CN111748790A - 二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料及制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明为一种二氧化硅膜包覆的二氧化硅‑金刚石复合材料及其制备方法，解决了金刚石和二氧化硅两种材料应用限制的问题。该复合材料由芯部和表层组成，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，表层为二氧化硅膜。该复合材料制备时，首先采用微波等离子体化学气相沉积技术在石墨基体表面进行金刚石和碳化硅的共沉积，随后对碳化硅‑金刚石复合膜进行微波氧等离子体刻蚀，形成二氧化硅‑金刚石混合相膜，继续制备多层二氧化硅‑金刚石混合相膜，形成二氧化硅‑金刚石的多层膜结构，最后在二氧化硅‑金刚石的多层膜结构表层制备二氧化硅膜即可。本发明复合材料制备没有采用传统的涂层工艺，制备的复合材料具有良好的透过性、散热性和抗氧化性，适合作为窗口材料使用。

Description

二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料及制备方法
技术领域
本发明属于化学气相沉积技术领域，具体是一种二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料及制备方法。
背景技术
金刚石具有较好的光透过性能、较强的抗辐照损伤性、极强的耐腐蚀性和耐磨损性能，以及极佳的散热性能，使其可用作在苛刻环境下服役的装甲车的 X 射线窗口材料和红外窗口材料等，同时金刚石还是高速拦截导弹头罩、航空飞机窗口材料、战斗机机头的探测窗口材料和红外阵列热成像引导窗口的不二选择。但是金刚石的热稳定性差，在高温含氧环境工作，或高速环境工作时，空气动力会加热由其制作的窗口或头罩，使表面温度急剧上升，当温度达到650 ℃左右时，金刚石涂层在大气中开始氧化，而在真空或惰性气氛下大约1500 ℃开始转变成石墨。这些问题都严重限制了金刚石作为红外窗口在高温氧化环境中的应用。目前，研究人员多通过离子注入或镀双层及多层耐高温薄膜来提高其抗氧化能力。但在抗蚀能力方面，任何涂层也比不上金刚石，一旦外层氧化保护膜被蚀，金刚石就会由于暴露在大气中，再次面临被氧化的问题。
二氧化硅是硅的氧化物，在可见光和近红外区域均为透明，是一种理想的光学薄膜，同时二氧化硅具有优异的抗氧化性和良好的耐蚀性，但是其散热性能差，导致其不适用于需要良好散热的环境。
由上述描述可知，金刚石和二氧化硅是两种性质差异较大的材料，这种差异使得制备二者的混合相复合材料，是一个较大的技术难点。目前，有少数研究人员通过调整工艺参数，在二氧化硅薄层（一般小于1微米）表面实现了金刚石的沉积，通过采用薄层，降低因金刚石和二氧化硅的热膨胀系数等差异引入的界面应力。另外一部分研究人员金刚石表面制备二氧化硅薄膜，来改善金刚石的性能，如发明专利CN105463375A提供了一种氧化硅镀覆金刚石的方法，这种方法改善金刚石磨粒的抗氧化性和润湿性。但是目前未见有将金刚石和二氧化硅这两种材料制备成混合相复合材料的报道。
发明内容
本发明的目的是为了解决金刚石和二氧化硅这两种材料在应用上的限制，而提供一种二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料。该材料的芯部由金刚石和二氧化硅混合相构成的多层膜组成，表层为二氧化硅保护膜。该复合材料兼具金刚石和二氧化硅的高透过性，金刚石的高散热性和耐蚀性，氧化硅的抗氧化性，可用作窗口材料或窗口材料的保护膜层。
本发明是通过如下技术方案实现的：
一种二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成，其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，表层为二氧化硅膜。
作为优选的技术方案，芯部的每层膜的厚度为1-20μm，表层的二氧化硅膜的厚度为1-50μm。
作为优选的技术方案，该复合材料作为涂层材料时，表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面，芯部的底面沉积在基体材料上。
作为优选的技术方案，该复合材料作为自支撑体材料时，表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
进一步的，本发明还提供了上述二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，具体包括如下两种情况：
一、当该复合材料作为涂层材料时，其制备方法包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入含硅碳气体或含硅气体及含碳气体作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜；含硅碳气体为四甲基硅烷（Si(CH3)4, TMS）、三氯甲基硅烷（CH3碳化硅l3）或正硅酸乙酯（Si(OC2H5)4），含硅气体为四氯化硅（碳化硅l4）、三氯氢硅（H碳化硅l3）、二氯甲硅烷（H2碳化硅l2）、氯硅烷（H3碳化硅l）或硅烷（SiH4），含碳气体为烃类；
碳化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000sccm，采用碳硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.5%-10%，采用含硅气体及含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5%，含碳气体占氢气的体积百分比为1%-10%，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h。
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低含硅碳气体或含硅气体及含碳气体的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜；
二氧化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：石墨基体温度100-400 ℃，O2流量为50-1000 sccm，H2流量为0-1000 sccm，微波功率为500-5000 W，气体压力为1-5 kPa，微波氧等离子体处理时间10 min-10 h。
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构。
4）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜，得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合涂层材料；
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料放入含有凹槽的钛模中，使基体材料与二氧化硅-金刚石混合相膜的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；具体的工艺参数为：石墨基体温度200-700 ℃，氢气流量为100-1000sccm，含硅气体占氢气的体积百分比0.5%-10%，氧气占氢气的体积百分比为0.1%-5%，功率1-10 kW，工作压强2-15 kPa，沉积时间30 min-50h。
二、当该复合材料作为自支撑体材料时，其制备方法包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入含硅碳气体或含硅气体及含碳气体作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体表面进行碳化硅涂膜的制备；含硅碳气体为四甲基硅烷（Si(CH3)4, TMS）、三氯甲基硅烷（CH3碳化硅l3）或正硅酸乙酯（Si(OC2H5)4），含硅气体为四氯化硅（碳化硅l4）、三氯氢硅（H碳化硅l3）、二氯甲硅烷（H2碳化硅l2）、氯硅烷（H3碳化硅l）或硅烷（SiH4），含碳气体为烃类；
碳化硅膜制备的具体参数为：石墨基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000 sccm，采用含硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.1%-5 %，采用含硅气体和含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5 %，含碳气体占氢气的体积百分比为0.1%-5 %，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h。
2）改变工艺参量，在石墨基体表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜；
碳化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：石墨基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000sccm，采用含硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.5%-10%，采用含硅气体及含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5%，含碳气体占氢气的体积百分比为1%-10%，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h；
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低含硅碳气体或含硅气体及含碳气体的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜；
二氧化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：石墨基体温度100-400 ℃，O2流量为50-1000 sccm，H2流量为0-1000 sccm，微波功率为500-5000 W，气体压力为1-5 kPa，微波氧等离子体处理时间10 min-10 h。
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构。
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体放入含有凹槽的钛模中，使石墨基体与碳化硅膜的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；具体的工艺参数为：石墨基体温度200-700 ℃，氢气流量为100-1000sccm，含硅气体占氢气的体积百分比0.5%-10%，氧气占氢气的体积百分比为0.1%-5%，功率1-10 kW，工作压强2-15kPa，沉积时间30 min-50h。
6）将试件倒置，使石墨基体完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜转变为二氧化硅膜，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料；
石墨基体氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜包含在钛模的凹槽中，而石墨基体裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜转化为二氧化硅膜，形成作为下表面的二氧化硅膜；具体的工艺参数为：石墨基体温度450-1000 ℃，氧气流量为50-1000 sccm，功率1-10 kW，工作压强5-20 kPa。
本发明针对金刚石和二氧化硅性质差异大，难以制备二者的复合材料的问题，先利用化学气相沉积技术进行金刚石和碳化硅的共沉积，实现制备金刚石-碳化硅混合相膜层，随后通入氧气形成微波氧等离子体或微波氢氧等离子体，利用微波氧等离子体对金刚石-碳化硅混合相膜层进行氧化，通过控制金刚石-碳化硅混合相膜层的厚度，保证微波氧等离子体氧化能够将碳化硅完全氧化成为氧化硅，通过控制工艺参量控制碳化硅和金刚石被氧化的速率，使其中的碳化硅转变为氧化硅，同时保证金刚石不被氧化消失，随后通过交替进行金刚石和碳化硅的共沉积以及微波氧等离子氧化的操作步骤，实现二氧化硅-金刚石的多层膜结构的制备，为了进一步提升其中金刚石的抗氧化性，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的表面再制备一层二氧化硅保护膜，由于内部为金刚石和二氧化硅的混合相，可降低其与表层二氧化硅层之间的热膨胀系数等差异，从而使得表层二氧化硅具有良好的附着性。
本发明的有益效果如下：
1）本发明解决了二氧化硅和金刚石这两种材料难以制备成复合材料的难题，制备的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料可作为体材料也可以作为涂层材料，具有比较宽的应用范围。
2）本发明的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料材料兼具金刚石和二氧化硅的高透过性，金刚石的高散热性和耐蚀性，氧化硅的抗氧化性等等，实现了金刚石和二氧化硅的优势互补。
3）本发明复合材料中的每层膜整体之间的热膨胀系数等性能差异都几乎相同，可有效避免层间结合力不足的问题，另外芯部为金刚石和二氧化硅的混合相，表层为二氧化硅，也有利于降低金刚石和二氧化硅之间的热膨胀系数差异，使得制备的复合材料内部的应力较小，能保证在使用过程中不因应力大而导致涂层开裂失效。
4）本发明可以根据功能需求通过控制工艺参量，控制芯部二氧化硅-金刚石的多层膜结构中金刚石相和二氧化硅相的含量，表层二氧化硅膜的厚度等，实现复合材料整体光学透过性、散热性，抗氧化性的连续调节，满足应用的具体需求。
5）本发明可通过改变芯部制备时的工艺参量，获得金刚石或二氧化硅含量由内到外依次渐变的芯部结构，从而实现复合材料性能的进一步优化设计。
6）本发明采用一台微波等离子体化学气相沉积金刚石沉积装置即可完成复合材料的制备，有利于节约成本。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，此处的附图用来提供对本发明的进一步说明，构成本申请的一部分，本发明的示意性实施例及其说明用来解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
图1为本发明二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料作为涂层材料时的制备工艺流程图。
图2为本发明二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料作为自支撑体材料时的制备工艺流程图。
图中：1-基体材料、2-碳化硅-金刚石混合相膜、3-二氧化硅-金刚石混合相膜、4-二氧化硅膜、5-钛模、6-石墨基体、7-碳化硅膜。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好的理解本发明，以下结合参考附图并结合实施例对本发明作进一步清楚、完整的说明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
实施例1
一种作为涂层材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为5 μm；表层为二氧化硅膜，厚度为10 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面。
作为涂层材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入四甲基硅烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料1表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜2，如图1中的a所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：基体材料1温度900 ℃，氢气流量为500 sccm，四甲基硅烷占氢气的体积百分比0.5 %，微波功率5 kW，工作压强10 kPa，沉积时间3 h。
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低四甲基硅烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图1中的b所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：基体材料1温度400 ℃，O2流量为200 sccm，H2流量为0 sccm，微波功率为1000W，气体压力为5 kPa，微波氧等离子体处理时间5 h。
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图1中的c、d、e所示。
4）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图1中的f、g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料1放入含有凹槽的钛模5中，使基体材料1与二氧化硅-金刚石混合相膜3的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：基体材料1温度500 ℃，氢气流量为600sccm，硅烷占氢气的体积百分比3 %，氧气占氢气的体积百分比为3 %，功率5 kW，工作压强8 kPa，沉积时间10 h。
实施例2
一种作为涂层材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为20μm；表层为二氧化硅膜，厚度为1μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面。
作为涂层材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入硅烷和甲烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料1表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜2，如图1中的a所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：基体材料1温度700 ℃，氢气流量为50 sccm，硅烷占氢气的体积百分比5 %，甲烷占氢气的体积百分比1 %，微波功率10kW，工作压强3 kPa，沉积时间6h。
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低硅烷和甲烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图1中的b所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：基体材料1温度300 ℃，O2流量为650 sccm，H2流量为300 sccm，微波功率为5000W，气体压力为3 kPa，微波氧等离子体处理时间10min。
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图1中的c、d、e所示。
4）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图1中的f、g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料1放入含有凹槽的钛模5中，使基体材料1与二氧化硅-金刚石混合相膜3的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：基体材料1温度700 ℃，氢气流量为1000sccm，硅烷占氢气的体积百分比0.5 %，氧气占氢气的体积百分比为5 %，功率1 kW，工作压强2 kPa，沉积时间30min。
实施例3
一种作为涂层材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为1 μm；表层为二氧化硅膜，厚度为35μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面。
作为涂层材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入四氯化硅和甲烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料1表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜2，如图1中的a所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：基体材料1温度1000 ℃，氢气流量为1000 sccm，四氯化硅占氢气的体积百分比0.1 %，甲烷占氢气的体积百分比10 %，微波功率7kW，工作压强20 kPa，沉积时间10min。
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低四氯化硅和甲烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图1中的b所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：基体材料1温度200 ℃，O2流量为1000 sccm，H2流量为600 sccm，微波功率为500W，气体压力为2 kPa，微波氧等离子体处理时间8h。
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图1中的c、d、e所示。
4）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图1中的f、g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料1放入含有凹槽的钛模5中，使基体材料1与二氧化硅-金刚石混合相膜3的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：基体材料1温度400 ℃，氢气流量为100sccm，硅烷占氢气的体积百分比6 %，氧气占氢气的体积百分比为2 %，功率7 kW，工作压强5 kPa，沉积时间35h。
实施例4
一种作为涂层材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为15μm；表层为二氧化硅膜，厚度为50 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面。
作为涂层材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入正硅酸乙酯作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜，如图1中的a所示。
碳化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：基体材料1温度1100 ℃，氢气流量为750 sccm，正硅酸乙酯占氢气的体积百分比10 %，微波功率1 kW，工作压强16 kPa，沉积时间10 h。
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低正硅酸乙酯的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜，如图1中的b所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：基体材料1温度100 ℃，O2流量为50 sccm，H2流量为1000 sccm，微波功率为4000 W，气体压力为1 kPa，微波氧等离子体处理时间3 h。
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图1中的c、d、e所示。
4）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜，如图1中的f、g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料1放入含有凹槽的钛模中，使基体材料1与二氧化硅-金刚石混合相膜的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；具体的工艺参数为：基体材料1温度200 ℃，氢气流量为350sccm，硅烷占氢气的体积百分比10 %，氧气占氢气的体积百分比为0.1 %，功率10 kW，工作压强15kPa，沉积时间50 h。
实施例5
一种作为自支撑体材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为10 μm；表层为二氧化硅膜，厚度为20 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
作为自支撑体材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入含硅烷和甲烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体6表面进行碳化硅膜7制备，如图2中的a所示；
碳化硅膜7制备的具体参数为：石墨基体6温度1000 ℃，氢气流量为1000sccm，硅烷占氢气的体积百分比2 %，甲烷占氢气的体积百分比为1%，微波功率8 kW，工作压强15 kPa，沉积时间10 h。
2）改变工艺参量，在石墨基体6表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜2，如图2中的b所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度1000 ℃，氢气流量为1000sccm，硅烷气体占氢气的体积百分比0.5 %，甲烷占氢气的体积百分比为2 %，微波功率8 kW，工作压强15 kPa，沉积时间8 h。
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低硅烷和甲烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图2中的c所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度400 ℃，O2流量为800 sccm，H2流量为100 sccm，微波功率为5000 W，气体压力为5 kPa，微波氧等离子体处理时间8 h。
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图2中的d、e、f所示。
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图2中的g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体6放入含有凹槽的钛模5中，使石墨基体6与碳化硅膜7的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度400 ℃，氢气流量为1000sccm，硅烷占氢气的体积百分比0.5%，氧气占氢气的体积百分比为2%，功率5 kW，工作压强10 kPa，沉积时间20h。
6）将试件倒置，使石墨基体6完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转变为二氧化硅膜4，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，如图2中的h、i所示。
石墨基体6氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜4包含在钛模5的凹槽中，而石墨基体6裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体6氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转化为二氧化硅膜4，形成作为下表面的二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度500 ℃，氧气流量为1000 sccm，功率5 kW，工作压强10 kPa。
实施例6
一种作为自支撑体材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为1μm；表层为二氧化硅膜，厚度为1 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
作为自支撑体材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入三氯甲基硅烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体6表面进行碳化硅膜7制备，如图2中的a所示；
碳化硅膜7制备的具体参数为：石墨基体6温度1100 ℃，氢气流量为500sccm，三氯甲基硅烷占氢气的体积百分比5 %，微波功率10kW，工作压强3 kPa，沉积时间10 min。
2）改变工艺参量，在石墨基体6表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜2，如图2中的b所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度1100 ℃，氢气流量为500sccm，三氯甲基硅烷占氢气的体积百分比10 %，微波功率10kW，工作压强3 kPa，沉积时间10min。
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低三氯甲基硅烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图2中的c所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度100 ℃，O2流量为50 sccm，H2流量为0 sccm，微波功率为500 W，气体压力为4 kPa，微波氧等离子体处理时间10min。
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图2中的d、e、f所示。
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图2中的g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体6放入含有凹槽的钛模5中，使石墨基体6与碳化硅膜7的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度200 ℃，氢气流量为400sccm，硅烷占氢气的体积百分比10%，氧气占氢气的体积百分比为0.1%，功率1 kW，工作压强15 kPa，沉积时间50h。
6）将试件倒置，使石墨基体6完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转变为二氧化硅膜4，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，如图2中的h、i所示。
石墨基体6氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜4包含在钛模5的凹槽中，而石墨基体6裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体6氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转化为二氧化硅膜4，形成作为下表面的二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度1000 ℃，氧气流量为500 sccm，功率8kW，工作压强16 kPa。
实施例7
一种作为自支撑体材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为15 μm；表层为二氧化硅膜，厚度为50 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
作为自支撑体材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入四甲基硅烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体6表面进行碳化硅膜7制备，如图2中的a所示；
碳化硅膜7制备的具体参数为：石墨基体6温度700 ℃，氢气流量为50sccm，四甲基硅烷占氢气的体积百分比0.1 %，微波功率4 kW，工作压强20 kPa，沉积时间7 h。
2）改变工艺参量，在石墨基体6表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜2，如图2中的b所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度700 ℃，氢气流量为50sccm，四甲基硅烷占氢气的体积百分比0.5 %，微波功率4 kW，工作压强20kPa，沉积时间5 h。
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低四甲基硅烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图2中的c所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度300 ℃，O2流量为1000 sccm，H2流量为100 sccm，微波功率为400 W，气体压力为2 kPa，微波氧等离子体处理时间10 h。
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图2中的d、e、f所示。
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图2中的g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体6放入含有凹槽的钛模5中，使石墨基体6与碳化硅膜7的接触表面高于钛模5边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度500 ℃，氢气流量为100sccm，硅烷占氢气的体积百分比5%，氧气占氢气的体积百分比为5%，功率8 kW，工作压强2 kPa，沉积时间30 h。
6）将试件倒置，使石墨基体6完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转变为二氧化硅膜4，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，如图2中的h、i所示。
石墨基体6氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜4包含在钛模5的凹槽中，而石墨基体6裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体6氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转化为二氧化硅膜4，形成作为下表面的二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度700 ℃，氧气流量为400 sccm，功率10 kW，工作压强5kPa。
实施例8
一种作为自支撑体材料使用的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，由芯部和表层组成；其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，厚度为20 μm；表层为二氧化硅膜，厚度为30 μm；表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
作为自支撑体材料的上述复合材料的制备方法，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入含氯硅烷和甲烷作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体6表面进行碳化硅膜7制备，如图2中的a所示；
碳化硅膜7制备的具体参数为：石墨基体6温度850 ℃，氢气流量为700sccm，氯硅烷占氢气的体积百分比5 %，甲烷占氢气的体积百分比为0.1%，微波功率1 kW，工作压强8 kPa，沉积时间3 h。
2）改变工艺参量，在石墨基体6表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜2，如图2中的b所示。
碳化硅-金刚石混合相膜2制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度850 ℃，氢气流量为700sccm，氯硅烷占氢气的体积百分比5 %，甲烷占氢气的体积百分比为10%，微波功率1kW，工作压强8 kPa，沉积时间10 h。
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低硅烷和甲烷的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜2进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜3，如图2中的c所示。
二氧化硅-金刚石混合相膜3制备的具体工艺参数为：石墨基体6温度200 ℃，O2流量为300 sccm，H2流量为1000 sccm，微波功率为2500 W，气体压力为1 kPa，微波氧等离子体处理时间4 h。
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜2以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜3的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构，如图2中的d、e、f所示。
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4，如图2中的g所示。
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜3制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体6放入含有凹槽的钛模5中，使石墨基体6与碳化硅膜7的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入硅烷、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度700 ℃，氢气流量为700sccm，硅烷占氢气的体积百分比7%，氧气占氢气的体积百分比为4%，功率10 kW，工作压强6 kPa，沉积时间30min。
6）将试件倒置，使石墨基体6完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转变为二氧化硅膜4，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，如图2中的h、i所示。
石墨基体6氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜4包含在钛模5的凹槽中，而石墨基体6裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体6氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜7转化为二氧化硅膜4，形成作为下表面的二氧化硅膜4；具体的工艺参数为：石墨基体6温度450 ℃，氧气流量为50 sccm，功率1kW，工作压强20kPa。
上面是对本发明实施例中的技术方案进行了清楚、完整地描述，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。

Claims (9)

1.一种二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，其特征在于：由芯部和表层组成，其中，芯部为多层膜结构，每层膜是由二氧化硅和金刚石组成的混合相，表层为二氧化硅膜。
2.根据权利要求1所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，其特征在于：芯部的每层膜的厚度为1-20μm，表层的二氧化硅膜的厚度为1-50μm。
3.根据权利要求1或2所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，其特征在于：该复合材料作为涂层材料时，表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面及侧表面，芯部的底面沉积在基体材料上。
4.根据权利要求1或2所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料，其特征在于：该复合材料作为自支撑体材料时，表层的二氧化硅膜包覆芯部的上表面、下表面及侧表面。
5.如权利要求3所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，通入含硅碳气体或含硅气体及含碳气体作为先驱体、氢气作为反应气体，在基体材料表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成一层碳化硅-金刚石混合相膜；
2）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低含硅碳气体或含硅气体及含碳气体的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜；
3）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构；
4）待最后一层二氧化硅-金刚石膜制备结束后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜，最终在基体材料表面获得二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合涂层材料。
6.根据权利要求5所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，其特征在于：
碳化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000sccm，采用含硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.5%-10%，采用含硅气体及含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5%，含碳气体占氢气的体积百分比为1%-10%，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h；
二氧化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：基体温度100-400 ℃，O2流量为50-1000 sccm，H2流量为0-1000 sccm，微波功率为500-5000 W，气体压力为1-5 kPa，微波氧等离子体处理时间10 min-10 h；
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的基体材料放入含有凹槽的钛模中，使基体与二氧化硅-金刚石混合相膜的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；具体的工艺参数为：基体温度200-700 ℃，氢气流量为100-1000 sccm，含硅气体占氢气的体积百分比0.5%-10%，氧气占氢气的体积百分比为0.1%-5%，功率1-10 kW，工作压强2-15 kPa，沉积时间30 min-50 h。
7.如权利要求4所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1）采用微波等离子体化学气相沉积法，以石墨为基体，通入含硅碳气体或含硅气体及含碳气体作为先驱体、氢气作为反应气体，在石墨基体表面进行碳化硅膜的制备；
2）改变工艺参量，在石墨基体表面进行碳化硅和金刚石的共沉积，形成碳化硅-金刚石混合相膜；
3）通入氧气，逐渐增加氧气流量，同时缓慢降低含硅碳气体或含硅气体及含碳气体的流量至0值，对碳化硅-金刚石混合相膜进行微波氧等离子体刻蚀，将碳化硅转化为二氧化硅，形成二氧化硅-金刚石混合相膜；
4）重复制备碳化硅-金刚石混合相膜以及微波氧等离子体刻蚀形成二氧化硅-金刚石混合相膜的操作过程，如此反复进行，最终形成二氧化硅-金刚石的多层膜结构；
5）待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；
6）将试件倒置，使石墨基体完全裸露在氧气气氛中，将其氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜转变为二氧化硅膜，从而得到完整的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合自支撑体材料。
8.根据权利要求7所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，其特征在于：
碳化硅膜制备的具体参数为：石墨基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000 sccm，采用含硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.1%-5 %，采用含硅气体和含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5 %，含碳气体占氢气的体积百分比为0.1%-5 %，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h；
碳化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：石墨基体温度700-1100 ℃，氢气流量为50-1000sccm，采用含硅碳气体作为反应气体时，其占氢气的体积百分比0.5%-10%，采用含硅气体及含碳气体作为先驱体时，含硅气体占氢气的体积百分比0.1%-5%，含碳气体占氢气的体积百分比为1%-10%，微波功率1-10 kW，工作压强3-20 kPa，沉积时间10 min-10h；
二氧化硅-金刚石混合相膜制备的具体工艺参数为：石墨基体温度100-400 ℃，O2流量为50-1000 sccm，H2流量为0-1000 sccm，微波功率为500-5000 W，气体压力为1-5 kPa，微波氧等离子体处理时间10 min-10 h；
在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜的具体方法为：待最后一层二氧化硅-金刚石混合相膜制备结束后，将含有二氧化硅-金刚石的多层膜结构的石墨基体放入含有凹槽的钛模中，使石墨基体与碳化硅膜的接触表面高于钛模边缘凸台的高度，然后将其放置于反应腔体基台中央位置，待炉内抽真空至极限真空后，通入含硅气体、氧气和氢气，在二氧化硅-金刚石的多层膜结构的上表面和侧表面制备二氧化硅膜；具体的工艺参数为：石墨基体温度200-700 ℃，氢气流量为100-1000sccm，含硅气体占氢气的体积百分比0.5%-10%，氧气占氢气的体积百分比为0.1%-5%，功率1-10 kW，工作压强2-15kPa，沉积时间30 min-50h；
石墨基体氧化去除的具体方法为：将试件倒置，使二氧化硅-金刚石的多层膜结构及二氧化硅膜包含在钛模的凹槽中，而石墨基体裸露在微波氧等离子体中，将石墨基体氧化去除，同时将最底层的碳化硅膜转化为二氧化硅膜，形成作为下表面的二氧化硅膜；具体的工艺参数为：石墨基体温度450-1000 ℃，氧气流量为50-1000 sccm，功率1-10 kW，工作压强5-20 kPa。
9.根据权利要求6或8所述的二氧化硅膜包覆的二氧化硅-金刚石复合材料的制备方法，其特征在于：含硅碳气体为四甲基硅烷、三氯甲基硅烷或正硅酸乙酯，含硅气体为四氯化硅、三氯氢硅、二氯甲硅烷、氯硅烷或硅烷，含碳气体为烃类。
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