CN111471024B - 一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物及其制备方法 - Google Patents

一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种全氘代2,6‑二氨基‑3,5‑二硝基吡嗪‑1‑氧化物及其制备方法，属于氘代含能材料的合成技术。该方法通过甲醇、氘代亚氨基二乙腈、物质A、氘代盐酸羟胺和氘代发烟硫酸等物质制备全氘代2,6‑二氨基‑3,5‑二硝基吡嗪‑1‑氧化物。该方法反应条件温和，产物后处理简单，无需进行重结晶，简化了操作过程；与传统方法相比，此方法的产率相对较高，最高可达到69.1％。此方法的中间产物氘代2,6‑二氨基吡2嗪‑1‑氧化物的感度较低，提高了生产过程中的安全性，为工业上生产全氘代2,6‑二氨基‑3,5‑二硝基吡嗪‑1‑氧化物提供了参考。

Description

一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物及其制备 方法
技术领域
本发明涉及一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物及其制备方法，属于氘代含能材料的合成技术。
背景技术
推进剂、炸药和烟火药等含能材料被广泛应用于军事和民用领域。寻找高能量、低灵敏度的含能材料是致力于合成新高能材料的科学家的共同目标。2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物(LLM-105)是美国科学家首次合成并报道的新型单质耐热炸药，其密度为1.913/cm3；热分解温度≥354℃；撞击感度大于117cm；爆速为8560m/s；爆压为33.4GPa。由于LLM-105具有较高的分解温度以及能量密度，因此在超高温射孔弹、超高温爆破用炸药等领域有广阔的使用前景。
中子衍射技术是近几十年来发展起来的研究物质内部结构，晶体缺陷的新方法。全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的使用有助于避免氢对中子衍射信噪比的影响，能够更加精确的表征全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的物质结构，晶体缺陷对该炸药性能的影响。此外，全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的爆轰性能测试在国内尚属空白，由于氘与氢的相对原子质量相差显著，全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的晶体密度与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比有较大提高，爆轰性能也将有所提高。同时用氘替换氢，分子的键能也将有所增加，感度也会因此降低。由此可见全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的合成具有重要的研究意义与应用价值。
目前2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的合成方法按照起始原料不同分为三类：(1)2007年Bellamy等以2,6-二氨基吡嗪为原料，经过氧化和硝化两步反应得到2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，但由该方法所得到的的产物中含有大量副产物，且不易提纯，因此限制了该方法的使用(Central European Journal of EnergeticMaterials,2007,4(3):33-57)；(2)2012年赵晓锋等以亚氨基二乙腈为原料合成2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，该工艺具有成本低和操作简单等优点，但产物总收率较低(34％)，不利于大规模使用(火炸药学报,2012,35(3):15-17)；(3)经过多年不断地发展，以2,6-二氯吡嗪为原料合成2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的总产率已达到65％，但该工艺存在生产周期长、原料成本较高、中间产物为含能物质，存在安全隐患、产物提纯困难等缺点。此外，由上述方法所得到的产物均为非氘代的2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，若只是简单的通过将其原料替换为氘代原料来制备氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，所得产物的产率较低，且副产物较多，不易提纯。因此需要开发一种高效制备全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的新方法。
发明内容
本发明的目的是为了提供一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的制备方法。该方法操作流程简单，安全性高；产品纯度高，且收率相对较高，适宜大规模生产，实现了对全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的制备，为工业上生产全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物提供了参考。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的。
一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的合成方法，包括如下步骤：
步骤一、将装有甲醇的耐压装置置于-15～-5℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，向甲醇中加入氘代亚氨基二乙腈，其中甲醇与氘代亚氨基二乙腈的质量比为(6～10):1，搅拌15～20分钟后，通过恒压滴液漏斗向溶液中加入物质A，滴加速率为1～5mL/min，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，其中物质A与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为1:(1.05～1.1)，滴加完毕后搅拌30～60分钟，随后升温至15～25℃，继续搅拌1～2小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液，记为溶液B待用；所述物质A为氘代亚硝酸甲酯、氘代亚硝酸乙酯、氘代亚硝酸丁酯或氘代亚硝酸异戊酯。
步骤二、将装有溶液B的耐压装置置于-10～0℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，并向溶液B中加入甲醇，其中甲醇与步骤一中甲醇的质量比为(1.6～2.1):1，随后向溶液中加入氘代盐酸羟胺，其中氘代盐酸羟胺与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为(1.4～1.6):1，搅拌10～15分钟后，通过恒压滴液漏斗向溶液中滴加氘代三乙胺，滴加速率为10～30mL/min，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，其中氘代三乙胺与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为(4～6):1，搅拌30～45分钟后，升温至25℃，继续搅拌3～5小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在25～30℃的真空干燥箱中干燥8～12小时，得到氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
步骤三、将装有浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-15～-5℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入步骤二得到的氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，其中氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物与氘代发烟硫酸的质量比为1:(20～25)，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌30～40分钟，随后向其中缓慢加入物质C，其中物质C与氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物的摩尔比为(4～6):1，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至5～10℃，搅拌20～30分钟后，将温度升至20～25℃，继续搅拌4～6小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5～10℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35～40℃的真空干燥箱中干燥8～12小时，得到全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物；所述物质C为硝酸钾、硝酸钠中的一种。
有益效果
(1)本发明的一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的制备方法，该方法反应条件温和，反应温度不超过25℃；产物后处理简单，无需进行重结晶，简化了操作过程；与传统方法相比，此方法的产率相对较高，最高可达到69.1％(以氘代亚氨基二乙腈计)。
(2)与传统方法的中间产物(2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪)相比，本方法的中间产物氘代2,6-二氨基吡2嗪-1-氧化物的感度较低，提高了生产过程中的安全性。
(3)与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的晶体密度增加至1.949g/cm3左右，爆速也相对增加由8560m/s提升至8746～8757m/s；与此同时产物的分解温度提高，热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明的内容作进一步描述。
实施例1
将容积为500mL且装有62.1g甲醇的三口耐压装置置于-15℃的高精度中温循环浴中，以150rpm速率开启搅拌，并向甲醇中加入10.0g氘代亚氨基二乙腈，搅拌15分钟后，通过恒压滴液漏斗以1mL/min的速率向溶液中加入6.1g氘代亚硝酸甲酯，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，滴加完毕后搅拌30分钟，随后升温至15℃，继续搅拌1小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液B；
将装有淡黄色溶液B的三口耐压装置置于-10℃的高精度中温循环浴中，以100rpm速率开启搅拌，并向淡黄色溶液B中加入102.4g甲醇，随后向溶液中加入10.4g氘代盐酸羟胺，搅拌10分钟后，通过恒压滴液漏斗以10mL/min的速率向溶液中滴加48.8g氘代三乙胺，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，搅拌30分钟后，升温至25℃，继续搅拌3小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在25℃的真空干燥箱中干燥8小时，得到9.9g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
将容积为500mL且装有201.0g浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-15℃的高精度中温循环浴中，以100rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入9.9g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌30分钟，随后向其中缓慢加入31.8g硝酸钾，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至5℃，搅拌20分钟后，将温度升至20℃，继续搅拌4小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35℃的真空干燥箱中干燥8小时，得到12.9g氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，产率为58.6％(以氘代亚氨基二乙腈计)，纯度99.2％；
与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，此样品的晶体密度由1.913g/cm3增加至1.947g/cm3，爆速由8560m/s提升至8746m/s；与此同时该样品的起始分解温度为359℃，撞击感度H50为122cm，与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
实施例2
将容积为1L且装有156.4g甲醇的三口耐压装置置于-15℃的高精度中温循环浴中，以150rpm速率开启搅拌，并向甲醇中加入22.0g氘代亚氨基二乙腈，搅拌15分钟后，通过恒压滴液漏斗以2mL/min的速率向溶液中加入16.6g氘代亚硝酸乙酯，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，滴加完毕后搅拌35分钟，随后升温至15℃，继续搅拌1小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液B；
将装有淡黄色溶液B的三口耐压装置置于-10℃的高精度中温循环浴中，以150rpm速率开启搅拌，并向淡黄色溶液B中加入270.5g甲醇，随后向溶液中加入23.6g氘代盐酸羟胺，搅拌12分钟后，通过恒压滴液漏斗以10mL/min的速率向溶液中滴加115.0g氘代三乙胺，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，搅拌35分钟后，升温至25℃，继续搅拌3.5小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在25℃的真空干燥箱中干燥9小时，得到22.4g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
将容积为1L且装有476.5g浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-15℃的高精度中温循环浴中，以150rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入22.4g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌30分钟，随后向其中缓慢加入78.8g硝酸钾，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至5℃，搅拌25分钟后，将温度升至20℃，继续搅拌4.5小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35℃的真空干燥箱中干燥9小时，得到28.7g氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，产率为59.2％(以氘代亚氨基二乙腈计)，纯度99.4％；
与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，此样品的晶体密度由1.913g/cm3增加至1.948g/cm3，爆速由8560m/s提升至8749m/s；与此同时该样品的起始分解温度为361℃，撞击感度H50为122cm，与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
实施例3
将容积为2L且装有276.8g甲醇的三口耐压装置置于-10℃的高精度中温循环浴中，以200rpm速率开启搅拌，并向甲醇中加入35.0g氘代亚氨基二乙腈，搅拌15分钟后，通过恒压滴液漏斗以3mL/min的速率向溶液中加入26.2g氘代亚硝酸乙酯，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，滴加完毕后搅拌45分钟，随后升温至20℃，继续搅拌1.5小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液B；
将装有淡黄色溶液B的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以200rpm速率开启搅拌，并向淡黄色溶液B中加入503.8g甲醇，随后向溶液中加入38.8g氘代盐酸羟胺，搅拌13分钟后，通过恒压滴液漏斗以15mL/min的速率向溶液中滴加199.3g氘代三乙胺，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，搅拌35分钟后，升温至25℃，继续搅拌4小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在30℃的真空干燥箱中干燥9小时，得到36.0g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
将容积为2L且装有803.9g浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-10℃的高精度中温循环浴中，以200rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入36.0g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌35分钟，随后向其中缓慢加入118.3g硝酸钠，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至7℃，搅拌25分钟后，将温度升至23℃，继续搅拌5小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35℃的真空干燥箱中干燥10小时，得到48.3g氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，产率为62.7％(以氘代亚氨基二乙腈计)，纯度99.4％；
与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，此样品的晶体密度由1.913g/cm3增加至1.948g/cm3，爆速由8560m/s提升至8750m/s；与此同时该样品的起始分解温度为360℃，撞击感度H50为121cm，与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
实施例4
将容积为3L且装有405.2g甲醇的三口耐压装置置于-10℃的高精度中温循环浴中，以250rpm速率开启搅拌，并向甲醇中加入46.1g氘代亚氨基二乙腈，搅拌20分钟后，通过恒压滴液漏斗以4mL/min的速率向溶液中加入47.7g氘代亚硝酸丁酯，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，滴加完毕后搅拌50分钟，随后升温至25℃，继续搅拌1.5小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液B；
将装有淡黄色溶液B的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以250rpm速率开启搅拌，并向淡黄色溶液B中加入778.1g甲醇，随后向溶液中加入52.1g氘代盐酸羟胺，搅拌14分钟后，通过恒压滴液漏斗以20mL/min的速率向溶液中滴加283.3g氘代三乙胺，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，搅拌40分钟后，升温至25℃，继续搅拌4.5小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在30℃的真空干燥箱中干燥10小时，得到48.0g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
将容积为3L且装有1118.1g浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以250rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入48.0g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌35分钟，随后向其中缓慢加入166.8g硝酸钠，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至10℃，搅拌25分钟后，将温度升至25℃，继续搅拌5小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35℃的真空干燥箱中干燥10小时，得到66.4g氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，产率为65.6％(以氘代亚氨基二乙腈计)，纯度99.5％；
与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，此样品的晶体密度由1.913g/cm3增加至1.949g/cm3，爆速由8560m/s提升至8755m/s；与此同时该样品的起始分解温度为364℃，撞击感度H50为124cm，与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
实施例5
将容积为4L且装有578.8g甲醇的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以300rpm速率开启搅拌，并向甲醇中加入59.1g氘代亚氨基二乙腈，搅拌20分钟后，通过恒压滴液漏斗以5mL/min的速率向溶液中加入60.6g氘代亚硝酸丁酯，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，滴加完毕后搅拌60分钟，随后升温至25℃，继续搅拌2小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液B；
将装有淡黄色溶液B的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以300rpm速率开启搅拌，并向淡黄色溶液B中加入1189.2g甲醇，随后向溶液中加入69.0g氘代盐酸羟胺，搅拌15分钟后，通过恒压滴液漏斗以30mL/min的速率向溶液中滴加403.1g氘代三乙胺，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，搅拌45分钟后，升温至25℃，继续搅拌5小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在30℃的真空干燥箱中干燥11小时，得到62.6g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
将容积为4L且装有1534.7g浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-5℃的高精度中温循环浴中，以300rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入62.6g氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌40分钟，随后向其中缓慢加入281.0g硝酸钾，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至10℃，搅拌30分钟后，将温度升至25℃，继续搅拌6小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35℃的真空干燥箱中干燥12小时，得到89.7g氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物，产率为69.1％(以氘代亚氨基二乙腈计)，纯度99.7％；
与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比，此样品的晶体密度由1.913g/cm3增加至1.950g/cm3，爆速由8560m/s提升至8757m/s；与此同时该样品的起始分解温度为365℃，撞击感度H50为124cm，与普通2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物相比热稳定性进一步增加，且撞击感度有一定程度下降。
以上所述的具体描述，对发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (1)

1.一种全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物的合成方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤一、将装有甲醇的耐压装置置于-15～-5℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，向甲醇中加入氘代亚氨基二乙腈，其中甲醇与氘代亚氨基二乙腈的质量比为(6～10):1，搅拌15～20分钟后，通过恒压滴液漏斗向溶液中加入物质A，滴加速率为1～5mL/min，滴加过程中维持混合液温度不高于0℃，其中物质A与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为1:(1.05～1.1)，滴加完毕后搅拌30～60分钟，随后升温至15～25℃，继续搅拌1～2小时后停止搅拌，得到淡黄色溶液，记为溶液B待用；所述物质A为氘代亚硝酸甲酯、氘代亚硝酸乙酯、氘代亚硝酸丁酯或氘代亚硝酸异戊酯；
步骤二、将装有溶液B的耐压装置置于-10～0℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，并向溶液B中加入甲醇，其中甲醇与步骤一中甲醇的质量比为(1.6～2.1):1，随后向溶液中加入氘代盐酸羟胺，其中氘代盐酸羟胺与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为(1.4～1.6):1，搅拌10～15分钟后，通过恒压滴液漏斗向溶液中滴加氘代三乙胺，滴加速率为10～30mL/min，滴加过程中维持混合液温度不高于10℃，其中氘代三乙胺与氘代亚氨基二乙腈的摩尔比为(4～6):1，搅拌30～45分钟后，升温至25℃，继续搅拌3～5小时后，进行抽滤，抽滤过程中使用5℃的甲醇对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在25～30℃的真空干燥箱中干燥8～12小时，得到氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物；
步骤三、将装有浓度为15％的氘代发烟硫酸的三口耐压装置置于-15～-5℃的高精度中温循环浴中，以100～300rpm速率开启搅拌，并向氘代发烟硫酸中缓慢加入步骤二得到的氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物，其中氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物与氘代发烟硫酸的质量比为1:(20～25)，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后搅拌30～40分钟，随后向其中缓慢加入物质C，其中物质C与氘代2,6-二氨基吡嗪-1-氧化物的摩尔比为(4～6):1，加入过程中维持混合液温度不高于0℃，加入完毕后，密封反应装置，将温度升至5～10℃，搅拌20～30分钟后，将温度升至20～25℃，继续搅拌4～6小时后，停止搅拌，将混合液倒至5℃左右的去离子水中，随后抽滤，抽滤过程中使用5～10℃的去离子水对滤纸上滤余物进行洗涤，直至滤液pH值呈中性为止，随后将滤余物在35～40℃的真空干燥箱中干燥8～12小时，得到全氘代2,6-二氨基-3,5-二硝基吡嗪-1-氧化物；所述物质C为硝酸钾、硝酸钠中的一种。
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