CN112321299B - 超低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种超低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料，材料化学通式为Y3‑xAl5‑yRzO12，R为Mg2+,Ga3+,Si4+,Ti4+或Nb5+多种异价离子中的一种或多种；0≤x≤0.15,0≤y≤0.8且0.03≤z≤1.5；本发明还提供一种具有超低损耗钇铝石榴石微波介质陶瓷材料的制备方法，包括步骤：配料、球磨、烘干过筛、预烧、干压、冷等静压成型、真空烧结、气氛控制退火。本发明制得的材料为典型的超低损耗石榴石型铝基微波介电陶瓷，Q×f在180000GHz～220000GHz之间，相对介电常数εr在8～12之间，频率温度系数τf在‑33ppm/℃～‑22ppm/℃之间。配方中不含Pb，Cd等挥发性有毒金属，性能稳定，原材料在国内供应充足，使高性能微波陶瓷的低成本化成为可能。
Description
技术领域
本发明属于电子信息功能材料制备技术领域，涉及一种通过调控钇铝石榴石非化学计量比和添加剂含量而获得超高Q值微波介质陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
微波介质陶瓷是指应用于微波(300MHz～300GHz)频段电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的陶瓷，是现代通信技术中的关键基础材料，被广泛应用于介质谐振器、滤波器、介质基片、介质波导回路、微波电容、双工器、天线等微波元器件。在高频微波电路中，许多微波器件需要使用介质陶瓷材料作为基板，使得微波陶瓷介质基板材料愈来愈成为微波器件、部件与整机系统中使用的关键性基础材料。介电常数是介质陶瓷基板的关键性能，介电常数的范围往往决定基板材料的适用方向。例如，相对介电常数低于15的基板适用于高速数字电路的设计；相对介电常数15～80的基板可很好地完成高频线路的设计；相对介电常数高达20000的基板，则可使高容性器件集成到多层结构中。而发展低介电常数(≤20)的微波介质陶瓷材料以满足高频和高速的要求是微波介质陶瓷的重点研究发展方向。由于微波介质陶瓷材料的品质因数Q×f值越大，滤波器的插入损耗就越低，故高品质因素有利于实现微波器件良好选频性，而接近于零的频率温度系数τf意味着器件的中心频率随环境温度变化小，工作稳定性高。因此，研制在微波频率下同时具有一定范围内可调介电常数，超低损耗和接近于零的频率温度系数的微波介质陶瓷材料具有很大的应用价值。
钇铝石榴石，Y3Al5O12(YAG)，在可见光到中红外波段都具有高的透过率，并且在光学、力学、热学等方面也具有优异性能，在民用加工、医疗和军事武器等领域有广泛的应用前景。目前，钇铝石榴石(Y3Al5O12)陶瓷的光学性能已经被广泛报道，但对其的微波介电性能的系统研究还相对鲜见。
对钇铝石榴石探索始于上世纪90年代，《美国陶瓷学报》(Journal of TheAmerican Ceramic Society)1995年的文章《用于固态激光器的高性能多晶Nd：YAG陶瓷的制备和光学性能》(Fabrication and Optical Properties of High-PerformancePolycrystalline Nd:YAG Ceramics for Solid-State Lasers)报道了Ikesue等人使用亚微米氧化物的粉料作为原料合成了Y3Al5O12(YAG)透明陶瓷。在该制备过程中，在对高纯度氧化铝和氧化钇原料进行球磨之后，加入SiO2作为烧结助剂，并在1700℃的真空中烧制了YAG透明陶瓷。《铁电体》(Ferroelectrics)2009年的文章《YAG陶瓷的微波介电性能》(Microwave dielectric properties of YAG ceramics)报道了通过固相反应法制备的YAG陶瓷，在1650℃烧结24h获得的样品相对密度达99.6％，且具有优异的微波介电性能：εr＝10.5，Q×f＝440000GHz，τf＝-50ppm/℃。《陶瓷国际》(Ceramics International)2014的文章《Ga3+对RE3Al5O12(Tb3+，Y3+，Er3+和Yb3+)石榴石陶瓷的烧结性和微波介电性能的影响》(The effect of Ga3+addition on the sinterability and microwave dielectricproperties of RE3Al5O12(Tb3+,Y3+,Er3+and Yb3+)garnet ceramics)报道了在1650℃下烧结4小时的钇铝石榴石只能具有εr＝10.1，Q×f＝65,000GHz和τf＝-45ppm/℃的微波介电性能。并通过掺杂1wt％Nb2O5，钇铝石榴石微波的微波介电性能得到的部分改善：εr＝11.2、Q×f＝120000GHz、τf＝-48ppm/℃，其中Q×f值有了明显提高，但是Q×f值仍然较低，原因是此样品的相对密度太低只有96％，内部含有大量气孔存在，导致严重的介电损耗。再后来，《欧洲陶瓷学报》(Journal of the European Ceramic Society)2015年的文章《SPS烧结参数，LiF添加剂和Nd掺杂对透明YAG陶瓷的微波介电和光学性能的影响》(Effect of thespark plasma sintering parameters,LiF additive,and Nd dopant on the microwavedielectric and optical properties of transparent YAG ceramics)报道了通过热分解法制备得到纳米YAG粉末，然后共掺杂TEOS和TiO2，在1520℃烧结5h获得钇铝石榴石微波介电陶瓷，相对密度为97.6％，微波介电性能为：εr＝9.9，Q×f＝71700GHz，τf＝-30ppm/℃，相对密度和性能仍未得到显著明显提升。
由此可以看出，在上述关于YAG微波介质陶瓷的研究中，不管是采用传统固相反应法，依靠球磨获得微米-亚微米陶瓷粉体，还是通过湿化学法制备纳米粉体，都还难以制备出相对密度高(≥99.5％)、不含气孔、杂质少的高质量YAG陶瓷，导致Q×f值都不高(≤120000GHz)。、不仅如此，由于YAG是一种化学计量晶体，其比例非常精确，Y/Al＝3/5，因此制备YAG陶瓷的难度很大，在制备过程中会导致材料的非化学计量。因此，许多研究都致力于寻找Y/Al比值变化对陶瓷相组成和质量的影响。
《稀有金属学报》(Journal of the Less Common Metals)1985年的文章《Al2O3-Y2O3相体系的用途和谜团(The uses and enigmas of the Al2O3-Y2O3 phase system)报道了存在于Al2O3-Y2O3体系中的化学计量化合物的熔点和稳定性范围，综述了该体系中存在的Al2O3,Y3Al5O12,YAlO3,Y4Al2O9和Y2O3这五种化合物的用途，并讨论了这三种中间相存在和稳定的影响因素。1998年，《材料化学与物理》(Materials Chemistry and Physics)刊登的文章《Y2O3-Al2O3体系的改进溶胶-凝胶法相发展和活化能(Phase development andactivation energy of the Y2O3-Al2O3system by a modified sol-gel process)研究了采用改进的溶胶-凝胶法合成的YAG、YAP(钇铝钙钛矿，YAlO3)和YAM(钇铝单斜晶，Y4Al2O9)的相演变，并用XRD测定了晶体结构。为后续研究钇铝石榴石陶瓷的非化学计量配比引起的相变提供了一定基础。《美国陶瓷学报》(Journal of The American Ceramic Society)1992年的文章《熔体温度对液态石榴石Ln3Al5O12(Ln＝Dy，Y和Lu)凝固过程的影响》(Effectof the Melt Temperature on the Solidification Process of Liquid GarnetsLn3Al5O12(Ln＝Dy,Y,and Lu))通过差热分析(DTA)研究了液态YAG和YAP的凝固过程。实验证明，初始混合物的化学计量对最终材料的性能有很大的影响。换言之，通过调节YAG中的成分，可以产生不同浓度的反位缺陷。非化学计量的钇铝石榴石的微波介电性将会受到反位缺陷浓度的影响，这表明，如果能采取合理的制备工艺以达到利用反位缺陷来调控钇铝石榴微波特性，将会使得非化学计量比的钇铝石榴石成为新一代微波介质领域的潜在候选材料。
综上所述，以钇铝石榴石体系为基础，通过调控组分来实现性能优化，最终研究获得一种超高品质因数，近零的频率温度系数，同时可在一定范围内调节介电性能的新型微波介质陶瓷具有良好的应用前景，能满足微波通信行业需求。与此同时，还可提供一种根据设计成分偏差调节陶瓷微观结构的方法，为低损耗石榴石陶瓷的可控合成和陶瓷基复合材料的微观结构控制提供参考。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有石榴石结构、高品质因数、可调的介电常数，谐振频率温度系数可调的微波介质陶瓷材料。本发明通过在调控钇铝石榴石系微波陶瓷材料的组分基础上，加入离子取代(Mg2+，Ga3+，Si4+，Ti4+，Nb5+)进行等电荷掺杂成功实现了一定程度的晶格演变并有效调控了其介电性能，制备出了高品质因数Q×f在180000GHz～220000GHz之间，相对介电常数εr在8～12之间，频率温度系数τf在-33ppm/℃～-22ppm/℃之间，制备工艺简单，性能稳定，可靠性高，易于工业化生产。
为实现上述发明目的，本发明技术方案如下：
一种超低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料，材料化学通式为Y3-xAl5-yRzO12，其中，R为Mg2+,Ga3+,Si4+,Ti4+或Nb5+多种异价离子中的一种或多种；0≤x≤0.15,0≤y≤0.8且0.03≤z≤1.5。
作为优选方式，所述微波介质陶瓷材料所用的原料包括三氧化二钇和三氧化二铝，还包括MgO，Ga2O3，SiO2,TiO2和Nb2O5中的一种或多种；将微波陶瓷材料各组分按所述化学通式配料，经过第一次球磨混合，在1100～1300℃下预烧，再经过第二次球磨混合，经冷等静压成型后，在1600～1800℃下进行真空烧结且在氧气控制气氛下退火后制成。
作为优选方式，所述材料无气孔无裂纹，高品质因数Q×f在180000GHz～220000GHz之间，相对介电常数εr在8～12之间，频率温度系数τf在-33ppm/℃～-22ppm/℃之间。
本发明还提供一种低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：配料；原料选自三氧化二钇和三氧化二铝，还包括MgO，Ga2O3，SiO2,TiO2和Nb2O5中的一种或多种，按照化学通式Y3-xAl5-yRzO12，其中，R为Mg2+,Ga3+,Si4+,Ti4+或Nb5+多种异价离子中的一种或多种；0≤x≤0.15,0≤y≤0.8且0.03≤z≤1.5，配料形成混合物；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:(5～7):(2～4)进行研磨20～24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1050～1300℃条件下预烧3～5小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:(3～5):(1～2)进行研磨10～12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4～6℃/min的升温速率升温并在真空中1605～1775℃下烧结8～20小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2～4℃/min的升温速率升温并在900～1200℃下退火8～12小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。
本发明通过冷等静压成型工艺为样品提供良好的致密度保证前提下，综合调控x，y和z的值来控制Y3+,Al3+,Mg2+,Ga3+,Si4+,Ti4和Nb5+离子的含量，以达到综合调控微波介电性能的目的，从而保证所制备微波介质陶瓷材料的微观形貌高度致密、无气孔和无裂纹。在工艺上利用冷等静压工艺帮助样品排出气孔，获得致密微观结构，降低陶瓷材料的非本征损耗，并通过调整配方达到改进陶瓷的晶体结构目的进而减小样品本身的本征损耗，从而制得超低损耗的钇铝石榴石微波介质材料。本发明所获样品具有典型的钇铝石榴石结构，高品质因数180000GHz～220000GHz之间，相对介电常数εr在8～12之间，频率温度系数τf在-33ppm/℃～-22ppm/℃之间。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
1.本发明配方中，综合调控x,y和z的值来控制Y3+,Al3+和其他掺杂离子的含量，以达到通过调节化学计量比和改善配方的方式综合调控微波介电性能的目的，本发明采用冷等静压成型工艺以帮助样品获得高度致密的微观形貌，提供的微波介质陶瓷材料在性能上实现了较大提升，现有技术所制备的相关体系微波介质陶瓷材料，其εr在9～11之间，Q×f值在160000～200000GHz之间，其谐振频率温度系数在-30ppm/℃左右；相比之下，本发明提供的微波介质陶瓷材料具有典型的钇铝石榴石的相对介电常数εr在8～12之间可调，Q×f值在180000GHz～220000GHz之间，频率温度系数τf在-33ppm/℃～-22ppm/℃之间，并且性能稳定，能够满足现代微波器件的应用需求。
2.本发明的微波介质陶瓷材料中不含Pb，Cd等挥发性有毒金属，可广泛应用于卫星通信中介质谐振器、滤波器、振荡器等微波器件中应用，绿色环保无污染，满足欧共体最新出台的RHOS(《电气、电子设备中限制使用某些有害物质指令》)和回收处理管理条例(WEEE)的严格标准要求。
3.本发明制备微波介质陶瓷材料的原料在国内供应充足，价格相对低廉，使高性能微波陶瓷的低成本化成为可能，因此具有重要工业应用价值；而且本发明微波介质陶瓷材料的烧结温度均为1605～1775℃，烧结温度范围较宽，具有良好工艺适应性。
4.本发明配方所用原料均为简单的碳酸盐和氧化物，不需要额外的工艺合成，完全优于需要另外单独合成的原料；本发明采用二次球磨工艺，实现材料的粒径控制。
附图说明
图1是本发明实施例3制备的微波陶瓷介质材料的XRD分析结果。
图2是本发明实施例3制备的微波陶瓷介质材料的扫描电镜SEM图。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
图1是实施例3制备的微波陶瓷介质材料的XRD分析结果，从图1可看出制得样品的主晶相为钇铝石榴石单相系统。图2为是实施例3制备的微波陶瓷介质材料的SEM分析结果，从图2可以看出在本发明提供的成分配比和工艺条件能使晶粒得到良好生长，陶瓷形貌高度致密，无气孔存在。
表1各实施例中各原材料的质量百分含量
实施例1：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、MgO、SiO2、TiO2，分别按照56.7％、42.6％、0.2％、0.3％、2.4％、0.2％和0.3％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；将得到的混合料以氧化铝球为球磨介质，以无水乙醇为溶剂，按照混合料：磨球：乙醇的重量比为1:5:2进行研磨24小时，最后得到混合均匀的混合物；
步骤3：烘干，过筛；球磨后的混合物在70℃下烘干并过100目筛，得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，然后在1100℃下预烧保温3h，得到样品烧块；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:3:1进行研磨10小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制后得到生坯压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4℃/min的升温速率升温并在真空中以1605℃烧结20小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2℃/min的升温速率升温并在900℃下退火8小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.97Al4.95Mg0.0 3Si0.02Ti0.02O12。
实施例2：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、Ga2O3，分别按照56.9％、42.6％和0.5％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:5:4进行研磨24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1300℃条件下预烧5小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:3:2进行研磨12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以6℃/min的升温速率升温并在真空条件下1625℃烧结20小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2～4℃/min的升温速率升温并在1200℃下退火12小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y3Al4.97Ga0.03O12。
实施例3：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、Nb2O5，分别按照54.9％、42.9％和2.2％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:7:2进行研磨20小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1200℃条件下预烧4小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:5:1进行研磨10小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以5℃/min的升温速率升温并在真空条件下1650℃烧结20小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以3℃/min的升温速率升温并在1000℃下退火10小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.9Al5Nb0.1O12。
实施例4：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、MgO、TiO2和Nb2O5，分别按照55.5％、36.2％、3.4％、2.7％和2.2％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:7:4进行研磨20小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1050℃条件下预烧3.5小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:5:2进行研磨10小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4℃/min的升温速率升温并在真空条件下1610℃烧结16小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以4℃/min的升温速率升温并在1100℃下退火9小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.9Al4.2Mg0.5Ti0.2Nb0.1O12。
实施例5：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、MgO和SiO2，分别按照57.2％、42.2％、0.4％和0.2％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:7:3进行研磨24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1105℃条件下预烧4小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:5:2进行研磨12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以6℃/min的升温速率升温并在真空条件下1725℃烧结12小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以4℃/min的升温速率升温并在1200℃下退火12小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y3Al4.91Mg0.06Si0.02O12。
实施例6：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、Ga2O3、SiO2和Nb2O5，分别按照55.6％、42.5％、0.5％、0.3％和1.1％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:6:2进行研磨24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1250℃条件下预烧3小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:4:1进行研磨10小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以6℃/min的升温速率升温并在真空条件下1750℃烧结16小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2～4℃/min的升温速率升温并在1100℃下退火10小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.92Al4.95Ga0.03Si0.03Nb0.05O12。
实施例7：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、MgO、Ga2O3和SiO2，分别按照47.8％、37.9％、2.9％、6.9％和4.5％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:6:4进行研磨20小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1200℃条件下预烧3小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:4:2进行研磨12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4～6℃/min的升温速率升温并在真空条件下1775℃烧结8小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2～4℃/min的升温速率升温并在1200℃下退火10小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.85Al5Mg0.5Ga0.5Si0.5O12。
实施例8：
步骤1：将Y2O3、Al2O3、SiO2、TiO2和Nb2O5，分别按照55.8％、41.8％、0.2％、1.1％和1.1％的质量比进行备料；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:6:3进行研磨24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料在70℃下烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1115℃条件下预烧3小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:4:2进行研磨12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺于冷等静压机中200Mpa压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以6℃/min的升温速率升温并在真空条件下1750℃烧结12小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2℃/min的升温速率升温并在1150℃下退火10小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。得到的材料化学通式为Y2.95Al4.9Si0.02Ti0.08Nb0.05O12。
表2各实施例采用的工艺和微波介电性能
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。
Claims (2)
1.一种超低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料，其特征在于：材料化学通式为Y3- xAl5-yRzO12，其中，R为Mg2+,Ga3+, Si4+, Ti4+或Nb5+多种异价离子中的一种或多种；0≤x≤0.15, 0≤y≤0.8且0.03≤z≤1.5；所述微波介质陶瓷材料所用的原料包括三氧化二钇和三氧化二铝，还包括MgO，Ga2O3，SiO2, TiO2和Nb2O5中的一种或多种；将微波陶瓷材料各组分按所述化学通式配料，经过第一次球磨混合，在1050～1300℃下预烧，再经过第二次球磨混合，经冷等静压成型后，在1605～1775℃下进行真空烧结且在氧气控制气氛下退火后制成；
所述材料无气孔无裂纹，高品质因数Q×f在180000 GHz~220000 GHz之间，相对介电常数ε r 在8~12之间，频率温度系数τ f 在-33 ppm/℃~-22 ppm/℃之间。
2.一种低损耗的钇铝石榴石微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
步骤1：配料；原料选自三氧化二钇和三氧化二铝，还包括MgO，Ga2O3，SiO2, TiO2和Nb2O5中的一种或多种，按照化学通式Y3-xAl5-yRzO12，其中，R为Mg2+,Ga3+, Si4+, Ti4+或Nb5+多种异价离子中的一种或多种；0≤x≤0.15, 0≤y≤0.8且0.03≤z≤1.5，配料形成混合物；
步骤2：一次球磨；以氧化铝球为球磨介质，按照混合料：磨球：酒精的质量比为1:（5~7）:（2~4）进行研磨20~24小时得到混合均匀的球磨料；
步骤3：烘干，过筛；将步骤2所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤4：预烧；将步骤3所得干燥粉体置于氧化铝坩埚中，1050~1300 ℃条件下预烧3~5小时得到预烧粉体；
步骤5：二次球磨；将步骤4所得预烧粉体进行第二次球磨，以氧化铝球为球磨介质，按照粉体：磨球：酒精的质量比为1:（3~5）:（1~2）进行研磨10~12小时得到混合均匀的二次球磨料；
步骤6：烘干，过筛；将步骤5所得球磨料烘干并过100目筛得到干燥粉体；
步骤7：成型；将步骤6所得预烧粉体放入成型模具中干压成型，再利用冷等静压工艺压制得到生坯；
步骤8：烧结；将步骤7所得生坯放于烧结炉中，以4~6 ℃/min的升温速率升温并在真空中1605~1775 ℃下烧结8~20小时得到样品；
步骤9：退火；将步骤8所得样品在氧气气氛炉中，以2~4 ℃/min的升温速率升温并在900~1200 ℃下退火8~12小时，得到最终的微波介质陶瓷材料。
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