CN116037930B - 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法 - Google Patents

一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN116037930B
CN116037930B CN202211609280.7A CN202211609280A CN116037930B CN 116037930 B CN116037930 B CN 116037930B CN 202211609280 A CN202211609280 A CN 202211609280A CN 116037930 B CN116037930 B CN 116037930B
Authority
CN
China
Prior art keywords
graphene
aluminum
silicon nitride
composite material
alloy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN202211609280.7A
Other languages
English (en)
Other versions
CN116037930A (zh
Inventor
鞠渤宇
杨文澍
武高辉
姜龙涛
张强
陈国钦
康鹏超
修子扬
王平平
卫增岩
乔菁
韩秀丽
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Harbin Institute of Technology
Original Assignee
Harbin Institute of Technology
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Harbin Institute of Technology filed Critical Harbin Institute of Technology
Priority to CN202211609280.7A priority Critical patent/CN116037930B/zh
Publication of CN116037930A publication Critical patent/CN116037930A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN116037930B publication Critical patent/CN116037930B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F9/00Making metallic powder or suspensions thereof
    • B22F9/02Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes
    • B22F9/04Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from solid material, e.g. by crushing, grinding or milling
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22DCASTING OF METALS; CASTING OF OTHER SUBSTANCES BY THE SAME PROCESSES OR DEVICES
    • B22D23/00Casting processes not provided for in groups B22D1/00 - B22D21/00
    • B22D23/04Casting by dipping
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/06Metallic powder characterised by the shape of the particles
    • B22F1/065Spherical particles
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/16Metallic particles coated with a non-metal
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F3/00Manufacture of workpieces or articles from metallic powder characterised by the manner of compacting or sintering; Apparatus specially adapted therefor ; Presses and furnaces
    • B22F3/02Compacting only
    • B22F3/03Press-moulding apparatus therefor
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22FCHANGING THE PHYSICAL STRUCTURE OF NON-FERROUS METALS AND NON-FERROUS ALLOYS
    • C22F1/00Changing the physical structure of non-ferrous metals or alloys by heat treatment or by hot or cold working
    • C22F1/04Changing the physical structure of non-ferrous metals or alloys by heat treatment or by hot or cold working of aluminium or alloys based thereon
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F9/00Making metallic powder or suspensions thereof
    • B22F9/02Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes
    • B22F9/04Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from solid material, e.g. by crushing, grinding or milling
    • B22F2009/043Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from solid material, e.g. by crushing, grinding or milling by ball milling
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00Technologies related to metal processing
    • Y02P10/25Process efficiency

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nanotechnology (AREA)
  • Manufacture Of Alloys Or Alloy Compounds (AREA)

Abstract

一种石墨烯‑氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,涉及一种铝基复合材料的制备方法。为了解决石墨烯/铝基复合材料界面结合强度差、易发生界面反应的问题。本发明通过添加硅氮前驱体作为原位自生氮化硅的前驱体,相较于直接加入氮化硅颗粒,硅氮前驱体常温下为液体,更容易在分散过程中均匀包裹在石墨烯和铝金属粉表面,在高温下原位自生纳米级氮化硅颗粒,可以更加稳定的改善石墨烯‑铝的界面结合,解决复合材料中碳铝界面反应的问题;通过氮化硅协同增强石墨烯/铝复合材料,氮化硅则辅助石墨烯与铝基体界面互锁结合,协同增强铝基复合材料。可以有效提高石墨烯在铝基复合材料中的界面结合强度。本发明适用于制备铝基复合材料。

Description

一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法
技术领域
本发明涉及一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法。
背景技术
石墨烯是一种拥有超高强度的二维纳米增强体,抗拉强度超过130GPa,弹性模量超过1TPa,性能远超现有的陶瓷增强体。将石墨烯应用于金属基复合材料,石墨烯独特的二维结构有望在复合材料中引入高密度界面,基体应力通过界面传导到石墨烯增强体上,可以有效承担载荷;同时高密度界面可以有效的阻碍裂纹扩展、钉扎位错运动,有望实现材料力学性能的突破。因此石墨烯/金属复合材料逐渐成为研究热点。
然而在铝基复合材料的发展中,石墨烯的应用存在如下问题。与铜、镁等金属不同,纳米级高活性的石墨烯极易与铝发生化学反应,生成脆性相Al4C3,导致材料塑性大幅度下降,极易发生提前断裂;Al4C3同时为易水解相,在复合材料长期储存、服役过程中极易导致材料界面开裂破坏,大幅度缩短构件寿命;铝碳反应会导致本征结构被破坏,增强体力学强度大幅度下降;同时无缺陷石墨烯表面为sp2离域π电子结构,导致石墨烯与铝只能形成由范德华力结合的物理吸附界面,结合强度仅为20~40MPa,不能满足复合材料界面载荷传递的需求。
因此亟需寻找一种可抑制碳铝界面反应的、提高界面结合强度的、具有协同强化作用的第二相组织,实现石墨烯-第二相协同增强铝基复合材料的制备。
发明内容
本发明为了解决石墨烯/铝基复合材料界面结合强度差、易发生界面反应的问题,提供了一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法。
本发明石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行:
一、称料
按质量分数称取0.3%~4%的石墨烯、0.5%~10%的硅氮前驱体和余量的铝金属粉末作为原料;称取铝金属块体,铝金属块体和铝金属粉末的重量比为(3~10):1;
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯、硅氮前驱体和铝金属粉末混合并进行球磨,球磨后进行过筛分离,得到石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末,然后将石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压,得到石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体;
三、氮化硅原位自生成
将步骤二得到的石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体放入加热炉中,在氮气氛围下将石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体加热,得到石墨烯-氮化硅/铝预制体;加热过程中硅氮前驱体分解成高活性硅、氮元素,在高温下反应原位生成氮化硅颗粒,弥散均匀的分布在石墨烯和铝金属粉表界面。
所述加热工艺为:以2~10℃/min加热到450~800℃并保温2~10h;或以2~10℃/min加热到800-1100℃并保温0.5~1h;
四、铝金属浸渗
将步骤三得到的石墨烯-氮化硅/铝预制体和步骤一中称取的铝金属块体放入浸渗炉,铝金属块体放入浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内,石墨烯-氮化硅/铝预制体置于浸渗炉的炉腔上部,将石墨烯/铝预制体以3~10℃/min加热到560~650℃,保温0.5~3h;将铝金属块体加热至780~880℃并保温0.5~2h得到熔融的铝金属;
将预热的石墨烯-氮化硅/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热,进行压力浸渗,然后自然冷却后得到高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭;所述压力浸渗时的压力为5~500MPa;
五、大塑性变形处理以及成分均匀化
将步骤四中得到的高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理,得到石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料;将石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料进行成分均匀化处理,即完成。
本发明原理及有益效果:
1、本发明通过添加硅氮前驱体作为原位自生氮化硅的前驱体,相较于直接加入氮化硅颗粒,硅氮前驱体常温下为液体,更容易在分散过程中均匀包裹在石墨烯和铝金属粉表面,在高温下原位自生纳米级氮化硅颗粒,可以更加稳定的改善石墨烯-铝的界面结合,解决复合材料中碳铝界面反应的关键问题;
2、本发明选择硅氮前驱体原位自生氮化硅改善石墨烯-铝界面,氮、硅和碳元素在元素周期表上相邻,具有原子结构相似性,氮、硅元素与石墨烯具有极强的亲和能力,导致氮硅化合物与石墨烯具有良好的界面结合;过量的氮、硅元素可以进入石墨烯内,修复石墨烯空穴缺陷,提升石墨烯增强体本征性能;因此,通过氮化硅协同增强石墨烯/铝复合材料,可以有效提高石墨烯在铝基复合材料中的界面结合强度,有助于提高石墨烯界面传导应力的能力,提高石墨烯的强化效率;
3、本发明添加的硅氮前驱体常温下为液相,具有一定的粘度,可以起到粘结作用和助磨作用。石墨烯本身与铝金属粉润湿性较差,难以通过机械法进行均匀分散。本发明添加的硅氮前驱体一方面可以包覆在球形铝粉表面,辅助球磨实现粉末片化,增加比表面积,有利于高含量石墨烯分散吸附;另一方面可以克服石墨烯-铝润湿性差的难题,有效的将石墨烯粘结在铝金属粉表面,实现均匀致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料的制备;
4、本发明在氮气氛围下加热石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体,排除了空气中氧元素对氮化硅生成反应的干扰,同时氮元素可以进一步促进氮化硅的生成,有效提升复合材料中原位自生氮化硅的含量;
5、石墨烯为二维纳米增强体,通过硅氮前驱体生成的纳米氮化硅为零维颗粒型增强体;将石墨烯-氮化硅混合增强,有利于在复合材料中形成二维-零维混杂增强体的多级结构,其中石墨烯可以有效的阻碍裂纹扩展、钉扎位错,氮化硅则辅助石墨烯与铝基体界面互锁结合,协同增强铝基复合材料。
6、本发明制备的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料制备工艺清晰,参数可控,成本较低;采用硅氮前驱体辅助原位生成氮化硅的技术方法同样适用于其他纳米碳类增强体如碳纳米管、无定形碳等的分散中,具有较大的应用潜力。
附图说明
图1为实施例一得到的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的显微组织照片;
图2为实施例一得到的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的XRD图。
具体实施方式
具体实施方式一:本实施方式石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行:
一、称料
按质量分数称取0.3%~4%的石墨烯、0.5%~10%的硅氮前驱体和余量的铝金属粉末作为原料;称取铝金属块体,铝金属块体和铝金属粉末的重量比为(3~10):1;
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯、硅氮前驱体和铝金属粉末混合并进行球磨,球磨后进行过筛分离,得到石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末,然后将石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压,得到石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体;
三、氮化硅原位自生成
将步骤二得到的石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体放入加热炉中,在氮气氛围下将石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体加热,得到石墨烯-氮化硅/铝预制体;加热过程中硅氮前驱体分解成高活性硅、氮元素,在高温下反应原位生成氮化硅颗粒,弥散均匀的分布在石墨烯和铝金属粉表界面;
所述加热工艺为:以2~10℃/min加热到450~800℃并保温2~10h;或以2~10℃/min加热到800-1100℃并保温0.5~1h;
四、铝金属浸渗
将步骤三得到的石墨烯-氮化硅/铝预制体和步骤一中称取的铝金属块体放入浸渗炉,铝金属块体放入浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内,石墨烯-氮化硅/铝预制体置于浸渗炉的炉腔上部,将石墨烯/铝预制体以3~10℃/min加热到560~650℃,保温0.5~3h;将铝金属块体加热至780~880℃并保温0.5~2h得到熔融的铝金属;
将预热的石墨烯-氮化硅/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热,进行压力浸渗,然后自然冷却后得到高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭;所述压力浸渗时的压力为5~500MPa;
五、大塑性变形处理以及成分均匀化
将步骤四中得到的高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理,得到石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料;将石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料进行成分均匀化处理,即完成。
1、本实施方式通过添加硅氮前驱体作为原位自生氮化硅的前驱体,相较于直接加入氮化硅颗粒,硅氮前驱体常温下为液体,更容易在分散过程中均匀包裹在石墨烯和铝金属粉表面,在高温下原位自生纳米级氮化硅颗粒,可以更加稳定的改善石墨烯-铝的界面结合,解决复合材料中碳铝界面反应的关键问题;
2、本实施方式选择硅氮前驱体原位自生氮化硅改善石墨烯-铝界面,氮、硅和碳元素在元素周期表上相邻,具有原子结构相似性,氮、硅元素与石墨烯具有极强的亲和能力,导致氮硅化合物与石墨烯具有良好的界面结合;过量的氮、硅元素可以进入石墨烯内,修复石墨烯空穴缺陷,提升石墨烯增强体本征性能;因此,通过氮化硅协同增强石墨烯/铝复合材料,可以有效提高石墨烯在铝基复合材料中的界面结合强度,有助于提高石墨烯界面传导应力的能力,提高石墨烯的强化效率;
3、本实施方式添加的硅氮前驱体常温下为液相,具有一定的粘度,可以起到粘结作用和助磨作用。石墨烯本身与铝金属粉润湿性较差,难以通过机械法进行均匀分散。本实施方式添加的硅氮前驱体一方面可以包覆在球形铝粉表面,辅助球磨实现粉末片化,增加比表面积,有利于高含量石墨烯分散吸附;另一方面可以克服石墨烯-铝润湿性差的难题,有效的将石墨烯粘结在铝金属粉表面,实现均匀致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料的制备;
4、本实施方式在氮气氛围下加热石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体,排除了空气中氧元素对氮化硅生成反应的干扰,同时氮元素可以进一步促进氮化硅的生成,有效提升复合材料中原位自生氮化硅的含量;
5、石墨烯为二维纳米增强体,通过硅氮前驱体生成的纳米氮化硅为零维颗粒型增强体;将石墨烯-氮化硅混合增强,有利于在复合材料中形成二维-零维混杂增强体的多级结构,其中石墨烯可以有效的阻碍裂纹扩展、钉扎位错,氮化硅则辅助石墨烯与铝基体界面互锁结合,协同增强铝基复合材料。
6、本实施方式制备的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料制备工艺清晰,参数可控,成本较低;采用硅氮前驱体辅助原位生成氮化硅的技术方法同样适用于其他纳米碳类增强体如碳纳米管、无定形碳等的分散中,具有较大的应用潜力。
具体实施方式二:本实施方式与具体实施方式一不同的是:步骤一所述石墨烯为少层石墨烯,平均片径为100nm~10μm,平均厚度为0.3~20nm。
具体实施方式三:本实施方式与具体实施方式一或二不同的是:所述铝金属为纯铝、Al-Si合金、Al-Cu合金、Al-Mg合金、Al-Si-Cu合金、Al-Si-Mg合金、Al-Cu-Mg合金、Al-Zn-Cu合金、Al-Zn-Mg-Cu合金、Al-Be合金、Al-Li合金、Al-Si-Cu-Mg合金中的一种或其中几种的组合。其他与具体实施方式一相同。
具体实施方式四:本实施方式与具体实施方式一至三之一不同的是:步骤一所述硅氮前驱体为聚硅氮烷、聚硅烷、硅基乙酰胺、聚硅氧烷一种或几种的组合;硅氮前驱体的聚合度为300~1000,硅氮前驱体的侧链官能团为氢基、烷基、烯基中的一种或几种的组合。其他与具体实施方式一至三之一相同。
具体实施方式五:本实施方式与具体实施方式一至四之一不同的是:步骤二所述球磨工艺为:球料比为(8~15):1,以150~300rpm的转速球磨0.5~8h。
具体实施方式六:本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是:步骤二所述冷压工艺为:在加压速度为0.1~10mm/min下向混合粉末加压至5~15MPa并保压10~30min。
具体实施方式七:本实施方式与具体实施方式一至六之一不同的是:步骤四所用浸渗炉内气氛为氮气气氛或空气气氛。
具体实施方式八:本实施方式与具体实施方式一至七之一不同的是:步骤五所述大塑性变形处理为挤压、轧制或锻造变形处理。
具体实施方式九:本实施方式与具体实施方式八不同的是:所述挤压或轧制处理的温度为400℃~500℃,变形比为(7~50):1。
具体实施方式十:本实施方式与具体实施方式一至九之一不同的是:步骤五所述成分均匀化处理的温度为490℃~550℃,时间为3~6h。
具体实施方式十一:本实施方式与具体实施方式二不同的是:所述Al-Si合金中Si的质量分数为0.5%~25%;所述Al-Cu合金中Cu的质量分数为0.5%~53%;所述Al-Mg合金中Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Si-Cu合金中Si的质量分数为0.5%~25%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Si-Mg合金中Si的质量分数为0.5%~25%,Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Cu-Mg合金中Cu的质量分数为0.5%~53%,Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Zn-Cu合金中Zn的质量分数为0.5%~55%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Zn-Mg-Cu合金中Zn的质量分数为0.5%~55%,Mg的质量分数为0.5%~38%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Be合金中Be的质量分数为0.5%~20%;Al-Li合金中Li的质量分数为0.5%~35%;Al-Si-Cu-Mg合金Si的质量分数为0.5%~25%,Cu的质量分数为0.5%~53%,Mg的质量分数为0.5%~38%。其他与具体实施方式二相同。
实施例1:
本实施例石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行:
一、称料
按质量分数称取0.5%的石墨烯、3%的硅氮前驱体和余量的铝金属粉末作为原料;称取铝金属块体,铝金属块体和铝金属粉末的重量比为5:1;
步骤一所述石墨烯为少层石墨烯,平均片径为1μm,平均厚度为5nm;
步骤一所述铝金属粉末为纯Al;铝金属块体为纯Al;平均粒径为8μm;
步骤一所述硅氮前驱体为聚硅氮烷,侧链官能团为甲基,聚合度为500;
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯、硅氮前驱体和铝金属粉末混合并进行球磨,球磨后进行过筛分离,得到石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末,然后将石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压,得到石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体;
步骤二所述球磨工艺为:球料比为10:1,以200rpm的转速球磨3h;
步骤二所述冷压工艺为:在加压速度为2mm/min下向混合粉末加压至10MPa并保压10min;
三、氮化硅原位自生成
将步骤二得到的石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体放入气氛加热炉中,在氮气氛围下将石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体以5℃/min加热到600℃,保温6h;保温过程中硅氮前驱体分解成高活性硅、氮元素,在高温下反应原位生成氮化硅颗粒,弥散均匀的分布在石墨烯和铝金属粉表界面,得到石墨烯-氮化硅/铝预制体;
四、铝金属浸渗
将步骤三得到的石墨烯-氮化硅/铝预制体和步骤一中称取的铝金属块体放入浸渗炉,铝金属块体放入浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内,石墨烯-氮化硅/铝预制体置于浸渗炉的炉腔上部,将石墨烯/铝预制体以5℃/min加热到550℃,保温1h;浸渗炉内气氛为氮气;将铝金属块体加热至820℃并保温1h得到熔融的铝金属;
将预热的石墨烯-氮化硅/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热,进行压力浸渗,然后自然冷却后得到高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭;压力浸渗时的通过压力机施加的压力为50MPa;
五、大塑性变形处理以及成分均匀化
将步骤四中得到的高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理,得到石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料;将石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料进行成分均匀化处理,即完成。
步骤五所述大塑性变形处理为挤压变形处理;挤压变形处理的温度为480℃,变形比为20:1;
步骤五所述成分均匀化处理的温度为540℃,时间为4h。
图1为实施例1得到的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的金相表征图,从图中可以看出材料基本没有孔隙,石墨烯分布较为均匀。将复合材料进行X射线衍射表征(图2),没有观察到碳化铝的特征峰,表明石墨烯没有与铝基体发生严重的反应,石墨烯结构被完整保留。XRD中观察到石墨烯和氮化硅的特征峰,表明在复合材料中形成了石墨烯-氮化硅协同增强的组织结构。
本实施例制备的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料中,石墨烯均匀的包覆在基体中铝晶粒的晶界处,同时氮化硅小颗粒分散在石墨烯表面。一方面氮化硅阻碍了石墨烯与铝基体的直接接触,避免界面反应的发生;另一方面氮化硅桥接石墨烯与铝基体,大幅度提高复合材料中石墨烯与铝基体的界面结合性能,保障应力有效的从基体向是石墨稀传递,使复合材料强度大幅度增加。氮化硅界面剪切强度为600MPa,保证了载荷从基体向增强体石墨烯传递,解决了界面开裂的问题;本实施例制备的少层石墨烯增强铝基复合材料弹性模量为90GPa,弯曲强度为782MPa,屈服强度为415MPa,抗拉强度532MPa,延伸率为8.9%。

Claims (9)

1.一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法按以下步骤进行:
一、称料
按质量分数称取0.3%~4%的石墨烯、0.5%~10%的硅氮前驱体和余量的铝金属粉末作为原料;称取铝金属块体,铝金属块体和铝金属粉末的重量比为(3~10):1;
所述硅氮前驱体为聚硅氮烷、聚硅烷、硅基乙酰胺、聚硅氧烷一种或几种的组合;硅氮前驱体的聚合度为300~1000,硅氮前驱体的侧链官能团为氢基、烷基、烯基中的一种或几种的组合;
二、石墨烯分散与预制块成型
将步骤一称取的石墨烯、硅氮前驱体和铝金属粉末混合并进行球磨,球磨后进行过筛分离,得到石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末,然后将石墨烯-硅氮前驱体-铝混合粉末装入冷压模具中进行冷压,得到石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体;
三、氮化硅原位自生成
将步骤二得到的石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体放入加热炉中,在氮气氛围下将石墨烯-硅氮前驱体/铝预制体加热,得到石墨烯-氮化硅/铝预制体;加热过程中硅氮前驱体分解成高活性硅、氮元素,在高温下反应原位生成氮化硅颗粒,弥散均匀的分布在石墨烯和铝金属粉表界面;
所述加热工艺为:以2~10℃/min加热到450~800℃并保温2~10h;或以2~10℃/min加热到800-1100℃并保温0.5~1h;
四、铝金属浸渗
将步骤三得到的石墨烯-氮化硅/铝预制体和步骤一中称取的铝金属块体放入浸渗炉,铝金属块体放入浸渗炉的炉腔底部的石墨模具内,石墨烯-氮化硅/铝预制体置于浸渗炉的炉腔上部,将石墨烯/铝预制体以3~10℃/min加热到560~650℃,保温0.5~3h;将铝金属块体加热至780~880℃并保温0.5~2h得到熔融的铝金属;
将预热的石墨烯-氮化硅/铝预制体浸入熔融的铝金属内部后停止加热,进行压力浸渗,然后自然冷却后得到高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭;所述压力浸渗时的压力为5~500 MPa;
五、大塑性变形处理以及成分均匀化
将步骤四中得到的高致密的石墨烯-氮化硅增强铝基复合材料铸锭进行大塑性变形处理,得到石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料;将石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料进行成分均匀化处理,即完成。
2.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:步骤一所述石墨烯为少层石墨烯,平均片径为100nm~10μm,平均厚度为0.3~20nm。
3.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:所述铝金属为纯铝、Al-Si合金、Al-Cu合金、Al-Mg合金、Al-Si-Cu合金、Al-Si-Mg合金、Al-Cu-Mg合金、Al-Zn-Cu合金、Al-Zn-Mg-Cu合金、Al-Be合金、Al-Li合金、Al-Si-Cu-Mg合金中的一种或其中几种的组合。
4.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:步骤二所述球磨工艺为:球料比为(8~15):1,以150~300rpm的转速球磨0.5~8h。
5.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:步骤二所述冷压工艺为:在加压速度为0.1~10mm/min下向混合粉末加压至5~15MPa并保压10~30min。
6.根据权利要求3所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:所述Al-Si合金中Si的质量分数为0.5%~25%;所述Al-Cu合金中Cu的质量分数为0.5%~53%;所述Al-Mg合金中Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Si-Cu合金中Si的质量分数为0.5%~25%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Si-Mg合金中Si的质量分数为0.5%~25%,Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Cu-Mg合金中Cu的质量分数为0.5%~53%,Mg的质量分数为0.5%~38%;Al-Zn-Cu合金中Zn的质量分数为0.5%~55%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Zn-Mg-Cu合金中Zn的质量分数为0.5%~55%,Mg的质量分数为0.5%~38%,Cu的质量分数为0.5%~53%;Al-Be合金中Be的质量分数为0.5%~20%;Al-Li合金中Li的质量分数为0.5%~35%;Al-Si-Cu-Mg合金Si的质量分数为0.5%~25%,Cu的质量分数为0.5%~53%,Mg的质量分数为0.5%~38%。
7.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:步骤五所述大塑性变形处理为挤压、轧制或锻造变形处理。
8.根据权利要求7所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:所述挤压或轧制处理的温度为400℃~500℃,变形比为(7~50):1。
9.根据权利要求1所述的石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法,其特征在于:步骤五所述成分均匀化处理的温度为490℃~550℃,时间为3~6h。
CN202211609280.7A 2022-12-14 2022-12-14 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法 Active CN116037930B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202211609280.7A CN116037930B (zh) 2022-12-14 2022-12-14 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202211609280.7A CN116037930B (zh) 2022-12-14 2022-12-14 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN116037930A CN116037930A (zh) 2023-05-02
CN116037930B true CN116037930B (zh) 2023-09-08

Family

ID=86132229

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202211609280.7A Active CN116037930B (zh) 2022-12-14 2022-12-14 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN116037930B (zh)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN116574936A (zh) * 2023-05-10 2023-08-11 哈尔滨工业大学 一种原位自生氮化硅增强铝基复合材料的制备方法
CN118360524A (zh) * 2024-04-16 2024-07-19 青岛海源碳烯铝合金新材料科技有限公司 航空用高模量铝基复合材料、运输工具及制备方法

Citations (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103022434A (zh) * 2012-11-23 2013-04-03 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 一种前驱体陶瓷与碳纳米管复合材料及其制备方法
CN106145957A (zh) * 2016-07-06 2016-11-23 齐鲁工业大学 一种添加石墨烯的Si3N4基陶瓷刀具材料及其制备方法
CN107022691A (zh) * 2017-05-05 2017-08-08 哈尔滨工业大学 一种以多层石墨烯微片为原材料制备石墨烯增强铝基复合材料的方法
CN107619263A (zh) * 2017-10-13 2018-01-23 齐鲁工业大学 一种添加氧化石墨烯包覆Si3N4复合粉体的Al2O3基陶瓷刀具材料及其制备方法
CN107723500A (zh) * 2017-09-29 2018-02-23 江西理工大学 一种石墨烯‑氧化铝混杂增强铜基复合材料及其制备方法
CN108695142A (zh) * 2018-04-09 2018-10-23 宁波工程学院 一种调控Graphene/SiC纳米异质结生长的方法
CN109037165A (zh) * 2018-07-18 2018-12-18 上海电机学院 一种铝基电子封装材料及其加工方法
CN111233484A (zh) * 2020-03-06 2020-06-05 陕西科技大学 一种石墨烯增强氮化硅基陶瓷制备方法
CN111996406A (zh) * 2020-08-25 2020-11-27 哈尔滨工业大学 一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法
CN112708804A (zh) * 2020-12-18 2021-04-27 江苏大学 石墨烯与原位纳米颗粒增强铝基复合材料及制备方法
CN113024254A (zh) * 2021-03-01 2021-06-25 广州慧能新材料科技有限公司 一种高耐磨粉末冶金材料及其制备方法
CN113523287A (zh) * 2021-07-19 2021-10-22 中北大学 一种石墨烯复合铝基叠层梯度材料的制备方法
CN113755712A (zh) * 2021-09-08 2021-12-07 河南瀚银光电科技股份有限公司 一种宏量化颗粒增强铝基复合材料坯锭及其基于粉末冶金的制备方法
CN113957283A (zh) * 2021-10-20 2022-01-21 河南瀚银光电科技股份有限公司 一种内嵌结构高导热率复合材料及其制备方法
CN115044792A (zh) * 2022-05-09 2022-09-13 哈尔滨工业大学 一种颗粒增强钛基复合材料及其制备方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20180148588A1 (en) * 2016-11-29 2018-05-31 United Technologies Corporation High temperature inks for electronic and aerospace applications

Patent Citations (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103022434A (zh) * 2012-11-23 2013-04-03 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 一种前驱体陶瓷与碳纳米管复合材料及其制备方法
CN106145957A (zh) * 2016-07-06 2016-11-23 齐鲁工业大学 一种添加石墨烯的Si3N4基陶瓷刀具材料及其制备方法
CN107022691A (zh) * 2017-05-05 2017-08-08 哈尔滨工业大学 一种以多层石墨烯微片为原材料制备石墨烯增强铝基复合材料的方法
CN107723500A (zh) * 2017-09-29 2018-02-23 江西理工大学 一种石墨烯‑氧化铝混杂增强铜基复合材料及其制备方法
CN107619263A (zh) * 2017-10-13 2018-01-23 齐鲁工业大学 一种添加氧化石墨烯包覆Si3N4复合粉体的Al2O3基陶瓷刀具材料及其制备方法
CN108695142A (zh) * 2018-04-09 2018-10-23 宁波工程学院 一种调控Graphene/SiC纳米异质结生长的方法
CN109037165A (zh) * 2018-07-18 2018-12-18 上海电机学院 一种铝基电子封装材料及其加工方法
CN111233484A (zh) * 2020-03-06 2020-06-05 陕西科技大学 一种石墨烯增强氮化硅基陶瓷制备方法
CN111996406A (zh) * 2020-08-25 2020-11-27 哈尔滨工业大学 一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法
CN112708804A (zh) * 2020-12-18 2021-04-27 江苏大学 石墨烯与原位纳米颗粒增强铝基复合材料及制备方法
CN113024254A (zh) * 2021-03-01 2021-06-25 广州慧能新材料科技有限公司 一种高耐磨粉末冶金材料及其制备方法
CN113523287A (zh) * 2021-07-19 2021-10-22 中北大学 一种石墨烯复合铝基叠层梯度材料的制备方法
CN113755712A (zh) * 2021-09-08 2021-12-07 河南瀚银光电科技股份有限公司 一种宏量化颗粒增强铝基复合材料坯锭及其基于粉末冶金的制备方法
CN113957283A (zh) * 2021-10-20 2022-01-21 河南瀚银光电科技股份有限公司 一种内嵌结构高导热率复合材料及其制备方法
CN115044792A (zh) * 2022-05-09 2022-09-13 哈尔滨工业大学 一种颗粒增强钛基复合材料及其制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN116037930A (zh) 2023-05-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN116037930B (zh) 一种石墨烯-氮化硅协同增强铝基复合材料的制备方法
Sadhu et al. SiC/graphene reinforced aluminum metal matrix composites prepared by powder metallurgy: A review
Hu et al. Layered ternary MAX phases and their MX particulate derivative reinforced metal matrix composite: A review
CN109321767B (zh) 一种复合强化法制备混杂颗粒增强铝基复合材料的方法
CN111996406B (zh) 一种原位自生氧化铝-氮化铝协同石墨烯增强铝基复合材料的制备方法
CN109128134B (zh) 一种硅油修复石墨烯增强铝基复合材料的制备方法
US20100040500A1 (en) METHOD OF MAKING TITANIUM ALLOY BASED AND TiB REINFORCED COMPOSITE PARTS BY POWDER METALLURGY PROCESS
CN114951664A (zh) 一种石墨烯与碳化硅混杂增强铝基复合材料的制备方法
CN112267038B (zh) 一种BN纳米片/1060Al复合材料的制备方法
CN113322392B (zh) 一种纳米碳化硅颗粒增强铝合金基复合材料的制备方法
CN108950281B (zh) 一种聚乙二醇修复石墨烯增强铝基复合材料的制备方法
CN110846530B (zh) 一种具有原位双相增强铝基复合材料的制备方法
CN113957280B (zh) 一种高强塑高刚度铝基复合材料及制备方法
CN114350998A (zh) 一种高性能双相混杂增强铝基复合材料及其制备方法
Hanizam et al. Effects of hybrid processing on microstructural and mechanical properties of thixoformed aluminum matrix composite
Ghazanlou et al. Fabrication and characterization of GNPs and CNTs reinforced Al7075 matrix composites through the stir casting process
Anish et al. Techniques for processing metal matrix composite; A survey
Al-Alimi et al. Development of metal matrix composites and related forming techniques by direct recycling of light metals: A review
JPH0841571A (ja) アルミニウム合金およびその製造方法
KR20110014734A (ko) 분말 공법을 이용한 합금기지 복합재 제조 방법 및 그 복합재
Bhaskar Raju et al. Mechanical and Tribological Behaviour of Aluminium Metal Matrix Composites using Powder Metallurgy Technique—A Review.
Yang et al. Investigation of the microstructure and mechanical properties of AZ31/graphene composite fabricated by semi-solid isothermal treatment and hot extrusion
CN116574936A (zh) 一种原位自生氮化硅增强铝基复合材料的制备方法
CN115029590B (zh) 一种高刚度高强度耐高温铝基复合材料及制备方法
CN116716508A (zh) 一种TiB2/TiC陶瓷增强铝合金基体复合材料活塞及其制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
CB03 Change of inventor or designer information
CB03 Change of inventor or designer information

Inventor after: Ju Boyu

Inventor after: Wei Zengyan

Inventor after: Qiao Jing

Inventor after: Han Xiuli

Inventor after: Yang Wenshu

Inventor after: Wu Gaohui

Inventor after: Jiang Longtao

Inventor after: Zhang Qiang

Inventor after: Chen Guoqin

Inventor after: Kang Pengchao

Inventor after: Xiu Ziyang

Inventor after: Wang Pingping

Inventor before: Ju Bozi

Inventor before: Wei Zengyan

Inventor before: Qiao Jing

Inventor before: Han Xiuli

Inventor before: Yang Wenshu

Inventor before: Wu Gaohui

Inventor before: Jiang Longtao

Inventor before: Zhang Qiang

Inventor before: Chen Guoqin

Inventor before: Kang Pengchao

Inventor before: Xiu Ziyang

Inventor before: Wang Pingping

GR01 Patent grant
GR01 Patent grant