CN112023915A - 一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法和产品及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法和产品及其应用，包括，在烧杯中加入一定量的去离子水、间苯二酚、甲醛和碳酸钠，磁力搅拌后，水浴加热，通过酒精溶剂置换后，进行冷冻干燥处理，在氮气的保护下，高温煅烧，将制得的碳气凝胶和三氧化钼组成混合溶液，充分搅拌后，超声振荡。干燥后进行高温煅烧，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。本发明的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂，具有优异的催化性能，可协同脱除燃煤烟气中的氮氧化物和重金属汞污染物。
Description
技术领域
本发明属于钼基复合材料领域，具体涉及到一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法和产品及其应用。
背景技术
煤炭的燃烧不可避免会带来一些空气污染，燃煤烟气中，常伴随有氮氧化物、硫氧化物、粉尘以及一些痕量元素污染物如砷、硒、汞、铅等。若不经处理直接排放至大气，将会严重污染环境，造成酸雨、雾霾等危害。氮氧化物在太阳照射下易生成光化学烟雾，此外其产生的酸雨使农作物减产，树木枯死，金属损坏等。
目前电厂常采用选择性催化还原法，以氨气为还原剂，在催化剂的作用下对氮氧化物进行选择性催化还原。燃煤烟气中的重金属汞污染，主要含有三种形态，即单质汞、氧化态汞和颗粒态汞。其中氧化态汞易溶于水，可通过脱硫塔捕获。颗粒态汞，可由电厂除尘器捕获。而单质汞，由于其化学状态稳定，不溶于水，难以被已有的烟气处理装置脱除。将单质汞氧化为氧化态汞，并结合已有的脱硫塔脱除，成为技术可行的汞排放控制手段。
为有效脱除燃煤电厂烟气中的氮氧化物、汞等污染物，开发高效的催化剂成为关键科学问题。考虑到实际运行成本、厂用电等因素，在电厂已有的选择性催化还原设备中，使用特点的催化剂，选择性催化还原氮氧化物的同时热催化氧化单质汞，将氮氧化物和单质汞进行协同脱除，成为经济实用的方案，正日益受到学者关注。三氧化钼是一种重要的过渡金属氧化物，常采用于电厂的选择性催化还原设备中。研究表明，三氧化钼对单质汞也具有良好的催化氧化效果，但是其较小的比表面积不利于反应物的吸附，限制了其应用。
发明内容
本部分的目的在于概述本发明的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例。在本部分以及本申请的说明书摘要和发明名称中可能会做些简化或省略以避免使本部分、说明书摘要和发明名称的目的模糊，而这种简化或省略不能用于限制本发明的范围。
鉴于上述和/或现有技术中存在的问题，提出了本发明。
因此，本发明的目的是，克服现有技术中的不足，提供一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法。
为解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，包括，
将间苯二酚、甲醛和碳酸钠溶解于去离子水中，制得溶液A；
将溶液A磁力搅拌3～4小时后，在50℃下水浴加热20～24小时，然后在80℃下水浴加热72～74小时，得到气凝胶B；
将气凝胶B在室温下自然冷却后，在酒精中进行溶剂置换，每次持续20～24小时，溶剂置换后，得到气凝胶C；
将气凝胶C进行冷冻干燥，得到气凝胶D；
将气凝胶D研磨均匀后，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至900～950℃，维持2～3小时，然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E；
将碳气凝胶E和三氧化钼以及加入去离子水混合，搅拌1～2小时后，将混合物进行超声振荡2～3小时，得到溶液F；
将溶液F放入80～85℃的干燥箱，在常压下干燥18～20小时，得到混合物G；
将混合物G放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至680～700℃，维持6～7小时，自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述将间苯二酚、甲醛和碳酸钠溶解于去离子水中，其中，间苯二酚、甲醛和碳酸钠的摩尔比为400:800:1。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述述溶液A，其中，反应物总浓度为36～38％。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述溶剂置换，其中，置换次数为3～4次。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述冷冻干燥，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述将气凝胶D研磨均匀，其中，研磨后气凝胶D的粒度为100～120目。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述超声振荡，其中，超声频率为30～40KHz、超声功率100～200W。
作为本发明所述所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法的一种优选方案，其中：所述将碳气凝胶E和三氧化钼以及加入去离子水混合，其中，碳气凝胶E和三氧化钼的质量比为1:1.5～1.8，去离子水与碳气凝胶E体积质量比以ml：g计为80:1。
本发明的再一个目的是，克服现有技术中的不足，提供一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法制得的产品。
本发明的另一个目的是，克服现有技术中的不足，提供碳气凝胶负载三氧化钼催化剂产品在催化领域中的应用，所述应用包括选择性催化还原氮氧化物、热催化氧化单质汞催化领域。
本发明有益效果：
(1)本发明利用三氧化钼与碳气凝胶形成复合催化剂，克服了三氧化钼比表面积较小的缺陷，有利于活性点位的分散，从而促进催化反应的进行。
(2)本发明提供的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂，可应用于电厂已有的选择性催化还原装置中，对烟气中的氮氧化物和汞进行联合脱除，无需添加新的设备，可降低电厂的发电煤耗，经济性好，前期投入低。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其它的附图。其中：
图1为本发明实施例1得到的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的扫描电子显微镜(SEM)图。
图2为本发明实施例2得到的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂与纯碳气凝胶的脱汞效率对比图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合说明书实施例对本发明的具体实施方式做详细的说明。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是本发明还可以采用其他不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似推广，因此本发明不受下面公开的具体实施例的限制。
其次，此处所称的“一个实施例”或“实施例”是指可包含于本发明至少一个实现方式中的特定特征、结构或特性。在本说明书中不同地方出现的“在一个实施例中”并非均指同一个实施例，也不是单独的或选择性的与其他实施例互相排斥的实施例。
本发明中主要化学试剂情况汇总，见表1。
表1主要化学试剂情况汇总
实施例1
本实施例提供了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，具体步骤如下：
步骤1：首先在烧杯中加入去离子水，再以摩尔比400:800:1向烧杯中加入间苯二酚、甲醛和碳酸钠，制得溶液A，其中，溶液A中反应物总浓度为38％。
步骤2：将溶液A磁力搅拌2小时后，在50℃下水浴加热24小时，然后在80℃下水浴加热72小时，得到气凝胶B。
步骤3：将气凝胶B在室温下自然冷却后，将气凝胶B浸泡在酒精中进行溶剂置换，每次持续24小时，溶剂置换共进行了3次，最终得到气凝胶C。
步骤4：将气凝胶C进行冷冻干燥处理14h，得到气凝胶D，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
步骤5：将气凝胶D均匀研磨后(120目)，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至950℃，维持3小时，升温速率为5℃/分钟。然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E。
步骤6：在烧杯中加入80ml的去离子水，称取1克碳气凝胶E和1.5克三氧化钼加入烧杯，搅拌1小时后，将混合物进行超声振荡2小时(超声频率为40KHz、超声功率200W)，得到溶液F。
步骤7：将溶液F放入80℃的干燥箱，在大气压力下干燥12小时，得到混合物G。
步骤8：将混合物G转移到刚玉舟上，放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至700℃，维持6小时，升温速率为5℃/分钟。自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
图1为实施例1所得的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的扫描电子显微镜(SEM)图，本发明所制备的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂疏松多孔，孔隙结构明显，有利于催化反应的进行。
采用上述方法制备的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂进行热催化氧化单质汞实验，催化剂用量为100毫克，反应温度为300℃。图2为实施例1所得的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂与纯碳气凝胶的脱汞效率图，由图2可知本发明所制备的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂，其相比较于纯碳气凝胶，脱汞效率显著提升。
实施例2
本实施例提供了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，具体步骤如下：
步骤1：首先在烧杯中加入去离子水，再以摩尔比400:800:1向烧杯中加入间苯二酚、甲醛和碳酸钠，制得溶液A，其中，溶液A中反应物总浓度为38％。
步骤2：将溶液A磁力搅拌2小时后，在50℃下水浴加热24小时，然后在80℃下水浴加热72小时，得到气凝胶B。
步骤3：将气凝胶B在室温下自然冷却后，将气凝胶B浸泡在酒精中进行溶剂置换，每次持续24小时，溶剂置换共进行了3次，最终得到气凝胶C。
步骤4：将气凝胶C进行冷冻干燥处理14h，得到气凝胶D，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
步骤5：将气凝胶D均匀研磨后(120目)，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至950℃，维持3小时，升温速率为5℃/分钟。然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E。
步骤6：在烧杯中加入80ml的去离子水，称取1克碳气凝胶E和1克三氧化钼加入烧杯，搅拌1小时后，将混合物进行超声振荡2小时(超声频率为40KHz、超声功率200W)，得到溶液F。
步骤7：将溶液F放入80℃的干燥箱，在大气压力下干燥12小时，得到混合物G。
步骤8：将混合物G转移到刚玉舟上，放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至700℃，维持6小时，升温速率为5℃/分钟。自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
实施例3
本实施例提供了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，具体步骤如下：
步骤1：首先在烧杯中加入去离子水，再以摩尔比400:800:1向烧杯中加入间苯二酚、甲醛和碳酸钠，制得溶液A，其中，溶液A中反应物总浓度为38％。
步骤2：将溶液A磁力搅拌2小时后，在50℃下水浴加热24小时，然后在80℃下水浴加热72小时，得到气凝胶B。
步骤3：将气凝胶B在室温下自然冷却后，将气凝胶B浸泡在酒精中进行溶剂置换，每次持续24小时，溶剂置换共进行了3次，最终得到气凝胶C。
步骤4：将气凝胶C进行冷冻干燥处理14h，得到气凝胶D，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
步骤5：将气凝胶D均匀研磨后(120目)，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至950℃，维持3小时，升温速率为5℃/分钟。然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E。
步骤6：在烧杯中加入80ml的去离子水，称取1克碳气凝胶E和0.6克三氧化钼加入烧杯，搅拌1小时后，将混合物进行超声振荡2小时(超声频率为40KHz、超声功率200W)，得到溶液F。
步骤7：将溶液F放入80℃的干燥箱，在大气压力下干燥12小时，得到混合物G。
步骤8：将混合物G转移到刚玉舟上，放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至700℃，维持6小时，升温速率为5℃/分钟。自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
实施例4
本实施例提供了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，具体步骤如下：
步骤1：首先在烧杯中加入去离子水，再以摩尔比400:800:1向烧杯中加入间苯二酚、甲醛和碳酸钠，制得溶液A，其中，溶液A中反应物总浓度为38％。
步骤2：将溶液A磁力搅拌2小时后，在50℃下水浴加热24小时，然后在80℃下水浴加热72小时，得到气凝胶B。
步骤3：将气凝胶B在室温下自然冷却后，将气凝胶B浸泡在酒精中进行溶剂置换，每次持续24小时，溶剂置换共进行了3次，最终得到气凝胶C。
步骤4：将气凝胶C进行冷冻干燥处理14h，得到气凝胶D，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
步骤5：将气凝胶D均匀研磨后(120目)，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至950℃，维持3小时，升温速率为5℃/分钟。然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E。
步骤6：在烧杯中加入80ml的去离子水，称取1克碳气凝胶E和1.8克三氧化钼加入烧杯，搅拌1小时后，将混合物进行超声振荡2小时(超声频率为40KHz、超声功率200W)，得到溶液F。
步骤7：将溶液F放入80℃的干燥箱，在大气压力下干燥12小时，得到混合物G。
步骤8：将混合物G转移到刚玉舟上，放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至700℃，维持6小时，升温速率为5℃/分钟。自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
实施例5
本实施例提供了一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，具体步骤如下：
步骤1：首先在烧杯中加入去离子水，再以摩尔比400:800:1向烧杯中加入间苯二酚、甲醛和碳酸钠，制得溶液A，其中，溶液A中反应物总浓度为38％。
步骤2：将溶液A磁力搅拌2小时后，在50℃下水浴加热24小时，然后在80℃下水浴加热72小时，得到气凝胶B。
步骤3：将气凝胶B在室温下自然冷却后，将气凝胶B浸泡在酒精中进行溶剂置换，每次持续24小时，溶剂置换共进行了3次，最终得到气凝胶C。
步骤4：将气凝胶C进行冷冻干燥处理14h，得到气凝胶D，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
步骤5：将气凝胶D均匀研磨后(120目)，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至950℃，维持3小时，升温速率为5℃/分钟。然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E。
步骤6：在烧杯中加入80ml的去离子水，称取1克碳气凝胶E和2.0克三氧化钼加入烧杯，搅拌1小时后，将混合物进行超声振荡2小时(超声频率为40KHz、超声功率200W)，得到溶液F。
步骤7：将溶液F放入80℃的干燥箱，在大气压力下干燥12小时，得到混合物G。
步骤8：将混合物G转移到刚玉舟上，放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至700℃，维持6小时，升温速率为5℃/分钟。自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
实施例1～实施例5中制备的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂进行热催化氧化单质汞实验，催化剂用量为100毫克，反应温度为300℃，测定结果见表1。
表1
从表1可以看出，当三氧化钼的添加量较低时，碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的催化效果较低，可能由于三氧化钼量较低，催化氧化效果因此降低；但是当三氧化钼的添加量过多时，碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的催化效果有所较低，可能由于三氧化钼与碳气凝胶形成复合催化剂，当添加量在适当比例时，三氧化钼分散于碳气凝胶中，有利于活性点位的分散，从而协同促进催化反应的进行，但是当三氧化钼的含量较高时，碳气凝胶的比表面积有所降低，导致催化脱汞效率降低，协同脱除效果降低；同时，三氧化钼含量过多，可能导致三氧化钼活性点位的分散性能降低，从而导致催化脱汞效率降低。
对比例1
在实施例1的条件下，步骤1中溶液A中反应物总浓度为34％，其他条件均与实施例1相同，制得碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
对比例2
在实施例1的条件下，步骤1中溶液A中反应物总浓度为40％，其他条件均与实施例1相同，制得碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
对比例3
在实施例1的条件下，步骤1中溶液A中间苯二酚、甲醛和碳酸钠摩尔比380:800:1，其他条件均与实施例1相同，制得碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
对比例4
在实施例1的条件下，步骤1中溶液A中间苯二酚、甲醛和碳酸钠摩尔比450:800:1，其他条件均与实施例1相同，制得碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
对比例1～对比例4中制备的碳气凝胶负载三氧化钼催化剂进行热催化氧化单质汞实验，催化剂用量为100毫克，反应温度为300℃，测定结果见表2。
表2
| 对比例1 | 对比例2 | 对比例3 | 对比例4 | |
| 脱汞效率(％) | 86.7 | 85.9 | 84.8 | 81.6 |
从表2可以看出，不同的制备工艺，对碳气凝胶的性质影响较大，从而影响到最终碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的性质，可能由于不同工艺制得的碳气凝胶其孔径结构存在差异，导致最终三氧化钼的分散存在差异，从而影响其催化性能。
应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (10)
1.一种碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：包括，
将间苯二酚、甲醛和碳酸钠溶解于去离子水中，制得溶液A；
将溶液A磁力搅拌3～4小时后，在50℃下水浴加热20～24小时，然后在80℃下水浴加热72～74小时，得到气凝胶B；
将气凝胶B在室温下自然冷却后，在酒精中进行溶剂置换，每次持续20～24小时，溶剂置换后，得到气凝胶C；
将气凝胶C进行冷冻干燥，得到气凝胶D；
将气凝胶D研磨均匀后，在管式炉中碳化：在氮气的保护下，将气凝胶D加热至900～950℃，维持2～3小时，然后自然冷却至室温，制得碳气凝胶E；
将碳气凝胶E和三氧化钼以及加入去离子水混合，搅拌1～2小时后，将混合物进行超声振荡2～3小时，得到溶液F；
将溶液F放入80～85℃的干燥箱，在常压下干燥18～20小时，得到混合物G；
将混合物G放入管式炉煅烧：在氮气的保护下，将混合物G加热至680～700℃，维持6～7小时，自然冷却至室温，即得到碳气凝胶负载三氧化钼催化剂。
2.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述将间苯二酚、甲醛和碳酸钠溶解于去离子水中，其中，间苯二酚、甲醛和碳酸钠的摩尔比为400:800:1。
3.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述溶液A，其中，反应物总浓度为36～38％。
4.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述溶剂置换，其中，置换次数为3～4次。
5.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述冷冻干燥，其中，冷冻干燥真空度为20Pa，温度为-50℃，干燥时间为24h。
6.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述将气凝胶D研磨均匀，其中，研磨后气凝胶D的粒度为100～120目。
7.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述超声振荡，其中，超声频率为30～40KHz、超声功率100～200W。
8.如权利要求1所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法，其特征在于：所述将碳气凝胶E和三氧化钼以及加入去离子水混合，其中，碳气凝胶E和三氧化钼的质量比为1:1.5～1.8，去离子水与碳气凝胶E体积质量比以ml：g计为80:1。
9.如权利要求1～8中任一所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂的制备方法制得的催化剂产品。
10.如权利要求9所述碳气凝胶负载三氧化钼催化剂产品在催化领域中的应用，其特征在于：所述应用包括选择性催化还原氮氧化物、热催化氧化单质汞催化领域。
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