CN112640158A - 具有在电极集流体两侧上形成有活性材料组成不同的负极混合物的负极的卷芯型电极组件、包含其的二次电池和包含该二次电池的装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种长片型正极和长片型负极在隔膜置于正极和负极之间的状态下卷绕的卷芯型电极组件以及包含其的二次电池和包含该二次电池的装置，其中，所述负极被构造成在负极集流体的两侧上形成负极混合物，并且所述负极集流体被构造成在卷绕以形成电极组件时，如果将向内卷绕的一侧称为第一侧并且将向外卷绕的一侧称为第二侧，则涂覆在第一侧上的第一负极混合物包含基于活性材料总重量为70重量％以上的人造石墨作为活性材料，涂覆在第二侧上的第二负极混合物包含基于活性材料总重量为70重量％以上的天然石墨作为活性材料。

Description

具有在电极集流体两侧上形成有活性材料组成不同的负极混 合物的负极的卷芯型电极组件、包含其的二次电池和包含该 二次电池的装置
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2019年7月29日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2019-0091863的权益，通过援引将其公开内容完整并入本文。
本发明涉及一种含有在电极集流体的两侧上形成有活性材料组成不同的负极混合物的负极的卷芯型电极组件、包含其的二次电池和包含该二次电池的装置。
背景技术
最近，随着对移动设备的技术开发和需求的增加，对作为能源的能够充电和放电的二次电池的需求迅速增加，因此，许多能够符合各种需求的电池的研究正在涌现。此外，作为为了解决使用化石燃料的现有汽油和柴油车辆造成的问题(例如空气污染)而开发的电动车辆(EV)、混合动力电动车辆(HEV)和插电式混合动力电动车辆(插电式HEV)的电源，二次电池已引起了极大的关注。
因此，已经开发了只能由二次电池驱动的电动车辆(EV)和将常规发动机与二次电池结合的混合动力电动车辆(HEV)，并且其中一些已经商业化。镍-金属氢化物(Ni-MH)二次电池已主要用作EV和HEV等的电源。然而，最近已经积极地进行了使用具有高能量密度、高放电电压和输出稳定性的锂二次电池的研究，并且其中一些已经商业化。
基于电池壳体的形状，这种锂二次电池可以分为：电极组件安装在圆柱形金属容器中的圆柱形电池，电极组件安装在棱柱形金属容器中的棱柱形电池，以及电极组件安装在由层叠铝片制成的袋状壳体中的袋状电池。
而且，安装在电池壳体中的电极组件是能够充电和放电的发电元件，其具有包含正极、负极和分别设置在正极和负极之间的隔膜的结构。电极组件可以分类为：卷芯型电极组件，其被构造成具有如下结构：涂布有活性材料的长片型正极和长片型负极在隔膜设置在正极和负极之间的状态下卷绕；堆叠型电极组件，其被构造成具有如下结构：具有预定尺寸的多个正极和具有预定尺寸的多个负极在隔膜分别设置在正极和负极之间的状态下依次堆叠；或者堆叠/折叠型电极组件，其被构造成具有如下结构：单元电芯(例如，由两侧极性不同的电极构成的全电芯(例如，正极-隔膜-负极)或由两侧极性不同的电极构成的双电芯(例如，正极-隔膜-负极-隔膜-正极))在置于隔膜上的状态卷绕。
在上述技术中，卷芯型电极组件(以下称“卷芯”)的特征在于，能够容易制造并且单位重量的能量密度高。随着使用卷芯作为电源的EV和HEV市场的扩大，对圆柱形二次电池的需求正在迅速增加。
同时，正极和负极通常通过在每个集流体的两侧上均涂覆含有活性材料的电极混合物来制造，并且卷绕侧是顶侧，相对侧是背侧。此时，由卷绕产生的应力在顶侧和背侧之间只能不同。
然而，通常，根据负载将组成相同的活性材料涂覆到顶侧和背侧上。具体而言，对于使用人造石墨和天然石墨的混合物作为负极活性材料的负极，在背侧上存在涂层与长度方向上的侧边缘分离的问题。
另外，如此分离的负极混合物在二次电池内部充当杂质，这导致二次电池性能劣化的问题。
因此，迫切需要一种解决上述问题并具有改善的输出、容量和寿命特性的卷芯型电极组件。
发明内容
[技术问题]
本发明用来解决上述问题和其他尚未解决的技术问题。
具体而言，本发明的一个目的是提供一种电极组件，其中，卷芯型电极组件的负极被构造成在负极集流体的两侧上涂覆有含有组成不同的活性材料的负极混合物，从而防止负极混合物因卷绕而分离，并因此改善包含该电极组件的二次电池的输出、容量和寿命特性。
本发明的另一个目的是通过调节负极和正极的N/P比来进一步解决诸如锂析出等问题，从而使效果进一步最大化。
[技术方案]
为了实现上述目的，根据本发明的实施方式，提供了一种卷芯型电极组件，其中长片型正极和长片型负极在隔膜置于正极和负极之间的状态下卷绕，其中，所述负极被构造成在负极集流体的两侧上形成负极混合物，并且所述负极集流体被构造成在卷绕以形成电极组件时，如果将向内卷绕的一侧称为第一侧并且将向外卷绕的一侧称为第二侧，则涂覆在所述第一侧上的第一负极混合物的活性材料含有比天然石墨更多的人造石墨，涂覆在所述第二侧上的第二负极混合物的活性材料含有比人造石墨更多的天然石墨。
即，与现有技术不同，本发明的卷芯型电极组件被构造成在负极集流体的第一侧和第二侧上涂覆有含有组成不同的活性材料的负极混合物，从而增加向外卷绕的第二侧上的负极混合物对集流体的粘附性，并防止负极混合物从两侧分离，因此改善包含该电极组件的二次电池的输出、容量和寿命特性。
此外，除了天然石墨和人造石墨之外，第一负极混合物和第二负极混合物还可以包括例如除天然石墨和人造石墨以外的碳或石墨材料，例如膨胀石墨、碳纤维、不可石墨化碳、炭黑、碳纳米管、富勒烯和活性碳；能够与锂合金化的金属，例如Al、Si、Sn、Ag、Bi、Mg、Zn、In、Ge、Pb、Pd、Pt或Ti，以及包括这些元素的化合物；金属或其化合物与碳和石墨材料的复合材料；含锂的氮化物等等。
在这种情况下，具体而言，第一负极混合物的活性材料可以包含重量比为61至99重量％:1至39重量％的人造石墨和天然石墨，并且第二负极混合物的活性材料可以包含重量比为1至39重量％:61至99重量％的人造石墨和天然石墨。
更具体而言，第一负极混合物的活性材料可以包含重量比为70至99重量％:1至30重量％的人造石墨和天然石墨，并且第二负极混合物的活性材料可以包含重量比为1至30重量％:70至99重量％的人造石墨和天然石墨。最具体而言，第一负极混合物的活性材料包含重量比为75至85重量％:15至25重量％的人造石墨和天然石墨，并且第二负极混合物的活性材料可以包含重量比为15至25重量％:75至85重量％的人造石墨和天然石墨。
更具体而言，第一负极混合物和第二负极混合物中所含的活性材料可以由具有上述组成的天然石墨和人造石墨构成。
这是因为人造石墨具有优异的输出特性和寿命特性，而天然石墨具有优异的粘附力。更具体而言，向内卷绕的第一侧上形成的第一负极混合物受到的应力较小，因此导致分离问题较少，因此其含有大量的输出、容量和寿命特性优异的人造石墨。向外卷绕的第二侧上形成的第二负极混合物受到的应力更强，因此其可以容易地分离。考虑到这些方面，这些常规问题可以通过含有大量具有强粘附力的天然石墨来解决。
这里，随着比表面积增加，表现出优异粘附力的天然石墨可以充分确保颗粒间通过粘合剂的粘附的机械互锁效果，因此其具有2m2/g至8m2/g、具体而言2.1m2/g至4m2/g的比表面积。另一方面，人造石墨的比表面积(BET)可以为0.5m2/g至5m2/g，具体为0.6m2/g至4m2/g。
比表面积可以通过BET(Brunauer-Emmett-Teller)法来测量。例如，比表面积可以使用孔隙率分析仪(来自Bell Japan Inc.的Belsorp-II mini)根据氮气吸附-流动法通过6点BET法来测量。
天然石墨的形状没有限制，并且天然石墨可以是薄片状石墨、脉状石墨或无定形石墨，可以具体是脉状石墨或无定形石墨，并且更具体而言，当天然石墨颗粒之间的接触面积变大时，粘附面积增加，因此粘附力提高。因此，优选天然石墨的振实密度或堆积密度较大，并且天然石墨的晶粒取向度表现出各向异性。因此可以是无定形石墨。
另一方面，人造石墨的形状没有限制，并且人造石墨可以是粉末、薄片、块、板或棒的形式。具体而言，为了表现出最优异的输出特性，优选锂离子的移动距离越短越好，并且为了缩短向电极方向的移动距离，优选人造石墨的晶粒取向度表现出各向同性，因此，人造石墨可以是薄片或板的形式，更具体为薄片形式。
天然石墨的振实密度可以为0.9g/cc至1.3g/cc，具体为0.92g/cc至1.15g/cc，并且人造石墨的振实密度可以为0.7g/cc至1.1g/cc，具体为0.8g/cc至1.05g/cc。
振实密度如下获得：使用由COPLEY Co.制造的JV-1000测量仪器将50g的前体添加到100cc振实量筒中，然后振动该振实量筒3000次。
当振实密度太小而超出上述范围时，颗粒之间的接触面积可能不足，并且粘附力特性可能劣化，而当振实密度太大而超过上述范围时，可能存在电极的迂曲度和电解液的润湿性降低，从而充电和放电期间的输出特性可能劣化的问题，这也是不优选的。
同时，第一负极混合物和第二负极混合物可以进一步包含导电材料和粘合剂。
导电材料是可以用于普通锂二次电池中的材料，并且没有特别限制，只要其具有导电性且在相应的电池中不引起化学变化即可，并且例如，可以使用炭黑类，例如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽黑、炉黑、灯黑和热裂法炭黑；导电纤维，例如碳纤维和金属纤维；金属粉末，例如碳氟化合物粉末、铝粉末和镍粉末；导电晶须，例如氧化锌和钛酸钾；导电金属氧化物，例如氧化钛；诸如聚亚苯基衍生物等导电材料。
粘合剂没有限制，只要其是有助于活性材料和导电材料之间的结合以及与集流体的结合的成分即可。例如，粘合剂可以分别选自聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化EPDM、苯乙烯-丁二烯橡胶、氟橡胶和其各种共聚物等。
在这种情况下，基于第一负极混合物或第二负极混合物的总重量，导电材料和粘合剂的含量各自可以为0.1重量％至30重量％，具体为0.5重量％至5重量％，更具体为1重量％至3重量％。
在这种情况下，在上述含量的范围内，粘合剂可以以相同的量包含在第一负极混合物和第二负极混合物中，并且也可以以不同的量包含，具体而言，以更大的量包含在向外卷绕的第二侧上形成的第二负极混合物中。
此外，第一负极混合物和第二负极混合物各自还可以任选地包含填料。
填料任选地用作抑制正极膨胀的成分。填料没有特别限制，只要其是在相应的二次电池中不引起化学变化的纤维状材料即可。填料的实例包括烯烃基聚合物，例如聚乙烯和聚丙烯；以及纤维状材料，例如玻璃纤维和碳纤维。
负极集流体通常形成为3至200μm的厚度。负极集流体没有特别限制，只要其具有高导电性而在相应电池中不引起化学变化即可，并且例如，可以由铜、不锈钢、铝、镍、钛、焙烧碳，或通过用碳、镍、钛或银等对铜或不锈钢的表面进行表面处理而形成的材料，或铝-镉合金制成。此外，类似于正极集流体，负极集流体也可以在其表面上具有微细的凸起和凹陷，以增加负极活性材料的粘附性。另外，负极集流体可以以各种形式使用，例如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体和无纺布结构。
此外，负极的第一侧和第二侧中的至少一个可以形成有未在负极集流体上涂覆负极混合物的未涂覆部分，并且负极极耳可以附接到该未涂覆部分。
负极极耳可以通过超声熔融来附接，但方法不限于此，并且可以应用各种极耳附接技术。
未涂覆部分可以在片型负极的长度方向的两端的卷绕起点或长度方向中间部分处形成，并且其位置没有限制并且可以进行各种选择。
另一方面，正极可以具有如下结构：在正极集流体的两侧上分别形成含有正极活性材料、导电材料和粘合剂的正极混合物。
类似于负极，正极也可以被构造成在正极集流体的两侧上形成有包含组成不同的正极活性材料的正极混合物。在这种情况下，类似于负极，粘附力更优异的活性材料可以包含在向外卷绕的一侧。不言而喻，也可以形成包含组成相同的正极活性材料的正极混合物。
正极集流体通常形成为3至200μm的厚度。正极集流体没有特别限制，只要其具有导电性而在相应电池中不引起化学变化即可，并且例如，可以由不锈钢、铝、镍、钛、烧结碳，和通过用碳、镍、钛或银等对铝或不锈钢的表面进行表面处理而形成的材料制成。具体而言，可以使用铝。集流体可以在其表面上具有微细的凸起和凹陷，以增加正极活性材料的粘附性，并且可以以各种形式使用，例如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体和无纺布结构。
正极活性材料可以是例如层状化合物，例如锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)或取代有一种或多种过渡金属的化合物；锂锰氧化物，例如化学式Li1+xMn2-xO4(其中，x为0至0.33)、LiMnO3、LiMn2O3、LiMnO2；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，例如LiV3O8、LiV3O4、V2O5和Cu2V2O7；化学式LiNi1-xMxO2(其中，M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga，并且x＝0.01至0.3)表示的Ni位型锂镍氧化物；化学式LiMn2-xMxO2(其中，M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta，并且x＝0.01至0.1)或Li2Mn3MO8(其中，M＝Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；化学式的一部分Li被碱土金属离子取代的LiMn2O4；二硫化物；Fe2(MoO4)3等等，但不限于此。
导电材料和粘合剂的具体类型如负极中所述，并且基于每个正极混合物的总重量，其在每个正极混合物中的含量可以为0.1至30重量％，具体为0.5至5重量％，更具体为1至3重量％。
同时，粘合剂可以以相同的量包含在形成于正极集流体两侧上的每个正极混合物中，也可以以更大的量包含在向外卷绕的一侧上形成的正极混合物中。
此外，不言而喻，正极混合物还可以包含填料，如负极中所述。
此外，在正极集流体的一侧或两侧上可以形成有未涂覆正极混合物的未涂覆部分，并且正极极耳可以附接到该未涂覆部分。
正极极耳可以通过超声熔融来附接，但方法不限于此，并且可以应用各种极耳附接技术。
未涂覆部分可以在片型正极的长度方向的两端的卷绕起点或长度方向中间部分处形成，并且其位置没有限制并且可以进行各种选择。
作为置于正极和负极之间的长片型隔膜，使用具有高离子渗透性和机械强度的绝缘薄膜。隔膜的孔径通常为0.01至10μm，其厚度通常为5至300μm。作为隔膜，使用由具有耐化学性和疏水性的烯烃基聚合物(例如聚丙烯)、玻璃纤维或聚乙烯制成的片或无纺布。当使用固体电解质(例如聚合物)作为电解质时，固体电解质也可以兼任隔膜和电解质。
同时，如上所述制造的电极组件的N/P比可以为1以上(N/P比≥1)。详细地，N/P比可以为1以上且1.5以下(1≤N/P比≤1.5)。
N/P比是负极与正极的单位面积容量比，并且可以如下计算：(负极的单位面积容量)/(正极的单位面积容量)×100。
电极的单位面积容量是指电池中每个电极的理论放电容量(mAh)除以电极面积(cm2)而获得的值。
根据本发明，由于将N/P比控制在上述范围内，因此可以防止由于锂在负极上析出而导致的寿命特性劣化并提高二次电池的稳定性。
当负极和正极的单位面积容量比超出上述范围并且N/P比为1以下时，由于锂析出而出现使用寿命的劣化，并对安全性构成严重威胁。
N/P比可以通过调节负极的单位面积容量和正极的单位面积容量来调节。例如，N/P比可以通过调节每个负极混合物的面积比和厚度比以及活性材料的比表面积来满足。
具体而言，正极在正极集流体的一侧上形成的正极混合物的单位面积容量可以为4.300mAh/cm2至4.400mAh/cm2，并且负极在负极集流体的一侧上形成的负极混合物的单位面积容量可以为4.500mAh/cm2至4.600mAh/cm2。
根据本发明，提供了一种二次电池，其具有如下结构：卷芯型电极组件以浸渍有含锂非水电解质的状态安装在圆柱形或棱柱形金属电池壳体中。其中，二次电池可以是锂二次电池。
含锂非水电解质由非水电解质和锂盐构成。
作为非水电解质的实例，可以提及非质子有机溶剂，例如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚丁酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四羟基呋喃、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸亚丙酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯和丙酸乙酯。
锂盐是易溶于上述非水电解质的材料。锂盐可以包括例如LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂族羧酸锂、四苯基硼酸锂和亚胺化物。
必要时，可以使用有机固体电解质或无机固体电解质等。
有机固体电解质的实例包括聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、聚搅拌赖氨酸、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯和含有离子离解基团的聚合物。
无机固体电解质的实例包括锂(Li)的氮化物、卤化物和硫酸盐，例如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH、Li3PO4-Li2S-SiS2。
另外，为了改善充电和放电特性以及阻燃性等，可以向非水电解质中添加例如吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、n-甘醇二甲醚、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的噁唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇或三氯化铝等。在一些情况下，为了赋予不燃性，电解质可以进一步包括含卤素溶剂，例如四氯化碳和三氟乙烯。此外，为了提高高温保存特性，电解质可以进一步包括二氧化碳气体。
圆柱形或棱柱形金属电池壳体的结构在本领域中是已知的，因此将省略其详细描述。
锂二次电池可以用作装置的电源，并且该装置可以选自移动电话、便携式计算机、智能电话、平板电脑、智能平板、上网本计算机、轻型电动车辆(LEV)、电动车辆、混合动力电动车辆、插电式混合动力电动车辆和电力存储装置。
所述装置的结构和制造方法在本领域中是已知的，因此将省略其详细描述。
[有益效果]
如上所述，本发明的卷芯型电极组件通过在负极集流体的两侧上形成含有组成不同的活性材料的负极混合物来制造，具体而言，分别在向内卷绕的第一侧上形成含大量人造石墨的负极混合物并且在向外卷绕的第二侧上形成含大量天然石墨的负极混合物，从而防止外侧负极混合物分离，并表现出改善包含该电极组件的二次电池的输出、容量和寿命的效果。
另外，可以调节负极和正极的N/P比，从而防止由于锂析出而导致的寿命劣化，并确保安全性。
附图说明
图1是本发明的一个实施方式的卷芯型电极组件在卷绕之前的垂直截面图的示意图。
图2是示出本发明的实验例1的结果的图。
图3是示出本发明的实验例2的结果的图。
图4是示出本发明的实验例3的结果的照片。
具体实施方式
在下文中，将参考附图描述本发明的实施方式，但这些是用于更好地理解本发明，并且本发明的范围不限于此。
图1是示出本发明的一个实施方式的卷芯型电极组件(以下，“卷芯”)在卷绕之前的示意图。
参考图1，本发明的卷芯型电极组件100具有如下结构：在隔膜130置于片型正极110和片型负极120之间的状态下沿箭头方向卷绕。
正极110包括形成在正极集流体111两侧上的正极混合物112和113，并且负极120包括形成在负极集流体121两侧上的负极混合物122和123。
这里，负极120包括涂覆在第一侧上的第一负极混合物122和涂覆在第二侧上的第二负极混合物123，其中，基于卷绕方向(即绕轴盘卷方向)，第一侧是向内卷绕的一侧，第二侧是向外卷绕的一侧。
此时，第一负极混合物122含有基于活性材料总重量为70重量％以上的人造石墨作为活性材料，并且第二负极混合物123含有基于活性材料总重量为70重量％以上的天然石墨作为活性材料。
另外，负极120被构造成在负极集流体121的第一侧或第二侧的至少任一侧上形成未涂覆负极混合物的未涂覆部分，并且负极极耳124附接到该未涂覆部分。类似于负极120，正极110也被构造成在正极集流体111的一侧上形成未涂覆正极混合物的未涂覆部分，并且正极极耳114附接到该未涂覆部分。
具有图1所示的结构的卷芯型电极组件100沿箭头方向卷绕(即绕轴盘卷)，从而完成具有卷绕结构的卷芯型电极组件。
在下文中，将通过实施例更详细地描述本发明，但以下实施例仅用于说明目的，并且本发明的范围不限于此。
<制备例1>
正极混合物的制备
将作为正极活性材料的LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以97:1.5:1.5的重量比分别添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备正极混合物。
<制备例2>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为30重量％:70重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例3>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为10重量％:90重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例4>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为20重量％:80重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例5>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为90重量％:10重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例6>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为80重量％:20重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例7>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为70重量％:30重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<制备例8>
负极混合物的制备
作为负极活性材料，使用比例为50重量％:50重量％的人造石墨和天然石墨的混合物，并且将该混合物、导电材料(炭黑)和粘合剂(PVdF)以98:1:1的重量比添加到NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中，然后混合以制备负极混合物。
<实施例1>
正极的制造
将制备例1中制备的正极混合物以4.320mAh/cm2的负载量涂覆在15μm厚的铝箔的两侧上，然后辊压并干燥以制造正极。
负极的制造
将制备例3中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在10μm厚的铜箔的一侧上，并将制备例5中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在该铜箔的另一侧上，然后辊压并干燥以制造负极。
卷芯型电极组件的制造
将长片型聚乙烯隔膜置于负极和正极之间，并且如图1所示，进行卷绕使得形成有制备例5中制备的负极混合物的那一侧为卷绕内侧，由此制造卷芯型电极组件。
二次电池的制造
将卷芯型电极组件安装在圆柱形电池壳体中，并且将碳酸乙酯、碳酸二甲酯和碳酸乙甲酯以1:1:1的体积比混合，同时含有1M LiPF6作为锂盐。添加如此获得的非水电解液以制造圆柱形二次电池。
<实施例2>
将制备例4中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在10μm厚的铜箔的一侧上，并将制备例6中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在该铜箔的另一侧上，然后辊压并干燥以制造负极。进行卷绕使得形成有制备例6中制备的负极混合物的那一侧为卷绕内侧，由此制造卷芯型电极组件。在随后的步骤中，以与实施例1相同的方式制造圆柱形二次电池。
<实施例3>
将制备例2中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在10μm厚的铜箔的一侧上，并将制备例7中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在该铜箔的另一侧上，然后辊压并干燥以制造负极。进行卷绕使得形成有制备例7中制备的负极混合物的那一侧为卷绕内侧，由此制造卷芯型电极组件。在随后的步骤中，以与实施例1相同的方式制造圆柱形二次电池。
<比较例1>
将制备例8中制备的负极混合物以4.566mAh/cm2的负载量涂覆在10μm厚的铜箔的两侧上，然后辊压并干燥以制造负极，并将长片型聚乙烯隔膜置于该负极和实施例1中制造的正极之间，然后卷绕以制造卷芯型电极组件。在随后的步骤中，以与实施例1相同的方式制造二次电池。
<实验例1>(输出特性)
将实施例1至3和比较例1中各自制备的二次电池在2.5V至4.2V的电压范围内在0.1C的电流条件下激活，然后测量C-倍率(充电倍率)和D-倍率(放电倍率)下的容量，并且结果示于图2中。
参考图2，可以看出实施例的输出特性优于比较例1的输出特性。
<实验例2>(寿命特性)
通过在2.5V至4.2V的电压范围内在1.0C的条件下重复140次循环来测量实施例1至3和比较例1中各自制造的二次电池的能量，并与初始循环相比测量能量保持率(％)，并且结果示于图3中。
这里，能量是将容量乘以电池的平均放电电压而获得的值。
参考图3，可以看出实施例1至3的能量保持率优于比较例1的能量保持率。
<实验例3>
在实验例2中经过100次循环之后，将实施例1的二次电池和比较例1的二次电池拆解，并确认负极混合物从负极分离的情况，并且结果照片示于图4中。
参考图4，对于比较例1，可以确认混合物在长度方向上的两个侧边缘与负极分离。其在黑色背景上拍摄，使得可以清楚地看到分离的部分。
另一方面，对于实施例1，可以确认负极混合物没有与负极分离。
基于上述公开，本领域普通技术人员应当理解，可以在本发明的范围内进行各种应用和修改。

Claims (15)

1.一种卷芯型电极组件，其中，长片型正极和长片型负极在隔膜置于正极和负极之间的状态下卷绕，
其中，所述负极被构造成在负极集流体的两侧上均形成负极混合物，并且所述负极集流体被构造成：在卷绕以形成电极组件时，如果将向内卷绕的一侧称为第一侧并且将向外卷绕的一侧称为第二侧，则
涂覆在所述第一侧上的第一负极混合物的活性材料含有比天然石墨更多的人造石墨，并且
涂覆在所述第二侧上的第二负极混合物的活性材料含有比人造石墨更多的天然石墨。
2.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述第一负极混合物的活性材料包含重量比为61至99重量％:1至39重量％的人造石墨和天然石墨，并且所述第二负极混合物的活性材料包含重量比为1至39重量％:61至99重量％的人造石墨和天然石墨。
3.如权利要求2所述的卷芯型电极组件，其中，所述第一负极混合物的活性材料包含重量比为70至99重量％:1至30重量％的人造石墨和天然石墨，并且所述第二负极混合物的活性材料包含重量比为1至30重量％:70至99重量％的人造石墨和天然石墨。
4.如权利要求3所述的卷芯型电极组件，其中，所述第一负极混合物的活性材料包含重量比为75至85重量％:15至25重量％的人造石墨和天然石墨，并且所述第二负极混合物的活性材料包含重量比为15至25重量％:75至85重量％的人造石墨和天然石墨。
5.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述第一负极混合物和所述第二负极混合物中所含的活性材料由天然石墨和人造石墨构成。
6.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述第一负极混合物和所述第二负极混合物包含导电材料和粘合剂。
7.如权利要求6所述的卷芯型电极组件，其中，基于每个负极混合物的总重量，所述导电材料和所述粘合剂以1重量％至3重量％的量包含在每个负极混合物中。
8.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述负极的第一侧和第二侧中的至少一个形成有未在负极集流体上涂覆负极混合物的未涂覆部分，并且负极极耳附接到所述未涂覆部分。
9.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述正极被构造成在正极集流体的两侧上分别形成包含正极活性材料、导电材料和粘合剂的正极混合物。
10.如权利要求9所述的卷芯型电极组件，其中，基于每个正极混合物的总重量，所述导电材料和所述粘合剂以1重量％至3重量％的量包含在每个正极混合物中。
11.如权利要求9所述的卷芯型电极组件，其中，在所述正极集流体的一侧或两侧上形成有未涂覆正极混合物的未涂覆部分，并且正极极耳附接到所述未涂覆部分。
12.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述电极组件的N/P比≥1。
13.如权利要求1所述的卷芯型电极组件，其中，所述正极的在正极集流体的一侧上形成的正极混合物的单位面积容量为4.300mAh/cm2至4.400mAh/cm2，并且所述负极的在负极集流体的一侧上形成的负极混合物的单位面积容量为4.500mAh/cm2至4.600mAh/cm2。
14.一种二次电池，其具有权利要求1至13中任一项所述的卷芯型电极组件以浸渍有含锂非水电解质的状态安装在圆柱形或棱柱形金属电池壳体中的结构。
15.如权利要求14所述的二次电池，其中，所述二次电池为锂二次电池。
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