CN111573690A - 一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法 - Google Patents

一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法，所述丝光沸石合成不采用有机模板剂，比表面积为350～500m2/g；丝光沸石的制备采用一步水热晶化合成，在不添加任何模板剂的情况下，以水为溶剂，以氢氧化钠为碱源，铝酸为铝源，固体硅胶为硅源，以n(OH‑)：n(SiO2)：n(Al2O3)：n(H2O)：n(NaCl)＝0.7～0.8：10：0.667～0.769：160～180：0.3～0.5的配比配置初始凝胶，后在聚四氟乙烯内衬的反应釜中静态水热晶化54‑78小时，最后将得到的产品经分离、洗涤、烘干后得到丝光沸石。该方法摒除了传统方法所使用的模板剂，降低了合成成本，制备流程简单，可靠性高，适合大规模的生产，可应用于气态碘分子的吸附。

Description

一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法
技术领域
本发明涉及一种无模板剂的丝光沸石的制备方法。具体涉及一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法，通过一步水热合成法制备，可用于气态碘分子的吸附。
背景技术
核电厂和乏燃料后处理厂在运行时都会产生大量的含129I的放射性废气，129I的半衰期长，对人类和环境有极大的危害。附银沸石分子筛是目前应用于吸收去除释放废气中碘的常用固体吸附剂。
丝光沸石工业上常用的沸石分子筛。丝光沸石有较好酸性、吸附性及热稳定性，并作为催化剂在结构异构和废水处理等领域被广泛应用。同样，丝光沸石具有特殊的二维孔道结构，也常被应用于气体吸附。
制备丝光沸石的传统方法需要加入模板剂来减少产物中的杂晶，但模板剂的引入带来了环境污染，难以处理的后续废液以及高昂的生产成本。同时，有机模板剂在核电厂和乏燃料后处理厂等设施吸附放射性废气时易因为废气的高温环境(约150℃)以及辐射效应而发生变质，降低固体吸附剂的可靠性。在国内的专利中，尚未发现与无模板剂丝光沸石制备的相关报道。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法，以降低丝光沸石的生产成本，简化工艺流程。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法以水为溶剂，在不添加任何模板剂的条件下，将碱源、铝源、硅源和钠源混合成为前驱体凝胶，将一定配比的前驱体凝胶于180℃条件下静态水热晶化一定时间，最后将得到的产品经分离、洗涤、烘干后得到用于气态放射性碘吸附的丝光沸石；其中，前驱体凝胶中物质的摩尔比为n(OH-)：n(SiO2)：n(Al2O3)：n(H2O)：n(NaCl)＝0.7～0.8：10：0.667～0.769：160～180：0.3～0.5；制备得到的丝光沸石的比表面积为350～500m2/g。
优选地，不添加任何模板剂，加入NaCl调节Na+浓度对反应的影响。
优选地，所述碱源、铝源、硅源和钠源分别为氢氧化钠、铝酸、柱层层析硅胶和氯化钠。
优选地，水热晶化的时间为54～78小时。
与现有技术相比，本发明提供的无模板剂丝光沸石及其制备方法具有以下优点：
(1)制备流程简单，原料易得，可重复性高。不含有有机模板剂，降低了丝光沸石的生产成本。
(2)所制备丝光沸石不含有机模板剂，提高了丝光沸石的耐高温和耐辐射性能，增强了丝光沸石应用在吸附含碘放射性废气的可靠性
(3)制备得到的丝光沸石的比表面积大，为350～500m2/g。
附图说明
图1为实施例1和实施例2的XRD图谱与其标准谱(JCPDS卡：PDF#49-0924)比较图。
具体实施方法
实施例1：
将2.85g偏铝酸钠溶于63.71g超纯水中，待澄清透明后加入0.70g氢氧化钠，充分溶解后加入0.49g氯化钠，最后加入12.87g柱层层析硅胶，磁力搅拌约45分钟。冷却后，超纯水洗涤至pH约为7。将得到的前驱体混合液移入聚四氟乙烯内衬的反应釜中于180℃条件下静态水热晶化78小时，最后将得到的产品经分离、洗涤、烘干后得到丝光沸石产品。
实施例2：
将2.85g偏铝酸钠溶于63.71g超纯水中，待澄清透明后加入0.70g氢氧化钠，充分溶解后加入0.49g氯化钠，最后加入12.87g柱层层析硅胶，磁力搅拌约45分钟。冷却后，超纯水洗涤至pH约为7。将得到的前驱体混合液移入聚四氟乙烯内衬的反应釜中于180℃条件下静态水热晶化54小时，最后将得到的产品经分离、洗涤、烘干后得到丝光沸石产品。
经测定，水热54h、78h后，材料的XRD图谱如图1所示，与其标准谱(JCPDS卡：PDF#49-0924)一致。相对结晶度依次为94.49％、95.32％，由BET方法所测比表面积依次为356.85m2/g、470.49m2/g。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (4)

1.一种用于气态放射性碘吸附的丝光沸石的无模板剂制备方法，其特征在于：以水为溶剂，在不添加任何模板剂的条件下，将碱源、铝源、硅源和钠源混合成为前驱体凝胶，将一定配比的前驱体凝胶于180℃条件下静态水热晶化一定时间，最后将得到的产品经分离、洗涤、烘干后得到用于气态放射性碘吸附的丝光沸石；前驱体凝胶中物质的摩尔比为n(OH-)：n(SiO2)：n(Al2O3)：n(H2O)：n(NaCl)＝0.7～0.8：10：0.667～0.769：160～180：0.3～0.5；制备得到的丝光沸石的比表面积为350～500m2/g。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：不添加任何模板剂，加入NaCl调节Na+浓度对反应的影响。
3.根据权利要求1所述的制备方法，所述碱源、铝源、硅源和钠源分别为氢氧化钠、铝酸、柱层层析硅胶和氯化钠。
4.根据权利要求1所述的制备方法，水热晶化的时间为54～78小时。
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