6各自独立地选自C1-C6的亚烷基、含取代基的C1-C6的亚烷基、C2-C6亚烯基、含取代基的C2-C6亚烯基、C2-C6亚炔基或含取代基的C2-C6亚炔基；其中，所述取代基选自卤素或C1-C5的烷氧基。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足如下条件(e)-(f)中的一个或多个：(e)W2/10+W3/4+(D1+D2)/100≤7；(f)W2/(D1+D2)+W3/4+D2/10D1≤4。
根据本申请的一些实施方式，所述电解液进一步包含二氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的至少一种，满足条件(g)至(h)中的至少一者：(g)基于所述电解液的总质量，二氟磷酸锂的含量为W4％，(W4+D1+D2)/100≤1；(h)基于所述电解液的总质量，双氟磺酰亚胺锂的含量为W5％，W5≤W0。
根据本申请的一些实施方式，所述电解液进一步包含丙酸酯类化合物。进一步地，基于所述电解液的总质量，所述丙酸酯类化合物的含量为W6％，满足W6/(D1+D2)≤1。根据本申请的一些实施方式，所述丙酸酯类化合物包含丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、卤代丙酸乙酯、卤代丙酸丙酯、卤代丙酸丁酯或卤代丙酸戊酯中的至少一种。
根据本申请的一些实施方式，所述第一活性材料层包含第一活性材料，所述第一活性材料包括磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、磷酸铁钠、磷酸钒锂、磷酸钒钠、磷酸钒氧锂、磷酸钒氧钠或钛酸锂；所述第二活性材料层包含第二活性材料，所述第二活性材料包括钴酸锂、磷酸铁锂、钒酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、富锂锰基材料、镍钴铝酸锂或钛酸锂。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足条件(i)至(k)中的至少一者：(i)所述正极集流体含有铁元素和/或镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述铁元素含量F满足0＜F≤2000ppm；(j)所述正极集流体含有镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述镁元素含量M满足0＜M≤1500ppm；(k)正极活性材料层中，活性材料的D50为0.2μm至15μm，D90小于40μm。
在第二方面，本申请提供了一种电子装置，包括根据本申请第一方面所述的电化学装置。
具体实施方式
下面结合具体实施方式，进一步阐述本申请。应理解，这些具体实施方式仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
在本文的描述中，除非另有说明，“以上”、“以下”包含本数。
除非另有说明，本申请中使用的术语具有本领域技术人员通常所理解的公知含义。除非另有说明，本申请中提到的各参数的数值可以用本领域常用的各种测量方法进行测量(例如，可以按照在本申请的实施例中给出的方法进行测试)。
术语“中的至少一个”、“中的至少一种”或其他相似术语所连接的项目的列表可意味着所列项目的任何组合。例如，如果列出项目A及B，那么短语“A及B中的至少一者”意味着仅A；仅B；或A及B。在另一实例中，如果列出项目A、B及C，那么短语“A、B及C中的至少一者”意味着仅A；或仅B；仅C；A及B(排除C)；A及C(排除B)；B及C(排除A)；或A、B及C的全部。项目A可包含单个组分或多个组分。项目B可包含单个组分或多个组分。项目C可包含单个组分或多个组分。
术语“和/或”所连接的项目的列表可意味着所列项目的任何组合，例如A和/或B表示仅A；仅B；或A及B。术语“卤素”涵盖氟、氯、溴、碘。
术语“烃基”涵盖烷基、烯基、炔基。
术语“烷基”预期是具有1至20个碳原子的直链饱和烃结构。“烷基”还预期是具有3至20个碳原子的支链或环状烃结构。当指定具有具体碳数的烷基时，预期涵盖具有该碳数的所有几何异构体；因此，例如，“丁基”意思是包括正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基和环丁基；“丙基”包括正丙基、异丙基和环丙基。烷基实例包括，但不限于甲基、乙基、正丙基、异丙基、环丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、环丁基、正戊基、异戊基、新戊基、环戊基、甲基环戊基、乙基环戊基、正己基、异己基、环己基、正庚基、辛基、环丙基、环丁基、降冰片基等。
术语“烯基”是指可为直链或具支链且具有至少一个且通常1个、2个或3个碳碳双键的单价不饱和烃基团。除非另有定义，否则所述烯基通常含有2个到20个碳原子且包括(例如)C2-C4烯基、C2-C6烯基及C2-C10烯基。代表性烯基包括(例如)乙烯基、正丙烯基、异丙烯基、正-丁-2-烯基、丁-3-烯基、正-己-3-烯基等。
术语“炔基”是指可为直链或具支链且具有至少一个且通常具有1个、2个或3个碳碳三键的单价不饱和烃基团。除非另有定义，否则所述炔基通常含有2个到20个碳原子且包括(例如)C2-C4炔基、C3-C6炔基及C3-C10炔基。代表性炔基包括(例如)乙炔基、丙-2-炔基(正-丙炔基)、正-丁-2-炔基、正-己-3-炔基等。
尽管在锂离子电池中，在集流体一侧的正极活性材料层有双层正极活性材料，对于电池安全有一定提升，然而，对高温存储的阻抗增长却明显恶化。本申请人通过研究发现，对于电解液配方进行调整，可以显著改善双层正极活性材料的高温存储的阻抗增长率。基于此，提出本申请。
在第一方面，本申请提供了一种电化学装置，该电化学装置包括正极、负极、隔离膜以及电解液，所述正极包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包含第一活性材料层和第二活性材料层，且所述第一活性材料层设置在所述正极集流体和所述第二活性材料层之间，所述第一活性材料层的厚度为D1μm，第二活性材料层的厚度为D2μm，所述电解液包含碳酸酯和六氟磷酸锂，基于所述电解液的总质量，所述六氟磷酸锂的含量为W0％，满足以下关系式：0.1≤D1≤15，3≤(D1+D2)/W0≤12。本申请中，通过调整电解液配方对于双层正极活性材料的高温存储阻抗增长有显著改善。
根据本申请的一些实施方式，3.6≤(D1+D2)/W0≤7，在此范围内，电化学装置具有更优的综合性能。
根据本申请的一些实施方式，D1为0.2、0.5、0.7、0.9、1、1.5、3、3.5、4.5、5、6、8、9、12、13、15或这些数值之间的任意值。在一些实施例中，2≤D1≤7。在该范围内，可同时在兼顾安全性能的同时，尽可能减小对电池体积能量密度的影响。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足25≤D2≤60。在一些实施例中，D2为25、30、35、40、45、50、55、60或这些数值之间的任意值。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足D2/D1≤0.2，在该范围内，可实现更佳的安全改善效果，且能使电化学装置具有较优的高温存储的阻抗增长率。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足5≤W0≤13。在一些实施例中，W0为5、8、10、12、13或这些数值之间的任意值。
根据本申请的一些实施方式，碳酸酯包含环状碳酸酯。根据本申请的一些实施方式，环状碳酸酯包含碳酸乙烯酯(EC)或碳酸丙烯酯(PC)中的至少一种。在一些实施例中，环状碳酸酯包含碳酸乙烯酯和碳酸丙烯酯。
根据本申请的一些实施方式，基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，1.0≤(D1+D2)/25W1≤4.0。在一些实施例中，(D1+D2)/25W1为1.0、1.5、1.8、2.0、2.5、2.8、3.0、3.5、3.8、4.0或这些数值之间的任意值。
根据本申请的一些实施方式，基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，5≤W2≤40。在一些实施例中，W2为5、8、10、12、15、17、21、25、28、30、32、35、38或这些数值之间的任意值。根据本申请的一些实施方式，基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W2≤(D1+D2)。碳酸丙烯酯在该范围内，可提供更优的动力学性能。
根据本申请的一些实施方式，基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W1+W2≤60，优选地，W1+W2≤40，在该范围内，碳酸乙烯酯与碳酸丙烯酯可起到最佳的协同效果，既保证良好的成膜稳定性，又可兼顾电解液的整体动力学，实现最优的性能。
根据本申请的一些实施方式，电解液还包含二腈。进一步地，基于所述电解液的总质量，所述二腈的含量为W3％，满足以下关系式：0.7≤(D1+D2)/25W3≤6.0。在一些实施例中，D1+D2)/25W3为0.7、1.0、1.5、1.8、2.0、2.5、3.0、3.5、4.0、4.5、5.0、5.5、5.8或这些数值之间的任意值。根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足1.0≤(D1+D2)/25W3≤4.0。
根据本申请的一些实施方式，所述二腈化合物满足0.4≤W3≤5。在一些实施例中，W3为0.4、0.6、0.8、1.2、1.5、2.0、2.5、2.7、3、3.5、4、4.5、5或这些数值之间的任意值。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足所述二腈包含式I、式II、或式III所示的二腈化合物中的至少一种；
Figure BDA0003054210610000061
其中，R1选自C1-C18的亚烷基、含取代基的C1-C18的亚烷基、C2-C18亚烯基、含取代基的C2-C18亚烯基、C2-C18亚炔基、含取代基的C2-C18亚炔基、C6-C18亚芳基或含取代基的C6-C18亚芳基；R2、R3各自独立地选自C1-C9的亚烷基、含取代基的C1-C9的亚烷基、C2-C9亚烯基、含取代基的C2-C9亚烯基、C2-C9亚炔基、含取代基的C2-C9亚炔基、C6-C9亚芳基或含取代基的C6-C9亚芳基；R4、R5、R6各自独立地选自C1-C6的亚烷基、含取代基的C1-C6的亚烷基、C2-C6亚烯基、含取代基的C2-C6亚烯基、C2-C6亚炔基或含取代基的C2-C6亚炔基；其中，所述取代基选自卤素或C1-C5的烷氧基。
本申请中，卤素可以为氟、氯、溴、碘；C1-C5的烷氧基可以是甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、叔丁氧基等。
在一些实施例中，R1为C2的亚烷基、C3的亚烷基、C4的亚烷基、C5的亚烷基、C6亚烷基、C7的亚烷基等。在一些实施例中，R2、R3各自独立地为C1的亚烷基、C2的亚烷基、C3的亚烷基、C4的亚烷基、C5的亚烷基、C6亚烷基、C7的亚烷基等。在一些实施例中，R4、R5、R6各自独立地C1的亚烷基、C2的亚烷基、C3的亚烷基、C4的亚烷基、C5的亚烷基、C6亚烷基等。在一些实施例中，所述二腈包括丁二腈、戊二腈、己二腈、庚二腈、辛二腈或乙二醇双丙腈醚中的至少一种。
根据本申请的一些实施方式，所述电解液包含式I，以及式II或式III中的至少一种。基于所述电解液的总质量，所述式I化合物的含量为a％，所述式II或式III化合物中的至少一种的含量为b％，满足a≥b。
根据本申请的一些实施方式，电化学装置满足如下条件(e)-(f)中的一个或多个：(e)W2/10+W3/4+(D1+D2)/100≤7；(f)W2/(D1+D2)+W3/4+D2/10D1≤4。在该范围内，可以有效抑制界面副反应，进而抑制在循环或者高温存储过程中的阻抗增长。
根据本申请的一些实施方式，所述电解液进一步包含二氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的至少一种。进一步地，基于所述电解液的总质量，二氟磷酸锂的含量为W4％，(W4+D1+D2)/100≤1。进一步地，基于所述电解液的总质量，双氟磺酰亚胺锂的含量为W5％，W5≤W0。在该范围内，可实现较优的动力学性能，同时减少对铝箔基材的腐蚀。
根据本申请的一些实施方式，W4＜1。W4为0.01、0.05、0.1、0.3、0.5、0.7、0.9或这些数值之间的任意值。在此范围内电化学装置具有较优的高温存储性能。
根据本申请的一些实施方式，所述电解液进一步包含丙酸酯类化合物。进一步地，基于所述电解液的总质量，所述丙酸酯类化合物的含量为W6％，满足W6/(D1+D2)≤2。根据本申请的一些实施方式，所述丙酸酯类化合物包括丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、卤代丙酸乙酯、卤代丙酸丙酯、卤代丙酸丁酯或卤代丙酸戊酯中的至少一种。根据
本申请的一些实施方式，W6为15、18、20、25、30、35、40、45、50或这些数值之间的任意值。
根据本申请的一些实施方式，所述第一活性材料层包含第一活性材料，所述第一活性材料包括磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、磷酸铁钠、磷酸钒锂、磷酸钒钠、磷酸钒氧锂、磷酸钒氧钠或钛酸锂。根据本申请的一些实施方式，所述第二活性材料层包含第二活性材料，所述第二活性材料包括钴酸锂、磷酸铁锂、钒酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、富锂锰基材料、镍钴铝酸锂或钛酸锂。
根据本申请的一些实施方式，所述第二活性材料层包含钴酸锂，所述电化学装置满足20≤D2/W3≤120，在该范围内，可兼顾对正极侧地保护与电解液地整体动力学。
根据本申请的一些实施方式，所述正极集流体含有铁元素和/或镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述铁元素含量F满足0＜F≤2000ppm。根据本申请的一些实施方式，所述正极集流体含有镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述镁元素含量M满足0＜M≤1500ppm。根据本申请的一些实施方式，正极活性材料层中，活性材料的D50为0.2μm至15μm，D90小于40μm。
用于本申请的电化学装置的正极集流体可以采用金属箔片或复合集流体。例如，可以使用铝箔。复合集流体可以通过将金属材料(铜、铜合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等)形成在高分子基材上而形成。在一些实施例中，将正极活性材料和粘结剂(根据需要可进一步使用导电材料和增稠剂等)进行干式混合而制成片状，将得到的片压接于正极集流体，或者使这些材料溶解或分散于液体介质中而制成浆料状，将该浆料涂布在正极集流体上并进行干燥。在一些实施例中，粘结剂可以包括聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯中的至少一种。导电材料可以包括导电炭黑、片层石墨、石墨烯、碳纳米管或碳纤维中的至少一种。
本申请的电化学装置还包括负极，其中使用的负极的材料、构成和其制造方法可包括任何现有技术中公开的技术。根据本申请的一些实施方式，所述负极包括负极集流体和设置于所述负极集流体至少一个表面上的负极活性材料层。根据本申请的一些实施方式，负极活性材料层包括负极活性材料，负极活性材料可以包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金或过渡金属氧化物。在一些实施方式中，负极活性材料包括碳材料或硅材料中的至少一种，碳材料包括石墨、硬碳中的至少一种，硅材料包括硅、硅氧化合物、硅碳化合物或硅合金中的至少一种。根据本申请的一些实施方式，负极活性材料层包含有粘合剂，且该粘合剂可以包括各种粘合剂聚合物。在一些实施方式中，粘结剂包括聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素钠、聚乙烯吡咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯或丁苯橡胶中的至少一种。根据本申请的一些实施方式，负极活性材料层还包括导电材料来改善电极导电率。可以使用任何导电的材料作为该导电材料，只要它不引起化学变化即可。在一些实施方式中，导电材料包括导电炭黑、乙炔黑、碳纳米管、科琴黑、导电石墨或石墨烯中的至少一种。
本申请的电化学装置还包括隔离膜，本申请的电化学装置中使用的隔离膜的材料和形状没有特别限制，其可为任何现有技术中公开的技术。在一些实施例中，隔离膜包括由对本申请的电解液稳定的材料形成的聚合物或无机物等。
例如隔离膜可包括基材层和表面处理层。基材层为具有多孔结构的无纺布、膜或复合膜，基材层的材料选自聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚酰亚胺中的至少一种。具体的，可选用聚丙烯多孔膜、聚乙烯多孔膜、聚丙烯无纺布、聚乙烯无纺布或聚丙烯-聚乙烯-聚丙烯多孔复合膜。基材层的至少一个表面上设置有表面处理层，表面处理层可以是聚合物层或无机物层，也可以是混合聚合物与无机物所形成的层。无机物层包括无机颗粒和粘结剂，无机颗粒选自氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙和硫酸钡中的至少一种。粘结剂选自聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯烷氧、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的至少一种。聚合物层中包含聚合物，聚合物的材料选自聚酰胺、聚丙烯腈、丙烯酸酯聚合物、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯烷氧、聚偏氟乙烯、聚(偏氟乙烯-六氟丙烯)中的至少一种。
本申请进一步提供了一种电子装置，其包括本申请提供的电化学装置。
本申请的电子设备或装置没有特别限定。在一些实施例中，本申请的电子设备包括但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
为了简明，本文仅具体地公开了一些数值范围。然而，任意下限可以与任何上限组合形成未明确记载的范围；以及任意下限可以与其它下限组合形成未明确记载的范围，同样任意上限可以与任意其它上限组合形成未明确记载的范围。此外，每个单独公开的点或单个数值自身可以作为下限或上限与任意其它点或单个数值组合或与其它下限或上限组合形成未明确记载的范围。
下面结合实施例，进一步阐述本申请。应理解，这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
1、实施例以及对比例中的锂离子电池均按照下述方法进行制备：
(1)电解液制备
在含水量<10ppm的氩气气氛手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)按一定的质量比均匀混合，加入LiPF6，基于电解液总质量，加入5％的氟代碳酸乙烯酯，2％的1,3-丙烷磺内酯。根据以下各实施例和对比例设置电解液。
(2)正极片制备
第一活性物质层：将正极活性材料磷酸铁锂(LiFePO4)、导电剂碳纳米管(CNT)、特定粘结剂聚偏二氟乙烯按照质量比95:2:3进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)，在真空搅拌机作用下搅拌至体系成均一状正极浆料，然后将正极浆料均匀涂覆于正极集流体铝箔上(此处所用Al箔，F含量为500ppm，M含量为300ppm)，于85℃烘干作为第二活性物质层的载体。
第二活性物质层：将正极活性材料钴酸锂(LiCoO2)、导电剂碳纳米管(CNT)、特定粘结剂聚偏二氟乙烯按照质量比95:2:3进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)，在真空搅拌机作用下搅拌至体系成均一状正极浆料，然后将正极浆料均匀涂覆于第一活性物质层上；在85℃下烘干后经过冷压、裁片、分切后，在85℃的真空条件下干燥4h，得到正极片。
(3)负极片制备
将负极活性物质石墨、粘结剂丁苯橡胶(SBR)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)按照质量比95:2:3在适量的去离子水溶剂中充分搅拌混合，使其形成均匀的负极浆料；将此浆料涂覆于负极集流体Cu箔上，烘干、冷压，得到负极片。
(4)隔离膜制备
隔离膜选用聚乙烯(PE)隔膜。
(5)锂离子电池的制备
将正极片、隔离膜、负极片按顺序叠好，使隔离膜处于正极片和负极片之间起到隔离的作用，然后卷绕，置于外包装箔中，将上述制备好的电解液注入到干燥后的电池中，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，即完成锂离子电池的制备。
2、测试方法
(1)穿钉(Nail)测试
取10枚待测的电化学装置(锂离子电池)在常温下以0.5C倍率恒定电流充电至电压4.45V，进一步在4.45V恒定电压下充电至电流0.05C，使其处于4.45V满充状态。之后在常温条件下对锂离子电池进行穿钉，采用直径为2.5mm钉子(钢钉，材质为碳钢，锥度为16.5mm，钢钉总长为100mm)，以30mm/s的穿钉速度穿钉，穿钉深度以钢钉锥度穿过锂离子电池为准，停留5min，观察锂离子电池是否产烟、起火或爆炸。若没有则认为锂离子电池通过穿钉测试。
(2)高温存储阻抗(IMP)增长率测试
取3枚待测的电化学装置(锂离子电池)在常温下(25℃±3℃)以0.5C倍率恒定电流充电至电压4.45V，进一步在4.45V恒定电压下充电至电流0.05C，使其处于4.45V满充状态，采用OCV/IMP测试机，记录电池在1KHz下的交流阻抗，单位mΩ，记为电池初始阻抗。然后置于85℃的烘箱中，存储8h，结束后将电池置于25℃±3℃的条件下静置2h，再采用OCV/IMP测试机，记录电池在1KHz下的交流阻抗，单位mΩ。以电池的初始阻抗作为基准，比较85℃存储8h后的IMP增长率。
(3)放电倍率测试
在25℃下，将电化学装置(锂离子电池)以0.7C恒流充电至4.45V，4.45V恒压充电至电流为0.05C。之后将锂离子电池在25℃静止4h后，以不同倍率(0.2C、0.5C、1C、2C)放电至3.0V，每次放电结束后，再静置5min，记录锂离子电池的放电容量。以25℃0.2C放电容量为基准，得到锂离子电池在不同倍率下的放电容量比。此处统一对比2C的容量保持率。
锂离子电池2C倍率下的放电容量比(％)＝2C下的放电容量/0.2C放电容量×100％。
3、测试结果
(1)正极活性物质层及六氟磷酸锂对电池性能的影响，在表1中EC，PC，DEC按照质量比1:1:1混合。
表1
Figure BDA0003054210610000121
由表1可以看出，第一活性物质层的引入对穿钉有明显改善，但对高温存储的阻抗增长恶化较为严重，但随着六氟磷酸锂含量的降低，穿钉通过率与IMP增长率进一步改善，前者主要与低锂盐抑制短路放电有关，后者主要归因于锂盐的减少，HF含量随之降低，有助于减少对正极界面的腐蚀，进而抑制IMP增大。当第一活性物质层厚度，第二活性物质层厚度在一定范围内，能够在保证锂离子电池的穿钉通过率的同时一定程度上降低IMP增长率且提升电池倍率性能。
(2)正极活性物质层及二腈对电池性能的影响。
实施例S2-1至实施例S2-13中，六氟磷酸锂用量与实施例1中六氟磷酸锂用量一致，EC，PC，DEC按照质量比1:1:1混合。
表2
Figure BDA0003054210610000122
Figure BDA0003054210610000131
由表2可以看出，第一活性物质层的引入对穿钉有明显改善，但对高温存储的IMP增长恶化较为严重，随着己二腈的引入，穿钉有进一步的轻微改善，同时IMP增长得到了明显改善，归因于其对正极侧副反应的抑制，同时发现第一活性材料层厚度值D1与第二活性材料层厚度值D2与W3在满足0.7≤(D1+D2)/100W3≤6时，不仅提高穿钉通过率，同时高温存储IMP增长也得到显著抑制。
(3)正极活性物质层及碳酸丙烯酯对电池性能的影响，六氟磷酸锂用量与S1-1中六氟磷酸锂用量一致，实施例S3-1至实施例S3-9中PC含量如表3所示，EC、DEC按照质量比1：1混合。
表3
Figure BDA0003054210610000132
Figure BDA0003054210610000141
注：表3中，X表示W2/10+W3/4+(D1+D2)/100，Y表示W2/(D1+D2)+W3/4+D2/10D1
表3可以看出，当满足W2/10+W3/4+(D1+D2)/100≤7和/或W2/(D1+D2)+W3/4+D2/10D1≤4时，对高温存储IMP增长有进一步的抑制，其作用机理主要是提高了电解液溶剂自身的稳定性，减少了界面的副反应，其与己二腈成膜抑制界面副反应的机理有所不同。
(4)正极活性物质层及LiPO2F2、丙酸丙酯对电池性能的影响，实施例S4-1至实施例S4-5中六氟磷酸锂用量与S1-1中六氟磷酸锂用量一致，EC，PC，DEC按照质量比1:1:1混合。
表4
Figure BDA0003054210610000142
表4可以看出，LiPO2F2、丙酸丙酯对高温存储IMP增长同样具备一定抑制效果，并且未对穿钉通过率造成影响，因此同样可作为一种技术手段去平衡高温存储下的电池稳定性。

Claims (13)

1.一种电化学装置，包括正极、负极、隔离膜以及电解液，所述正极包括正极集流体和设置于所述正极集流体表面的正极活性材料层，所述正极活性材料层包含第一活性材料层和第二活性材料层，且所述第一活性材料层设置在所述正极集流体和所述第二活性材料层之间，
所述第一活性材料层的厚度为D1μm，第二活性材料层的厚度为D2μm，
所述电解液包含碳酸酯和六氟磷酸锂，基于所述电解液的总质量，所述六氟磷酸锂的含量为W0％，满足以下关系式：0.1≤D1≤15，3≤(D1+D2)/W0≤12。
2.根据权利要求1所述的电化学装置，其特征在于，满足25≤D2≤60或5≤W0≤13的一者或者二者。
3.根据权利要求1所述的电化学装置，其特征在于，所述碳酸酯包含环状碳酸酯，所述环状碳酸酯包含碳酸乙烯酯或碳酸丙烯酯中的至少一种，所述环状碳酸酯满足条件(a)至(d)中的至少一者：
(a)基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，1.0≤(D1+D2)/25W1≤4.0；
(b)基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，5≤W2≤40；
(c)基于所述电解液的总质量，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W2≤(D1+D2)；
(d)基于所述电解液的总质量，所述碳酸乙烯酯的含量为W1％，碳酸丙烯酯的含量为W2％，W1+W2≤60。
4.根据权利要求1所述的电化学装置，其特征在于，电解液进一步包含二腈，基于所述电解液的总质量，所述二腈的含量为W3％，满足以下关系式：0.7≤(D1+D2)/25W3≤6.0。
5.根据权利要求4所述的电化学装置，其特征在于，满足1.0≤(D1+D2)/25W3≤4.0或者0.4≤W3≤5中的一者或者二者。
6.根据权利要求4所述的电化学装置，其特征在于，所述二腈包含式I、式II、或式III所示的二腈化合物中的至少一种；
Figure FDA0003054210600000011
Figure FDA0003054210600000021
其中，
R1选自C1-C18的亚烷基、含取代基的C1-C18的亚烷基、C2-C18亚烯基、含取代基的C2-C18亚烯基、C2-C18亚炔基、含取代基的C2-C18亚炔基、C6-C18亚芳基或含取代基的C6-C18亚芳基；
R2、R3各自独立地选自C1-C9的亚烷基、含取代基的C1-C9的亚烷基、C2-C9亚烯基、含取代基的C2-C9亚烯基、C2-C9亚炔基、含取代基的C2-C9亚炔基、C6-C9亚芳基或含取代基的C6-C9亚芳基；
R4、R5、R6各自独立地选自C1-C6的亚烷基、含取代基的C1-C6的亚烷基、C2-C6亚烯基、含取代基的C2-C6亚烯基、C2-C6亚炔基或含取代基的C2-C6亚炔基；
其中，所述取代基选自卤素或C1-C5的烷氧基。
7.根据权利要求1-6任一项所述的电化学装置，其特征在于，满足如下条件(e)-(f)中的一个或多个：
(e)W2/10+W3/4+(D1+D2)/100≤7；
(f)W2/(D1+D2)+W3/4+D2/10D1≤4。
8.根据权利要求1-6任一项所述的电化学装置，其特征在于，所述电解液进一步包含二氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的至少一种，满足条件(g)至(h)中的至少一者：
(g)基于所述电解液的总质量，二氟磷酸锂的含量为W4％，(W4+D1+D2)/100≤1；
(h)基于所述电解液的总质量，双氟磺酰亚胺锂的含量为W5％，W5≤W0。
9.根据权利要求1-6任一项所述的电化学装置，其特征在于，所述电解液进一步包含丙酸酯类化合物，基于所述电解液的总质量，所述丙酸酯类化合物的含量为W6％，满足W6/(D1+D2)≤1。
10.根据权利要求9所述的电化学装置，其特征在于，所述丙酸酯类化合物包含丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸丁酯、丙酸戊酯、卤代丙酸乙酯、卤代丙酸丙酯、卤代丙酸丁酯或卤代丙酸戊酯中的至少一种。
11.根据权利要求1-6任一项所述的电化学装置，其特征在于，所述第一活性材料层包含第一活性材料，所述第一活性材料包括磷酸铁锂、磷酸锰铁锂、磷酸铁钠、磷酸钒锂、磷酸钒钠、磷酸钒氧锂、磷酸钒氧钠或钛酸锂；所述第二活性材料层包含第二活性材料，所述第二活性材料包括钴酸锂、磷酸铁锂、钒酸锂、锰酸锂、镍酸锂、镍钴锰酸锂、富锂锰基材料、镍钴铝酸锂或钛酸锂。
12.根据权利要求1-6任一项所述的电化学装置，其特征在于，满足条件(i)至(k)中的至少一者：
(i)所述正极集流体含有铁元素和/或镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述铁元素含量F满足0＜F≤2000ppm；
(j)所述正极集流体含有镁元素，基于所述正极集流体的总质量，所述镁元素含量M满足0＜M≤1500ppm；
(k)正极活性材料层中，活性材料的D50为0.2μm至15μm，D90小于40μm。
13.一种电子装置，包括根据权利要求1-12任一项所述的电化学装置。
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