CN112789109A - 光催化剂担载结构体及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供一种光催化剂担载结构体，其中，在基材的表面设置有光催化剂层，特别的是，该光催化剂担载结构体具有优异的防藻活性和NOx分解活性。光催化剂层形成用涂布液含有下述成分，成分(A)：氧化锌颗粒，其中固溶有其它元素；成分(B)：(A)以外的光催化剂颗粒；成分(C)：成分(A)和(B)以外的粘合剂；以及，成分(D)：水性分散介质，该光催化剂层形成用涂布液的pH为7.5～11。作为成分(A)中的其它元素，优选为4价以下的正电性元素或13族元素。
Description
技术领域
本发明涉及光催化剂担载结构体、用于形成光催化剂担载结构体的涂布液、以及该结构体的制造方法。此外，本发明涉及通过该结构体抑制藻类的生长或繁殖的方法、以及通过该结构体分解去除氮氧化物的方法。本申请主张享受2018年9月3日申请的日本专利申请第2018-164788号的优先权，并在此引用其内容。
背景技术
在建筑物的外装材料等材料中，通过在其表面担载光催化剂材料，容易使污垢掉落，或者用于抑制细菌、霉菌、藻类等微生物的生长或繁殖。此外，还已知：利用这样的材料分解去除氮氧化物(NOx)等大气污染物质，并净化大气的效果。
在想要得到抑制藻类等微生物的生长或繁殖的效果的情况下，有时即使将光催化剂材料作为单独的活性成分使用也不充分。作为其原因，认为：光催化剂材料显示超亲水性，表面容易被保湿。因此，提出了与其本身也具有微生物预防及去除活性的银、铜等金属或其化合物并用的方案(专利文献1等)。但是，这些有时在室外因有效成分的溶出而缺乏效果的持续性。此外，也存在由这些金属化合物引起的变色成为问题的情况。
另一方面，在用于在水中获得防藻效果的组合物中，已知含有氧化锌等锌化合物的组合物(专利文献2等)。
对于氧化锌而言，其除了用于微生物的预防及去除、除臭的目的以外，还作为颜料、涂料等填料，医药品、化妆品成分、紫外线遮蔽剂、抗静电剂、半导体材料等被广泛使用。特别是，掺杂有铝、镓等其它元素的氧化锌的导电性优异，且还具有热线遮蔽效果，以这些效果为目的而被大量使用(专利文献3等)。
专利文献4中记载了：通过并用光催化剂材料和两性金属氧化物来发挥优异的NOx分解效果的光催化剂配合物。作为具体例的使用例，在瓷砖表面涂布该配合物并通过热处理进行固定。此外，还记载了具有抗菌性的方式，作为追加成分，通过含有与引用文献1等同样的金属或其化合物，能够发挥其效果，但并不能够避免上述的缺点。
此外，在专利文献5中，记载了通过对光催化剂材料进行光照射而将NOx分解的技术，该光催化剂材料中，作为两种光催化剂，含有多孔质氧化钛和担载有贵金属的氧化锌颗粒。
帆布也用于在室外长期设置的构造物，根据环境的情况，与外装材料同样地存在藻类的生长或繁殖的问题。另一方面，特别是，对于B种或C种的帆布而言，其包含氯乙烯等合成树脂，因此，在以防污、防藻等为目的而使其担载光催化剂的情况下，存在如下问题：由于光催化剂的作用而导致帆布劣化；光催化剂层发生剥离；或者，树脂中所含的增塑剂向表面扩散而阻碍光催化活性。为了解决这些问题，例如，在专利文献6中，提出了在光催化剂层与帆布之间设置粘接层的结构，并且该结构已被实用化了，其中，粘接层由含有硅改性树脂、含聚硅氧烷树脂、或胶态二氧化硅的树脂构成。但是，即使是对于这样的光催化剂担载帆布、或者上述那样的并用金属或其化合物的帆布而言，也难以对其赋予长期的防藻性。
[现有技术文献]
专利文献1：日本专利第6283922号公报
专利文献2：日本特开平6-48909号公报
专利文献3：日本特开2001-222911号公报
专利文献4：日本特开平11-192436号公报
专利文献5：日本特开2007-229624号公报
专利文献6：日本特开平10-237769号公报
发明内容
[发明所要解决的技术问题]
本申请发明的目的在于提供一种光催化剂担载结构体，其中，在基材的表面设置有光催化剂层，该光催化剂担载结构体特别是具有优异的防藻活性和NOx分解活性。
[用于解决技术问题的手段]
本发明人等发现，在基材上涂布含有光催化剂分散液的光催化剂层形成用涂布液的光催化剂担载结构体的制造方法中，通过使用pH8～11的光催化剂分散液，并且，在光催化剂层形成用涂布液中并用固溶有其它元素的导电性氧化锌，能够得到解决了上述各技术问题的结构体，从而完成了本发明。
即，本发明涉及具有以下方式的发明。
(1)一种光催化剂层形成用涂布液，其中，含有下述成分，成分(A)：氧化锌颗粒，其中固溶有其它元素；成分(B)：(A)以外的光催化剂颗粒；成分(C)：(A)和(B)以外的粘合剂；以及，成分(D)：水性分散介质，该光催化剂层形成用涂布液的pH为7.5～11。
(2)根据(1)所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，成分(A)中的其它元素为4价以下的正电性元素。
(3)根据(1)所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，成分(A)中的其它元素为13族元素。
(4)根据(1)～(3)中任一项所述的光催化剂形成用涂布液，其中，成分(B)为氧化钛颗粒。
(5)根据(1)～(4)中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，成分(B)来自作为光催化剂层形成用涂布液的原料的光催化剂分散液，该分散液的pH为8～11。
(6)根据(1)～(5)中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，成分(C)为选自金属氧化物及金属氢氧化物中的至少1种。
(7)一种光催化剂担载结构体的制造方法，其中，包括：在基材表面的至少一部分上涂布(1)～(6)中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，并进行干燥的工序。
(8)根据(7)所述的光催化剂担载结构体的制造方法，其中，在基材表面的涂布光催化剂层形成用涂布液的部分预先设置有粘接层。
(9)根据(7)或(8)所述的光催化剂担载结构体的制造方法，其中，上述干燥工序中的温度为200℃以下。
(10)一种光催化剂担载结构体，其中，包含基材和光催化剂层，光催化剂层覆盖于上述基材的表面的至少一部分，并且，光催化剂层由(1)～(6)中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液的干燥固化物而形成。
(11)根据(10)所述的光催化剂担载结构体，其中，在上述基材与上述光催化剂层之间包含粘接层。
(12)根据(10)或(11)所述的光催化剂担载结构体，其中，基材包含非耐热性合成树脂。
(13)根据(10)～(12)中任一项所述的光催化剂担载结构体，其中，该光催化剂担载结构体为帆布。
(14)一种通过(10)～(13)中任一项所述的光催化剂担载结构体抑制藻类的生长和/或繁殖的方法。
(15)一种通过(10)～(13)中任一项所述的光催化剂担载结构体分解和/或去除氮氧化物的方法。
[发明效果]
根据本发明能够得到防藻活性和NOX分解活性均优异的光催化剂担载结构体。
具体实施方式
(光催化剂层形成用涂布液)
本发明的光催化剂层形成用涂布液含有下述成分，成分(A)：氧化锌颗粒，其中固溶有其它元素；成分(B)：(A)以外的光催化剂颗粒；成分(C)：(A)和(B)以外的粘合剂；以及，成分(D)：水性分散介质，该光催化剂层形成用涂布液的pH为7.5～11。
发明人发现：使用碱性光催化剂分散液作为材料的碱性光催化剂层形成涂布液本身，与酸性的光催化剂形成用涂布液相比，防藻活性优异，除此之外，通过与氧化锌并用，表现出更优异的防藻效果。另一方面，对于酸性光催化剂层形成用涂布液而言，即使与锌等的金属或其化合物并用也不具有防藻活性。然而，如果在碱性光催化剂层形成用涂布液中并用氧化锌的话，则能够得到显著的防藻活性。其理由尚不明确，但认为如下：通过由碱性涂布液形成的光催化剂涂膜的表面电位为负来起到抑制具有负电荷的藻的吸附的效果，并且，通过氧化锌本身而起到防藻效果，进一步，通过防止金属成分的溶出而由金属成分带来防藻效果，这些效果的持续等协同地做出了贡献。
本发明的光催化剂层形成用涂布液中的各成分的配合比例为以下的范围。
组分(A)：0.01～10质量％、优选0.1～5.0质量％。
组分(B)：0.1～15质量％、优选1.0～5.0质量％。
组分(C)：0.01～15质量％、优选0.1～5.0质量％。
组分(D)：80～99质量％、优选85～95质量％。
此外，相对于1质量份的成分(B)，成分(A)的配合比优选为0.05～2质量份。
(氧化锌)
本发明的光催化剂层形成用涂布液中，作为必须成分含有成分(A)，成分(A)是固溶有其它元素的氧化锌颗粒。
“固溶有其它元素”是指在以氧化锌为主要成分的固体基质中的至少一部分中均匀地分散地存在有其它元素，不包括其它元素的单质或其化合物与氧化锌独立地存在且两者形成复合体的存在形态(例如，前者覆盖后者的表面的形态，或者，前者的微粒担载于后者上的形态等)。
对于该颗粒而言，只要氧化锌为其主要成分就没有问题，优选通过粉末X射线衍射检测出氧化锌结晶的特征性的峰。对于氧化锌中的其它元素的含量没有特别的限定，相对于氧化锌的其它元素的含量优选为0.001质量％～20质量％，更优选为0.01质量％～10质量％。
在本发明中，在碱性条件下，通过光催化剂和这样的氧化锌的组合，得到协同性的防藻活性。
包含银、铜等金属的物品有时会变色，特别是，在与光催化剂并用，并且在紫外光强的室外使用的情况下，容易成为问题。与此相对，对于氧化锌而言，不存在引起这样的变色的担忧，特别适合于帐篷和外装材料的用途。需要说明的是，即使作为氧化锌中的“其它元素”而含有这些金属，其含量也是微量的，并且以固溶方式存在于氧化锌中，因此没有问题。
此外，氧化锌对毒性、环境的不良影响也低，在这一点上也比其他金属或其化合物优异。
已知通过并用光催化剂材料和两性金属氧化物来促进NOx分解，这也有可能有助于本发明的NOx分解效果。但是，若使用以固溶方式含有其它元素的氧化锌，则NOx分解效果会进一步增强。该效果是此次首次明确的。
作为本发明的光催化剂形成用涂布液的原料使用的氧化锌，只要是至少能够在涂布时均匀地分散在光催化剂层形成用涂布液中的氧化锌就没有问题，可以是粉末，也可以是预先分散在分散介质中而成的分散液。分散液的情况下，光催化剂层形成用涂布液的pH需要为7.5～11，因此，该分散液优选为中性或碱性，特别优选为pH7～11。
对于氧化锌的粒径没有特别的限定，平均粒径优选为5～100nm，特别优选为10～50nm。
(其它元素)
作为本发明的光催化剂形成用涂布液的原料使用的氧化锌中含有的其它元素，是锌和氧以外的元素，但不限于此，优选为正电性元素，特别优选为4价以下的正电性元素，可以举出1族元素、2族元素、过渡金属(3族～11族)元素、13族元素、14族元素等。作为其具体例，可以举出氢、锂、钠、钾、铍、镁、钙、钪、钇、镧、钛、锆、铪、钒、铌、钽、铬、钼、钨、锰、铁、钴、镍、钯、铜、银、硼、铝、镓、铟、硅、锗、锡等。
以上之中，进一步优选为3价元素或13族元素。
3价元素是在固溶于氧化锌中的状态下以3价的氧化状态存在的元素，除了13族元素以外，还可以例示铁等。
作为第13族元素，可例示硼、铝、镓、铟等。
在以上元素中，特别优选铝或镓。作为这些元素固溶于其中的氧化锌，可以使用通常作为导电性氧化锌销售的产品。
(光催化剂颗粒)
本发明的光催化剂层形成用涂布液中，作为必须成分含有成分(B)，该成分(B)是除成分(A)以外的光催化剂颗粒。
光催化剂颗粒是将光催化剂材料制成可分散于光催化剂层形成用涂布液中的程度的粒径的颗粒。
本发明中使用的光催化剂材料由成分(A)以外的成分构成、优选由氧化锌以外的成分构成，其是包含具有光催化活性的金属氧化物等的无机材料。
作为光催化剂材料的主要成分，具体而言，可以举出氧化钛、钛酸锶、氧化锡、氧化锆、氧化钨、氧化铬、氧化钼、氧化铁、氧化镍、氧化钌、氧化钒、氧化铌、氧化钽、氧化铑、氧化铼等。其中，优选氧化钛、钛酸锶、氧化钨等，特别优选锐钛矿型或金红石型的氧化钛。
此外，在对本发明的效果不会造成不良影响的前提下，也可以使用在上述主要成分中添加了Pt、Rh、Ru、Nb、Cu、Sn、Ni、Fe、Ag等金属或它们的氧化物的物质，以及在上述主要成分中添加了氮、硫等元素作为微量成分的物质。由此，能够期待进一步增强藻类等微生物的防除效果、以及在光催化剂作用中不仅利用紫外光还能够利用可见光的效果。
对于光催化剂材料微粒的粒径没有特别的限定，平均粒径优选为5～100nm，特别优选为10～50nm。
作为本发明的光催化剂形成用涂布液的原料的光催化剂颗粒，可以使用粉体，但优选使用预先使光催化剂颗粒分散于分散介质中而成的光催化剂分散液。
作为光催化剂分散液，通常而言，为了利用其表面电位的效果而稳定地进行分散，使用在酸性或碱性条件下分散在水性分散介质中的物质。
本发明的光催化剂层形成用涂布液中可以使用酸性或中性的光催化剂分散液，此时，需要最终将pH调节至7.5～11的工序，也有可能由于该工序而对分散性造成障碍。另一方面，如果使用pH8～11的光催化剂分散液的话，则不需要该pH调整工序，因此优选。
作为成分(B)光催化剂的含量，相对于光催化剂层整体，以换算为氧化物的量计，优选使其成为5质量％～60质量％。小于5质量％时，光催化剂层的光催化活性显著降低。另一方面，在超过60质量％的情况下，虽然光催化活性变高，但光催化剂层与基材或粘接层的粘接性欠缺。
存在成分(A)也具有光催化活性的情况，但其光催化活性比较低，由成分(A)引起的对于与基材或粘接层的粘接性的不良影响少。因此，对于成分(A)与成分(B)(氧化物换算)的合计含量而言，可以高于上述成分(B)的含量的上限，相对于光催化剂层的整体优选为10质量％～90质量％，更优选为20质量％～60质量％。
(粘合剂)
本发明的光催化剂层形成用涂布液中还含有(A)和(B)以外的粘合剂作为成分(C)。粘合剂的目的在于，固定光催化剂粉末，使其与基材或粘接层牢固地粘接。
本发明中使用的粘合剂优选含有除光催化剂和氧化锌以外的金属氧化物或金属氢氧化物中的1种以上，更优选其源自除光催化剂和氧化锌以外的金属氧化物或金属氢氧化物的分散液。
金属氧化物或金属氢氧化物的分散液具有如下效果：在对涂布了光催化剂层形成用涂布液的光催化剂层进行干燥时，在光催化剂层中成为金属氧化物凝胶或氢氧化物凝胶，固定光催化剂粉末，与基材或粘接层牢固地粘接。作为金属成分，可以例示硅、铝、钛、锆、镁、铌、钽、钨、锡等金属的氧化物凝胶或氢氧化物凝胶(其中，除去作为光催化剂的物质)。其中，优选二氧化硅分散液或氧化铝分散液，特别优选二氧化硅分散液。
为了确保作为分散液的稳定性，金属氧化物或金属氢氧化物的分散液中也可以含有酸或碱作为抗絮凝剂。但是，由于光催化剂层形成用涂布液的pH需要为7.5～11，因此，金属氧化物或金属氢氧化物的分散液优选为中性或碱性，特别优选为pH7～11。
关于本发明的光催化剂层形成用涂布液，除了光催化剂和氧化锌以外的金属氧化物或金属氢氧化物的分散液以外，出于为了改善光催化剂层的强度的粘合剂等的目的，如果需要的话，可以含有树脂、水解性硅烷化合物或其部分水解缩合物、或金属氧化物或金属氢氧化物的前体。
作为树脂，可列举出不易受到光催化剂作用所致的劣化的硅酮树脂、硅酮改性树脂、氟树脂等。作为硅酮改性树脂，可以举出丙烯酸硅酮树脂、环氧硅酮树脂等。
关于水解性硅烷化合物，由通式RnSi X(4-n)表示(在此，R表示氢原子、可以具有取代基的烷基、可以具有取代基的链烯基、或可以具有取代基的芳基，X表示氯原子、可以具有取代基的烷氧基、可以具有取代基的链烯基氧基、或可以具有取代基的芳氧基，n表示0～3中的任意整数。)。水解性硅烷化合物的部分水解缩合物是指将上述水解性硅烷化合物中的1种或2种以上水解缩合而得到的化合物。它们可以以本发明的光催化剂层形成用涂布液中使用的光催化剂分散液中含有的碱成分作为催化剂进行水解，或者通过涂布后的加热促进水解。
金属氧化物或金属氢氧化物的前体是指通过水解而变化为金属氧化物或金属氢氧化物的物质，具体而言，可例示含有上述金属的醇盐、含有上述金属的螯合化合物等，更具体而言，可例示硅烷醇盐、铝醇盐、铝螯合物、钛醇盐、钛螯合物、锆醇盐、锆螯合物等。它们可以以本发明的光催化剂层形成用涂布液中使用的光催化剂分散液中含有的碱成分作为催化剂进行水解，或者通过涂布后的加热促进水解。
(分散介质)
本发明的光催化剂层形成用涂布液含有水性分散介质。
分散介质优选为：由含有水的溶液构成的水性分散介质；或者，由含有水和能够与其混合的有机溶剂的溶液构成的水性分散介质。作为分散介质，可以直接使用光催化剂分散液、作为粘合剂的金属氧化物或金属氢氧化物的分散液中预先含有的分散介质，此外，为了调整固体成分浓度或如下述那样调整分散介质的组成，也可以追加水和/或有机溶剂。
特别是，从涂布时的润湿性优异、涂布后的干燥容易的方面出发，优选由含有水和挥发性的有机溶剂的溶液构成的水性分散介质。作为有机溶剂，优选甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇等低级醇。此外，有机溶剂的浓度优选为10～80质量％，更优选为30～60质量％。由此，不会产生涂布时的排斥、粘接层的削减等不良情况，能够形成均匀的光催化剂层。
(其他成分)
本发明的光催化剂层形成用涂布液中，在不会减弱本发明的效果的范围内，除了上述各成分以外，还可以含有pH调节剂、分散剂、表面活性剂、增稠剂、色素等。
(光催化剂层形成用涂布液的制造)
关于本发明的光催化剂层形成用涂布液的制造，基本上只要将以上的各原料混合并使其均匀即可，对于混合的顺序没有特别限定。但是，在由于混合而发生pH或有机溶剂浓度的大幅变动的情况下，为了防止由于其影响而引起颗粒的凝集、凝胶化，优选采用能够避免这样的变动的顺序，或者，采用通过将一方的原料向另一方的原料滴加等的逐渐地混合的方法。
(光催化剂担载结构体)
本发明的光催化剂担载结构体的特征在于，是包含基材和覆盖于该基材的表面的至少一部分上的光催化剂层的结构体，光催化剂层是本发明的光催化剂层形成用涂布液的干燥固化物。
作为基材，没有特别限定，可以例示金属、陶瓷、陶瓷器、石子、水泥、混凝土、玻璃、塑料、木头、合成树脂、合成纤维、天然纤维、帆布或将它们组合而成的复合材料。
作为基材的形状，也可以使用膜状、片状、板状、管状、纤维状、网状等任何复杂形状的基材。作为基材的厚度，优选为10μm以上，这是因为能够实现牢固的担载。
(光催化剂层)
关于本发明的光催化剂担载结构体中的光催化剂层，可以通过如下方法来制造：将本发明的光催化剂层形成用涂布液涂布于基材的表面的至少一部分，并使其干燥并固化，由此制造。
作为涂布的方法，可以使用喷涂、旋涂、棒涂、辊涂、刷涂、丝网印刷、凹版涂布等，此外，在涂布于基材的整个面的情况下，也可以使用浸涂法(浸渍法)。
关于上述的干燥及固化的工序，可以在常温下实施，也可以为了促进干燥和固化而进行加热，只要采用喷涂等方法而能够均匀地涂布，也可以在涂布前对基材进行预热。
关于该加热中的条件，没有特别的限定，但优选在不发生基材的变形或劣化的温度和时间的范围内进行。特别优选将温度设为200℃以下，其特别适合于基材包含非耐热性合成树脂的情况。本发明中，非耐热性合成树脂是指在160℃发生变形的合成树脂，可以举出氯乙烯树脂、丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、烯烃树脂、以及由它们构成的复合树脂等。虽然也能够将温度设为比这样的变形温度高的温度，但在该情况下，优选停留在不产生基材的变形的温度以及时间的范围内。
对于光催化剂层的厚度没有特别的限制，厚的话光催化活性高。但是，厚度超过5μm时，活性几乎不变。此外，若厚度低于0.1μm，虽然透光性变得良好，但此时光催化剂所利用的紫外线也会透过，因此无法期待较高的活性。所以，关于光催化剂层的厚度，通常优选为0.1～5μm的范围，更优选为0.5～5μm的范围。
(粘接层)
在基材与光催化剂层之间，也可以进一步设置1种或多个粘接层(中间层)。由此，例如能够防止基材所含有的成分向表面扩散而阻碍光催化活性。此外，相反地，能够防止基材因光催化剂的作用而劣化。特别是，为了促进基材与光催化剂层的粘接，同时得到以上的效果，优选设置1种或多个粘接层。
作为粘接层的材质，只要是能够保护基材使其不受光催化剂的作用引起的劣化、进一步能够牢固地固定光催化剂层的材质即可，没有特别限制，具体而言，可以使用如下材质：(1)丙烯酸硅酮树脂、环氧硅酮树脂、聚酯硅酮树脂等的硅酮改性树脂，其中，硅酮的含量以换算成氧化物的量计为2～60质量％；(2)含有聚硅氧烷的树脂，其中，聚硅氧烷的的含量以换算成氧化物的量计为3～90质量％；(3)含有胶体二氧化硅的树脂，其中，胶体二氧化硅的含量以换算成氧化物的量计为5～90质量％；等等。这些树脂适合于将光催化剂牢固地粘接，保护基材免受光催化剂的影响，此外，在基材中含有增塑剂等成分的情况下，能够防止其向表面扩散。
在硅酮的含量换算成氧化物而小于2质量％的丙烯酸硅酮树脂等硅酮改性树脂、聚硅氧烷的含量换算成氧化物而小于3质量％的树脂、胶体二氧化硅的含量换算成氧化物而小于5质量％的树脂的情况下，与光催化剂层的粘接变差，此外，粘接层由于光催化剂而容易发生劣化，光催化剂层容易发生剥离。在硅酮的含量换算成氧化物而超过10质量％的丙烯酸硅酮树脂等硅酮改性树脂、聚硅氧烷的含量换算成氧化物而超过90质量％的树脂、胶体二氧化硅的含量换算成氧化物而超过90质量％的树脂的情况下，与基材的密合性降低。
此外，作为导入硅酮的树脂，可以例示丙烯酸树脂、环氧树脂、聚酯树脂、醇酸树脂、聚氨酯树脂等。其中，从成膜性、强韧性、与载体的密合性的观点考虑，特别优选丙烯酸树脂、环氧树脂、聚酯树脂。这些树脂可以是溶液状，也可以是乳液型，都可以使用。此外，也可以含有交联剂等的添加物。
在上述粘接层的树脂中所含的聚硅氧烷为具有碳原子数1～5的烷氧基的硅烷醇盐的水解物或该水解物产物的情况下，可以得到粘接性及耐久性进一步提高的担载结构体。硅烷醇盐的烷氧基的碳原子数超过6时，水解速度非常慢，因此难以在树脂中固化，粘接性及耐久性变差。此外，也可以使用将部分性地含有氯的硅烷醇盐水解而得到的聚硅氧烷，但在使用含有大量氯的聚硅氧烷的情况下，有可能由于杂质的氯离子而导致基材被腐蚀、或粘接性降低。
粘接层通过将含有以上的成分或其前体的粘接层涂布液涂布于基材表面并使其干燥固化而得到。该方法只要根据粘接层涂布液的组成来选择即可，可以与光催化剂层的制备方法同样地进行。
对于粘接层的厚度没有特别限制，通常优选为0.1～10μm的范围，更优选为0.5～5μm的范围。
进一步，为了实现基材与粘接层的良好的密合性，也可以使用对表面实施了放电处理、底漆处理等易粘接处理的基材。
(使用环境)
关于使用本发明的光催化剂担载结构体的环境，只要接受光照射就没有特别限定，优选为使用于受到包括紫外光的室外光的照射(也可以是不接受阳光直射的背阴处)，并且能够产生藻类的室外环境。虽然也可以在水中使用，但在始终与水接触的环境下，容易发生锌的溶出及减少，因此，优选为在除了始终与水接触的环境以外的环境下使用，特别优选为在因降水、洒水、结露等而暂时与水接触而冲洗结构体表面的污垢的环境下使用。特别适合于树脂系壁板、陶瓷壁板、瓷砖等建筑物的外装材料，以及，通过氟涂料或丙烯酸硅酮涂料等现场涂布而施工的外壁、设置于屋外的木露台(由木材或木材塑料复合材料构成)、帐篷等。
此外，也优选在沿着氮氧化物较多的道路的环境下使用，特别是，如果用于招牌或道路标识等的话，还具有防止表面的污垢的效果，因此优选。
[实施例]
接着，通过本发明的实施例进一步详细地进行说明，但本发明并不限定于此。
作为基材，使用了白色帆布。
将丙烯酸硅酮树脂用乙醇-丁醇-乙酸乙酯混合溶剂稀释成固体成分浓度成为20质量％，得到粘接层形成用涂布液。
在基材的单侧表面通过棒涂成膜方法涂布一次粘接层形成用涂布液，在100℃下干燥5分钟，形成厚度为约1.0μm的粘接层。
(光催化剂层形成用涂布液以及光催化剂担载结构体的制作)
将以下的各实施例和比较例的光催化剂层形成用涂布液通过棒涂成膜方法在上述粘接层上涂布1次，在100℃下干燥5分钟，形成厚度为约0.5μm的光催化剂层，由此得到光催化剂担载结构体。
(实施例1)
将二氧化硅悬浮于氢氧化钠中并利用珠磨机进行粉碎，得到粒径4～6nm、固体成分浓度20质量％、pH9的碱性硅溶胶。
将575g的13质量％碳酸氢铵水溶液加入到2950g试剂氧化锌的水分散液(平均粒径1.0μm，5质量％)中，在室温下搅拌后，加热至70℃，进一步熟化30分钟，由此得到碱性碳酸锌的水分散液。接着，将514.3g的2.8质量％的硫酸铝水溶液加入到上述得到的碱性碳酸锌的水分散液中，在室温下搅拌后，加热至70℃，进一步熟化30分钟。从该分散液中过滤出固体物质，干燥后，在300℃下烧成3小时，进一步，在氢气气氛下在400℃下还原烧成2小时。将该烧成物粉碎，得到一次粒径为约20nm的铝掺杂氧化锌粉末。
在上述硅溶胶9.4g中，边搅拌边依次混合离子交换水8.0g、碱性二氧化钛溶胶(石原产业公司制STS-21、锐钛矿型、一次粒径20nm、固体成分浓度40质量％、pH8.5)5.0g，接着，缓慢滴加醇系溶剂27.1g并混合，然后添加表面活性剂溶液0.5g。
向其中混合上述铝掺杂氧化锌粉末0.4g并使其分散，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例1)
除了不使用铝掺杂氧化锌以外，与实施例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例2)
除了使用镍粉末(一次粒径0.5～50μm)来代替铝掺杂氧化锌以外，与实施例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例3)
除了使用铜镍合金粉末(由铜70质量％和镍30质量％构成的合金，一次粒径40～50μm)来代替铝掺杂氧化锌以外，与实施例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例4)
除了使用试剂氧化锌(平均粒径1.0μm)来代替铝掺杂氧化锌以外，与实施例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例5)
除了使用实施例1中使用的铝掺杂氧化锌粉末的水分散液(固体成分浓度40质量％、pH8.5)来代替碱性二氧化钛溶胶以外，与比较例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(比较例6)
使用酸性二氧化钛溶胶(石原产业公司制STS-01、锐钛矿型、一次粒径7nm、固体成分浓度30质量％、pH1.5)6.7g来代替碱性二氧化钛溶胶，将醇系溶剂使用量设为25.4g，除此以外，与实施例1同样地操作，得到光催化剂形成用涂布液。
(防藻试验)
将通过上述方法得到的光催化剂担载结构体(实施例1；比较例1～3、6)暴露于受到阳光直射和降雨的室外，在4个月和6个月后进行评价。按照以下的基准进行评价。
×：藻类的产生严重，整体成为绿色，没有实用性。
△：观察到轻微的污垢或藻的产生。
○：无污垢及藻类的产生。
结果如表1所示。
[表1]
表1 室外防藻试验
| 光催化剂担载结构体 | 4个月后 | 6个月后 |
| 实施例1 | ○ | ○ |
| 比较例1 | △ | △ |
| 比较例2 | △ | △ |
| 比较例3 | △ | △ |
| 比较例6 | × | × |
由以上的结果可知：在使用酸性二氧化钛溶胶作为光催化剂材料的情况下，藻的产生比较严重；但与此相比，在使用碱性二氧化钛溶胶作为光催化剂材料的情况下，稍微具有防藻效果；进一步，如果在光催化剂层中并用作为防藻成分的铝掺杂氧化锌的话，则能够长期地得到可靠的防藻效果。
(NOx除去试验)
使用通过上述方法得到的光催化剂担载结构体(实施例1；比较例1、2、4、5)，实施利用光照射的NOx分解功能的评价。
NOx分解功能的评价以如下方式进行：按照“JISR1701-1：2010精细陶瓷-光催化剂材料的空气净化性能试验方法-第一部：氮氧化物的去除性能”中的“去除量小的试验片的试验方法”，测定每1片试验片的NOx的去除量。
结果如表2所示。
[表2]
表2 NOx去除试验
| 光催化剂担载结构体 | Nox分解量(μmol) |
| 实施例1 | 4.0 |
| 比较例1 | 1.2 |
| 比较例2 | 2.3 |
| 比较例4 | 2.4 |
| 比较例5 | 小于0.25 |
由以上的结果可知：铝掺杂氧化锌本身没有由光催化剂引起的NOx分解效果；在并用二氧化钛光催化剂与试剂氧化锌时也能够看到一定程度的NOx分解效果，但如果并用二氧化钛光催化剂与铝掺杂氧化锌的话，则会进一步促进NOx分解。
Claims (15)
1.一种光催化剂层形成用涂布液，其中，
含有下述成分，
成分(A)：氧化锌颗粒，其中固溶有其它元素；
成分(B)：(A)以外的光催化剂颗粒；
成分(C)：(A)和(B)以外的粘合剂；和
成分(D)：水性分散介质，
该光催化剂层形成用涂布液的pH为7.5～11。
2.根据权利要求1所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，
成分(A)中的其它元素为4价以下的正电性元素。
3.根据权利要求1所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，
成分(A)中的其它元素为13族元素。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光催化剂形成用涂布液，其中，
成分(B)为氧化钛颗粒。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，
成分(B)来自作为光催化剂层形成用涂布液的原料的光催化剂分散液，该分散液的pH为8～11。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，其中，
成分(C)为选自金属氧化物及金属氢氧化物中的至少1种。
7.一种光催化剂担载结构体的制造方法，其中，
包括：
在基材表面的至少一部分上涂布权利要求1～6中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液，并进行干燥的工序。
8.根据权利要求7所述的光催化剂担载结构体的制造方法，其中，
在基材表面的涂布光催化剂层形成用涂布液的部分预先设置有粘接层。
9.根据权利要求7或8所述的光催化剂担载结构体的制造方法，其中，
所述干燥工序中的温度为200℃以下。
10.一种光催化剂担载结构体，其中，
包含：
基材；和
光催化剂层，其覆盖于所述基材的表面的至少一部分，并且，其由权利要求1～6中任一项所述的光催化剂层形成用涂布液的干燥固化物而形成。
11.根据权利要求10所述的光催化剂担载结构体，其中，
在所述基材与所述光催化剂层之间包含粘接层。
12.根据权利要求10或11所述的光催化剂担载结构体，其中，
基材包含非耐热性合成树脂。
13.根据权利要求10～12中任一项所述的光催化剂担载结构体，其中，
该光催化剂担载结构体为帆布。
14.一种通过权利要求10～13中任一项所述的光催化剂担载结构体抑制藻类的生长和/或繁殖的方法。
15.一种通过权利要求10～13中任一项所述的光催化剂担载结构体分解和/或去除氮氧化物的方法。
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