CN111718039A - 一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法及装置。本发明的处理方法,在抽水井和注水井之间的地面部分由抽水井到注水井依次串联电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器,在电化学氧化反应器内配置铁阳极板和阴极板,铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,同时电化学氧化反应器外接含有配体和氧化剂的药剂罐;钯催化加氢还原反应器采用钯柱的形式,钯柱仅上半部分填充钯催化剂。本发明的电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器两部分,时间上同步,空间上隔开以达到分步处理的目的,先在电化学氧化反应器降解能被氧化的氯代烃,后在钯催化加氢还原反应器中降解能被还原的氯代烃,可修复复合氯代烃污染的地下水。
Description
技术领域
本发明涉及地下水处理技术领域,尤其涉及一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法及装置。
背景技术
近年来,我国土壤和地下水氯代烃污染十分严重。以我国中东部平原为例,其地下水面临日益严峻的形势,存在的污染场地就有至少40万个,而且大部分场地都是多种氯代烃复合污染场地,污染物主要包括:三氯乙烯、四氯化碳、二氯乙烷等。氯代烃在环境中易发生迁移,可通过挥发、容器泄漏、废水排放、农药使用及含氯有机物成品的燃烧等途径进入环境,污染大气、土壤、地下水和地表水。大多数氯代烃粘滞性小、密度比水大且具有很强的渗透性,进入地下含水层后很快随水流扩散,污染范围广。自然环境中,氯代烃难以降解,一旦进入地下水污染可持续上百年,对人类健康有很大影响。所以必须加强治理氯代烃的环境污染。我国地下水质量标准(GB/T 14848-2017)规定地下饮用水中三氯乙烯浓度不能高于70μg/L,三氯甲烷浓度不能高于60μg/L,二氯甲烷不能大于20μg/L,四氯化碳不能高于2μg/L。所以高效绿色的地下水氯代烃修复技术是非常需要的。
发明内容
本发明的目的在于,针对现有技术的上述不足,提出一种较为全面地去除含水层中的氯代烃污染物,且能有效控制污染物的扩散的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法及装置。
本发明的一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,包括以下步骤:
S1、在地下水污染区内打井且安装井管,两口井为一组,分别为抽水井和注水井,所述井管底端封口,顶端敞口,管壁中下部设若干小孔;
S2、在所述抽水井和注水井之间的地面部分由抽水井到注水井依次串联电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器,在所述电化学氧化反应器内配置铁阳极板和阴极板,所述铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,同时电化学氧化反应器外接含有配体和氧化剂的药剂罐;钯催化加氢还原反应器采用钯柱的形式,钯柱仅上半部分填充钯催化剂;
S3、地下水由水泵从所述抽水井中抽取,流经所述电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器后注入到注水井中,在地下水循环过程中,启动外电源向电极板通电,在所述电化学氧化反应器中产生溶解态二阶铁和氢气,同时打开所述药剂罐向所述电化学氧化反应器中通入配体和氧化剂,所述药剂罐中的配体与溶解态二价铁络合后活化氧化剂产生强氧化自由基氧化降解一部分氯代烃,剩余的氢气随水流流动到钯柱还原降解一部分氯代烃,可全面利用电解产物处理不同类型氯代烃。
优选的,所述阴极板选用惰性电极板,阳极板选用铁板。
优选的,所述阴极板和铁阳极板平行放置,所述阴极板和铁阳极板之间的间距为3~100mm,所述阴极板和铁阳极板的长度均为50~500mm。
优选的,所述水泵流速为5~2000mL/min,所述水泵的流速的设置条件为:保证含水层水流从注水井到抽水井之间的停留时间为0.125小时~50小时。
优选的,所述电化学氧化反应器的体积为100~10000mL,所述钯柱体积为100~10000mL,根据处理的水流量来匹配决定,所述电化学氧化反应器内的水力停留时间为5~2000min。
优选的,所述药剂罐中氧化剂采用过硫酸盐,浓度为30~30000mmol/L;所述配体可采用EDTA或柠檬酸,浓度为30~30000mmol/L;所述药剂罐流向所述电化学氧化反应器的流速为0.1~20000mL/min,具体流速根据电流大小确定,以保证电化学氧化反应器内产生的溶解态二价铁都能被配体络合,且过硫酸钠都能被二价铁活化。
优选的,所述外电源的输出电流为0~200mA,所述外电源的输出电流的设置条件为:保证在所述水泵的设置流速下,所述电化学氧化反应器内可产生0~2mmol/L的溶解态二价铁离子和0~2mg/L的溶解氢。
优选的,所述钯催化剂用量为50~100000g,载体为碳材料或氧化物。
优选的,所述钯催化加氢还原反应器的上半部分存放钯催化剂,下半部分空置,两部分用打孔筛板隔开,用于过滤产生的铁沉淀,防止阻塞井管。
一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理装置,包括通过管路依次连通的抽水井、电化学氧化反应器、钯催化加氢还原反应器和注水井,药剂罐通过管路与所述电化学氧化反应器连通,所述电化学氧化反应器内配置铁阳极板和阴极板,所述铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,所述药剂罐内装有配体和氧化剂。
本发明采用联合处理的方法,电化学氧化反应器的电极同时产生二价铁和氢气,为避免堵塞并利用氢气,加入配体和氧化剂,氧化阶段利用完二价铁后,剩余氢气被后续钯催化加氢还原反应器利用,被配体络合的二价铁可以活化过硫酸盐产生强氧化自由基来有效降解三氯乙烯等氯代烃,氢气可以在钯催化下高效降解四氯化碳等只能被还原的氯代烃,可全面利用电解产物处理不同类型氯代烃。
本发明的有益效果:
1、本发明的电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器两部分,时间上同步,空间上隔开以达到分步处理的目的,先在电化学氧化反应器降解能被氧化的氯代烃,后在钯催化加氢还原反应器中降解能被还原的氯代烃,可修复复合氯代烃污染的地下水。
2、本发明将电化学这一能有效促进化学作用降解氯代烃的技术创新性地与传统双井循环井技术结合,强化了化学修复效果;
3、本发明提供的氢气来源于原位地下水电解,并在还原反应器中被消耗,过量氢气可挥发或被微生物利用,安全绿色,对含水层性质影响小;
4、本发明电解产生的氢气量与铁离子量与施加的电流有关,可根据具体的地下环境条件灵活调控电极产生的氢气和铁离子量,可以实现自动化;
5、本发明投加的柠檬酸等配体,过硫酸钠等组分最后都可以转化为碳氢化合物、硫酸钠等无毒无害物质,具有环境友好性;
6、本发明提供的柠檬酸等配体可高效络合二价铁和三价铁离子,减少沉淀的产生,提高二价铁产率和过硫酸盐活化效率;
7、本发明提供的钯柱反应高效长期使用后可以通过次氯酸钠氧化再生节约成本,此外钯柱下部可以有效阻挡前置装置产生的铁沉淀,防止井管和含水层堵塞,达到提前过滤的作用;
8、本发明提供的修复方法使用的阴极板和阳极板两极距离短,所需电压小,耗能低,且不会造成原位含水层pH剧烈变化,对含水层干扰较小。
附图说明
图1是本发明电化学氧化-还原联合处理地下水中多种氯代烃复合污染的修复原理示意图;
图2a是本发明实施例1电化学氧化还原装置的三氯乙烯的降解效果示意图;
图2b是本发明实施例1电化学氧化还原装置的四氯化碳的降解效果示意图。
图3a中的等值线表示循环均匀时模拟含水层中三氯乙烯的浓度;
图3b中的等值线表示通电0h(均匀2天)模拟含水层中三氯乙烯的浓度;
图3c中的等值线表示1d通电共6h模拟含水层中三氯乙烯的浓度;
图3d中的等值线表示2d通电共18h模拟含水层中三氯乙烯的浓度;
图3e中的等值线表示3d通电共30h模拟含水层中三氯乙烯的浓度;
图4a中的等值线表示循环均匀时模拟含水层中四氯化碳的浓度。
图4b中的等值线表示通电0h(均匀2天)模拟含水层中四氯化碳的浓度;
图4c中的等值线表示1d通电共6h模拟含水层中四氯化碳的浓度;
图4d中的等值线表示2d通电共18h模拟含水层中四氯化碳的浓度;
图4e中的等值线表示3d通电共30h模拟含水层中四氯化碳的浓度;
1-抽水井1;2-注水井;3-电化学氧化反应器;4-钯催化加氢还原反应器;5-药剂罐。
具体实施方式
以下是本发明的具体实施例并结合附图,对本发明的技术方案作进一步的描述,但本发明并不限于这些实施例。
本发明的实施例提供了一种处理地下水多种氯代烃复合污染的方法,包括以下步骤:
步骤S1,在地下水污染区内打井且安装井管,井的数量根据污染区域大小设定,井的直径为10~60mm,井深应大于污染场地的地下水埋深,井中安装直径为8~50mm的井管。两口井为一组,分别为抽水井1和注水井2,间距为0.5~50m,井管底端封口,顶端敞口,管壁中下部设若干小孔,地下水通过这些小孔渗入井内,井管的开孔长度应大于污染区域的纵向范围;
步骤S2,在两井之间的地面部分由抽水井1到注水井2依次用软管串联电化学氧化反应器3和钯催化加氢还原反应器4,在电化学氧化反应器3内悬挂铁阳极板和阴极板,铁阳极板和阴极板分别通过电极夹与井外的稳压直流电源的正极和负极输出端连接,同时电化学氧化反应器3通过水泵外接含有配体和氧化剂的药剂罐5,钯催化加氢还原反应器4采用钯柱的形式,钯柱仅上半部分填充钯催化剂,钯催化剂用量为50~100000g,载体为碳材料或氧化物等,下半部分空置,两部分用打孔筛板和滤网隔开,用于过滤反应器产生的铁沉淀,防止阻塞井管;其中,阴极板和铁阳极板分别选用网状惰性电极板和板状铁电极板,板状或网状有利于提高产铁产氢效率,铁阳极板和阴极板平行放置,间距为3~100mm,铁阳极板和阴极板的长度均小于氧化反应器的高度,宽度小于反应器的直径;
步骤S3,地下水由水泵从抽水井1中抽取,流经氧化反应器和钯催化加氢还原反应器4后注入到注水井2中,循环井水泵流速为5~20 0mL/min,保证含水层水流从注水井2到抽水井1之间的停留时间为0.125小时~50小时;在循环的过程中,先启动连接在反应器上的药剂罐5的水泵,药剂泵流速为0.1~20000mL/min,药剂罐5储备液的浓度为30~30000mmol/L的过硫酸钠和30~30000mmol/L的柠檬酸,保证反应器内先有一定浓度的柠檬酸和过硫酸钠,同时保证通电后氧化反应器内产生的溶解态二价铁都能被配体络合,且过硫酸钠都能被二价铁活化(柠檬酸:电极产生二价铁≥1,电极产生二价铁:过硫酸盐≥1)。反应器中药剂达到目标值后启动电源向铁阳极板和阴极板通电,电解产生二阶铁和氢气,电流强度为0~200mA,在水泵的设置流速下,电化学氧化反应器3内可产生0~2mmol/L的溶解态二价铁离子和0~2mg/L的溶解氢。药剂罐5中的氧化剂和在电化学氧化反应器3中被配体活化的二价铁反应产生强氧化自由基及不易沉淀的络合态铁离子,阴极产生的氢气随水流动到钯催化加氢还原反应器4,同步进行化学氧化和还原降解:强氧化自由基氧化三氯乙烯等氯代烃,钯氢催化还原四氯化碳等氯代烃,修复示意图见图1;
本发明的处理地下水多种氯代烃复合污染的装置如图1所示,包括通过管路依次连通的抽水井1、电化学氧化反应器3、钯催化加氢还原反应器4和注水井2,药剂罐5通过管路与所述电化学氧化反应器3连通,所述电化学氧化反应器35内配置铁阳极板和阴极板,所述铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,所述药剂罐内装有配体和氧化剂。
根据电化学氧化反应器3内基本化学参数的变化对应调整泵流速和电源电压,当反应器二价铁过量时则适当加大药剂泵流速,当污染物浓度降低一个数量级左右时,则可以同步降低电流强度和药剂泵流速,当反应器内沉淀过多时,则可增加药剂泵流速或者柠檬酸用量。
本发明通过循环井外接地面电化学氧化还原装置,先在氧化装置中利用配体络合电解产生的二价铁活化过硫酸盐产生强氧化自由基降解三氯乙烯等易被氧化的氯代烃,后利用阴极产生的氢气流通到还原装置中在钯催化剂的作用下降解更容易被还原的四氯化碳、氯仿等氯代烃;被处理完全的地下水由注水井2进入含水层中,几轮循环之后,基本可以实现循环井范围内的氯代烃修复。
下面结合实施例对本发明提供的氧化还原装置联合处理地下水氯代烃污染的修复方法进行详细说明。
实施例1:
使用有机玻璃搭建模拟含水层,有机玻璃槽的尺寸为:80×60×10cm3,填充沉积物取自江滩某地地下1~2m(渗透系数约10-2cm/s)。在有机玻璃槽距离左右两侧5cm的地方安装两根有机玻璃管作为抽、注水井2,井管的尺寸为:长70cm、外径50mm、内径45mm,井管底封闭下部开孔,开孔区域裹有尼龙滤网。槽正面布设有5排(1-5)7列(A-G)共35个取样孔。槽外从抽水井1到注水井2先后用聚四氟乙烯viton管连接电化学氧化反应器3、药剂罐5(30mmol/L柠檬酸+30mmol/L过硫酸钠)和钯催化加氢还原反应器4,反应器阳极:铁电极(板状,长×宽×厚度:200×20×2mm3)、阴极:铱钌电极(网状,长×宽×厚度200×20×2mm3)。阴阳极置于电化学氧化反应器3(体积为490.625mL)中,后接钯催化加氢还原反应器4(体积为392.5mL,145g Pd催化剂填充于柱上部),药剂罐5连接在氧化反应器上。向模拟含水层中注入含有2.5mM Na2SO4、5mM NaHCO3的15L去离子水,后投加112.5mL三氯乙烯储备液(~1mg/ml)和787.5mL四氯化碳储备液(~0.79mg/ml)污染模拟含水层,2天后模拟含水层均匀分布5mg/L三氯乙烯和3.5mg/L四氯化碳。通电修复时电流强度为100mA,地下水循环流速为20mL/min(约1PV/12.5h),药剂泵流速为0.664mL/min。循环通电时间共30h,运行间隔停泵停电停磁力搅拌器。
修复过程进行了3d共30h,运行期间定时从取样孔取样测量目标污染物浓度。图3a、4a中的等值线表示循环均匀时模拟含水层中三氯乙烯、四氯化碳的浓度,图3b、4b中的等值线表示通电0h(均匀2天)模拟含水层中三氯乙烯、四氯化碳的浓度,图3c、4c中的等值线表示1d通电共6h模拟含水层中三氯乙烯、四氯化碳的浓度,图3d、4d中的等值线表示2d通电共18h模拟含水层中三氯乙烯、四氯化碳的浓度,图3e、4e中的等值线表示3d通电共30h模拟含水层中三氯乙烯、四氯化碳的浓度
从图4a~4b可以看出,未通电时,槽内三氯乙烯浓度维持在5mg/L左右,开始通电后,含水层中的TCE在经过地面电化学氧化反应器3时逐步降解,30h时,三氯乙烯降解到0.66mg/L左右,降解率达到85%以上,局部达到95%以上;从图4a~4b可以看出:未通电时,槽内四氯化碳浓度为2.5mg/L左右,通电18h时,四氯化碳基本已经降解完全,但因槽内四氯化碳有整体的减少,而不是呈梯度减少,故有一部分四氯化碳挥发掉了,后续静态试验验证挥发比例约为30%左右,但整体降解效果较好。
从图2a,2b中可以得知:含有污染物的地下水在经过电化学反应装置后,其内污染物均得到较为完全的降解,其中:三氯乙烯在氧化反应器内降解60%,四氯化碳在钯还原柱内降解60%,但污染物从钯柱出口出来时,三氯乙烯浓度接近于0,四氯化碳浓度接近于0.3mg/L(标曲在低浓度时数值偏高所致),表明不同的反应器适用于不同类型的污染物,联合使用效果更佳,说明本发明的修复方法能有效分步降解三氯乙烯和四氯化碳等复合污染物。
以上未涉及之处,适用于现有技术。
虽然已经通过示例对本发明的一些特定实施例进行了详细说明,但是本领域的技术人员应该理解,以上示例仅是为了进行说明,而不是为了限制本发明的范围,本发明所属技术领域的技术人员可以对所描述的具体实施例来做出各种各样的修改或补充或采用类似的方式替代,但并不会偏离本发明的方向或者超越所附权利要求书所定义的范围。本领域的技术人员应该理解,凡是依据本发明的技术实质对以上实施方式所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、在地下水污染区内打井且安装井管,两口井为一组,分别为抽水井和注水井,所述井管底端封口,顶端敞口,管壁中下部设若干小孔;
S2、在所述抽水井和注水井之间的地面部分由抽水井到注水井依次串联电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器,在所述电化学氧化反应器内配置铁阳极板和阴极板,所述铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,同时电化学氧化反应器外接装有配体和氧化剂的药剂罐;钯催化加氢还原反应器采用钯柱的形式,钯柱仅上半部分填充钯催化剂;
S3、地下水由水泵从所述抽水井中抽取,流经所述电化学氧化反应器和钯催化加氢还原反应器后注入到所述注水井中,在地下水循环过程中,启动外电源向阳极板和阴极板通电,在所述电化学氧化反应器中产生溶解态二阶铁和氢气,同时打开所述药剂罐向所述电化学氧化反应器中通入配体和氧化剂,所述药剂罐中的配体与所述电化学氧化反应器中的溶解态二价铁络合后活化氧化剂产生强氧化自由基氧化降解一部分氯代烃,剩余的氢气随水流流动到钯柱还原降解一部分氯代烃,可全面利用电解产物处理不同类型氯代烃。
2.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述阴极板选用惰性电极板,阳极板选用铁板。
3.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述阴极板和铁阳极板平行放置,所述阴极板和铁阳极板之间的间距为3~100mm,所述阴极板和铁阳极板的长度均为50~500mm。
4.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述水泵流速为5~2000mL/min,所述水泵的流速的设置条件为:保证含水层水流从所述注水井到抽水井之间的停留时间为0.125小时~50小时。
5.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述电化学氧化反应器的体积为100~10000mL,所述钯柱体积为100~10000mL,根据处理的水流量来匹配决定,所述电化学氧化反应器内的水力停留时间为5~2000min。
6.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述药剂罐中氧化剂采用过硫酸盐,浓度为30~30000mmol/L;所述配体可采用EDTA或柠檬酸,浓度为30~30000mmol/L;所述药剂罐流向所述电化学氧化反应器的流速为0.1~20000mL/min,具体流速根据电流大小确定,以保证电化学氧化反应器内产生的溶解态二价铁都能被配体络合,且过硫酸钠都能被二价铁活化。
7.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述外电源的输出电流为0~200mA,所述外电源的输出电流的设置条件为:保证在所述水泵的设置流速下,所述电化学氧化反应器内可产生0~2mmol/L的溶解态二价铁离子和0~2mg/L的溶解氢。
8.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述钯催化剂用量为50~100000g,载体为碳材料或氧化物。
9.根据权利要求1所述的地下水中多种氯代烃复合污染的处理方法,其特征在于,所述钯催化加氢还原反应器的上半部分存放钯催化剂,下半部分空置,两部分用打孔筛板隔开,用于过滤产生的铁沉淀,防止阻塞井管。
10.一种地下水中多种氯代烃复合污染的处理装置,其特征在于:包括通过管路依次连通的抽水井、电化学氧化反应器、钯催化加氢还原反应器和注水井,药剂罐通过管路与所述电化学氧化反应器连通,所述电化学氧化反应器内配置铁阳极板和阴极板,所述铁阳极板和阴极板分别通过导线与外电源电连接,所述药剂罐内装有配体和氧化剂。
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