CN111362390A - 通过调控氧气含量强化纳米零价铁除砷效果的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种通过调控氧气含量强化纳米零价铁除砷效果的方法。本发明通过曝空气/氧气或惰性气体方式调控含砷废水和/或地下水中氧气含量至适宜范围,通过适量氧气与纳米零价铁反应改变纳米零价铁表面形貌,强化其除砷效果。本发明对纳米零价铁对不同价态的砷(As(III)或As(V))去除均具有明显的强化效果。本发明可强化原位或异位纳米零价铁除砷效果,同时具有调控方式简单、强化效果明显、处理速度快、绿色环保无二次污染等优点。
Description
技术领域
本发明属于水处理技术领域,具体涉及一种通过调控氧气含量强化纳米零价铁除砷效果的方法。
背景技术
随着自然条件下含砷矿物风化、腐蚀、溶解以及人为采矿、矿物冶炼、化石燃料燃烧、农业活动等的进行,全球范围内六大洲70多个国家均存在饮用水砷浓度超标问题。其中部分地区砷浓度高达数百甚至数千μg·L-1,远高于世界卫生组织的饮用水标准(10μg·L-1)。由于砷具有一定的生物毒性危害生态系统,长期饮用含砷水可能引发皮肤病、心血管疾病以及其他各种癌症,对人们身体健康造成较大威胁。因此,开发经济有效的砷污染控制技术是解决砷污染问题的关键。
目前去除水体中砷的方法主要有化学絮凝沉淀法、吸附法、离子交换法、电絮凝和膜技术法等。其中吸附法以其操作简单、材料廉价易得、可灵活使用、处理效果好等优势在污染控制领域得到了广泛的应用。现有吸附技术中,纳米零价铁因其吸附性能好、体积小、比表面积大、使用方便、具有较强还原性且环境友好等特点在水体有机物和重金属污染的控制中越来越受重视。目前,纳米零价铁除砷时通常利用率较低,除砷效果一般,需要进一步强化其除砷效果。对于纳米零价铁除砷性能的强化,研究大多集中在纳米零价铁材料本身的改变,例如将纳米零价铁负载至活性炭、石墨烯、淀粉、黏土矿物等载体上,或者利用羧甲基纤维素等将其改性,再或者掺杂其他金属形成纳米零价铁双金属复合材料。这些方法会在纳米零价铁制备过程中引入更多化学原材料,制备过程相对复杂且成本增加。
发明内容
本发明的目的是提供一种强化纳米零价铁除砷效果的方法。
本发明所提供的强化纳米零价铁除砷效果的方法,为通过调控氧气含量强化纳米零价铁除砷效果;
所述砷可为废水和/或地下水中的砷;
所述砷为无机砷,具体价态可为As(III)和/或As(V);
所述纳米零价铁可为未修饰的纳米零价铁或负载在各种载体上的纳米零价铁;
所述纳米零价铁可按照各种常规方法制得,如将硫酸亚铁溶解至水和无水乙醇的混合溶液中,在无氧条件下并且在机械搅拌作用下滴加硼氢化钠制得未修饰的纳米零价铁;
上述方法中,所述硫酸亚铁浓度可为0.05mol·L-1;
所述水和乙醇的混合溶液,水与乙醇体积比可为4:1;
所述硼氢化钠浓度可为0.2mol·L-1;
所述机械搅拌转速可为200-300rpm。
具体地,所述强化纳米零价铁除砷效果的方法,包括:检测待处理的含砷废水和/或地下水的溶解氧浓度,对于溶解氧浓度极低的含砷废水和/或地下水,向其曝空气或氧气,使其溶解氧浓度升高到适宜范围,再将纳米零价铁投加至该含砷水中反应,强化其除砷效果;
或,
对于溶解氧浓度较高的含砷废水和/或地下水,向其曝惰性气体,使其溶解氧浓度降低到适宜范围,再将纳米零价铁投加至该含砷水中反应,强化其除砷效果。
上述方法中,所述含砷废水和/或地下水中砷的浓度范围具体可为0-200mg·L-1,端点值0不可取;
所述纳米零价铁的加入量,以每升含砷水计,可为0.1-1.0g,具体可为0.2g;
所述溶解氧浓度极低的含砷废水和/或地下水,具体为水中溶解氧小于2mg·L-1的含砷废水和/或地下水;
所述溶解氧浓度较高的含砷废水和/或地下水,具体为水中溶解氧大于4mg·L-1的含砷废水和/或地下水;
所述溶解氧浓度适宜范围可为1-2mg·L-1,更具体可为2mg·L-1;
所述反应的时间可为1-24小时,具体可为6小时;
所述惰性气体可为氮气或氩气;
所述含砷废水和/或地下水处理工作可以为原位处理也可以为异位处理。
上述强化纳米零价铁除砷效果的方法在水处理中的应用也属于本发明的保护范围。
所述应用具体可为:对废水和/或地下水砷污染的治理。
本发明还提供一种水处理装置。
本发明所提供的水处理装置,包括:纳米零价铁投料器和充空气/氧气的装置或充惰性气体的装置。
其中,所述纳米零价铁可为未修饰的纳米零价铁或负载在各种载体上的纳米零价铁。
本发明的机理在于:纳米零价铁具有核壳结构,其外壳结构在砷去除中起到了重要作用。如图1所示制备的纳米零价铁直径为50-100nm,且呈团聚链状结构。氧气的存在对纳米零价铁的形貌和(氢)氧化铁壳的厚度及结构组成具有较大影响。以As(III)为例,在适量氧气存在条件下如图2所示,纳米零价铁的适量氧化会造成其微观形貌的改变,形成一种褶皱片状结构,在一定氧含量范围下这种褶皱片状结构会达到最多,使纳米零价铁比表面积增大,暴露在表面的活性吸附位点更多,从而提升了对砷的吸附作用,使砷的去除率增加。溶解氧浓度较高时如图3所示,则会造成纳米零价铁的过量氧化,导致纳米零价铁的大量消耗从而降低除砷效果。总之,通过调控溶解氧浓度可达大幅强化纳米零价铁最佳除砷效果。
本发明具有以下有益效果:
1、本发明强化纳米铁除砷方式简单且成本低廉,相对将纳米零价铁材料本身的改性更加绿色环保,只需通过改变反应条件即通过曝气方式调控含砷水中溶解氧浓度即可实现。
2、地下水中的砷通常以As(III)形态存在,传统铁氧化物一般对As(V)具有良好的去除效果,而对As(III)的去除需要先将As(III)氧化为As(V)再进行吸附处理。本发明通过调控氧气含量强化后对三价砷和五价砷均具有较好的去除效果,且As(III)去除效果优于As(V),因此,本方法作应用于地下水中砷污染控制更具优势。
3、本发明通过调控氧含量方式充分强化纳米零价铁除砷的作用,提高了纳米零价铁材料的利用率。
4、本发明不受含砷废水处理方式的限制,方法适用于含砷地下水原位处理和含砷废水和/或地下水的异位处理。
本发明通过改变纳米零价铁和含砷废水的反应条件,达到改变纳米零价铁表面形貌增加更多吸附位点的目的,大幅强化纳米零价铁除砷效果。
附图说明
图1是本发明中所制备的纳米零价铁的SEM图;
图2是本发明中在适量溶解氧条件下纳米零价铁与As(III)反应后的产物SEM图;
图3是本发明中在较高溶解氧条件下纳米零价铁与As(III)反应后的产物SEM图。
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明进行说明,但本发明并不局限于此。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明,均为常规方法;下述实施例中所用的试剂、材料等,如无特殊说明,均可从商业途径得到。
下述实施例所用纳米零价铁,按照如下方法制得:
按照如参考文献(Advances in colloid and interface science.2006,120(1-3),47-56)中所述液相还原法制得。本方法将1.3901g七水合硫酸亚铁溶解至100mL水和无水乙醇的混合溶液中(水与乙醇体积比为4:1),硫酸亚铁浓度为0.05mol·L-1,在机械搅拌作用下滴加100mL浓度为0.2mol·L-1硼氢化钠,此过程中不断通入高纯氮气保持无氧环境,滴加完毕后继续搅拌20min使反应完全,得到的黑色纳米零价铁固体。
实施例1、含As(III)的废水的处理
将30mL含As(III)的废水(As(III)浓度50mg·L-1,pH值7.2)分别加入到七组西林瓶中,通过曝气调整一组溶解氧为2.05mg·L-1,同时通过曝气调整其他组反应瓶中溶解氧为0、0.21、0.51、1.03、4.10、8.20mg·L-1作为对照组。之后分别投加0.2g·L-1纳米零价铁至反应瓶中。密闭反应6小时后,溶解氧为2.05mg·L-1的西林瓶中As(III)浓度降至1.79mg·L-1,去除率为96.41%;对照组As(III)浓度分别降至19.27、12.78、7.11、2.51、6.77、9.88mg·L-1,去除率分别为61.23%、74.28%、85.70%、94.96%、86.39%、80.13%。在溶解氧为2.05mg·L-1的实验组As(III)去除率达到最大。反应后溶解氧为2.05mg·L-1的西林瓶中溶解态铁浓度为1.76mg·L-1,对照组溶解态铁浓度分别为3.18、2.92、3.18、2.80、16.43、11.10mg·L-1,说明溶解氧超过4.10mg·L-1时纳米零价铁过量氧化,导致除砷效果下降。因此,通过本发明所述调控含砷废水的溶解氧至适量(约2mg·L-1),可强化纳米零价铁去除As(III)的效果。
实施例2、含As(V)的废水的处理
将30mL含As(V)的废水(As(V)浓度50mg·L-1,pH值7.2)分别加入到七组西林瓶中,通过曝气调整一组溶解氧为2.05mg·L-1,同时通过曝气调整其他组反应瓶中溶解氧为0、0.21、0.51、1.03、4.10、8.20mg·L-1作为对照组。之后分别投加0.2g·L-1纳米零价铁至反应瓶中。密闭反应6小时后,溶解氧为2.05mg·L-1的西林瓶中As(V)浓度降至24.32mg·L-1,去除率为51.75%;对照组As(V)浓度分别降至38.01、34.51、30.62、27.06、33.76、31.07mg·L-1,去除率分别为24.61%、31.54%、39.25%、46.32%、33.03%、38.36%。在溶解氧为2.05mg·L-1的实验组As(V)去除率达到最大。反应后溶解氧为2.05mg·L-1的西林瓶中溶解态铁浓度为0.09mg·L-1,对照组溶解态铁浓度分别为0.51、0.60、0.09、0.13、10.83、5.43mg·L-1,说明溶解氧超过4.10mg·L-1时纳米零价铁过量氧化,导致除砷效果下降。因此,通过本发明所述调控含砷废水的溶解氧至适量(约2mg·L-1),可强化纳米零价铁去除As(V)的效果。
Claims (10)
1.一种强化纳米零价铁除砷效果的方法,为:通过调控氧气含量强化纳米零价铁除砷效果。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述砷为废水和/或地下水中的砷;
所述砷为无机砷,具体价态可为As(III)和/或As(V)。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于:所述纳米零价铁为未修饰的纳米零价铁或负载在各种载体上的纳米零价铁。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法,其特征在于:所述强化纳米零价铁除砷效果的方法,包括:检测待处理的含砷废水和/或地下水的溶解氧浓度,对于溶解氧浓度极低的含砷废水和/或地下水,向其曝空气或氧气,使其溶解氧浓度升高到适宜范围,再将纳米零价铁投加至该含砷水中反应,强化其除砷效果;
或,
对于溶解氧浓度较高的含砷废水和/或地下水,向其曝惰性气体,使其溶解氧浓度降低到适宜范围,再将纳米零价铁投加至该含砷水中反应,强化其除砷效果。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于:所述方法中,所述含砷废水和/或地下水中砷的浓度范围为0~200mg·L-1;
所述纳米零价铁的加入量,以每升含砷水计,为0.1-1.0g。
6.根据权利要求4或5所述的方法,其特征在于:所述方法中,所述溶解氧浓度极低的含砷废水和/或地下水,为水中溶解氧小于2mg·L-1的含砷废水和/或地下水;
所述溶解氧浓度较高的含砷废水和/或地下水,为水中溶解氧大于4mg·L-1的含砷废水和/或地下水;
所述溶解氧浓度适宜范围为1-2mg·L-1。
7.根据权利要求4-6中任一项所述的方法,其特征在于:所述反应的时间为1-24小时;
所述惰性气体为氮气或氩气;
所述含砷废水和/或地下水处理工作为原位处理或异位处理。
8.权利要求1-7中任一项所述的强化纳米零价铁除砷效果的方法在水处理中的应用。
9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于:所述应用为对废水和/或地下水砷污染的治理。
10.一种水处理装置,包括:纳米零价铁投料器和充空气/氧气的装置或充惰性气体的装置。
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栾富波等: ""氧气促进纳米零价铁除砷效果及其作用机制"", 《环境工程学报》 * |
黄园英等: "纳米铁去除饮用水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)", 《岩矿测试》 * |
黄园英等: "纳米锌去除水体中As(Ⅲ)吸附动力学和影响因素 ", 《岩矿测试》 * |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN111362390B (zh) | 2021-06-29 |
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