CN111755257A - 电化学器件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供能够防止电极弯曲并且能够使锂离子预掺杂均匀的电化学器件。本发明的电化学器件包括正极、负极、隔膜和电解液。正极具有由导电性材料构成的正极集电体和形成在正极集电体上的正极活性物质层。负极具有第一及第二负极活性物质层和负极集电体，该负极集电体具有：形成有第一负极活性物质层的第一主面；具有形成有第二负极活性物质层的涂布区域和没有形成第二负极活性物质层的非涂布区域的第二主面；和使第一主面与第二主面连通的多个贯通孔，第二负极活性物质层包括具有第一厚度的第一部分和第一部分与非涂布区域之间的第二部分，并且该第二部分具有比第一厚度小的第二厚度。

Description

电化学器件
技术领域
本发明涉及利用锂离子作为电荷载体的电化学器件。
背景技术
锂离子电容器等利用锂离子作为电荷载体的电化学器件中，在制造时，向负极进行锂离子的掺杂(预掺杂)。正极与负极隔着隔膜交替层叠，在负极上电连接金属锂等的锂源。从锂源释放的锂离子在电解液中移动，被掺杂到负极。
负极包括作为金属箔的集电体和层叠在集电体的表面的活性物质层。在集电体上，为了能够使锂离子透过而设置有大量的贯通孔。在此，由于设置贯通孔而集电体的强度降低，因此存在当施加力时电极弯曲的问题。
尤其是在集电体上存在层叠有活性物质层的涂布区域和没有层叠活性物质层的非涂布区域的情况下，涂布区域与非涂布区域的边界容易弯曲，在涂敷时和卷绕时的运送时发生弯曲，成为成品率降低的原因。专利文献1和专利文献2中公开了关于涂布区域和非涂布区域的控制的非水性二次电池。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-243658号公报
专利文献2：日本特开2009-164061号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
这里，在利用锂离子作为电荷载体的电化学器件中，需要使锂离子向负极的掺杂均匀。如果锂离子集中于负极的一部分，则要使锂离子变得均匀就需要耗时。
上述专利文献1和专利文献2记载的结构，能够避免因活性物质层的一部分变厚导致的活性物质层的脱离和电极的弯曲，但可能会产生锂离子的集中。
鉴于上述的问题，本发明的目的在于提供能够防止电极的弯曲且使锂离子预掺杂均匀的电化学器件。
用于解决技术问题的技术手段
为了达成上述目的，本发明的一个方式的电化学器件包括正极、负极、隔膜和电解液。
上述正极具有由导电性材料形成的正极集电体和形成在上述正极集电体上的正极活性物质层。
上述负极具有第一负极活性物质层和第二负极活性物质层以及负极集电体，该负极集电体具有：形成有上述第一负极活性物质层的第一主面；具有形成有上述第二负极活性物质层的涂布区域和没有形成上述第二负极活性物质层的非涂布区域的第二主面；和使上述第一主面与上述第二主面连通的多个贯通孔，上述第二负极活性物质层包括具有第一厚度的第一部分、和上述第一部分与上述非涂布区域之间的第二部分，并且该第二部分具有比上述第一厚度小的第二厚度。
上述隔膜将上述正极与上述负极绝缘。
上述电解液用于浸渍上述正极、上述负极和上述隔膜。
通过在上述非涂布区域电连接金属锂，并浸渍于上述电解液中，对上述第一负极活性物质层和第二负极活性物质层进行锂离子的预掺杂。
依据该结构，由于第一部分与非涂布区域之间设置有厚度较小的第二部分，所以能够防止负极以第二负极活性物质层与非涂布区域的边界为起点发生弯曲。另外，能够防止在锂离子的预掺杂时锂离子在第二负极活性物质层与非涂布区域的边界部分集中，能够使第二负极活性物质层中的锂离子的分布均匀。
可以构成为作为上述第二部分、上述负极集电体和上述第一负极活性物质层的厚度之和的第三厚度是作为上述第一部分、上述负极集电体和上述第一负极活性物质层的厚度之和的第四厚度的80％以上且95％以下。
可以构成为上述第一负极活性物质层和第二负极活性物质层由混合有负极活性物质、导电助剂和粘合剂树脂的材料形成。
可以构成为上述正极和上述负极隔着上述隔膜被层叠，并且被卷绕。
上述电化学器件可以为锂离子电容器。
发明的效果
依据如上所述的发明，能够提供能够防止电极偏移的发生并且能够使锂离子均匀地掺杂的电化学器件的制造方法和电化学器件。
附图说明
图1是本发明的实施方式的电化学器件的立体图。
图2是该电化学器件具有的蓄电元件的立体图。
图3是该电化学器件具有的蓄电元件的一部分的截面图。
图4是该电化学器件具有的蓄电元件的负极的平面图。
图5是该电化学器件具有的蓄电元件的负极的平面图。
图6是该电化学器件具有的蓄电元件的截面图。
图7是表示该电化学器件具有的蓄电元件的负极的厚度的示意图。
图8是表示比较例的电化学器件具有的蓄电元件的负极的厚度的示意图。
图9是表示本发明的实施例与比较例的比较结果的表。
附图标记的说明
100···电化学器件
110···蓄电元件
120···容器
130···负极
130a··第一非涂布区域
130b··第二非涂布区域
130c··第三非涂布区域
130d··第一涂布区域
130e··第二涂布区域
131···负极端子
132···负极集电体
132a··第一主面
132b··第二主面
133···第一负极活性物质层
134···第二负极活性物质层
134a··第一部分
134b··第二部分
140···正极
141···正极端子
142···正极集电体
142a··第三主面
142b··第四主面
143···正极活性物质层
150···隔膜
151···第一隔膜
152···第二隔膜
M·····金属锂。
具体实施方式
对本发明的实施方式的电化学器件进行说明。本实施方式的电化学器件是锂离子电容器等在电荷的输送中利用锂离子的电化学器件。此外，在以上的图中，X、Y和Z方向是彼此正交的3个方向。
[电化学器件的结构]
图1是表示本实施方式的电化学器件100的结构的立体图。该图所示的电化学器件100中，蓄电元件110收纳在容器120(盖和端子在图中省略)中。在容器120内，与蓄电元件110一起收纳有电解液。此外，本实施方式的电化学器件100的结构并不限定于以图1为代表的之后的图中所示的结构。
图2是蓄电元件110的立体图，图3是蓄电元件110的放大截面图。如图2和图3所示，蓄电元件110具有负极130、正极140和隔膜150，通过将它们层叠而成的层叠体绕着卷绕芯C卷绕而构成。此外，也可以不必一定设置卷绕芯C。
构成蓄电元件110的负极130、正极140、隔膜150的层叠顺序如图2所示，向着卷绕芯C侧去(从卷绕外侧起)依次为隔膜150、负极130、隔膜150、正极140。另外，蓄电元件110如图2所示具有负极端子131和正极端子141。负极端子131与负极130连接，正极端子141与正极140连接，如图2所示，负极端子131和正极端子141分别被引出到蓄电元件110的外部。
负极130如图3所示，具有负极集电体132、第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134。负极集电体132由导电性材料构成，能够采用铜箔等的金属箔。在本实施方式中，作为负极集电体132能够采用形成有大量贯通孔的金属箔。
第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134形成在负极集电体132上。第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134的材料能够采用负极活性物质与粘合剂树脂混合而成的材料，并且还可以含有导电辅助材料。负极活性物质是能够掺杂电解液中的锂离子的材料，例如能够使用难石墨化碳(硬碳)、石墨或软碳等的碳类材料、Si、SiO等的合金类材料、或者它们的复合材料。
粘合剂树脂是接合负极活性物质的合成树脂，例如可以使用苯乙烯丁二烯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟橡胶、聚偏二氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙丙橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，使负极活性物质之间的导电性提高。导电助剂例如能够列举石墨或炭黑等的碳材料。它们可以单独使用也可以混合多种使用。此外，导电助剂只要是具有导电性的材料，也可以是金属材料或导电性高分子等。
图4是表示卷绕前的负极130的示意图，图4的(a)是侧面图，图4的(b)是平面图。本实施方式的负极130如图4的(a)所示，在负极集电体132的第一主面132a形成有第一负极活性物质层133，在第二主面132b形成有第二负极活性物质层134。
第一负极活性物质层133遍及第一主面132a的整体而形成。另一方面，第二负极活性物质层134在第二主面132b上断续地形成。如图4的(a)所示，在第二主面132b设置有没有形成第二负极活性物质层134的第一非涂布区域130a、第二非涂布区域130b和第三非涂布区域130c、以及形成有第二负极活性物质层134的第一涂布区域130d和第二涂布区域130e。
在第一涂布区域130d和第二涂布区域130e的端部设置有第二负极活性物质层134的厚度不同的部分。关于其详细情况后述。
在第一非涂布区域130a内的负极集电体132，如图4的(b)所示通过粘贴成为锂离子的供给源的金属锂M而被电连接。金属锂M的形状没有特别地限定，为了降低蓄电元件110的厚度，优选为箔状。金属锂M能够采用在后述的锂离子的预掺杂中能够掺杂在第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134中的程度的量。
第一非涂布区域130a和第二非涂布区域130b的X方向的长度没有特别限定，第二非涂布区域130b的X方向的长度优选为相对于卷绕芯C的直径为1/2π倍左右的长度。另外，也能够构成为没有设置第二非涂布区域130b的结构。
在第三非涂布区域130c内的负极集电体132，如图4的(a)所示连接有负极端子131，并被引出到负极130的外部。第三非涂布区域130c以第三非涂布区域130c内的负极集电体132不露出的方式，如图4的(a)所示被带T密封。带T的种类没有特别限定，优选采用具有耐热性且对电解液的溶剂具有耐溶剂性的带。负极端子131例如是铜端子。此外，带T可以根据需要而省略。
正极140如图3所示，具有正极集电体142和正极活性物质层143。正极集电体142由导电性材料形成，能够采用铝箔等的金属箔。正极集电体142可以是表面实施了化学性或者机械性的糙面化处理的金属箔、或形成有贯通孔的金属箔。
正极活性物质层143形成于正极集电体142的正面背面上。正极活性物质层143的材料能够采用正极活性物质与粘合剂树脂混合而成的材料，并且还可以含有导电辅助材料。正极活性物质是能够吸附电解液中的锂离子和阴离子的材料，例如能够利用活性炭或聚丙苯碳化物等。
粘合剂树脂是接合正极活性物质的合成树脂，例如能够使用苯乙烯丁二烯橡胶、聚乙烯、聚丙烯、芳香族聚酰胺、羧甲基纤维素、氟橡胶、聚偏二氟乙烯、异戊二烯橡胶、丁二烯橡胶和乙丙橡胶等。
导电助剂是由导电性材料形成的颗粒，使正极活性物质之间的导电性提高。导电助剂例如可以列举石墨或炭黑等的碳材料。这些材料可以单独使用，也可以混合多种使用。此外，导电助剂只要是具有导电性的材料，也可以是金属材料或者导电性高分子等。
图5是表示卷绕前的正极140的示意图，图5的(a)是侧面图，图5的(b)是平面图。正极140如图5的(a)所示，在正极集电体142的第三主面142a和第四主面142b的两面形成有正极活性物质层143，在第三主面142a设置有没有形成正极活性物质层143的非涂布区域140a。
在此，在非涂布区域140a内的正极集电体142，如图5所示，连接有正极端子141，正极端子141被引出到正极140的外部。此外，在正极140中，配置有正极端子141的非涂布区域140a也可以形成于第四主面142b。另外，非涂布区域140a也可以被带等密封。正极端子141例如是铝端子。
隔膜150将负极130与正极140绝缘，如图3所示，包括第一隔膜151和第二隔膜152。
第一隔膜151和第二隔膜152隔开负极130与正极140，并使后述的电解液中含有的离子透过。具体而言，第一隔膜151和第二隔膜152能够采用纺织布、无纺布、合成树脂微多孔膜等，例如能够采用以烯烃类树脂为主材料的隔膜。另外，第一隔膜151和第二隔膜152也可以是连续的一片隔膜。
图6是蓄电元件110的截面图(负极端子131和正极端子141省略图示)。本实施方式的蓄电元件110如图6所示，负极130与正极140隔着第一隔膜151和第二隔膜152层叠并被卷绕。具体而言，以负极集电体132的第一主面132a和正极集电体142的第三主面142a为卷绕内侧、负极集电体132的第二主面132b和正极集电体142的第四主面142b为卷绕外侧的方式构成。
在此，蓄电元件110是卷绕最外侧(最外周)的电极成为负极130的结构，如图6所示，在卷绕最外侧的负极集电体132的第二主面132b设置第一非涂布区域130a，在卷绕最内侧的负极集电体132的端部设置第二非涂布区域130b。
另外，负极集电体132的第一主面132a，如图6所示。隔着第一隔膜151与正极140(正极活性物质层143)相对。第二主面132b如该图所示具有：隔着第二隔膜152与正极140(正极活性物质层143)相对的第一区域132e；和成为卷绕最外侧且没有隔着第二隔膜152与正极140(正极活性物质层143)相对的第二区域132f。本实施方式的蓄电元件110通过在该第二区域132f粘贴金属锂M而被电连接。
容器120收纳蓄电元件110。容器120的上表面和下表面能够由未图示的盖封闭。容器120的材质没有特别限定，例如能够采用由以铝、钛、镍、铁为主成分的金属或者不锈钢等构成的容器。
蓄电元件110与电解液一起被收纳在容器120中。电解液没有特别限定，能够使用以LiPF6等为溶质的溶液。
[关于负极活性物质层的厚度]
关于第二负极活性物质层134的厚度进行说明。图7是表示负极130的示意图，图7的(a)是侧面图，图7的(b)是平面图。
负极130如图4所示具有第一涂布区域130d和第二涂布区域130e，在此，关于第一涂布区域130d进行说明。
如图7所示，第二负极活性物质层134具有第一部分134a和第二部分134b。
第一部分134a占据第一涂布区域130d的大部分，第二部分134b是第一部分134a与非涂布区域(第一非涂布区域130a和第三非涂布区域130c)之间的部分。
第一部分134a是第二负极活性物质层134具有规定的厚度D1的部分。第二部分134b是第二负极活性物质层134具有比第一部分134a小的厚度D2的部分。
另外，将第二部分134b、负极集电体132和第一负极活性物质层133的厚度之和设为厚度D3，将第一部分134a、负极集电体132和第一负极活性物质层134的厚度之和设为厚度D4。
厚度D3优选为厚度D4的80％以上且95％以下。另外，负极130的沿着长边方向(X方向)的第二部分134b的宽度H优选为5mm左右。
此外，在此关于第一涂布区域130d进行了说明，关于第二涂布区域130e也同样地设置有第一部分134a和第二部分134b，第二部分134b是第一部分134a与非涂布区域(第二非涂布区域130b和第三非涂布区域130c)之间的部分。
[关于第二部分产生的效果]
如上所述，第二负极活性物质层134包括作为第一部分134a与非涂布区域之间的部分的第二部分134b。在与比较例进行比较的基础上来说明设置第二部分134b产生的效果。
图8是比较例的负极530的示意图。如该图所示，负极530包括负极集电体532、第一负极活性物质层533和第二负极活性物质层534。第二负极活性物质层534通过在负极集电体532上断续地涂布而形成，设置有涂布区域530a和非涂布区域530b。
在此，如图8所示，第二负极活性物质层534具有第一部分534a和第二部分534b。第二部分534b是设置在第一部分534a与非涂布区域530b之间的部分，而且是比第一部分534a厚度大的部分。
在负极集电体532上层叠第二负极活性物质层534的情况下，将混合有负极活性物质、粘合剂树脂和导电助剂的负极膏从模具排出到负极集电体532上。在进行断续涂布的情况下，需要在涂布区域530a的端部中断负极膏的排出，这时，如图8所示负极膏隆起，形成第二部分534b。
因此，当对负极530施加力时，负极530以第二部分534b与非涂布区域530b的边界为起点弯曲，产生了元件卷绕时的成品率的恶化。
并且，在预掺杂中在厚度大的第二部分534b被掺杂大量的锂离子，产生锂离子的分布不均。由此，为了达到锂离子变得均匀，需要耗时。
与此不同，本实施方式的负极130中，在第一部分134a与非涂布区域之间设置有第二负极活性物质层134的厚度较小的第二部分134b，负极130不容易以第二负极活性物质层134与非涂布区域的边界为起点发生弯曲。另外能够防止锂离子向第二部分134b的集中，锂离子通过预掺杂而变得均匀。
[电化学器件的制造方法]
关于本实施方式的电化学器件100的制造方法进行说明。此外，以下所示的制造方法是一个例子，电化学器件100也能够通过与以下所示的制造方法不同的制造方法来制造。
负极130通过在负极集电体132的第一主面132a和第二主面132b涂敷包含负极活性物质、导电助剂和粘合剂等的负极膏，并进行干燥或者固化而能够制作。负极膏的涂敷通过一边使负极膏从模具排出一边使负极集电体132在长边方向(X方向)上移动来进行。模具使用前端平坦的模具。
当将对模具供给负极膏的阀开放时形成涂布区域，而将该阀关闭时形成非涂布区域。在第二负极活性物质层134开放阀而形成第一部分134a之后，从距非涂布区域的5mm左右(按时间为10μs左右)之前起关闭阀，由此能够形成第二部分134b。
接着，裁断负极集电体132、第一负极活性物质层133和第二负极活性物质层134，将负极端子131连接于非涂布区域130c，用带T密封，由此能够制作负极130。
正极140通过在正极集电体142的第三主面142a和第四主面142b涂敷包含正极活性物质、导电助剂和粘合剂等的正极极膏，并使其干燥或者固化从而能够制作。正极膏的涂敷通过一边使正极膏从模具排出一边使正极集电体142在长边方向(X方向)上移动来进行。
接着，将正极集电体142和正极活性物质层143裁断，将正极端子141连接于非涂布区域140a而能够制作正极140。
接着，使负极130、正极140、第一隔膜151和第二隔膜152层叠，如图6所示那样卷绕。这时，使负极130成为卷绕内侧、正极140成为卷绕外侧，负极130的第二非涂布区域130b成为卷绕芯C侧。
接着，在通过上述的工序所得到的卷绕体的配置在卷绕最外侧的第一非涂布区域130a，电连接金属锂M(参照图6)，得到蓄电元件110。接着，将电连接有金属锂M的蓄电元件110收纳在装有电解液的容器120中，并进行封口。由此，从金属锂M向负极130预掺杂锂离子。按照以上所述能够制造电化学器件100。
以上，关于本发明的实施方式进行说明，本发明并不仅仅限定于上述的实施方式，当然能够施加各种变更。
例如，在上述的实施方式中，作为电化学器件100的一例，对卷绕型的锂离子电容器进行了说明，本发明也能够适用于各个板状的正极与负极隔着隔膜交替地层叠多个而成的层叠型的锂离子电容器、锂离子电池等。
实施例
将具有上述实施方式的电化学器件100的结构、并具有40F的1235尺寸的电化学器件作为实施例的电化学器件。
另外，将电化学器件100中代替负极130而具有上述的负极530、并且具有40F的1235尺寸的电化学器件作为比较例的电化学器件。
关于实施例和比较例的电化学器件，比较卷绕时的负极的弯曲和预掺杂时的金属锂的溶解剩余量。图9是表示比较结果的表。
如该图所示，在比较例中，在卷绕时30％的电化学器件中发生了负极530的弯曲。另一方面，在实施例中，在卷绕时没有发生负极130的弯曲。
另外，在图9中金属锂的溶解剩余量表示锂离子开始预掺杂后的经过天数和剩余的金属锂的面积。在实施例中从预掺杂开始第7天，金属锂消失，而在比较例中，直至金属锂消失需要10天。
根据以上内容可知，在本实施方式的电化学器件中，能够防止负极的弯曲，并且能够缩短锂离子的预掺杂所需要的时间。

Claims (5)

1.一种电化学器件，其特征在于，包括：
正极，其具有由导电性材料构成的正极集电体和形成在所述正极集电体上的正极活性物质层；
负极，其具有第一负极活性物质层和第二负极活性物质层以及负极集电体，该负极集电体具有：形成有所述第一负极活性物质层的第一主面；具有形成有所述第二负极活性物质层的涂布区域和没有形成所述第二负极活性物质层的非涂布区域的第二主面；和使所述第一主面与所述第二主面连通的多个贯通孔，所述第二负极活性物质层包括具有第一厚度的第一部分和所述第一部分与所述非涂布区域之间的第二部分，并且该第二部分具有比所述第一厚度小的第二厚度，在所述非涂布区域电连接有金属锂；
将所述正极与所述负极绝缘的隔膜；和
电解液，其用于浸渍所述正极、所述负极和所述隔膜。
2.如权利要求1所述的电化学器件，其特征在于：
作为所述第二部分、所述负极集电体和所述第一负极活性物质层的厚度之和的第三厚度是作为所述第一部分、所述负极集电体和所述第一负极活性物质层的厚度之和的第四厚度的80％以上且95％以下。
3.如权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于：
所述第一负极活性物质层和第二负极活性物质层由混合有负极活性物质、导电助剂和粘合剂树脂的材料构成。
4.如权利要求1～3中任一项所述的电化学器件，其特征在于：
所述正极和所述负极隔着所述隔膜被层叠并且被卷绕。
5.如权利要求1～4中任一项所述的电化学器件，其特征在于：
所述电化学器件为锂离子电容器。
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