CN111900248A - 一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法 - Google Patents

一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于多态存储领域，公开了一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法，所述多态阻变存储器包括衬底和衬底上自下而上依次沉积的底部电极、氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极；活性电极堆栈层包括自下而上依次设置的若干电极层，若干电极层分别采用活性不同的活性金属材料制作，最下方的电极层与氧离子存储层接触，最上方的电极层与顶部电极接触。在外加电压的作用下，能够通过氧离子存储层中的氧离子逐级氧化活性电极堆栈层，改变活性电极堆栈层的氧化厚度，进而改变活性电极堆栈层的界面势垒高度，产生不同的导电状态，实现多个电阻状态的阻变存储器。

Description

一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法
技术领域
本发明属于多态存储领域，涉及一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法。
背景技术
现阶段人工智能领域仍沿用传统的冯诺依曼体系结构，实行二进制运算，信息在存储器与处理器之间传输过程仍需通过总线来实现，这意味着总线上的数据传输会产生大量的功耗损失。相比而言，人脑在处理同样等量数据时功耗要低得多，因此人们逐渐意识到基于冯诺依曼架构的人工智能是无法实现真正的类脑智能，只有对硬件结构进行优化才能真正实现类脑计算。人类大脑神经系统由各个神经突触相互连接所构成的，是具有学习和记忆能力的认知网络，随着人工智能与集成电路领域的快速发展，从模拟神经突触基本功能的电子器件出发，构建出人工神经网络，将带来计算机体系结构翻天覆地的变化。
阻变存储器(RRAM)作为一种新兴的非挥发性存储器，其操作电压较低、功耗较小且结构简单易于集成，RRAM可以实现多种阻值状态下的切换，这就意味着存储窗口较大，可以实现多阻态存储，有望模拟生物突触功能，实现类脑神经形态计算，因此成为新型存储器领域的研究热点。
但是，在过去的一些阻变存储器多态实现研究中，由于材料选择和器件设计，主要基于导电细丝理论来进行实现，而导电细丝的形成和熔断并不是固定在某个区域的，具有很大的随机性，导电细丝的随机性会导致整个阻变过程难以控制，进而导致阻变存储器的电学性能稳定性较差。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术中，由于导电细丝的形成和熔断的随机性，导致现有多态阻变存储器的电学性能稳定性差的缺点，提供一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器及其制备方法。
为达到上述目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
本发明一方面，一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，包括衬底和衬底上自下而上依次沉积的底部电极、氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极；
活性电极堆栈层包括自下而上依次设置的若干电极层，若干电极层分别采用活性不同的活性金属材料制作，最下方的电极层与氧离子存储层接触，最上方的电极层与顶部电极接触；
其中，氧离子存储层用于存储可移动氧离子，并在外加电压的作用下向活性电极堆栈层释放氧离子或从活性电极堆栈层获取氧离子；
活性电极堆栈层用于在外加电压的作用下向氧离子存储层释放氧离子或从氧离子存储层获取氧离子。
本发明多态阻变存储器进一步的改进在于：
所述若干电极层的厚度均小于2nm。
所述氧离子存储层采用过渡金属氧化物或复杂氧化物制作。
所述衬底为SiO2衬底或Si衬底。
所述活性金属材料包括Mg、Ti、Al、Hf、Ni和Zn。
所述若干电极层选用的活性金属材料的活泼性沿若干电极层自下而上的顺序依次减弱。
所述底部电极采用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作；所述顶部电极采用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作。
本发明又一方面，一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器的制备方法，包括以下步骤：
S1：在衬底上沉积底部电极和氧离子存储层；
S2：在氧离子存储层上依次沉积若干电极层，形成活性电极堆栈层；其中，若干电极层分别选用活性不同的活性金属材料；
S3：在活性电极堆栈层上沉积顶部电极。
本发明制备方法进一步的改进在于：
所述沉积的具体方法为：采用磁控溅射技术、电子束蒸发技术或热蒸发技术进行沉积。
所述若干电极层的厚度均小于2nm。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
通过设置氧离子存储层及活性电极堆栈层，当施加外加电压时，利用氧离子存储层中的氧离子逐级氧化活性电极堆栈，实现活性电极堆栈层界面势垒的不断改变，进而实现电阻态的逐渐变化。当在顶部电极施加正电压时(下电极始终接地)，氧离子存储层中的氧离子逐级氧化活性电极堆栈层，使活性电极堆栈层的界面势垒逐渐升高，实现多态阻变存储器电阻的逐渐升高；当在顶部电极施加负电压的时候，活性电极堆栈层中的氧离子逐渐被驱回氧离子存储层，使活性电极堆栈层的界面势垒逐渐降低，实现多态阻变存储器电阻的逐渐降低，从而实现了可逆多态阻变存储器。相较于现有基于导电细丝理论的多态阻变存储器，本发明采用的叠层结构清晰，每层都有固定的位置，其随机性较小，便于制作，因此基于这种结构实现的多态阻变存储器的电学性能稳定性较强。
进一步的，若干电极层的厚度均小于2nm，有利于在非常小的尺度上实现多态阻变存储器，制作出性能优异、尺寸小的多态阻变存储器，能够适用于更多的应用环境。
进一步的，所使用的电极材料容易获取，有助于大规模的制备。
本发明制备方法，通过依次沉积底部电极、氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极即可，制作过程简单，便于实现。
附图说明
图1为本发明实施例的多态阻变存储器结构示意图；
图2为本发明实施例的不同氧化层厚度下的电压-电流密度曲线图；
图3为本发明实施例的多态阻变存储器制备流程示意图；
图4为本发明实施例的多态阻变存储器各层制备过程示意图。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例能够以除了在这里图示或描述的那些以外的顺序实施。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、系统、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
下面结合附图对本发明做进一步详细描述：
参见图1，本发明一个实施例中，提供了一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，包括衬底以及衬底上自下而上依次沉积的底部电极、氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极；活性电极堆栈层包括自下而上依次设置若干电极层，最下方的电极层与氧离子存储层接触，最上方的电极层与顶部电极接触，若干电极层分别采用活性不同的活性金属材料制作，例如Mg、Ti、Al、Hf、Ni和Zn等。
其中，氧离子存储层用于存储可移动氧离子，并在外加电压的作用下向活性电极堆栈层释放氧离子或从活性电极堆栈层获取氧离子；活性电极堆栈层用于在外加电压的作用下向氧离子存储层释放氧离子或从氧离子存储层获取氧离子。
本发明通过设置氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极的叠层结构，其中，氧离子存储层和顶部电极之间存在界面势垒，电子从氧离子存储层移动至顶部电极时电子需要克服界面势垒，而从顶部电极移动至氧离子存储层时，电子受到界面势垒的阻挡作用，那么通过调节界面势垒的高度就能够产生不同的导电状态，表现出不同的电阻态。本发明中活性电极堆栈层能够在外加电压的作用下，逐步被氧离子存储层中存储的氧离子氧化，改变活性电极堆栈层的氧化厚度，而氧化层的厚度与界面势垒的高度呈正比，所以不同的氧化层厚度将对应不同的界面势垒高度，那么通过改变活性电极堆栈层的氧化厚度就能够实现阻态的渐变，进而实现多阻态，拓宽了实现多阻态的思路。
参见图2，其中tox代表氧化层厚度，U代表所施加的电压大小，J是对应的电流密度。从图2可知随着氧化厚度的增加，相同外加电压下，电流密度会发生显著的变化，体现出电阻的大小产生了变化，实现了多阻态调控。
本实施例中，活性电极堆栈层由自下而上依次设置的第一电极层、第二电极层和第三电极层形成，且第一电极层、第二电极层和第三电极层分别采用Mg、Ti和Al制作，但不以此为限，这样设计符合上述的要求，进而通过改变施加在底部电极和顶部电极上的限制电压，活性电极堆栈的各电极层逐渐被氧离子存储层中的氧离子氧化或还原，产生不同的界面势垒，进而实现多个电阻状态。
其中，衬底起支撑作用，可以选用表面平整的SiO2、Si、PEN、PET等。本实例采用Si作为衬底。
底部电极主要作为工作电极，施加电压使多态阻变存储器工作，一般选用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作，金属单质一般选取Pt、Au、Ti或Mg等，合金材料一般选取Cu-Ti，Cu-Te或Pt-Al等，导电氧化物一般选取ITO，FTO，AZO或Nb:SrTiO3等，氮化物一般选取TiN或TaN。本实例采用Pt作为底部电极，但不以此为限。
氧离子存储层主要作用是存储大量可移动氧离子，在电压的作用下实现氧离子的释放与获取，进而给活性电极堆栈层提供氧化用氧离子或获取活性电极堆栈层还原时释放的氧离子。通过氧化电极堆栈层的各电极层，从而改变活性电极堆栈层界面势垒来改变多态阻变存储器的电阻大小。氧离子存储层可以选用MoOx、TiOx、HfOx等二元过渡金属氧化物或复杂氧化物制作。本实例采用MoO3作为氧离子存储层，但不以此为限。
顶部电极作为工作电极，施加电压使多态阻变存储器工作。一般选用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作。其中，金属单质如Pt、Au、Ti或Mg等，合金材料如Cu-Ti，Cu-Te或Pt-Al等，导电氧化物如ITO，FTO，AZO或Nb:SrTiO3等，氮化物如TiN或TaN。本实施例采用Pt作为顶部电极，但不以此为限。
再一个实施例中，提供一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，该多态阻变存储器中若干电极层的厚度均小于2nm，实现活性电极堆栈层的超薄设计，超薄的活性电极堆栈层有助于在实现多阻态的前提下减小阻变存储器的大小。
参见图3和4，再一个实施例中，提供了一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器的制备方法，包括以下步骤：
S1：在衬底上沉积底部电极和氧离子存储层。
S2：在氧离子存储层上依次沉积若干电极层，本实施例中沉积了第一电极层、第二电极层和第三电极层，形成活性电极堆栈层；且本实施例中，第一电极层、第二电极层和第三电极层分别选用Mg、Ti和Al。
S3：在活性电极堆栈层上沉积顶部电极。
其中，沉积方法可以选用磁控溅射技术、电子束蒸发技术或热蒸发技术进行，本实施例中，沉积方法采用磁控溅射技术，沉积时，第一电极层、第二电极层和第三电极层的厚度均小于2nm。
该制备方法具体过程如下：
S1：采用SiO2/Si作为衬底，衬底经清洗后，采用磁控溅射技术在衬底上制备底部Ti/Pt层(Ti作为粘附层，将Pt电极粘附在衬底上)作为阻变存储器的底部电极。通过精确控制氧氛围(氩气与氧气的比例为24:6，单位为sccm)，采用磁控溅射技术在底部电极上沉积氧离子存储层。
S2：采用超低功率多靶磁控溅射设备，精确控制生长速度，原位依次制备每层厚度均小于2nm的第一电极层、第二电极层和第三电极层。
S3：通过磁控溅射技术，使用Lift-off工艺，在活性电极堆栈层上方制作Pt层作为多态阻变存储器的顶部电极。
综上所述，本发明基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，通过设置氧离子存储层及活性电极堆栈层，当施加外加电压时，利用氧离子存储层中的氧离子逐级氧化活性电极堆栈，实现活性电极堆栈层界面势垒的不断改变，进而实现电阻态的逐渐变化。当在顶部电极施加正电压时(下电极始终接地)，氧离子存储层中的氧离子逐级氧化活性电极堆栈层，使活性电极堆栈层的界面势垒逐渐升高，实现多态阻变存储器电阻的逐渐升高；当在顶部电极施加负电压的时候，活性电极堆栈层中的氧离子逐渐被驱回氧离子存储层，使活性电极堆栈层的界面势垒逐渐降低，实现多态阻变存储器电阻的逐渐降低，从而实现了可逆多态阻变存储器。
以上内容仅为说明本发明的技术思想，不能以此限定本发明的保护范围，凡是按照本发明提出的技术思想，在技术方案基础上所做的任何改动，均落入本发明权利要求书的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，包括衬底和衬底上自下而上依次沉积的底部电极、氧离子存储层、活性电极堆栈层和顶部电极；
活性电极堆栈层包括自下而上依次设置的若干电极层，若干电极层分别采用活性不同的活性金属材料制作，最下方的电极层与氧离子存储层接触，最上方的电极层与顶部电极接触；
其中，氧离子存储层用于存储可移动氧离子，并在外加电压的作用下向活性电极堆栈层释放氧离子或从活性电极堆栈层获取氧离子；
活性电极堆栈层用于在外加电压的作用下向氧离子存储层释放氧离子或从氧离子存储层获取氧离子。
2.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述若干电极层的厚度均小于2nm。
3.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述氧离子存储层采用过渡金属氧化物或复杂氧化物制作。
4.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述衬底为SiO2衬底或Si衬底。
5.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述活性金属材料包括Mg、Ti、Al、Hf、Ni和Zn。
6.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述若干电极层选用的活性金属材料的活泼性沿若干电极层自下而上的顺序依次减弱。
7.根据权利要求1所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器，其特征在于，所述底部电极采用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作；所述顶部电极采用金属单质、合金材料、导电氧化物、氮化物或P/N型Si材料制作。
8.一种基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：在衬底上沉积底部电极和氧离子存储层；
S2：在氧离子存储层上依次沉积若干电极层，形成活性电极堆栈层；其中，若干电极层分别选用活性不同的活性金属材料；
S3：在活性电极堆栈层上沉积顶部电极。
9.根据权利要求8所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器的制备方法，其特征在于，所述沉积的具体方法为：采用磁控溅射技术、电子束蒸发技术或热蒸发技术进行沉积。
10.根据权利要求8所述的基于电极堆栈的界面型多态阻变存储器的制备方法，其特征在于，所述若干电极层的厚度均小于2nm。
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