CN111996406B - 一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法 - Google Patents

一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法 Download PDF

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Abstract

一种原位自生氧化铝‑氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，涉及一种石墨烯增强铝基复合材料的制备方法。目的是解决现有方法制备的石墨烯增强铝基复合材料存在大量脆性相的问题。方法：将石墨烯和铝金属粉末混合球磨，分散到乙醇水溶液中，添加分散剂得到石墨烯‑铝混合粉末，冷压得到石墨烯/铝预制体；氮气和氧气的混合气体条件下进行浸渗得到复合材料铸锭，最后进行大塑性变形处理和成分均匀化处理在烧结过程中引入氧气‑氮气混合气体并扩散进入石墨烯‑铝界面层间形成氧化铝和氮化铝的混合薄层薄，保证了界面结合，避免了界面有害产物的生成。本发明适用于制备铝基复合材料。

Description

一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料 的制备方法
技术领域
本发明涉及一种石墨烯增强铝基复合材料的制备方法。
背景技术
铝金属具有轻质高强的特点，被广泛应用于工业生产当中。随着科学技术的发展，对超高强度、超高刚度、同时保有较高塑性的铝基复合材料需求愈加明显。石墨烯作为一种全新的二维增强体，拥有极高的理论强度，石墨烯的抗拉强度高达125GPa，弹性模量达1TPa，在复合材料增强方面拥有极大发展空间。
然而石墨烯与铝金属复合却存在许多问题。石墨烯作为纳米增强体，本身拥有极高的反应活性。在材料烧结过程中，石墨烯极易与铝基体发生界面反应，生成大量碳化铝(Al4C3)。碳化铝是一种脆性相，本身变性能力极差，生成后导致复合材料塑性大幅度下降。碳化铝也是易水解相，在复合材料长期使用过程中，易发生分解产生孔洞，导致复合材料被腐蚀，发生提前断裂，引发严重的安全问题。此外，生成碳化铝后，石墨烯完整的晶格结构被破坏，载荷传递能力大幅度下降，强度远远低于理论值，使复合材料性能难以提升。因此，抑制石墨烯-铝界面反应，避免界面有害产物碳化铝的生成成为研究难点。
氧化铝和氮化铝作为化学性能相对稳定的含铝相，常被用于增强铝基复合材料。在石墨烯-铝材料的界面添加氧化铝和氮化铝，有助于避免石墨烯和铝的直接接触，抑制碳化铝的生成。然而传统方法将氧化铝和氮化铝颗粒分散到铝基体中，无法准确分散到石墨烯-铝的界面，起不到保护作用。因此亟需一种原位自生氧化铝-氮化铝层调控石墨烯增强铝基复合材料的技术。
发明内容
本发明为了解决现有方法制备的石墨烯增强铝基复合材料存在大量脆性相的问题，提出一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法。
本发明原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行：
一、称料
按质量分数称取0.3％～4％的石墨烯和余量的铝金属粉末作为原料；称取铝合金块体，铝合金块体和铝金属粉末的重量比为(3～10)：1；
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯和铝金属粉末混合并进行球磨，将球磨后得到的混合粉末分散到乙醇水溶液中，添加分散剂并搅拌，然后依次进行过滤和干燥，得到石墨烯-铝混合粉末，然后将石墨烯-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压，得到石墨烯/铝预制体；
三、铝金属浸渗与氧化铝-氮化铝原位自生成
将步骤二得到的石墨烯/铝预制体和步骤一中称取的铝合金块体放入真空浸渗炉，铝合金块体放入真空浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内，石墨烯/铝预制体置于真空浸渗炉的炉腔上部，将真空浸渗炉密闭，然后加热真空浸渗炉，将石墨烯/铝预制体以3～10℃/min加热到560～650℃，保温0.5～3h；将步骤一称取的铝合金块体加热至780～850℃并保温0.5～3h得到熔融的铝金属；将预热的石墨烯/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热，向真空浸渗炉中通入一定压力的氮气和氧气的混合气体，在气压的驱动下扩散至石墨烯-铝界面，与铝发生氧化反应，在石墨烯-铝界面处原位生成氧化铝和氮化铝；待真空浸渗炉的炉内温度自然冷却至室温后停止通入混合气体，即得到高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭；
四、大塑性变形处理
将步骤三中得到的高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理，得到氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料；
五、成分均匀化处理
将步骤四中得到的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料进行成分均匀化处理，即完成。
本发明原理及有益效果：
1、本发明利用分散剂参与机械分散过程，在分散中分散剂均匀的包覆在石墨烯和铝表面，一方面促进石墨烯均匀分散，避免石墨烯团聚；另一方面分散剂分散在石墨烯和铝界面之间初步构建了石墨烯-铝界面结构，避免石墨烯在烧结过程中参与反应；
2、在复合材料烧结过程中引入氧气-氮气混合气体，在气压的作用下气体扩散进入石墨烯-铝界面层间，利用反应热力学差异，诱导界面原位自生厚度为5-50nm的氧化铝和氮化铝的混合薄层，形成石墨烯-(氧化铝/氮化铝)-铝的界面结构，氧化铝和氮化铝的混合薄层薄阻隔了石墨烯与铝的直接接触，避免了浸渗、变形处理和热处理过程中、以及长期贮存和服役过程的界面有害产物碳化铝的生成，也避免了在后续变形和热处理过程中也没有脆性相碳化铝的生成，碳化铝含量控制在较低的范围内，使材料的塑性大幅度提升，同时避免了碳化铝水解的隐患，使材料服役时间大幅度延长；石墨烯的晶格结构没有因为发生化学反应而被破坏，强化能力没有损失；此外，氧化铝在复合材料中还起到界面连接作用，有助于载荷从基体传导向增强体石墨烯，使石墨烯的强化能力得到最大程度发挥；基于Bagchi等人的理论研究结果，石墨烯-铝直接结合界面的结合强度为0.01～0.10GPa，而石墨烯-(氧化铝/氮化铝)-铝的界面的结合强度高达0.23～0.37GPa，在界面形成氧化铝和氮化铝结构后，其界面结合显著提高，裂纹不在界面发生拓展，使材料的断裂强度大幅度提升；
3、本发明利用大塑性变形使石墨烯在复合材料中进一步均匀分散，避免因为团聚产生孔洞影响材料性能；大剪切应力会促进石墨烯层与层之间打开，使是石墨稀的强化能力进一步得到发挥；
4、本发明利用均匀化处理，将基体中的合金元素重新固溶进铝晶格内，形成固溶强化，使复合材料性能进一步提升；
5、本发明制备的复合材料的综合性能优异，弹性模量超过80GPa，弯曲强度大于800MPa，屈服强度超过420MPa，抗拉强度超过530MPa，延伸率超过14.2％；
6、本发明所选用的分散剂具有挥发性小，毒性低、对环境污染小、对金属无腐蚀的特点，适用于各种体系的金属基复合材料；热分解后产生的碳氧原子会以气体形式逸出，在材料内无碳残留；本发明提方法简单，材料制备过程无污染，易于进行大规模生产。
附图说明
图1为实施例1得到的石墨烯增强铝基复合材料的金相表征图；
图2为实施例1得到的石墨烯增强铝基复合材料的X射线衍射图；
图3为实施例1得到的石墨烯增强铝基复合材料的透射电子显微镜图；
图4为实施例2得到的石墨烯增强铝基复合材料的X射线衍射图。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意合理组合。
具体实施方式一：本实施方式原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行：
一、称料
按质量分数称取0.3％～4％的石墨烯和余量的铝金属粉末作为原料；称取铝合金块体，铝合金块体和铝金属粉末的重量比为(3～10)：1；
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯和铝金属粉末混合并进行球磨，将球磨后得到的混合粉末分散到乙醇水溶液中，添加分散剂并搅拌，然后依次进行过滤和干燥，得到石墨烯-铝混合粉末，然后将石墨烯-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压，得到石墨烯/铝预制体；
三、铝金属浸渗与氧化铝-氮化铝原位自生成
将步骤二得到的石墨烯/铝预制体和步骤一中称取的铝合金块体放入真空浸渗炉，铝合金块体放入真空浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内，石墨烯/铝预制体置于真空浸渗炉的炉腔上部，将真空浸渗炉密闭，然后加热真空浸渗炉，将石墨烯/铝预制体以3～10℃/min加热到560～650℃，保温0.5～3h；将步骤一称取的铝合金块体加热至780～850℃并保温0.5～3h得到熔融的铝金属；将预热的石墨烯/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热，向真空浸渗炉中通入一定压力的氮气和氧气的混合气体，在气压的驱动下扩散至石墨烯-铝界面，与铝发生氧化反应，在石墨烯-铝界面处原位生成氧化铝和氮化铝；待真空浸渗炉的炉内温度自然冷却至室温后停止通入混合气体，即得到高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭；
四、大塑性变形处理
将步骤三中得到的高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理，得到氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料；
五、成分均匀化处理
将步骤四中得到的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料进行成分均匀化处理，即完成。
1、本实施方式利用分散剂参与机械分散过程，在分散中分散剂均匀的包覆在石墨烯和铝表面，一方面促进石墨烯均匀分散，避免石墨烯团聚；另一方面分散剂分散在石墨烯和铝界面之间初步构建了石墨烯-铝界面结构，避免石墨烯在烧结过程中参与反应；
2、在复合材料烧结过程中引入氧气-氮气混合气体，在气压的作用下气体扩散进入石墨烯-铝界面层间，利用反应热力学差异，诱导界面原位自生厚度为5-50nm的氧化铝和氮化铝的混合薄层，形成石墨烯-(氧化铝/氮化铝)-铝的界面结构，氧化铝和氮化铝的混合薄层薄阻隔了石墨烯与铝的直接接触，避免了浸渗、变形处理和热处理过程中、以及长期贮存和服役过程的界面有害产物碳化铝的生成，也避免了在后续变形和热处理过程中也没有脆性相碳化铝的生成，碳化铝含量控制在较低的范围内，使材料的塑性大幅度提升，同时避免了碳化铝水解的隐患，使材料服役时间大幅度延长；石墨烯的晶格结构没有因为发生化学反应而被破坏，强化能力没有损失；此外，氧化铝在复合材料中还起到界面连接作用，有助于载荷从基体传导向增强体石墨烯，使石墨烯的强化能力得到最大程度发挥；基于Bagchi等人的理论研究结果，石墨烯-铝直接结合界面的结合强度为0.01～0.10GPa，而石墨烯-(氧化铝/氮化铝)-铝的界面的结合强度高达0.23～0.37GPa，在界面形成氧化铝和氮化铝结构后，其界面结合显著提高，裂纹不在界面发生拓展，使材料的断裂强度大幅度提升；
3、本实施方式利用大塑性变形使石墨烯在复合材料中进一步均匀分散，避免因为团聚产生孔洞影响材料性能；大剪切应力会促进石墨烯层与层之间打开，使是石墨稀的强化能力进一步得到发挥；
4、本实施方式利用均匀化处理，将基体中的合金元素重新固溶进铝晶格内，形成固溶强化，使复合材料性能进一步提升；
5、本实施方式制备的铝基复合材料的综合性能优异，弹性模量超过80GPa，弯曲强度大于800MPa，屈服强度超过420MPa，抗拉强度超过530MPa，延伸率超过14.2％；
6、本实施方式所选用的分散剂具有挥发性小，毒性低、对环境污染小、对金属无腐蚀的特点，适用于各种体系的金属基复合材料；热分解后产生的碳氧原子会以气体形式逸出，在材料内无碳残留；本实施方式提方法简单，材料制备过程无污染，易于进行大规模生产。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是：步骤一所述石墨烯为少层石墨烯，平均片径为200nm～20μm，平均厚度为0.3～30nm。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同的是：步骤二所述分散剂为聚乙二醇(聚合度为100～1000)、聚乙烯醇(聚合度为100～1000)、十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、氨水或聚二甲基硅氧烷(聚合度为100～500)等。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同的是：步骤二所述乙醇水溶液的质量与铝金属粉末和石墨烯总的质量的比为1:(9～11)；乙醇水溶液中CH3CH2OH的质量分数为60～98％；所述分散剂与乙醇水溶液的质量比为(3～10)：100。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同的是：步骤一所述铝金属粉末为铝合金，平均粒径为1～30μm。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式五不同的是：所述铝合金为Al-Si合金、Al-Si-Cu合金、Al-Mg-Si合金、Al-Cu-Mg合金、Al-Zn-Cu合金、Al-Zn-Mg-Cu合金、Al-Si-Cu-Mg合金中的一种或其中几种的组合；所述Al-Si合金中Si的质量分数为2％～25％；Al-Mg-Si合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Mg的质量分数为0.5％～50％；Al-Si-Cu合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Cu-Mg合金中Cu的质量分数为0.5％～53％，Mg的质量分数为0.5％～38％；Al-Zn-Cu合金中Zn的质量分数为0.5％～55％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Zn-Mg-Cu合金中Zn的质量分数为0.5％～55％，Mg的质量分数为0.5％～38％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Si-Cu-Mg合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Cu的质量分数为0.5％～53％，Mg的质量分数为0.5％～38％。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同的是：步骤二所述球磨工艺为：球料比为(5～20)：1，以150～400rpm的转速球磨0.5～4h。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同的是：步骤二所述搅拌工艺为：以50～300r/min转速匀速搅拌1～6h；所述干燥工艺为：在70～90℃下蒸发干燥12～48h。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式三不同的是：所述氨水中NH3·H2O质量分数为15～25％。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式一至九之一不同的是：步骤二所述冷压工艺为：在加压速度为0.1～10mm/min下向混合粉末加压至5～15MPa并保压10～30min。
具体实施方式十一：本实施方式与具体实施方式一至十之一不同的是：步骤三所述氮气和氧气的混合气体中，氧气和氮气的体积比为(9～49)：21，气压为200～500kPa。
具体实施方式十二：本实施方式与具体实施方式一至十一之一不同的是：步骤四所述大塑性变形处理为挤压变形处理或轧制处理。
具体实施方式十三：本实施方式与具体实施方式十二不同的是：所述挤压变形处理或轧制处理的温度为420℃～530℃，变形比为(8～80)：1。
具体实施方式十四：本实施方式与具体实施方式一至十三之一不同的是：步骤五所述成分均匀化处理的温度为520℃～570℃，时间为3～6h。
实施例1：
本实施例原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行：
一、称料
按质量分数称取2％的石墨烯和余量的铝金属粉末作为原料；称取铝合金块体，铝合金块体和铝金属粉末的重量比为7：1；
步骤一所述石墨烯为少层石墨烯，平均片径为3μm，平均厚度为3nm；
步骤一所述铝金属粉末为Al-Si-Mg合金，Al-Si-Mg合金中Si的质量分数为0.7％，Mg的质量分数为1.4％，平均粒径为10μm；
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯和铝金属粉末混合并进行球磨，将球磨后得到的混合粉末分散到乙醇水溶液中，添加分散剂并搅拌，然后依次进行过滤和干燥，得到石墨烯-铝混合粉末，然后将石墨烯-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压，得到石墨烯/铝预制体；
步骤二所述分散剂为聚乙二醇(聚合度为400)；
步骤二所述乙醇水溶液的质量与铝金属粉末和石墨烯总的质量的比为1:10；乙醇水溶液中CH3CH2OH的质量分数为98％；所述分散剂与乙醇水溶液的质量比为5：100；
步骤二所述球磨工艺为：球料比为10：1，以200rpm的转速球磨2h；
步骤二所述搅拌工艺为：以100r/min转速匀速搅拌3h；所述干燥工艺为：在80℃下蒸发干燥24h；
步骤二所述冷压工艺为：在加压速度为2mm/min下向混合粉末加压至10MPa并保压20min；
三、铝金属浸渗与氧化铝-氮化铝原位自生成
将步骤二得到的石墨烯/铝预制体和步骤一中称取的铝合金块体放入真空浸渗炉，铝合金块体放入真空浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内，石墨烯/铝预制体置于真空浸渗炉的炉腔上部，将真空浸渗炉密闭，然后加热真空浸渗炉，将石墨烯/铝预制体以5℃/min加热到580℃，保温1h；将步骤一称取的铝合金块体加热至800℃并保温2h得到熔融的铝金属；将预热的石墨烯/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热，向真空浸渗炉中通入一定压力的氮气和氧气的混合气体，在气压的驱动下扩散至石墨烯-铝界面，与铝发生氧化反应，在石墨烯-铝界面处原位生成氧化铝和氮化铝；待真空浸渗炉的炉内温度自然冷却至室温后停止通入混合气体，即得到高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭；
步骤三所述氮气和氧气的混合气体中，氧气和氮气的体积比为7：3，气压为500kPa；四、大塑性变形处理
将步骤三中得到的高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理，得到氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料；
步骤四所述大塑性变形处理为挤压变形处理；
步骤四所述挤压变形处理的温度为500℃，变形比为60：1；
五、成分均匀化处理
将步骤四中得到的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料进行成分均匀化处理，即完成；
步骤五所述成分均匀化处理的温度为540℃，时间为4h。
图1为实施例1得到的石墨烯增强铝基复合材料的金相表征图，从图中可以看出材料基本没有孔隙，石墨烯分布较为均匀。将复合材料进行X射线衍射表征(图2)，没有观察到碳化铝的特征峰，证明产物中碳化铝含量控制在较低的范围内，经过透射电子显微镜表征(图3)，在石墨烯-铝界面只发现了氧化铝和氮化铝，没有发现碳化铝，证明碳化铝的生成得到抑制，成功获得氧化铝-氮化铝协同氧化铝协同石墨烯增强铝基复合材料。
本实施例制备的石墨烯增强铝复合材料中碳化铝含量低，材料性能不受影响；在石墨烯与铝基体间存在一层氧化铝和氮化铝混合界面，厚度为5～15nm，界面剪切强度为400MPa，保证了载荷从基体向增强体石墨烯传递，解决了界面开裂的问题；本实施例制备的少层石墨烯增强铝基复合材料弹性模量为95GPa，弯曲强度为860MPa，屈服强度为460MPa，抗拉强度560MPa，延伸率为15％。
实施例2：
本实施例原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行：
一、称料
按质量分数称取0.8％的石墨烯和余量的铝金属粉末作为原料；称取铝合金块体，铝合金块体和铝金属粉末的重量比为7：1；
步骤一所述石墨烯为少层石墨烯，平均片径为1μm，平均厚度为1nm；
步骤一所述铝金属粉末为铝合金，平均粒径为3μm；
步骤一所述铝合金为Al-Si-Cu合金，Al-Si-Cu合金中Si的质量分数为0.6％，Cu的质量分数为1.0％；
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯和铝金属粉末混合并进行球磨，将球磨后得到的混合粉末分散到乙醇水溶液中，添加分散剂并搅拌，然后依次进行过滤和干燥，得到石墨烯-铝混合粉末，然后将石墨烯-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压，得到石墨烯/铝预制体；
步骤二所述分散剂为十二烷基苯磺酸钠；
步骤二所述乙醇水溶液的质量与铝金属粉末和石墨烯总的质量的比为1:10；乙醇水溶液中CH3CH2OH的质量分数为98％；所述分散剂与乙醇水溶液的质量比为5：100；
步骤二所述球磨工艺为：球料比为10：1，以200rpm的转速球磨2h；
步骤二所述搅拌工艺为：以200r/min转速匀速搅拌4h；所述干燥工艺为：在80℃下蒸发干燥20h；
步骤二所述氨水中NH3·H2O质量分数为20％；
步骤二所述冷压工艺为：在加压速度为5mm/min下向混合粉末加压至10MPa并保压20min；
三、铝金属浸渗与氧化铝-氮化铝原位自生成
将步骤二得到的石墨烯/铝预制体和步骤一中称取的铝合金块体放入真空浸渗炉，铝合金块体放入真空浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内，石墨烯/铝预制体置于真空浸渗炉的炉腔上部，将真空浸渗炉密闭，然后加热真空浸渗炉，将石墨烯/铝预制体以4℃/min加热到590℃，保温1.5h；将步骤一称取的铝合金块体加热至820℃并保温3h得到熔融的铝金属；将预热的石墨烯/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热，向真空浸渗炉中通入一定压力的氮气和氧气的混合气体，在气压的驱动下扩散至石墨烯-铝界面，与铝发生氧化反应，在石墨烯-铝界面处原位生成氧化铝和氮化铝；待真空浸渗炉的炉内温度自然冷却至室温后停止通入混合气体，即得到高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭；
步骤三所述氮气和氧气的混合气体中，氧气和氮气的体积比为1：1，气压为400kPa；四、大塑性变形处理
将步骤三中得到的高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理，得到氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料；
步骤四所述大塑性变形处理为轧制处理；
步骤四所述轧制处理的温度为480℃，变形比为10：1；
五、成分均匀化处理
将步骤四中得到的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料进行成分均匀化处理，即完成；
步骤五所述成分均匀化处理的温度为530℃，时间为3h。
本实施例制备的石墨烯增强铝基复合材料弹性模量为87GPa，弯曲强度为840MPa，屈服强度为460MPa，抗拉强度545MPa，延伸率为16％。将复合材料进行X射线衍射表征(图4)，没有观察到碳化铝的特征峰，证明产物中碳化铝含量控制在较低的范围内。

Claims (9)

1.一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：该方法按以下步骤进行：
一、称料
按质量分数称取0.3％～4％的石墨烯和余量的铝金属粉末作为原料；称取铝合金块体，铝合金块体和铝金属粉末的重量比为(3～10)：1；
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯和铝金属粉末混合并进行球磨，将球磨后得到的混合粉末分散到乙醇水溶液中，添加分散剂并搅拌，然后依次进行过滤和干燥，得到石墨烯-铝混合粉末，然后将石墨烯-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压，得到石墨烯/铝预制体；
三、铝金属浸渗与氧化铝-氮化铝原位自生成
将步骤二得到的石墨烯/铝预制体和步骤一中称取的铝合金块体放入真空浸渗炉，铝合金块体放入真空浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内，石墨烯/铝预制体置于真空浸渗炉的炉腔上部，将真空浸渗炉密闭，然后加热真空浸渗炉，将石墨烯/铝预制体以3～10℃/min加热到560～650℃，保温0.5～3h；将步骤一称取的铝合金块体加热至780～850℃并保温0.5～3h得到熔融的铝金属；将预热的石墨烯/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热，向真空浸渗炉中通入一定压力的氮气和氧气的混合气体，在气压的驱动下扩散至石墨烯-铝界面，与铝发生氧化反应，在石墨烯-铝界面处原位生成氧化铝和氮化铝；待真空浸渗炉的炉内温度自然冷却至室温后停止通入混合气体，即得到高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭；
步骤三所述氮气和氧气的混合气体中，氧气和氮气的体积比为(9～49)：21，气压为200～500kPa；
四、大塑性变形处理
将步骤三中得到的高致密的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理，得到氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料；
五、成分均匀化处理
将步骤四中得到的氧化铝-氮化铝-石墨烯增强铝基复合材料进行成分均匀化处理，即完成。
2.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤一所述石墨烯为少层石墨烯，平均片径为200nm～20μm，平均厚度为0.3～30nm。
3.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述分散剂为聚乙二醇、聚乙烯醇、十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、氨水或聚二甲基硅氧烷。
4.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述乙醇水溶液的质量与铝金属粉末和石墨烯总的质量的比为1:(9～11)；乙醇水溶液中CH3CH2OH的质量分数为60～98％；所述分散剂与乙醇水溶液的质量比为(3～10)：100。
5.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤一所述铝金属粉末为铝合金，平均粒径为1～30μm；所述铝合金为Al-Si合金、Al-Si-Cu合金、Al-Mg-Si合金、Al-Cu-Mg合金、Al-Zn-Cu合金、Al-Zn-Mg-Cu合金、Al-Si-Cu-Mg合金中的一种或其中几种的组合；所述Al-Si合金中Si的质量分数为2％～25％；Al-Mg-Si合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Mg的质量分数为0.5％～50％；Al-Si-Cu合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Cu-Mg合金中Cu的质量分数为0.5％～53％，Mg的质量分数为0.5％～38％；Al-Zn-Cu合金中Zn的质量分数为0.5％～55％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Zn-Mg-Cu合金中Zn的质量分数为0.5％～55％，Mg的质量分数为0.5％～38％，Cu的质量分数为0.5％～53％；Al-Si-Cu-Mg合金中Si的质量分数为0.5％～25％，Cu的质量分数为0.5％～53％，Mg的质量分数为0.5％～38％。
6.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述球磨工艺为：球料比为(5～20)：1，以150～400rpm的转速球磨0.5～4h。
7.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述搅拌工艺为：以50～300r/min转速匀速搅拌1～6h；所述干燥工艺为：在70～90℃下蒸发干燥12～48h。
8.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤二所述冷压工艺为：在加压速度为0.1～10mm/min下向混合粉末加压至5～15MPa并保压10～30min。
9.根据权利要求1所述的原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法，其特征在于：步骤四所述大塑性变形处理为挤压变形处理或轧制处理；步骤四所述挤压变形处理或轧制处理的温度为420℃～530℃，变形比为(8～80)：1。
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