CN111244485A - 一种高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及碱性氧化还原液流电池储能领域,具体是一种高能量密度低成本锌‑铁液流电池的制备方法,可用于解决现阶段全钒液流电池体系中能量密度低的问题,并且可以使液流电池的成本降低。以亚铁氰化物或铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液,以锌盐的碱溶液作为负极电解液;选用石墨毡、碳毡作为正极材料,锌板作为负极材料;采用离子化后的阳离子交换膜作为隔膜组装电池。从而,获得具有高能量密度和低成本的碱性锌‑铁氧化还原液流电池体系。本发明中的液流电池体系具有能量密度高、库伦效率高、成本低以及循环稳定性好等优点,能够广泛应用于液流电池储能领域。
Description
技术领域:
本发明涉及碱性氧化还原液流电池储能领域,具体是一种高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法。
背景技术:
由于煤炭、石油、天然气等传统化石能源的间断性和不连续性,而无法支撑人类的可持续发展,且在它们的使用过程中不可避免地会出现一些难以处理的污染问题。因此,清洁能源(如:太阳能、风能等)的开发与利用是未来能源发展的必然趋势,但这些能源受自然因素的影响,具有不连续、不稳定及不可控的非稳态特性,无法持续有效的并入电网。为了解决这一问题,必须开发一种经济、高效、稳定的大规模储能技术以满足强大的社会发展和巨大的市场需求。其中液流电池作为大规模储能技术领域的理想候选者之一,由于其具有结构灵活、安全、响应速度快、循环寿命长等优点,是一项具有较大的大规模储能潜力的技术。但在各种传统的液流电池体系中,大部分液流电池体系均面临着能量密度低、成本高、易腐蚀等缺点,这些问题极大程度地阻碍了液流电池的大规模发展以及商业化进程。因此,开发一种新型的高能量密度低成本的液流电池体系是十分重要的。
发明内容:
为了克服现有技术的不足,突破传统液流电池体系的束缚,本发明的目的在于提供一种高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,解决现有的液流电池能量密度低、成本高等问题。采用该方法可获得具有开路电压高、能量密度高、循环稳定性好等优点的锌-铁液流电池。
本发明的技术方案如下:
一种高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,包括如下步骤和工艺条件:
(1)用去离子水在烧杯中配制碱溶液;
(2)隔膜的制备:将阳离子交换膜浸泡在去离子水中,进行清洗;
(3)将步骤(2)所得到的阳离子交换膜浸泡在步骤(1)的碱溶液中,进行离子化处理;
(4)将步骤(3)得到的隔膜用去离子水反复清洗,直至溶液为中性,最后浸泡在去离子水中备用;
(5)配置亚铁氰化物或铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液;
(6)配置锌盐的碱性水溶液作为负极电解液;
(7)以石墨毡或碳毡作为电池的正极材料;
(8)用砂纸将锌板打磨,并用去离子水进行冲洗,以打磨后的锌板作为电池的负极反应活性物质;
(9)将步骤(4)、(5)、(6)、(7)、(8)步骤所得到的关键材料组装成锌-铁氧化还原液流电池体系,用电池测试系统进行测试。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(1)中,碱溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为0.1~10M。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(2)中,阳离子交换膜为Nafion膜、SPEEK膜、SPES膜或PBI膜。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(3)中,去离子化温度为60~100℃,时间为1~3h。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(5)中,正极电解液活性物质为亚铁氰化物或铁氰化物,其摩尔浓度为0.1~2M;碱性水溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为0.1~2M。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(6)中,锌盐为ZnBr2、ZnO或ZnCl2,其摩尔浓度为0.1~1M;碱性水溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为2~10M。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(7)中,石墨毡或碳毡厚度为3~8mm。
所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,步骤(8)中,锌板厚度为3~6mm,砂纸为120目砂纸。
本发明的设计思想是:
亚铁氰化物或铁氰化物在碱性条件下具有较高的电化学电位、较低的成本和优异的电化学性能等诸多优点。本发明通过加入一定量的碱制备出一种成本较低、稳定性较好的亚铁氰化物或铁氰化物正极电解液。相比价格昂贵的钒电池电解液,将其应用于碱性亚铁氰化物或铁氰化物-锌板体系的液流电池,可以获得一种低成本、高能量密度是碱性液流电池体系。阳离子交换膜(如:Nafion膜、SPEEK膜、SPES膜、PBI膜等)经水浴离子化处理后,阳离子交换隔膜转变成
Nafion/SPEEK/SPES/PBI-Na+/K+/Li+型隔膜,从而保证Na+/K+/Li+的正常传输,构成电池内部的闭合回路。同时,阳离子交换膜具有较好的化学稳定性,可以保证电池具有稳定的循环性能。碱性条件下,锌的较负电极电位使得该电池拥有高的开路电压,进而,电池具有高的能量密度。
与现有技术相比,本发明具有以下显著的优点及有益效果:
1、本发明选用碳毡、石墨毡作为正极材料、锌板作为负极材料,采用亚铁氰化物或铁氰化物碱性溶液和锌盐的碱性水溶液作为正负极电解液,成功装配一种高能量密度低成本的锌-铁碱性液流电池体系,可用于解决现阶段全钒液流电池体系中能量密度低的问题,该电池体系具有能量密度高、循环性能好、成本低等优点。
2、本发明所用原料储量丰富、成本低廉,具有广阔的应用前景。
3、本发明的整个制备过程具有设备成本低、原料价格低廉、储量丰富易得、操作方便、流程简单等工业化实用等优点,有助于推动高能量密度的碱性液流电池的商业化进程。
总之,本发明采用碳毡、石墨毡作为电池正极材料,锌板为电池负极材料,以亚铁氰化物或铁氰化物碱性溶液和锌盐(如:ZnBr2、ZnO、ZnCl2等)的碱性水溶液作为电池的正负极电解液,提出一种高能量密度低成本的碱性液流电池体系。该电池体系具有开路电压高、能量密度高、循环寿命长、安全环保以及成本低等优点。这种体系所用的原料易得,成本低廉,有望成为一种具有高能量密度且适合大规模产业化发展的碱性液流电池。
附图说明:
图1是摩尔浓度为0.1M的亚铁氰化物-锌的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的效率和容量保持率图。
图2是摩尔浓度为0.1M的亚铁氰化物-锌的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的充放电曲线图。
图3是摩尔浓度为0.9M的亚铁氰化物-锌的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的效率和容量保持率图。
具体实施方式:
在具体实施过程中,本发明是以石墨毡、碳毡作为液流电池正极材料,锌片或锌板作为液流电池负极材料。以亚铁氰化物或铁氰化物(如:Na4[Fe(CN)6]、K4[Fe(CN)6]、(NH4)4[Fe(CN)6]、Na3[Fe(CN)6]、K3[Fe(CN)6]等)的碱性水溶液作为正极电解液,以锌盐(如:ZnBr2、ZnO、ZnCl2等)的碱性(如:KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3等)水溶液作为负极电解液,采用经离子化处理后的阳离子交换膜(如:Nafion膜,SPEEK膜,SPES膜,PBI膜等)作为液流电池的离子交换膜。从而,在碱性条件下,经组装获得具有高能量密度低成本的碱性锌-铁液流电池体系。
下面,结合实例对本发明做进一步描述。
实施例1:
本实施例中,碱性氧化还原液流电池用离子交换膜的制备方法如下:
1.Nafion膜/SPEEK膜的离子化处理过程,包括以下步骤:
(1)将长7.5cm、宽5.0cm的Nafion膜或SPEEK膜浸泡在去离子水中,反复清洗;
(2)将清洗后的Nafion膜或SPEEK膜置于摩尔浓度为0.1~10M的氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化锂水溶液(本实施例为摩尔浓度为1M的氢氧化钠水溶液)中,在60~100℃恒温条件下离子化1~3h(本实施例为在80℃恒温条件下离子化2h);
(3)将离子化后的Nafion膜或SPEEK膜,冷却至室温后,用去离子水反复冲洗至中性,浸泡在去离子水中,备用;
2.电极材料的制备:
(1)将厚5mm的锌板在120目的砂纸上打磨,用去离子水清洗干净后用吹风机吹干,用作电池的负极材料。
(2)将厚5.5mm的碳毡、石墨毡,用作电池的负极材料。
3.电解液的制备:
(1)将亚铁氰化物(如:亚铁氰化钾)溶于摩尔浓度为0.1~2M的氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化锂水溶液(本实施例为摩尔浓度为1M的氢氧化钠水溶液)中,待完全溶解后,获得摩尔浓度0.1M的亚铁氰化物的碱性水溶液,取一定量该溶液放置于正极储液罐中,作为电池的正极电解液。
(2)将锌盐溶于摩尔浓度为2~10M的氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化锂水溶液(本实施例为摩尔浓度为4M的氢氧化钠水溶液)中,待完全溶解后,获得摩尔浓度为0.2M的锌盐碱性水溶液,取一定量该溶液放置于负极储液罐中,作为电池的负极电解液。
本实施例中,以碳毡作为液流电池正极材料,锌板作为液流电池负极材料,采用离子化后的阳离子交换膜组装亚铁氰化物-锌板体系的液流电池。采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池具有高的能量密度、优异的循环稳定性。
本实施例的性能指标如下:采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环1600圈后放电容量基本无衰减,库伦效率高达100%,能量效率高达87.60%。
实施例2:
与实施例1不同之处在于,电解液的制备:
将亚铁氰化物(如:亚铁氰化钾)溶于摩尔浓度0.1~2M的氢氧化钠或氢氧化钾或氢氧化锂水溶液(本实施例为摩尔浓度为1.5M的氢氧化锂水溶液),待完全溶解后,获得摩尔浓度0.9M的亚铁氰化物的碱性水溶液,取一定量放置于正极储液罐中,用作电池的正极电解液。
本实施例中,以碳毡作为液流电池正极材料,锌板作为液流电池负极材料,采用离子化后的阳离子交换膜组装体系的液流电池。采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池具有高的能量密度、优异的循环稳定性。
本实施例的性能指标如下:采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环600圈后容量保持率为90%,库伦效率高达100%,能量效率高达87.38%。
如图1所示,从摩尔浓度为0.1M的亚铁氰化物-锌板的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的效率和容量保持率图可以看出,采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环1600圈后放电容量基本无衰减,库伦效率高达100%,能量效率高达87.60%,具有良好的稳定性。
如图2所示,从摩尔浓度为0.1M的亚铁氰化物-锌板的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的充放电曲线图可以看出,采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环1600圈后容量保持率达94%。
如图3所示,从摩尔浓度为0.9M的亚铁氰化物-锌板的液流电池在80mA·cm-2的电流密度下的效率和容量保持率图可以看出,采用亚铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环600圈后容量保持率90%左右,库伦效率高达100%,能量效率高达87.38%。
实施例3:
本实施例中,碱性氧化还原液流电池用离子交换膜的制备方法如下:
1.PBI膜的离子化处理过程,包括以下步骤:
(1)将长7.5cm、宽5.0cm的PBI膜浸泡在去离子水中,反复清洗;
(2)将清洗后的PBI膜置于摩尔浓度为2M的氢氧化钾水溶液中,在90℃恒温条件下离子化1h;
(3)将离子化后的PBI膜,冷却至室温后,用去离子水反复冲洗至中性,浸泡在去离子水中,备用;
2.电极材料的制备:
(1)将厚4mm的锌板在120目的砂纸上打磨,用去离子水清洗干净后用吹风机吹干,用作电池的负极材料。
(2)将厚6mm的碳毡、石墨毡,用作电池的负极材料。
3.电解液的制备:
(1)将铁氰化物(如:铁氰化钾)溶于摩尔浓度为2M的氢氧化钾水溶液中,待完全溶解后,获得摩尔浓度0.2M的铁氰化物的碱性水溶液,取一定量该溶液放置于正极储液罐中,作为电池的正极电解液。
(2)将锌盐溶于摩尔浓度为6M的氢氧化钾水溶液中,待完全溶解后,获得摩尔浓度为0.5M的锌盐碱性水溶液,取一定量该溶液放置于负极储液罐中,作为电池的负极电解液。
本实施例中,以碳毡作为液流电池正极材料,锌板作为液流电池负极材料,采用离子化后的阳离子交换膜组装铁氰化物-锌板体系的液流电池。采用铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池具有高的能量密度、优异的循环稳定性。
本实施例的性能指标如下:采用铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环后放电容量基本无衰减,库伦效率高达99%。
实施例4:
本实施例中,碱性氧化还原液流电池用离子交换膜的制备方法如下:
1.SPES膜的离子化处理过程,包括以下步骤:
(1)将长7.5cm、宽5.0cm的SPES膜浸泡在去离子水中,反复清洗;
(2)将清洗后的SPES膜置于摩尔浓度为2M的氢氧化钠水溶液中,在70℃恒温条件下离子化3h;
(3)将离子化后的SPES膜,冷却至室温后,用去离子水反复冲洗至中性,浸泡在去离子水中,备用;
2.电极材料的制备:
(1)将厚6mm的锌板在120目的砂纸上打磨,用去离子水清洗干净后用吹风机吹干,用作电池的负极材料。
(2)将厚6mm的碳毡、石墨毡,用作电池的负极材料。
3.电解液的制备:
(1)将铁氰化物(如:铁氰化钾)溶于摩尔浓度为2M的氢氧化钠水溶液中,待完全溶解后,获得摩尔浓度0.1M的铁氰化物的碱性水溶液,取一定量该溶液放置于正极储液罐中,作为电池的正极电解液。
(2)将锌盐溶于摩尔浓度为8M的氢氧化钠水溶液中,待完全溶解后,获得摩尔浓度为0.4M的锌盐碱性水溶液,取一定量该溶液放置于负极储液罐中,作为电池的负极电解液。
本实施例中,以碳毡作为液流电池正极材料,锌板作为液流电池负极材料,采用离子化后的阳离子交换膜组装铁氰化物-锌板体系的液流电池。采用铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池具有高的能量密度、优异的循环稳定性。
本实施例的性能指标如下:采用铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池在循环后具有较高的容量保持率,循环1000圈后容量保持率在90%以上,库伦效率保持在99%。
从上述实施例可以得知,采用亚铁氰化物或铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液组装的锌-铁体系的液流电池库伦效率高、循环稳定性好。本发明所研发的液流电池体系具有能量密度高、循环寿命长、成本低等优点,能够广泛应用于氧化还原液流电池储能领域。
Claims (8)
1.一种高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,包括如下步骤和工艺条件:
(1)用去离子水在烧杯中配制碱溶液;
(2)隔膜的制备:将阳离子交换膜浸泡在去离子水中,进行清洗;
(3)将步骤(2)所得到的阳离子交换膜浸泡在步骤(1)的碱溶液中,进行离子化处理;
(4)将步骤(3)得到的隔膜用去离子水反复清洗,直至溶液为中性,最后浸泡在去离子水中备用;
(5)配置亚铁氰化物或铁氰化物的碱性水溶液作为正极电解液;
(6)配置锌盐的碱性水溶液作为负极电解液;
(7)以石墨毡或碳毡作为电池的正极材料;
(8)用砂纸将锌板打磨,并用去离子水进行冲洗,以打磨后的锌板作为电池的负极反应活性物质;
(9)将步骤(4)、(5)、(6)、(7)、(8)步骤所得到的关键材料组装成锌-铁氧化还原液流电池体系,用电池测试系统进行测试。
2.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(1)中,碱溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为0.1~10M。
3.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(2)中,阳离子交换膜为Nafion膜、SPEEK膜、SPES膜或PBI膜。
4.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(3)中,去离子化温度为60~100℃,时间为1~3h。
5.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(5)中,正极电解液活性物质为亚铁氰化物或铁氰化物,其摩尔浓度为0.1~2M;碱性水溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为0.1~2M。
6.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(6)中,锌盐为ZnBr2、ZnO或ZnCl2,其摩尔浓度为0.1~1M;碱性水溶液为KOH、NaOH、LiOH、NH3·H2O、K2CO3、Li2CO3、Na2CO3、NaHCO3、KHCO3的水溶液,其摩尔浓度为2~10M。
7.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(7)中,石墨毡或碳毡厚度为3~8mm。
8.根据权利要求1所述的高能量密度低成本锌-铁液流电池的制备方法,其特征在于,步骤(8)中,锌板厚度为3~6mm,砂纸为120目砂纸。
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