CN112029172A - 一种高分子基导热复合材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种高分子基导热复合材料及其制备方法,属于高分子复合材料领域。本发明提供一种高分子基导热复合材料的制备方法,所述制备方法为:以高分子纤维为基体,通过定构加工的方式赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,然后将所述整齐排列的结构固化从而实现了使热量能够沿纤维的垂直方向传输;最后将固化后的高分子纤维沿垂直方向切为厚度均匀的薄片,得到高分子基导热复合材料。利用该方法制得的导热复合材料具有优异的导热性能,可用作热界面材料,导热封装或外壳材料。
Description
技术领域
本发明涉及一种高分子基导热复合材料及其制备方法,属于高分子复合材料领域。
背景技术
随着电子产品的发展,人们对电子产品集成化、小型化的要求越来越高。但是随着电子设备集成化、小型化程度的提高,集成化的电子设备(如CPU等)在运行过程中产生的热量越来越难以及时排出,过量的热量会影响电子设备的正常使用,甚至会造成电子设备的损坏。为满足电子设备中热量及时排出这一需求,亟需研发出轻便、绝缘、低介电常数、高导热的导热材料。
高分子聚合物密度比较低,一般具有良好的绝缘性能,介电常数也小于金属等材料,为其在小型、高集成化电子设备的应用提供了保障,但是高分子聚合物的导热系数一般低于金属、陶瓷等材料。目前,高分子聚合物基导热复合材料的制备工艺大多采用将高导热的填料(如石墨烯、碳纳米管、氮化硼、氧化铝、金属颗粒等)与聚合物共混,在聚合物的内部构建导热网络结构,以此提高复合材料的导热性能。但是,此种方法需要向聚合物中混入大量的导热填料才能构建有效的导热网络结构,将会导致复合材料力学性能的降低、密度的增加,并且此种方法制备的聚合物导热复合材料其导热系数也限制在10W/mK以内。
因此,具有高效导热性能的本体高分子聚合物导热复合材料成为目前导热复合材料领域研究的热点,如何获得高导热的本体高分子聚合物导热复合材料,目前仍然是难题。
发明内容
针对上述问题,本发明的目的在于提供一种高分子基导热复合材料的制备方法,利用该方法制得的导热复合材料具有优异的导热性能,可用作热界面材料,导热封装或外壳材料。
本发明的技术方案:
本发明要解决的第一个技术问题是提供一种高分子基导热复合材料的制备方法,所述制备方法为:以高分子纤维为基体,通过定构加工的方式赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,然后将所述整齐排列的结构固化从而实现了使热量能够沿纤维的垂直方向传输;最后将固化后的高分子纤维沿垂直方向切为厚度均匀的薄片,得到高分子基导热复合材料。
进一步,所述高分子纤维选自:超高分子量聚乙烯纤维、聚对苯撑苯并二噁唑纤维、尼龙纤维、聚酯纤维、聚2,5-二羟基-1,4-苯撑吡啶并二咪唑纤维或芳纶纤维中的至少一种。
进一步,所述定构加工指在材料成型之前,能够使纤维获得此垂直方向整齐排列结构的加工方法。一般的,定构加工是指:加工前根据所期望的性能目标明确制品中要形成什么样的多层次结构,在加工过程中充分利用特殊外场等手段控制制品中结构的变化和演化,使其向既定结构目标发展。
进一步,所述定构加工采用下述方法:先将长高分子纤维加工制作为等长的纤维,然后将等长的高分子纤维利用模具定构成一束纤维束,从而赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,得到高分子聚合物纤维束。
优选的,所述长高分子纤维的长度为10~100cm。
优选的,所述等长的纤维的长度为0.5~10cm。
优选的,所述纤维束的直径为1~50mm。
进一步,将所述整齐排列的结构固化的方法为:在具有沿垂直方向整齐排列结构的高分子纤维中加入可固化物质,然后通过外界刺激(如高温、光照、辐照、催化剂或相变等)使可固化物质连同高分子纤维一起成型;其中,可固化物质为可固化的高分子聚合物或其单体、预聚物(预聚物是指可固化高分子的预聚物)。
进一步,所述可固化物质中的可固化高分子聚合物选自:热固性聚合物、光固化性聚合物或相变储能聚合物等可塑性聚合物。
更进一步,所述可塑性的热固性聚合物选自:聚二甲基硅氧烷、酚醛树脂、硫化橡胶或环氧树脂等。
进一步,所述可固化物质的加入量为高分子纤维质量的1%~60%。
更进一步,将所述整齐排列的结构固化的方法为:于60~120(优选为80℃)℃加热3~24(优选为10小时)小时,或以紫外光/红外光照射10分钟以上使可固化物质固化,或在基体中加入诱导剂后固化30分钟以上。
进一步,本发明中,根据实际使用需求将高分子纤维切为需要厚度的薄片,如厚度可以为0.15~5mm。
进一步,上述高分子基导热复合材料的制备方法依次包括以下步骤:
步骤1):将长高分子纤维加工制作为等长的纤维;
步骤2):将等长的高分子纤维利用模具定构成一束,赋予其垂直方向整齐排列的结构,得到高分子纤维束;
步骤3):在真空条件下,将可固化物质(如PDMS)填入装有高分子纤维模具中,得到高分子纤维/可固化物质束;
步骤4):将装有高分子纤维/可固化物质束的模具转移到烘箱中,于60~120(优选为80℃)℃加热3~24(优选为10小时)小时,或以紫外光照射10分钟以上使可固化物质固化;
步骤5):将固化后的高分子纤维束,沿纤维的垂直方向切为厚度均匀的薄片,得到高分子基导热复合材料。
本发明要解决的第二个技术问题是提供一种高分子基导热复合材料,所述复合材料采用上述方法制得。
本发明要解决的第三个技术问题是提供一种提高高分子纤维导热性能的方法,所述方法为:通过定构加工的方式赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,然后将所述整齐排列的结构固化从而实现了使热量能够沿纤维的垂直方向传输;最后将固化后的高分子纤维沿垂直方向切为厚度均匀的薄片即可。
本发明要解决的第四个技术问题是提供上述高分子基导热复合材料的应用:可用作热界面材料,导热封装或外壳材料,热能输送、热电、热能存储等领域。
本发明的有益效果:
本发明高分子基导热复合材料的制备方法具有以下显著优点:(1)采用价廉并商业化的高分子聚合物纤维为原料制备高导热复合材料;(2)通过将高分子纤维材料定构加工成一束而后切片的方法制备的导热复合材料的导热性能优异;(3)制备方法简便易行,易于工业化。
具体实施方式
本发明通过定构加工的方式赋予高分子聚合物纤维垂直方向整齐排列的结构,然后将纤维束中填充入热固性聚合物,经过高温热固化,沿纤维垂直方向切片后得到具有高导热性能的导热复合材料。
本发明的机理为:声子散射是造成高分子复合材料导热性能降低的主要原因,在高分子纤维中高取向的分子链结构有效地减小了声子散射,本发明通过将高分子纤维制备成垂直方向规则排列的复合材料的形式,将整个复合材料的声子散射集中在微观的高分子链之间,最大程度的降低了在热传输方向的声子散射。从而提高了复合材料的导热能力。
实施例1
将超分子量聚乙烯纤维加工制成长为8cm的等长短纤维,取9g超分子量聚乙烯短纤维,通过模具将纤维定构为垂直方向整齐排列的直径为2cm,高为8cm的纤维束,向模具中加入4g PDMS橡胶,将模具转移到真空烘箱,抽真空8小时排出空气。然后,将装有纤维束和PDMS的模具转移到80℃烘箱中,加热8小时固化。最后,将固化结束的超分子量聚乙烯纤维束从模具中取出,沿着纤维的垂直方向将其切成1mm厚度均匀的薄片。得到具有优良导热性能的导热复合材料。本发明高分子聚合物纤维基体的导热复合材料具有优良的性能,密度较低,约为1000Kg/m3,并且具有较低的介电常数,在频率10-1-107HZ在为4-7之间,导热性能优异,导热系数可达40.2W/m K。导热性能测试时采用LFA测试体系,样品采用本发明高分子导热复合材料直接作为测试材料测试。
实施例2
将聚对苯撑苯并二噁唑纤维加工制成长为8cm的等长短纤维,取10g聚对苯撑苯并二噁唑纤维,通过模具将纤维定构为垂直方向整齐排列的直径为2cm,高为8cm的纤维束,向模具中加入5g聚乙二醇,将模具转移到真空烘箱,在60℃抽真空8小时排出空气。然后,将装有纤维束和聚乙二醇的模具转移到室温下中,在室温下固化。最后,将固化结束的聚对苯撑苯并二噁唑纤维束从模具中取出,沿着纤维的垂直方向将其切成1mm厚度均匀的薄片。得到具有优良导热性能的导热复合材料。本发明高分子聚合物纤维基体的导热复合材料具有优良的性能,密度较低,约为1000Kg/m3,导热性能优异,导热系数可达20.4W/m K。
实施例3
将芳纶纤维制加工制成长为8cm的等长短纤维,取10g芳纶纤维,通过模具将纤维定构为垂直方向整齐排列的直径为2cm,高为8cm的纤维束,向模具中加入4g光敏固化树脂,将模具转移到真空烘箱,抽真空8小时排出空气。然后,将装有纤维束和光敏固化树脂的模具转移到紫外灯下中,照射30分钟固化。最后,将固化结束的芳纶纤维束从模具中取出,沿着纤维的垂直方向将其切成1mm厚度均匀的薄片。得到具有优良导热性能的导热复合材料。本发明高分子聚合物纤维基体的导热复合材料具有优良的性能,密度较低约为1000Kg/m3,导热性能优异,导热系数可达10.4W/m K。
实施例4
将尼龙纤维制成长为8cm的等长短纤维,取10g尼龙纤维,通过模具将纤维定构为垂直方向整齐排列的直径为2cm,高为8cm的纤维束,向模具中加入5g环氧树脂,将模具转移到真空烘箱,抽真空8小时排出空气。然后,将装有纤维束和环氧树脂的模具转移到80℃烘箱中,加热8小时固化。最后,将固化结束的尼龙纤维束从模具中取出,沿着纤维的垂直方向将其切成1mm厚度均匀的薄片。得到具有优良导热性能的导热复合材料。本发明高分子聚合物纤维基体的导热复合材料具有优良的性能,密度较低约为1000Kg/m3,导热性能优异,导热系数可达15.8W/m K。
对比例1
将9g长为2mm的超分子量聚乙烯短纤维,与4g PDMS直接共混,放入80℃的烘箱中固化8小时之后,切成厚度为1mm的均匀薄片,经过测试其导热系数仅在1W/m K左右。
采用超分子量聚乙烯纤维或者聚对苯撑苯并二噁唑纤维、尼龙纤维或芳纶纤维,按照实施例方法制备相应的本发明高分子导热复合材料,与相应的对比例相比,本发明呈现与前述实施例相似的显著发明效果。
Claims (10)
1.高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,所述制备方法为:以高分子纤维为基体,通过定构加工的方式赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,然后将所述整齐排列的结构固化从而实现了使热量能够沿纤维的垂直方向传输;最后将固化后的高分子纤维沿垂直方向切为厚度均匀的薄片,得到高分子基导热复合材料。
2.根据权利要求1所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,所述高分子纤维选自:超高分子量聚乙烯纤维、聚对苯撑苯并二噁唑纤维、尼龙纤维、聚酯纤维、聚2,5-二羟基-1,4-苯撑吡啶并二咪唑纤维或芳纶纤维中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,所述定构加工采用下述方法:先将高分子纤维加工制作为等长的纤维,然后将等长的高分子纤维利用模具定构成一束纤维束,从而赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,得到高分子聚合物纤维束。
4.根据权利要求3所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,所述高分子纤维的长度为10~100cm;
进一步,所述等长的纤维的长度为0.5~10cm;
进一步,所述纤维束的直径为1~50mm。
5.根据权利要求1~4任一项所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,将所述整齐排列的结构固化的方法为:在具有沿垂直方向整齐排列结构的高分子纤维中加入可固化物质,然后通过外界刺激使可固化物质连同高分子纤维一起成型;其中,可固化物质为可固化的高分子聚合物或其单体、预聚物;
进一步,所述可固化物质中的可固化的高分子聚合物选自:可塑性的热固性聚合物、光固化性聚合物或相变储能聚合物;
更进一步,所述可塑性的热固性聚合物选自:聚二甲基硅氧烷、酚醛树脂、硫化橡胶、或环氧树脂;
进一步,所述可固化物质的加入量为高分子纤维质量的1%~60%。
6.根据权利要求5所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,将所述整齐排列的结构固化的方法为:于60~120℃加热3~24小时,或以紫外光/红外光照射10分钟以上使可固化物质固化,或在基体中加入诱导剂后固化30分钟以上。
7.根据权利要求1~6任一项所述的高分子基导热复合材料的制备方法,其特征在于,所述高分子基导热复合材料的制备方法依次包括以下步骤:
步骤1):将高分子纤维加工制作为等长的纤维;
步骤2):将等长的高分子纤维利用模具定构成一束,赋予其垂直方向整齐排列的结构,得到高分子纤维束;
步骤3):在真空条件下,将可固化物质加入装有高分子纤维的模具中,得到高分子纤维/可固化物质束;
步骤4):将装有高分子纤维/可固化物质束的模具于60~120℃加热3~24小时,或以紫外光照射10分钟以上使可固化物质固化;
步骤5):将固化后的高分子纤维束,沿纤维的垂直方向切为厚度均匀的薄片,得到高分子基导热复合材料。
8.一种高分子基导热复合材料,其特征在于,所述复合材料采用权利要求1~7任一项所述的方法制得。
9.一种提高高分子纤维导热性能的方法,其特征在于,所述方法为:通过定构加工的方式赋予高分子纤维沿垂直方向整齐排列的结构,然后将所述整齐排列的结构固化从而实现了使热量能够沿纤维的垂直方向传输;最后将固化后的高分子纤维沿垂直方向切为厚度均匀的薄片即可。
10.高分子基导热复合材料可用作热界面材料,导热封装或外壳材料,热能输送、热电、热能存储领域,所述高分子基导热复合材料采用权利要求1~7任一项所述的方法制得。
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