CN112481700A - 一种利用pvt法制备单晶的长晶组件及制备单晶的方法 - Google Patents

Abstract

本申请提供了一种用于PVT法制备单晶的长晶组件，包括：坩埚和位于坩埚上方的加热装置；加热装置设有多个同心设置的环形加热温区，以使得在制备单晶的加热和/或长晶阶段，通过控制多个同心设置的环形加热温区的整体加热温度调节坩埚内的轴向温梯，通过控制多个同心设置的环形加热温区中各个环形加热温区的加热温度调节坩埚内的径向温梯。本申请提供的制备碳化硅单晶的装置，能够控制坩埚内温场的轴向温梯和径向温梯，以提高晶体的生长速率，并保证晶体的生长环境稳定，维持较大的晶体边缘径梯，提高边缘质量，同时获得更大尺寸的碳化硅单晶。

Description

一种利用PVT法制备单晶的长晶组件及制备单晶的方法

技术领域

本申请属于单晶制备装置技术领域，具体涉及一种利用PVT法制备单晶的长晶组件及制备单晶的方法。

背景技术

在利用PVT法制备碳化硅单晶时，碳化硅籽晶被固定在坩埚盖的内侧顶部不动，坩埚内装有碳化硅长晶原料，长晶原料升华后分解的气相在籽晶处凝结成晶体。

然而，随着晶体的生长，原料气相传输距离逐渐缩短，晶体生长界面与原料界面间的温差逐渐减小，生长界面置于高温区域，使得生长界面的温度有所升高，此时气相区在z轴方向上的温度梯度，即轴向温梯逐渐减小，而轴向温梯的减小，一方面会导致气氛传输变慢，晶锭在厚度上难以长厚；另一方面，紧邻生长界面区域中气象组分Si_mC_m的浓度增大，相互作用的概率也会增大，严重时会因气氛的过饱和度降低而产生多型。

与此同时，在碳化硅长晶过程中，随着晶体边缘尺寸的生长，其径向温梯也逐渐减小，进而导致晶体的边缘区域生长速率加快，一方面，由此容易产生微管、多型、边缘多晶等缺陷，另一方面，籽晶的扩径直径也难以进一步增加。

因此，在利用PVT法制备碳化硅单晶时，特别是在长晶阶段，轴向温梯和径向温梯的不稳定性，限制了碳化硅单晶的质量和尺寸的提升。专利CN211497869U提供了一种晶体的退火处理装置，通过在坩埚上方、下方以及四周设置加热器，从而消除晶体内部的应力，降低晶体开裂的几率，然而该装置是针对已经长好的晶体的后处理，无法增加晶体尺寸，也无法起到改善晶锭质量的作用。

发明内容

为了解决上述问题，制备获得尺寸增大且质量显著提升的碳化硅单晶，一方面，本申请提供了一种利用PVT法制备单晶的长晶组件，所述长晶组件包括：

坩埚，和位于所述坩埚上方的加热装置；

所述加热装置设有多个同心设置的环形加热温区，以使得在制备单晶的加热和/或长晶阶段，通过控制所述多个同心设置的环形加热温区的整体加热温度调节所述坩埚内的轴向温梯，通过控制所述多个同心设置的环形加热温区中各个环形加热温区的加热温度调节所述坩埚内的径向温梯。

本申请提供的用于PVT法制备单晶的长晶组件，通过在坩埚的上方位置设置加热装置，以使得在坩埚上方能够形成多个沿径向套接的环形加热温区。一方面，将加热装置设置在坩埚的上方，使得在使用时，通过调节所有环形加热温区整体的温度，能够控制坩埚内部热场内轴向温梯，以提高晶体的生长速率，并保证晶体的生长环境稳定，既能够促使晶锭厚度的增长，又能够避免因气氛传输不足而产生多型；另一方面，各个环形加热温区还可以分别独立的控制，在长晶后期，可以控制每个加热环各自的温度，而同心环形的设置更便于控制坩埚内温场在径向上形成一定的温度差值，例如使沿由圆心向外侧方向的加热环的温度依次递减，进而控制热场中特别是晶体生长界面处的径向温梯，使其能够维持稳定的晶体边缘径梯，进而扩大晶体的直径，同时提高单晶边缘处的质量，最终获得高质量、大尺寸的碳化硅晶体。

进一步地，所述多个同心设置的环形加热温区的圆心位于所述坩埚的中轴线上；和/或，所述多个同心设置的环形加热温区中，位于最外侧的环形加热温区的外径不小于所述坩埚的最大直径。

如此设置以使得在环形加热温区处形成的温区结构与坩埚内需求的温场结构相匹配，并且加热面积能够覆盖坩埚的最大截面积。

进一步地，每个环形加热温区中均设置有环形加热器，各环形加热器彼此之间等间隔设置且具有相同的环宽。

如此设置以使得在使用加热装置进行调节径向温梯时，形成的径向温区更均匀，并且径向温梯更容易控制。

进一步地，所述坩埚的开口呈缩口形；和/或，

所述坩埚的外侧周围设有中频感应加热器；和/或，

所述坩埚的上方还设有提拉电机，所述提拉电机通过升降机构与所述坩埚的坩埚上盖连接。

上述设置中，坩埚的缩口形开口，使得坩埚具有更大的内部容腔，以增大原料的装料量。中频感应加热器可以采用现有技术中提供的中频感应加热器，在加热和长晶阶段对长晶原料起主要的加热作用，以提高加热和长晶速率。并且，提拉电机和升降机构的设置，使该装置在长晶过程中能够通过提拉坩埚上盖的方式提拉碳化硅籽晶，进而维持生长界面温度以及气相传输距离的恒定，进一步维持轴向温梯的稳定性，减小或避免多型等缺陷的产生，提升晶体的质量。

可选的，所述提拉电机和升降机构可以采用现有技术中的多种已知设备实现。

优选的，所述坩埚是石墨坩埚，所述环形加热器是石墨加热器。

另一方面，本申请还提供了一种利用上述长晶组件制备单晶的方法，所述方法至少包括长晶步骤，所述单晶是碳化硅单晶；所述长晶步骤包括扩径阶段和生长阶段；

在所述扩径阶段，控制多个同心设置的环形加热温区中各个环形加热温区的温度由内侧向外侧递增，以调节坩埚内的径向温梯；

在所述生长阶段，控制坩埚内的温度上升，同时控制多个同心设置的环形加热温区的温度整体下降，以调节坩埚内的轴向温梯，并且在环形加热温区温度整体下降的同时，控制各个环形加热温区的温度由内侧向外侧递增，以调节坩埚内的径向温梯。

本申请提供的上述制备单晶的方法，可以利用本申请提供的装置实现，并在限定了具体的温度调节方法的条件下，能够实现在晶体的长晶过程中维持较大的轴向温梯和径向温梯，制备获得大尺寸、高质量的碳化硅单晶。

进一步地，所述扩径阶段的具体操作包括：控制坩埚内的温度不变，调节各个环形加热温区的温度由内侧向外侧依次递增5-15℃，保温8-20h；

所述生长阶段的具体操作包括：控制坩埚内的温度每小时升高0.5-3℃，调节环形加热温区整体的温度以每小时0.5-3℃的速率下降，并控制各个环形加热温区的温度由内侧向外侧依次递增1-8℃，保温50-150h。

在一种实施方式中，所述生长阶段包括生长第一阶段和生长第二阶段，其中，生长第一阶段和生长第二阶段的各环形温区的温度递增差值可以不同。

在另一种实施方式中，多个环形加热温区的温度可以采用多种方式依次递增，并且优选外侧的温差大于内侧的温差，例如，在热场上方设置五个环形加热温区，沿由外侧向内侧方向的环形加热温区，外侧三个的温度依次递增5℃，内侧两个的温度依次递增2℃。

进一步地，所述生长阶段中，控制环形加热温区的温度整体下降的同时，以0.5-1.0mm/h的速度提拉籽晶。

其中，碳化硅籽晶在热场中通常是被固定粘接在石墨坩埚的坩埚盖内侧顶部，可以通过在长晶步骤中提拉坩埚盖的方式提拉籽晶，例如，在长晶炉顶部设置连接坩埚盖的提拉电机，在晶体生长阶段通过提拉电机提升坩埚盖，进而升高籽晶的高度。在现有的碳化硅单晶制备工艺中，碳化硅籽晶在坩埚盖处全程固定，因此随着晶体的生长，气相区的体积逐渐减小，导致紧邻生长界面区域中气相组分Si_mC_m的浓度增大，相互作用的概率增大，随着晶体厚度的增加边缘微管、多型、多晶及包裹体问题逐渐加重，进而影响晶体质量。而在长晶阶段提拉籽晶的方式，能够协助维持生长界面和原料界面间的气相传输距离不变，进一步提升晶体的质量。

进一步地，在长晶步骤前还包括加热的步骤，具体操作包括：降低压力，控制坩埚内的温度和环形加热温区整体的温度均升至2180℃-2210℃，稳定形核10-20小时。

进一步地，还包括装料的步骤，具体操作包括：

向坩埚中提供长晶原料，所述长晶原料包括第一碳化硅粉料，和含有第二碳化硅粉料和碳粉料的混合粉料，所述混合粉料在坩埚中位于所述第一碳化硅粉料的底部下方。

上述布料方法，在装料时，向热场中先加入一部分碳粉料和碳化硅粉料的混合粉料，然后在该混合粉料的上方加入纯碳化硅粉料，如此设置的布料方式，一方面，在长晶原料从下方升华的长晶前期硅气氛的分压过高时，加入碳粉料后硅碳比相较于纯碳化硅粉料时变大，硅气氛优先与混合粉料中的更接近的碳粉料反应，如此可有效减轻对石墨坩埚壁的侵蚀，进而减少了碳颗粒的来源和前期碳包裹体的产生；另一方面，在混合粉料的上方设置纯碳化硅粉料，能够在长晶后期防止碳颗粒传输至生长面，即上层的碳化硅起到了一定的过滤作用，避免了在晶体生长后期因原料碳化而产生的碳包裹体问题。

与此同时，相较于现有的布料方式，上述布料方式还适当增大了碳硅比，进一步使得气相中的气氛过饱和度维持在较高水平，有利于4H碳化硅晶型的生长，进而避免出现多型。

进一步地，所述第二碳化硅粉料和所述碳粉料的质量比为(4～10)：(0.5～3)，优选(5～8)：(1～3)，更优选5:1、5:2、5:3、6:1、6:2、6:3、7:1、7:2、7:3、8:1、8:2、8:3。

进一步地，所述第一碳化硅粉料和所述混合粉料的质量比为1：(2～5)，优选1:2、1:2.5、1:3、1:3.5、1:4、1:4.5、1:5。

可选的，所述混合粉料在装料容器内的布料高度占所述长晶原料在装料容器内的布料高度的(1/3)～(5/6)，优选(1/2)～(4/5)。

进一步地，所述第一碳化硅粉料的粒度为100～490μm，优选100～300μm；和/或，所述第二碳化硅粉料和所述碳粉料的粒度为500～1000μm，优选600～1000μm。

长晶粉料的粒度对碳化硅晶体生长过程中的气相成分的影响较大，而在本申请中，位于上层纯碳化硅粉料的粒度小于位于下层的混合粉料的粒度，即位于上层的碳化硅粉料具有更小的孔道间隙，进而对下层粉料在长晶后期的升华中起到很好的过滤效果。

另一方面，本申请提供了一种高品质的碳化硅单晶，由上述制备方法制备获得。

其中，采用上述方法制备的碳化硅晶锭，其厚度最高可达46mm，相对于籽晶的扩径距离可达25mm，切片后观察其碳包裹体缺陷浓度显著减少甚至消除，相较于现有方法制备的碳化硅单晶具有显著提升的尺寸和质量。

本申请能产生的有益效果包括但不限于：

1、本申请提供的利用PVT法制备单晶的长晶组件，通过在坩埚的上方设置多个同心设置的环形加热温区，以调控并维持坩埚内温场的轴向温梯和径向温梯的稳定性，一方面，可以通过所有环形加热温区整体的温度控制坩埚内的温度轴梯，既可以保证晶体生长速率，促使晶锭增长厚度，又能够避免因气氛传输不足而产生多型；另一方面，多个同心设置的环形加热温区，其各自的温度可以分别独立控制，以通过调节各个加热环之间的温度差值，维持晶体生长界面处的径向温梯，进而扩大晶体的直径，同时提高单晶边缘处的质量，最终获得高质量、大尺寸的碳化硅晶体。

2、本申请提供的利用上述长晶组件制备碳化硅单晶的方法，除了能够在长晶过程中维持较大的轴向温梯和径向温梯外，还通过特定的布料方式，显著减少了碳包裹体的产生，进一步提高碳化硅单晶的直径尺寸和晶体质量。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：

图1为本申请提供的长晶组件一种实施方式的结构示意图；

图2为加热装置的结构示意图；

图3为实施例1的制备方法获得的碳化硅单晶切片后在显微镜下的观察图，放大倍数为200倍；

图4为对比例1的制备方法获得的碳化硅单晶切片后在显微镜下的观察图，放大倍数为200倍；

图中：1、长晶炉；2、坩埚；3、坩埚上盖；4、坩埚开口；5、升降机构；6、提拉电机；7、第一碳化硅粉料；8、混合粉料(第二碳化硅粉料和碳粉料混合)；9、加热装置；901～905、环形加热器A1～A5；906、接线柱；907、热电阻；10、中频感应加热器。

具体实施方式

为了更清楚的阐释本申请的整体构思，下面结合说明书附图以示例的方式进行详细说明。

了能够更清楚地理解本申请的上述目的、特征和优点，下面结合附图和具体实施方式对本申请进行进一步的详细描述。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本申请，但是，本申请还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本申请的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。

另外，在本申请的描述中，需要理解的是，术语“中心”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多该特征。在本申请的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接，还可以是通信；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本申请的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不是必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。

一方面，本申请的实施例中提供了一种利用PVT法制备单晶的长晶组件，该长晶组件能够在单晶的制备过程中控制调节轴向温梯和径向温梯，特别适用于制备获得更少缺陷、更大尺寸的碳化硅单晶。

如图1所示，该长晶组件包括：长晶炉1，长晶炉1内设置有坩埚2，其中，为了具有更大的装料量，坩埚2呈上细下粗的形状，坩埚开口4处呈缩口形。

参阅图1-2。如图1所示，在坩埚2的上方设有组合式加热器9，其中，该组合式加热器9包括多个同心的加热环，如图2所示，该组合式加热器9包括5个同心的石墨加热环A1～A5(图中标号分别为901～905)。在使用该长晶炉进行制备碳化硅单晶时，可以通过控制多个同心的加热环的加热温度，调节坩埚2内温场的轴向温梯和径向温梯。

继续参阅图1，组合式加热器9的多个同心加热环的圆心，位于坩埚2的中轴线上，以使得组合式加热器9形成的温区结构与坩埚2内需求的热场结构相匹配。并且，在多个同心的加热环中，具有最大直径的加热环即最外侧的加热环，其直径不小于坩埚2的最大直径，优选为最外侧的加热环的直径与坩埚2的最大直径相等，如此以使得组合式加热器9的加热面积能够覆盖坩埚2的最大截面积，保证加热以及调控温梯的效果。

优选的，坩埚2是石墨坩埚，加热环的材质是高纯石墨材质，数量为2-8个，优选3-6个，更优选5个。在如图2所示的实施例中，组合式加热器9中由五个石墨加热环A1～A5(图中标号为901～905)组成，并且，石墨加热环A1～A5具有相同的圆环宽度，且彼此等间隔设置，以使得在使用组合式加热器9进行调节径向温梯时，形成的径向温梯更均匀。其中，石墨加热环A1～A5可以采用现有的多种方式安装在长晶炉内以使其彼此间隔设置，例如用固定件固定在长晶炉内等，在此不再赘述。

继续参阅图2，在每个石墨加热环上设有用于检测温度的热电阻907，以对石墨加热环的加热温度进行监测，同时还设有两个用于连接电连接线的接线柱906，并且两个接线柱906优选分别位于石墨加热环上同一直径的两端。

上述实施例提供的装置，通过在长晶炉1内侧、坩埚2的上方位置设置多个同心的能够进行加热的石墨加热环A1～A5，使得在使用该装置制备碳化硅晶体生长过程中的加热和/或长晶阶段，组合式加热器9的位置处能够形成多个沿径向套接的环形加热温区。一方面，将组合式加热器9设置在坩埚2的上方，使得在使用时，通过调节所有石墨加热环整体的温度，能够控制坩埚2内部温场内轴向温梯，以提高晶体的生长速率，并保证晶体的生长环境稳定，避免气氛传输不足而产生多型；另一方面，各个石墨加热环还可以被分别独立的控制温度，在长晶后期，可以通过控制每个石墨加热环各自的温度控制坩埚内温场的径向温梯，而同心环形的加热器更便于控制温场内在径向上形成一定的温度差值，例如使沿由圆心向外侧方向的石墨加热环的温度依次递减，进而控制热场中特别是晶体生长界面处的径向温梯，使其能够维持较大的晶体边缘径梯，提高边缘质量，同时获得更大直径和厚度的碳化硅单晶。

在优选的实施方式中，组合式加热器9可在碳化硅单晶制备时的加热阶段和长晶阶段开启使用；更优选的，组合式加热器9是在长晶阶段调控各加热环的温度差以调节径向温梯。

继续参阅图1，在坩埚2的外侧周围设有中频感应加热器10。其中，中频感应加热器10可以采用现有技术中提供的中频感应加热器，在加热和长晶阶段对长晶原料起主要的加热作用，以提高长晶速率。

在进一步优选的实施方式中，坩埚2包括坩埚上盖3，其中，在坩埚上盖3的内侧固定有碳化硅籽晶，坩埚上盖3的外侧连接有升降机构5，并且在该升降机构5位于长晶炉1外侧的一端连接有提拉电机6。在进行到长晶阶段时，通过提拉电机6带动升降机构5，以提拉坩埚上盖3的方式提拉碳化硅籽晶，进而在长晶阶段中维持生长界面温度以及气相传输距离的恒定，进一步维持轴向温梯的稳定性，减小或避免多型等缺陷的产生，提升晶体的质量。

如未特殊说明，下列实施例所提供的制备方法均使用上述长晶炉进行制备。然而本领域技术人员可以理解的是，下述实施例中使用上述长晶炉进行制备的过程仅为了便于理解，而非代表本申请提供的方法只能通过使用上述长晶炉进行制备。

实施例1

本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

步骤一：将粒度为1000μm碳化硅粉料(即第二碳化硅粉料，下同)与粒度为1000μm的碳粉料按照质量比5：1的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部并铺平，再在该混合粉料的上方放置一层粒度300微米的纯碳化硅粉料(即第一碳化硅粉料，下同)，其中，混合粉料的质量为3kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为4kg；

步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

步骤三：开启抽气泵，将炉体内的压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定10小时形核；

步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨加热环的温度依次递增10℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增12℃，生长10小时；

生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时1℃的速率下降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增2℃，并开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长时间50h；

生长第二阶段：继续保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增1℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增4℃，生长时间80小时；

步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

实施例2

本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

步骤一：将粒度为800μm碳化硅粉料与粒度为600μm的碳粉料按照质量比5：2的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部并铺平，再在该混合粉料的上方放置一层粒度200微米的纯碳化硅粉料，其中，混合粉料的质量为3.5kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为4.5kg；

步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

步骤三：开启抽气泵，将炉体内压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定10小时形核；

步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨加热环的温度依次递增8℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增11℃，生长10小时；

生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时2℃的速率下降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增3℃，并开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长时间50h；

生长第二阶段：保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增1℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增3℃，生长时间80小时；

步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

实施例3

本实施例提供了一种高质量碳化硅单晶的制备方法，该方法包括如下步骤：

步骤一：将粒度为800μm碳化硅粉料与粒度为800μm的碳粉料按照质量比6：1的比例混合均匀，获得混合粉料，然后将该混合粉料装入坩埚底部并铺平，再在该混合粉料的上方放置一层粒度400微米的纯碳化硅粉料，其中，混合粉料的质量为3.5kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为4.5kg；

步骤二：将碳化硅籽晶固定于坩埚上盖内侧，并将坩埚上盖的位置调至最低处，与坩埚合并，并将长晶炉装配完整；

步骤三：开启抽气泵，将炉体内的压力降至10mbar，同时开启中频感应加热器与组合式石墨加热器，待坩埚炉体内的温度和组合式石墨加热器的温度，均升至2200℃时，稳定10小时形核；

步骤四：通过以下三个阶段控制长晶：

扩径阶段：将炉体内压力调至8mbar，并通过中频感应加热器控制炉体内的温度升高至2260℃，保持位于最中心的石墨加热环A5的温度仍为2200℃不变，调节A5、A4和A3石墨加热环的温度依次递增7℃，A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增13℃，生长10小时；

生长第一阶段：通过中频感应加热器控制炉体内的温度从2260℃开始，并控制炉体内温度每小时升高1℃，与此同时，将5个石墨加热环整体的温度以每小时1℃的速率下降，并在整体温度下降的同时，保持A5～A1五个石墨加热环由内到外的温度依次递增2℃；并且，开启提拉电机，将粘有籽晶的坩埚上盖以0.8mm/h的速度向上提拉上移；该阶段生长时间50h；

生长第二阶段：保持生长第一阶段的状态，调节由内到外的石墨加热环A5、A4和A3的温度依次递增2℃，调节A3、A2和A1石墨加热环的温度依次递增4℃，生长时间80小时；

步骤五：长晶结束后，降温，打开炉体，获得高质量的碳化硅单晶。

实施例4

实施例4中，位于下层的混合粉料中第二碳化硅粉料和碳粉料的质量比为7:3，其余步骤及参数与实施例1相同。

实施例5

实施例5中，混合粉料的质量为4kg，纯碳化硅粉料的质量为1kg，即长晶原料总质量为5kg，其余步骤及参数与实施例1相同。

实施例6

实施例6中，扩径阶段调节A5～A1石墨加热环的温度依次递增10℃；生长第一阶段调节A5、A4、A3石墨加热环的温度依次递增2℃，A3、A2、A1石墨加热环的温度依次递增5℃；生长第二阶段调节A5～A1石墨加热环的温度依次递增3℃；其余步骤及参数与实施例1相同。

对比例1

对比例1与实施例1的制备方法的区别在于，在装料时全部采用粒度300微米的纯碳化硅粉料4kg，不添加混合粉料，并在制备全程不开启组合式石墨加热器，在长晶阶段也不提拉籽晶，其余步骤参数，例如加热长晶的温度、压力、时长等均相同。

对比例2

对比例2与实施例1的制备方法的区别在于，在装料时全部采用粒度300微米的纯碳化硅粉料4kg，不添加混合粉料，但在加热和长晶阶段开启组合式石墨加热器，并且调节方法相同，其余步骤和参数与实施例1相同。

对比例3

对比例3与实施例1制备方法的区别在于，在装料时采用相同的布料方式，即仍使用3kg混合粉料和1kg纯碳化硅粉料，混合粉料中碳化硅粉料和碳粉料的质量比为5:1，但在制备中全程不开启组合式石墨加热器，其余步骤和参数与实施例1相同。

对实施例1-6以及对比例1-3的制备方法制备获得的碳化硅单晶进行诸如碳包裹体、微管、多型出现位置等质量缺陷的表征，以及相对于籽晶的扩径距离和获得的晶锭厚度测量，所得结果如表1所示，其中实施例1和对比例1切片后通过显微镜观察得到的表征图见图3和图4。

表1

由表1中的数据并结合图3和图4中观察的结果可知，相较于与现有的PVT法接近的对比例1，本申请中各实施例提供的制备方法能够显著减少甚至消除单晶中碳包裹体、微管和多型的质量缺陷，并且还能够显著扩大晶锭的直径尺寸以及厚度；与此同时，将各实施例分别与对比例2和3比较可知，本申请中特定的布料方式和制备方法均对提升碳化硅质量和尺寸具有明显改善的效果。因此，本申请提供的制备方法能够制备获得更高质量和更大尺寸的碳化硅单晶。

以上所述仅为本申请的实施例而已，并不用于限制本申请。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的权利要求范围之内。

Claims (10)

1.一种利用PVT法制备单晶的长晶组件，其特征在于，所述长晶组件包括：坩埚，和位于所述坩埚上方的加热装置；

所述加热装置设有多个同心设置的环形加热温区，以使得在制备单晶的加热和/或长晶阶段，通过控制所述多个同心设置的环形加热温区的整体加热温度调节所述坩埚内的轴向温梯，通过控制所述多个同心设置的环形加热温区中各个环形加热温区的加热温度调节所述坩埚内的径向温梯。

2.根据权利要求1所述的长晶组件，其特征在于，所述多个同心设置的环形加热温区的圆心位于所述坩埚的中轴线上；和/或，所述多个同心设置的环形加热温区中，位于最外侧的环形加热温区的外径不小于所述坩埚的最大直径。

3.根据权利要求1所述的长晶组件，其特征在于，每个环形加热温区中均设置有环形加热器，各环形加热器彼此之间等间隔设置且具有相同的环宽。

4.根据权利要求1-3任一所述的长晶组件，其特征在于，所述坩埚的开口呈缩口形；和/或，

所述坩埚的外侧周围设有中频感应加热器；和/或，

所述坩埚的上方还设有提拉电机，所述提拉电机通过升降机构与所述坩埚的坩埚上盖连接。

5.一种利用如权利要求1-4任一所述的长晶组件制备单晶的方法，至少包括长晶步骤，其特征在于，所述单晶是碳化硅单晶；所述长晶步骤包括扩径阶段和生长阶段；

在所述扩径阶段，控制多个同心设置的环形加热温区中各个环形加热温区的温度由内侧向外侧递增，以调节坩埚内的径向温梯；

在所述生长阶段，控制坩埚内的温度上升，同时控制多个同心设置的环形加热温区的温度整体下降，以调节坩埚内的轴向温梯，并且在环形加热温区温度整体下降的同时，控制各个环形加热温区的温度由内侧向外侧递增，以调节坩埚内的径向温梯。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述扩径阶段的具体操作包括：控制坩埚内的温度不变，调节各个环形加热温区的温度由内侧向外侧依次递增5-15℃，保温8-20h；

所述生长阶段的具体操作包括：控制坩埚内的温度每小时升高0.5-3℃，调节环形加热温区整体的温度以每小时0.5-3℃的速率下降，并控制各个环形加热温区的温度由内侧向外侧依次递增1-8℃，保温50-150h。

7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述生长阶段中，控制环形加热温区的温度整体下降的同时，以0.5-1.0mm/h的速度提拉籽晶。

8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，在长晶步骤前还包括加热的步骤，具体操作包括：降低压力，控制坩埚内的温度和环形加热温区整体的温度均升至2180℃-2210℃，稳定形核10-20小时。

9.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，还包括装料的步骤，具体操作包括：

向坩埚中提供长晶原料，所述长晶原料包括第一碳化硅粉料，和含有第二碳化硅粉料和碳粉料的混合粉料，所述混合粉料在坩埚中位于所述第一碳化硅粉料的底部下方。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述混合粉料中第二碳化硅粉料和碳粉料的质量比为(4～10)：(0.5～3)；

优选的，所述第一碳化硅粉料和所述混合粉料的质量比为1:(2～5)；

优选的，所述第一碳化硅粉料的粒度为100～490μm，所述混合粉料的粒度为500～1000μm。

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