CN111957333A - 一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种Yb2O3/g‑C3N4双功能催化剂的制备方法。所述Yb2O3/g‑C3N4双功能催化剂的制备方法，包括以下步骤：(1)尿素在马弗炉中进行加热反应，制备g‑C3N4；(2)将步骤：(1)所得g‑C3N4中加入Yb(NO3)3·6H2O，进行掺杂，从而得到Yb2O3/g‑C3N4。该方法简便、快捷、易操，所得到的双功能催化剂进行光催化方面的应用，如光催化析氢和净化NOx，效果比纯g‑C3N4有较大提高。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂领域，具体涉及一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法及应用。
背景技术
化石燃料不断的消耗，造成了全球性的能源危机和环境污染，人类的生存与发展面临着挑战。从而寻找清洁能源来替代化石燃料成为了一个重要的发展方向，但是完全替代需要时间，且在完全替代前仍然会产生污染物。因此，从源头上寻找清洁能源(如氢能)和末端处理污染物(如NOx)是当前解决环境问题的有效方法。氢能的能量密度很高，是同等质量汽油的三倍，可以通过水的分解得到，其中光催化分解水产氢是一种工艺简单的方法，且不产生污染气体，制备的H2纯度高，能耗低。通过光催化来进行末端污染物(如NOx)的处理是一种新型的高级氧化方法，具有能耗低，不需要额外加入反应物的优势。不论是光催化析氢还是净化NO中，寻找一种高效的光催化剂都是比较关键的。迄今为止，许多无机和有机半导体材料，如TiO2、g-C3N4等，表现出强氧化性和可直接利用太阳光的优势，被作为光催化剂，广泛应用于光催化领域中。
石墨相碳氮化物(g-C3N4)是一种无毒的无金属的聚合物半导体，具有吸引人的电子带结构，高物理化学稳定性和“丰富的地球”性质，已经作为光催化领域的重要材料，例如通过水分解产生氢气，净化NOx。然而，目前它也存在着一些缺陷，如电荷载流子的高复合率，低电导率以及原始g-C3N4中460nm以上的吸收不足，从而阻碍了光催化效率。那么，可以通过调控g-C3N4的纳米结构，暴露出许多可能调节电子和空穴扩散距离的氧化还原位点来提高光催化活性。对块状的g-C3N4进行调节使其具有更高的比表面积，暴露更多的活性中心，表现出更好的催化活性。从光催化析氢方面来讲，2016年，Jiang等设计了管状g-C3N4同型异质结(TCNH)光催化剂，用于协同作用光生电子和空穴的定向转移，以追求高催化性能，结果表明，TCNH的氢释放速率很高，为63μmol·h-1(0.04g，λ>420nm)，是原始g-C3N4的近五倍，TCNH的管状结构有利于沿纵向方向的定向电子转移，大大降低了电荷载流子复合的机会。wang等发现介孔的g-C3N4的析氢作用是块状g-C3N4的大约8倍。从净化NOx方面说，Dong等报告了一种简单的自结构修饰策略，以优化g-C3N4的微观结构，并获得了具有多孔结构的石墨烯状g-C3N4纳米片，增加活性位点，从而提高了NO和NO2的光催化去除率。因此，g-C3N4通过结构的调控(如管状)来增大其比表面积，暴露更多的活性位点，使光催化性能得到进一步的提高。除了通过调控结构来提高催化活性，还可以通过与其他材料进行掺杂提高电荷分离效率来增强催化活性。
在光催化产氢中，常用金属(Pt,Ag,Au,碱金属，K，Ni-Mo)进行掺杂，如用Pt掺杂g-C3N4，在Pt和H原子之间形成的Pt-H键有利于电子的快速转移以及促进光生电子的分离。也可以用金属氧化物(Ag2O,MnO2,Cu2O,Fe2O3,TiO2,WO3)进行掺杂，如Wu等报道，一种新型的Ag2O/g-C3N4光催化剂可以通过降低电子-空穴的复合率来增强催化活性，从而有效地增加氢的释放。虽然有众多的金属和金属氧化物的掺杂来提高催化性能，但是镧系金属及金属氧化物掺杂的报道却很少。如Tang等人报道了利用Eu掺杂g-C3N4，从而提高了光催化产氢效率。Zou等人使用可调的CeO2晶面({110}，{100}和{111})合成了CeO2/g-C3N4，应用于氢的光催化性能测试。镧系元素掺杂来提高催化能力主要通过两个方面来实现，一是镧系元素具有不饱和的受外界屏蔽的4f5d电子组态，经镧系元素掺杂后，能够在导带底部诱捕更多的电子，提高光催化效率，二是镧系元素在能带中可形成亚能级，使光激发需要的能量减少，使吸收谱带发生红移，吸收红外光，而后将其转换成发射谱线主要位于400～700nm之间的可见光。
Yb作为镧系金属中的一种，应用于光纤通讯和激光技术两大领域，但用于g-C3N4的掺杂进行光催化还未报道。在我们这项工作中，我们成功地合成了各种形态的g-C3N4负载不同的Yb2O3含量，用于可见光照射下的氢气析出评价和净化NOx，结果表明Yb2O3掺杂管状g-C3N4显示出最优的光催化性能，这为基于g-C3N4的光催化剂的方向提供了一些新的见识和思路。
因此，g-C3N4掺杂金属，获得的复合催化剂可能会产生协同效应而具有优异光催化性能的催化剂。
发明内容
针对现有技术存在的上述不足，本发明的目的在于提供一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法，采用该制备方法制备的Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂能够用作产氢催化剂，也可以作为净化NOx的光催化剂，且效果比纯的g-C3N4都要好。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是这样的：
一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法，包括如下步骤：
(1)将10～12g尿素放入坩埚中，进行加热反应，最后将产物自然冷却至室温并称重，得到g-C3N4；
(2)称量Yb(NO3)3·6H2O以不同的质量比溶解在30～35ml H2O的烧杯中，加入400～410mg g-C3N4，将其在70～80℃下搅拌5～6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至500～550℃保持4～5h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
其中，所述步骤(1)中的加热是以3～5℃/min的速率升温至500～550℃恒温煅烧3～5h；
所述步骤(1)中的加热反应是在马弗炉中加热反应；
所述步骤(2)中的搅拌是用保鲜膜将烧杯盖上进行加热搅拌；
所述步骤(3)中的加热是以3～5℃/min的速度在管式炉中加热至500～550℃恒温保持4～5h；
所述步骤(3)中加热反应是指在管式炉中加热反应。
本发明还公开一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂在光催化中的应用。
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
1、本发明制备的Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂具有广泛的光吸收、光催化稳定性和适宜的氧化还原电位等优点。其中，Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的产氢效果高于纯g-C3N4催化剂的产氢效果，并且净化NOx也有显著提高
2、本发明提供的制备方法要求低、操作方便、设备简单、重复性好，具有较大的推广价值。
附图说明
图1、图2为本发明实施例1-11制得的g-C3N4材料与Yb2O3/g-C3N4材料的XRD图
图3、图4为本发明实施例1-11制得的Yb2O3/g-C3N4材料的产氢量图。
图5为本发明实施例3和实施例11制得的Yb2O3/g-C3N4材料的NOx消除图
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明作进一步说明。
一、Yb2O3/g-C3N4复合材料的制备
实施例1
将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
实施例2
将10g三聚氰胺放在坩埚中，在马弗炉中以5℃/min的速度加热到500℃，加热3h，自然冷却使其达到室温，然后研磨并称重，记为g-C3N4-M
实施例3
将三聚氰胺(630.6mg，5mmol)和三聚氰酸(645.4mg，5mmol)分散在150ml H2O中并保持搅拌4h，然后将其倒入反应器中，将其在180℃下保持6h，缓慢冷却至室温，过滤得到晶体，在45℃下真空干燥12h，然后在管式炉中以2.3℃/min的速度加热到550℃4h，得到的物质记为g-C3N4-CA·M
实施例4
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，得到g-C3N4-U
(2)称量5.12mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例5
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3小时，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
(2)称量10.37mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例6
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
(2)称量31.11mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例7
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
(2)称量51.85mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例8
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
(2)称量72.59mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例9
(1)将10g尿素放入坩埚中，在马弗炉中以5℃/min加热到500℃下，进行恒温加热反应3h，最后将产物自然冷却至室温并称重，记为g-C3N4-U
(2)称量93.33mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-U，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4小时。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例10
(1)将10g三聚氰胺放在坩埚中，在马弗炉中以5℃/min的速度加热到500℃，加热3h，自然冷却使其达到室温，然后研磨并称重，记为g-C3N4-M
(2)称量10.37mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-M，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
实施例11
(1)将三聚氰胺(630.6mg，5mmol)和三聚氰酸(645.4mg，5mmol)分散在150ml H2O中并保持搅拌4h，然后将其倒入反应器中，将其在180℃下保持6h，缓慢冷却至室温，过滤得到晶体，在45℃下真空干燥12h，然后在管式炉中以2.3℃/min的速度加热到550℃4h，得到的物质记为g-C3N4-CA·M；
(2)称量10.37mg Yb(NO3)3·6H2O溶解在30ml H2O的烧杯中，加入400mg g-C3N4-CA·M，将其在70℃下搅拌6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将400mg Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，加热至550℃保持4h。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
二、光催化析氢特性测定
向石英反应器中分别加入5mL TEOA(三乙醇胺)作为牺牲还原剂、50mg的实施例1-11中所得复合材料、43.5mL H2O作为质子源、1.5ml K2PtCl4(1mg/ml)，再将石英反应器加盖并通入氮气鼓泡，脱氧20min；然后接入产氢光催化系统中，循环冷凝水保持6℃。将接有石英反应器的产氢光催化系统抽真空。在石英反应器上部5cm处放置氙灯光源，滤光片的波长为420nm，每个一小时取一次样通过产氢光催化系统进入气相色谱中，检测氢气的量。实施例1～11制备的Yb2O3/g-C3N4材料的产氢量如表1所示。
表1实施例1～11制备的g-C3N4材料的产氢量
参见图3，实施例1为纯的g-C3N4材料，而实施例4-9均为Yb2O3掺杂的g-C3N4材料，实施例5的产氢量为1165.48μmolg-1h-1，产氢量最高。这是因为由于Yb2O3使g-C3N4电荷分离的复合率降低，从而增加氢气的产生。
参见图4，实施例1-3为三种不同形态的g-C3N4，而实施例4、10、11分别为它们掺杂Yb2O3的g-C3N4，从中可以看出实施例11的产氢量最高，产氢量为3274.585μmolg-1h-1。这是因为实施例3的比表面积增大，从而使g-C3N4暴露了更多的位点。
三、净化NOx特性测定
将大约0.2g所制备的光催化剂添加到30mL H2O中并超声处理30min；随后，将得到的悬浮液涂覆到直径为11.5cm的皿上；然后接入NOx消除的光催化系统中。用化学发光法NOx分析仪连续测量NO和NO2的浓度，NO和NO2的去除率(η)计算为η(％)＝(1-C/C0)×100，其中C和C0分别是出口和进料流中NO/NO2的浓度。实施例3、11制备的Yb2O3/g-C3N4材料的NOx消除率如表2所示。
表2实施例3、11制备的g-C3N4材料的NOx消除率
| NO<sub>x</sub>消除率/％ | |
| 实施例3 | 49.66194 |
| 实施例11 | 38.96898 |
最后需要说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制技术方案，本领域的普通技术人员应当理解，那些对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本技术方案的宗旨和范围，均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (7)
1.一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法，其特征在于包括如下步骤：
(1)将10～12g尿素放入坩埚中，进行加热反应，最后将产物自然冷却至室温并称重，得到g-C3N4；
(2)称量Yb(NO3)3·6H2O以不同的质量比溶解在30～35ml H2O的烧杯中，加入400～410mg g-C3N4，将其在70～80℃下搅拌5～6h，然后除去保鲜膜，直到烧杯中的水干，得到Yb(NO3)3/g-C3N4；
(3)将Yb(NO3)3/g-C3N4放入坩埚中，进行加热反应。自然冷却至室温后，将其取出并称重，得到Yb2O3/g-C3N4。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中的加热是以3～5℃/min的速率升温至500～550℃恒温煅烧3～5h。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(1)中的加热反应是在马弗炉中加热反应。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中的搅拌是用保鲜膜将烧杯盖上进行加热搅拌。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中的加热是以3～5℃/min的速度在管式炉中加热至500～550℃恒温保持4～5h。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中加热反应是指在管式炉中加热反应。
7.一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂在光催化产氢和净化NOx中的应用。
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| CN202010509630.7A CN111957333A (zh) | 2020-06-06 | 2020-06-06 | 一种Yb2O3/g-C3N4双功能催化剂的制备方法及应用 |
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-
2020
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
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Application publication date: 20201120 |
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| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |