CN111524997B - 一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构及制作方法 - Google Patents
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Abstract
一种异质结光电二极管结构及制作方法，该二极管结构包括：由多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板；位于所述量子碳膜基板的第一侧的图形化的绝缘层；位于所述绝缘层上的氮化锌层，所述氮化锌层在所述绝缘层的图形化开口处与所述量子碳膜基板相接触形成pn结；与所述氮化锌层相接触的第一电极；以及与所述量子碳膜基板的第二侧相接触的第二电极。不同的实施例中，绝缘层也可以省去。第二电极也可以与第一电极位于量子碳膜基板的同一侧。该二极管结构在光电转换效率上得到大幅提升，且光谱响应范围宽，其制作工艺也简单，易于量产。
Description
技术领域
本发明涉及半导体器件领域，特别是涉及一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构及制作方法。
背景技术
一种半导体材料生长在另一种半导体材料上所形成的结称为异质结。由于二种异质材料具有不同的电子结构，使异质结具有一系列优异特性。在实际的光电子器件中，往往包含一个或多个异质结，这是因为异质结是由具有不同的电学性质和光学性质的半导体组成，在扩大光电子器件的使用范围，提高光电子器件的性能，控制某些特殊用途的器件等方面起到一定的作用。
发明内容
本发明的主要目的在于克服现有异质结光电二极管在光电转换效率、光谱响应范围、制作简便性等方面的不足，提供一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构及制作方法。
为实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构，包括：由多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板；位于所述量子碳膜基板的第一侧的图形化的绝缘层；位于所述绝缘层上的氮化锌层，所述氮化锌层在所述绝缘层的图形化开口处与所述量子碳膜基板相接触形成pn结；与所述氮化锌层相接触的第一电极；以及与所述量子碳膜基板的第二侧相接触的第二电极。
进一步地：
所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，优选为ITO透明电极。
所述绝缘层的材料为SiO2、Si3N4或光刻胶，所述绝缘层的厚度为100nm-1μm，所述开口的尺寸为100nm-10μm。
所述量子碳膜基板的厚度为6-100μm。
一种所述的异质结光电二极管结构的制作方法，包括如下步骤：
A1、将量子碳膜附着在第一基板上；
A2、在所述量子碳膜上制备绝缘层并将其图形化；
A3、在图形化的所述绝缘层上制备氮化锌薄膜；
A4、在所述氮化锌薄膜上制备第一电极；
A5、移除所述第一基板并在所述量子碳膜的背面制备第二电极。
进一步地：
采用以下处理方式中的一种或多种：
步骤A1中，依靠范德华力贴附或通过成键附着或通过胶粘接使所述量子碳膜附着在所述第一基板上，优选地，所述第一基板为刚性基板，例如为玻璃基板；
步骤A2中，所述绝缘层的制备方法为磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积、或溶液法例如旋涂法；优选地，所述图形化采用光刻法；
步骤A3中，所述氮化锌薄膜的制备方法为磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积、或金属有机化合物气相外延；
步骤A4中，所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，优选地，是采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻得到图形化的ITO透明电极；
步骤A5中，将所述第一基板与所述量子碳膜分离，例如直接撕下所述第一基板或在有机溶剂中溶解所述第一基板与所述量子碳膜之间的粘接层而取下所述第一基板，然后在所述量子碳膜的背面涂覆银浆，经过热处理后形成所述第二电极。
一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构，包括：由多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板；位于所述量子碳膜基板上的氮化锌层，所述氮化锌层与所述量子碳膜基板相接触形成pn结；与所述氮化锌层相接触的第一电极；以及与所述量子碳膜基板相接触的第二电极；其中，所述氮化锌层、所述第一电极和所述第二电极均位于所述量子碳膜基板的上侧。
所述第二电极位于所述氮化锌层的水平方向的一侧，或者所述第二电极形成为在水平方向围绕所述氮化锌层的方形电极或圆形电极。
一种所述的异质结光电二极管结构的制作方法，其特征在于，包括如下步骤：
B1、将量子碳膜附着在第一基板上；
B2、在所述量子碳膜上制备氮化锌薄膜；
B3、在所述氮化锌薄膜上制备第一电极；
B4、刻蚀以图形化所述氮化锌薄膜和所述第一电极，并在图形化后暴露出的所述量子碳膜上制备第二电极。
进一步地，采用以下处理方式中的一种或多种：
步骤B1中，依靠范德华力贴附或通过成键附着或通过胶粘接使所述量子碳膜附着在所述第一基板上，优选地，所述第一基板为刚性基板，例如为玻璃基板；
步骤B2中，所述氮化锌薄膜的制备方法为磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积、或金属有机化合物气相外延；
步骤B3中，所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，优选地，是采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻得到图形化的ITO透明电极；
步骤B4中，在不去掉光刻胶的条件下，采用干法或湿法刻蚀所述第一电极和氮化锌薄膜，优选地，采用1-10％稀盐酸顺序刻蚀所述第一电极和所述氮化锌薄膜；然后在暴露出的所述量子碳膜上涂覆银浆，经过热处理后形成所述第二电极。
本发明具有如下有益效果：
(1)由于量子碳膜和氮化锌有非常接近的光学带隙，因此本发明基于量子碳膜的异质结光电二极管结构在光电转换效率上得到大幅提升，且光谱响应范围宽；
(2)本发明提供的制造方法工艺简单，降低了成本，易于量产和普及。
附图说明
图1为本发明一种实施例的基于量子碳膜的异质结光电二极管结构剖面示意图；
图2为不同基板温度条件下氮化锌薄膜的XRD图；
图3为本发明另一种实施例的基于量子碳膜的异质结光电二极管结构剖面示意图。
图4为本发明又一种实施例的基于量子碳膜的异质结光电二极管结构剖面示意图。
具体实施方式
以下对本发明的实施方式作详细说明。应该强调的是，下述说明仅仅是示例性的，而不是为了限制本发明的范围及其应用。
需要说明的是，当元件被称为“固定于”或“设置于”另一个元件，它可以直接在另一个元件上或者间接在该另一个元件上。当一个元件被称为是“连接于”另一个元件，它可以是直接连接到另一个元件或间接连接至该另一个元件上。另外，连接既可以是用于固定作用也可以是用于耦合或连通作用。
需要理解的是，术语“长度”、“宽度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明实施例和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多该特征。在本发明实施例的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。
CN106206682A公开了一种由聚酰亚胺碳化而成量子碳基膜，对该量子碳膜进行纳米金属材料的掺杂，以在该量子碳膜中形成量子点。经该方法制备的多层量子碳基二维半导体材料为六角平面网分子结构，且有序排列，具备柔性，曲折率大、面内分散度和偏差度非常小的特点。并且，通过纳米金属的掺杂，获得了p型量子碳半导体膜，带隙宽度可达1.3eV，载流子迁移率可达400cm2/(V·s)，并且，量子碳膜的高温稳定性好，抗电磁波冲击和抗辐射破坏的能力强，可应用于高温等极端环境，是目前主流半导体材料所不具备的，可用于制作高温、高频、高效的大功率器件，在电子器件领域拥有广阔的应用前景。
氮化锌薄膜光学带隙宽度为0.9-1.3eV，且有研究证实，氮化锌薄膜的电子迁移率可高达157cm2/(V·s)。高迁移率和高电导率使氮化锌薄膜成为制备优良薄膜半导体器件的材料。
发明人发现，由于上述的量子碳膜和氮化锌有非常接近的光学带隙，因此由该量子碳膜和氮化锌可以构造出性能优异的异质结光电二极管，使得二极管在光电转换效率上得到大幅提升，并且制备更加容易，成本更加低廉。
实施例一
参阅图1，在一种实施例中，本发明提供一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构，该结构包括：基板1，本实施例基板采用CN106206682A的量子碳膜基板，典型厚度为6-100微米，具有自支撑能力，由多层石墨烯层上下层叠形成；基板1上有图形化的绝缘层3；绝缘层3上是氮化锌层4，氮化锌层4在绝缘层3的开口处与量子碳膜接触形成pn结；基板1的下侧为与量子碳膜接触的第二电极2；氮化锌层4的上面为与氮化锌接触的透明电极5。
该二极管结构的制备工艺过程如下：
1.将量子碳膜1先绑定在刚性基板如玻璃基板上。所谓绑定，是指依靠范德华力贴付在基板上或通过成键附着在刚性基板上，一种典型的方法是采用胶粘接，比如采用热固化胶、UV固化胶或压敏胶等。
2.对量子碳膜做以下步骤的清洗:
(1)将量子碳膜放入丙酮溶液中进行10分钟的超声清洗，以去除基片上的油渍等有机物，重复2次；
(2)将基片放入无水乙醇中进行10分钟的超声清洗，以去除基片上的有机物和残余丙酮，重复2次；
(3)用氮气枪吹干，并进行10分钟，120℃烘烤。
3.绝缘层制备与图形化
在量子碳膜上制备绝缘层，绝缘层材料可以采用各种有机/无机材料，典型的可以采用SiO2、Si3N4、光刻胶等，制备方法可以采用磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积或溶液法如旋涂等。绝缘层典型厚度100nm-1μm。图形化典型地采用光刻法。光刻形成绝缘层中的开口，开口尺寸为100nm-10μm。
4.氮化锌薄膜制备
氮化锌薄膜制备方法可以采用磁控溅射法、原子层沉积、脉冲激光沉积、金属有机化合物气相外延等。典型地，采用磁控溅射法，磁控溅射法具有快速、低成本的优势。采用纯度为99.9999％的Zn靶，工作气体是纯度为99.9999％的Ar，反应气体是纯度为99.9999％的N2。待溅射腔内温度达到预设温度且真空度在4X 10-4Pa以上时，打开通气阀，通入一定量的工作气体Ar和反应气体N2，气体流量通过气体流量计控制，关闭抽速阀，减小腔体内气体对流，降低气流对溅射粒子运动的影响。
开启射频电源，待预热完成后调节电压直至发出辉光。调节溅射功率在80W左右，进行5分钟左右的预溅射，旨在除去靶材表面的氧化层和杂质。
反应溅射真空度为2Pa，溅射功率40-200W，优化的为100W，溅射时间10分钟，N2:Ar流量比大于1:1，优化的为2:1，基板温度为室温至300℃，优化的为200℃。优化的沉积速率15nm/min。不同基板温度条件下沉积的氮化锌薄膜的XRD如下图2所示。
当基板温度为室温时，沉积的氮化锌薄膜结晶情况较差。随着温度提高，Zn3N2衍射峰强度不断提高，氮化锌晶粒尺寸也随之增大。
5.氮化锌上透明电极的形成
透明电极5的材料可以采用石墨烯、纳米银或透明氧化物等。典型的采用ITO透明电极，采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻完成图形化。
6.第二电极(底电极)形成
将制备好的二极管从玻璃基板上取下，可以直接撕下或在有机溶剂如酒精、丙酮溶液中溶解粘接层而取下。然后在二极管结构的背面涂覆银浆，100-200℃热处理10-20min后，制得第二电极2。
实施例二
参阅图3，在另一种实施例中，本发明提供基于量子碳膜的二极管结构，该结构包括：基板1，本实施例的基板采用CN106206682A的量子碳膜基板，典型厚度为6-100微米，具有自支撑能力，由多层石墨烯层上下层叠形成；基板1上面有氮化锌层4，氮化锌层4与量子碳膜接触形成pn结；与量子碳膜接触的第二电极2；与氮化锌接触的透明电极5。第二电极2、氮化锌层4和透明电极5位于基板1的同侧。其中，第二电极2位于氮化锌层的水平方向的一侧。
该二极管结构的制备工艺过程如下：
1.将量子碳膜1先绑定在刚性基板如玻璃基板上。所谓绑定，是指依靠范德华力贴付在基板上或通过成键附着在刚性基板上，一种典型的方法是采用胶粘接，比如采用热固化胶、UV固化胶或压敏胶等。
2.对量子碳膜做以下步骤的清洗:
(1)将量子碳膜放入丙酮溶液中进行10分钟的超声清洗，以去除基片上的油渍等有机物，重复2次；
(2)将基片放入无水乙醇中进行10分钟的超声清洗，以去除基片上的有机物和残余丙酮，重复2次；
(3)用氮气枪吹干，并进行10分钟，120℃烘烤。
3.磁控溅射法沉积氮化锌薄膜
采用纯度为99.9999％的Zn靶，工作气体是纯度为99.9999％的Ar，反应气体是纯度为99.9999％的N2。待溅射腔内温度达到预设温度且真空度在4X 10-4Pa以上时，打开通气阀，通入一定量的工作气体Ar和反应气体N2，气体流量通过气体流量计控制，关闭抽速阀，减小腔体内气体对流，降低气流对溅射粒子运动的影响。
开启射频电源，待预热完成后调节电压直至发出辉光。调节溅射功率在80W左右，进行5分钟左右的预溅射，旨在除去靶材表面的氧化层和杂质。
反应溅射真空度为2Pa，溅射功率40-200W，优化的为100W，溅射时间10分钟，N2:Ar流量比大于1:1，优化的为2:1，基板温度为室温至300℃，优化的为200℃。优化的沉积速率15nm/min。
当基板温度为室温时，沉积的氮化锌薄膜结晶情况较差。随着温度提高，Zn3N2衍射峰强度不断提高，氮化锌晶粒尺寸也随之增大。
4.氮化锌上透明电极形成
透明电极5的材料可以采用石墨烯、纳米银或透明技术氧化物。典型的采用ITO透明电极，采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻完成图形化。
5.第二电极形成
在不去掉光刻胶的条件下，采用干法或湿法刻蚀ITO和氮化锌膜，典型的采用1-10％稀盐酸顺序刻蚀ITO和氮化锌膜，暴露出一侧的量子碳膜，在暴露处的量子碳膜上涂覆银浆，100-200℃热处理10-20min后形成第二电极2。
实施例三
参阅图4，在又一种实施例中，本发明提供基于量子碳膜的二极管结构，该结构包括：基板1，本实施例的基板采用在先申请CN106206682A的量子碳膜基板，典型厚度为6-100微米，具有自支撑能力，由多层石墨烯层上下层叠形成；基板1上面有氮化锌层4，氮化锌层4与量子碳膜接触形成pn结；与量子碳膜接触的第二电极2；与氮化锌接触的透明电极5。第二电极2、氮化锌层4和透明电极5位于基板1的同侧，但与实施例二不同的是，第二电极2形成为在水平方向围绕氮化锌层4的方形电极或圆形电极。可选地，透明电极5是方形或圆形，氮化锌层4也是方形或圆形，与透明电极5形成自对准。在制作方法上，与实施例二不同之处在于本实施例的步骤4和步骤5中形成不同于实施例二形式的第二电极2、氮化锌层4和透明电极5。
本发明的背景部分可以包含关于本发明的问题或环境的背景信息，而不一定是描述现有技术。因此，在背景技术部分中包含的内容并不是申请人对现有技术的承认。
以上内容是结合具体/优选的实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，其还可以对这些已描述的实施方式做出若干替代或变型，而这些替代或变型方式都应当视为属于本发明的保护范围。在本说明书的描述中，参考术语“一种实施例”、“一些实施例”、“优选实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。尽管已经详细描述了本发明的实施例及其优点，但应当理解，在不脱离专利申请的保护范围的情况下，可以在本文中进行各种改变、替换和变更。
Claims (10)
1.一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构，其特征在于，包括：由多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板，该量子碳膜基板进行了纳米金属材料的掺杂，以在该量子碳膜基板中形成量子点；位于所述量子碳膜基板的第一侧的图形化的绝缘层；位于所述绝缘层上的氮化锌层，所述氮化锌层的光学带隙宽度为0.9-1.3eV，所述量子碳膜基板的带隙宽度为1.3eV，所述氮化锌层在所述绝缘层的图形化开口处与所述量子碳膜基板相接触形成pn结；与所述氮化锌层相接触的第一电极；以及与所述量子碳膜基板的第二侧相接触的第二电极。
2.如权利要求1所述的异质结光电二极管结构，其特征在于，所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，所述透明氧化物电极为ITO透明电极。
3.如权利要求1或2所述的异质结光电二极管结构，其特征在于，所述绝缘层的材料为SiO2、Si3N4或光刻胶，所述绝缘层的厚度为100nm-1µm，所述开口的尺寸为100nm-10µm。
4.如权利要求1至2任一项所述的异质结光电二极管结构，其特征在于，所述量子碳膜基板的厚度为6-100µm。
5.一种如权利要求1至4任一项所述的异质结光电二极管结构的制作方法，其特征在于，包括如下步骤：
A1、将多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板附着在第一基板上，所述量子碳膜基板进行了纳米金属材料的掺杂，以在所述量子碳膜基板中形成量子点；
A2、在所述量子碳膜基板上制备绝缘层并将其图形化；
A3、在图形化的所述绝缘层上制备氮化锌薄膜，形成氮化锌层，所述氮化锌薄膜的光学带隙宽度为0.9-1.3eV；
A4、在所述氮化锌薄膜上制备第一电极；
A5、移除所述第一基板并在所述量子碳膜基板的背面制备第二电极。
6.如权利要求5所述的制作方法，其特征在于，采用以下处理方式中的一种或多种：
步骤A1中，依靠范德华力贴附或通过成键附着或通过胶粘接使所述量子碳膜基板附着在所述第一基板上，所述第一基板为刚性基板；
步骤A2中，所述绝缘层的制备方法为磁控溅射、化学气相沉积、原子层沉积、或溶液法；所述图形化采用光刻法；
步骤A3中，所述氮化锌薄膜的制备方法为磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积、或金属有机化合物气相外延；
步骤A4中，所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，所述透明氧化物电极为ITO透明电极，所述ITO透明电极是采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻得到的图形化的ITO透明电极；
步骤A5中，将所述第一基板与所述量子碳膜基板分离，所述分离为直接撕下所述第一基板或在有机溶剂中溶解所述第一基板与所述量子碳膜之间的粘接层而取下所述第一基板，然后在所述量子碳膜基板的背面涂覆银浆，经过热处理后形成所述第二电极。
7.一种基于量子碳膜的异质结光电二极管结构，其特征在于，包括：由多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板，所述量子碳膜基板进行了纳米金属材料的掺杂，以在所述量子碳膜基板中形成量子点；位于所述量子碳膜基板上的氮化锌层，所述氮化锌层的光学带隙宽度为0.9-1.3eV，所述量子碳膜基板的带隙宽度为1.3eV，所述氮化锌层与所述量子碳膜基板相接触形成pn结；与所述氮化锌层相接触的第一电极；以及与所述量子碳膜基板相接触的第二电极；其中，所述氮化锌层、所述第一电极和所述第二电极均位于所述量子碳膜基板的上侧。
8.如权利要求7所述的异质结光电二极管结构，其特征在于，所述第二电极位于所述氮化锌层的水平方向的一侧，或者所述第二电极形成为在水平方向围绕所述氮化锌层的方形电极或圆形电极。
9.一种如权利要求7至8任一项所述的异质结光电二极管结构的制作方法，其特征在于，包括如下步骤：
B1、将多层石墨烯层上下层叠形成的量子碳膜基板附着在第一基板上，所述量子碳膜基板进行了纳米金属材料的掺杂，以在所述量子碳膜基板中形成量子点；
B2、在所述量子碳膜基板上制备氮化锌薄膜，形成氮化锌层，所述氮化锌薄膜的光学带隙宽度为0.9-1.3eV；
B3、在所述氮化锌薄膜上制备第一电极；
B4、刻蚀以图形化所述氮化锌薄膜和所述第一电极，并在图形化后暴露出的所述量子碳膜基板上制备第二电极。
10.如权利要求9所述的制作方法，其特征在于，采用以下处理方式中的一种或多种：
步骤B1中，依靠范德华力贴附或通过成键附着或通过胶粘接使所述量子碳膜基板附着在所述第一基板上，所述第一基板为刚性基板；
步骤B2中，所述氮化锌薄膜的制备方法为磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积、或金属有机化合物气相外延；
步骤B3中，所述第一电极为石墨烯、纳米银或透明氧化物电极，所述透明氧化物电极为ITO透明电极，所述ITO透明电极是采用磁控溅射法制备ITO膜，并光刻得到的图形化的ITO透明电极；
步骤B4中，在不去掉光刻胶的条件下，采用干法或湿法刻蚀所述第一电极和氮化锌薄膜，所述湿法刻蚀是采用1-10%稀盐酸顺序刻蚀所述第一电极和所述氮化锌薄膜；然后在暴露出的所述量子碳膜基板上涂覆银浆，经过热处理后形成所述第二电极。
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