CN111097474A - 多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子及原子分散的多元金属催化剂的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于催化剂合成技术领域，涉及多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂及原子分散的多元金属催化剂的制备方法。先按照每5～500 mL溶剂溶解0.5～100 g多酚或芳香族羧酸的比例分别配制多酚和芳香族羧酸及可溶性金属盐的溶液，常温搅拌将可溶性金属盐的水溶液滴加至多酚和芳香族羧酸溶液中成胶质溶液；再分别配制另一种或多种不同可溶性金属盐与多种配合物的络合物溶液，常温搅拌将络合物溶液滴加至上述胶质溶液；将基底材料浸渍于胶质体系内，取出后与硫源、氮源、磷源、硼源在惰性气体保护下煅烧，冷却后即得。本发明操作工艺简单、普适、易行，可以灵活调控多元单原子金属，且可涂渍于多种不同基底，反应时间短，易于工业化实施。
Description
技术领域
本发明属于催化剂合成技术领域，涉及单原子金属催化剂及原子分散的多元金属催化剂的制备方法，尤其涉及多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子及原子分散的多元金属催化剂的制备方法。
背景技术
均相催化和非均相催化在化学工业领域均被广泛使用，均相催化剂因其容易利用的活性位点和最大化的活性金属利用率往往具有高催化效率和高催化选择性，但稳定性却较低且可回收性差；相比之下，非均相催化剂具有出色的稳定性和良好的可回收性，但它们对活性金属的利用率通常较低，实际参与催化反应的仅是催化剂表面的原子。
单原子金属催化剂(Single Atomic Metal Catalysts,SAMCs)最近已成为一种有前途的新型催化材料，它具有均相和非均相催化剂的综合优势：原子利用率接近100％(类似于均相催化剂)，稳定性高且易于从反应介质中分离(非均相催化剂的特性)。此外，当活性金属组分的尺寸从纳米尺度(即纳米颗粒或团簇)减小到原子级别(即SAMCs)时，金属会出现新的电子态，从而表现出独特的性能。自SAC首次发现以来，许多研究表明SAMCs在催化加氢反应、一氧化碳氧化、甲烷转化、二氧化碳还原、析氢、析氧、氧还原、氮气还原等电化学反应中的巨大应用潜力。
目前报道的SAMCs的合成策略中，物理方法因为通常需要使用复杂且昂贵的设备并不适合大规模生产，而化学方法涉及到金属在催化剂载体上的原子分散，更为实用。尽管目前报道的SAMCs的化学合成方法的可行性已在许多研究中得到证实，但这些方法的低产率和低金属含量(～1wt.％)限制了它们的实际应用。此外，包含现有的一些其他新颖的合成策略，均不具有通用性，难以用于合成含有其他过渡金属的SAMCs。
多酚和芳香族羧酸是植物中普遍存在的次生代谢物，来源丰富，在苯环上具有一个以上的羟基和羧基，且不存在任何含氮官能团的多样化分子结构。多酚和芳香族羧酸因其独特的物理和化学性质，作为功能材料应用于多个领域，如胶囊、抗菌和抗氧化、储能材料、水凝胶等。多酚和芳香族羧酸中含有大量的羟基和羧基结构，可以与多种金属元素形成络合物，将金属原子分散在碳骨架结构中。多酚和芳香族羧酸还具备很好的延展性，能粘附在各种基底表面。此外，由于存在大量羟基和羧基，可作为电子受体，与其他材料含氧基团形成氢键，有利于多种金属元素引入到其骨架结构中，从而进一步构筑原子分散的多元金属催化材料。
综上所述，多酚和芳香族羧酸是一种非常优越的材料用于构筑SAMCs，且具备普适性特征。迄今为止，尚未见采用多酚和芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化即及原子分散的多元金属催化剂的公开报道。
发明内容
针对上述现有SAMCs制备技术中存在的不足，本发明的一个目的是公开了多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化材料的制备方法。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
A、按照每5～500mL溶剂溶解0.5～100g多酚或芳香族羧酸的比例，搅拌配制成溶液A；
B、按照每5～100mL去离子水溶解0.1～5g可溶性金属盐的比例，搅拌配制成溶液B；
C、将上述溶液B慢慢滴加到溶液A中，体积比为1：5，充分搅拌形成金属-多酚或金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液C；
D、取大小约1×2cm2的基底材料，充分浸渍在胶质或悬浮溶液C中，取出，烘干得到前驱体M1-T；
E、按与前驱体M1-T的质量比为10:1的比例，称取硫源、氮源、磷源或者硼源，转入半封闭的瓷舟中，再将前驱体M1-T转入瓷舟中，转移至程序升温管式炉中，升温速率为10℃/min，在惰性气体保护下300～600℃煅烧0.5～4h，待自然冷却至室温后，取出。
本发明较优公开例中，步骤A中所述多酚为单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸等；所述芳香族羧酸为苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸等；所述溶剂为去离子水、乙醇、乙醚、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、乙二胺等。
本发明较优公开例中，步骤B中所述可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁等。
本发明较优公开例中，步骤D中所述基底材料为碳纸(CP)或碳布(CC)或泡沫镍(NF)或镍片(N)或泡沫铜(CF)或铜片(C)或导电玻璃(FTO)或不锈钢网(SSM)或不锈钢(SS)等导电材料。
本发明较优公开例中，步骤E中所述硫源为硫粉、升华硫或硫脲；所述磷源为次亚磷酸钠、红磷或白磷；所述氮源为氨气、脲或三聚氰胺；所述硼源为硼酸三甲酯、氮化硼或硼氢化钠；所述惰性气体为氮气或氩气。
本发明的另外一个目的在于，公开了多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
1)按照每5～500mL溶剂溶解0.5～100g多酚和芳香族羧酸的比例，搅拌配制成溶液A；
2)按照每5～100mL去离子水溶解0.1～5g可溶性金属盐的比例，搅拌配制成溶液B；
3)将上述溶液B慢慢滴加到溶液A中，体积比为1：5，充分搅拌形成金属-多酚或金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液C；
4)按照每5～100mL去离子水中溶解0.005～1g另一种或多种可溶性金属盐，再成比例分别加入5～500μL配位化合物，形成金属-有机络合物悬浮溶液D1或D1、D2或D1、D2、D3；
5)再将所得悬浮溶液D1或D1、D2或D1、D2、D3逐个慢慢滴加到胶质或悬浮溶液C中形成多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液E；
6)取大小约1×2cm2的基底材料，充分浸渍在胶质或悬浮溶液E中，取出，烘干得到前驱体多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物，即M1M2-T或M1M2M3-T或M1M2M3M4-T；
7)按与前驱体多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物(M1M2-T或M1M2M3-T或M1M2M3M4-T)的质量比为10:1的比例，称取硫源、氮源、磷源或者硼源，转入半封闭的瓷舟中，再将多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物(M1M2-T或M1M2M3-T或M1M2M3M4-T)转入瓷舟中，转移至程序升温管式炉中，升温速率为10℃/min，在惰性气体保护下300～600℃煅烧0.5～4h，待自然冷却至室温后，取出。
本发明较优公开例中，步骤1)中所述多酚为单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸等；所述芳香族羧酸为苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸、对苯二酚二甲醚等；所述溶剂为去离子水、乙醇、乙醚、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、乙二胺等。
本发明较优公开例中，步骤2)中所述可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁等。
本发明较优公开例中，步骤4)中所述另一种或多种可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁、硝酸铬、氯化铬、硝酸锰、氯化锰、硝酸锌、氯化锌、硝酸钌、硝酸铑、硝酸银、氯化钯、氯金酸、氯铂酸；所述配位化合物为水合肼、乙二胺四乙酸二钠、乙二胺、2,2’-联吡啶、1,10-二氮菲，氨基三乙酸、双硫腙、8-羟基喹啉、邻菲咯啉、酒石酸钾钠、柠檬酸胺、多磷酸盐及单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸、苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸、对苯二酚二甲醚等多酚和芳香族羧酸。
本发明较优公开例中，步骤6)中所述基底材料为碳纸(CP)或碳布(CC)或泡沫镍(NF)或镍片(N)或泡沫铜(CF)或铜片(C)或导电玻璃(FTO)或不锈钢网(SSM)或不锈钢(SS)等导电材料。
本发明较优公开例中，步骤7)所述硫源为硫粉、升华硫或硫脲；所述磷源为次亚磷酸钠、红磷或白磷；所述氮源为氨气、脲或三聚氰胺；所述硼源为硼酸三甲酯、氮化硼或硼氢化钠；所述惰性气体为氮气或氩气。
本发明利用X-射线衍射仪(XRD)、球差校正透射电子显微镜(Aberrationcorrected TEM)对产物进行形貌结构分析。
以氢氧化钾(KOH)溶液或饱和的碳酸氢钾(KHCO3)溶液为目标进行阴极反应：电催化分解水制氢或电化学氧还原或电催化还原二氧化碳或电化学固氮实验；阳极反应：电催化分解水制氧实验，通过分析电化学极化曲线(LSV)或转化效率(Faradic efficiency)，以评估其电化学活性。以甲醇/水溶液或三乙醇胺/水溶液为目标进行光催化分解水制氢或光催化还原二氧化碳实验，通过气相色谱或液相色谱分析产物产率，以评估其光催化活性。
不同单原子金属催化材料及原子分散的多元金属催化材料的催化活性实验：
(1)配制浓度为0.1、1mol·L-1KOH、0.2mol·L-1KHCO3电解质溶液，体积百分比为10％三乙醇胺水溶液，体积百分比为10％甲醇水溶液，将配好的溶液密封好并置于暗处；
(2)CHI760电化学工作站(上海辰华仪器有限公司)在三电极体系中对样品进行电化学性能测试。以石墨棒为对电极，氧化汞电极(Hg/HgO)为参比电极，单原子金属材料或原子分散的多元金属催化材料为工作电极，在1mol·L-1KOH电解液中采用线性扫描伏安法(LSV)对电极材料的电化学性能进行测试。以FULI 9790II气相色谱仪(浙江福利分析仪器股份有限公司)对产物进行分析；
(3)采取光催化活性评价系统和气相色谱(北京中教金源科技有限公司)对样品进行光催化性能测试和分析。
依据本发明所述方法制得的单原子金属催化剂及原子分散的多元金属催化剂可应用于电催化分解水制氢、电化学氧还原、电催化还原二氧化碳、电化学固氮、电催化分解水制氧、光催化分解水制氢或光催化还原二氧化碳等技术领域。
其中，原子分散的CoNi-P/C作为电催化分解水阴极材料时，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达152mV；原子分散的CoFe-N/C作为氧还原阴极材料时，在电流密度为-3mA·cm-2时过电位达0.8V；原子分散的CoCu-N/C作为二氧化碳还原阴极材料时，在电位为-0.79V时CO转化率可达98％；原子分散的FeNi-O/C作为电催化分解水制氧阳极材料时，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达250mV；原子分散的CuNi-N/C作为光催化分解水制氢时，在光照10h后氢气产量可达1560umol·g-1。
有益效果
本发明操作工艺简单、普适、易行，可以灵活调控多元单原子金属，且可涂渍于多种不同基底，反应时间短，易于工业化实施。所制得单原子金属催化材料及原子分散的多元金属催化材料具有较好的电化学性能、光催化活性和稳定性，原料丰富，廉价易得，无毒，工艺简单，可根据需求调控金属原子并用于电催化分解水制氢或电化学氧还原或电催化还原二氧化碳或电化学固氮或电催化分解水制氧或光催化分解水制氢或光催化还原二氧化碳等多种催化领域。
附图说明
图1.所制备CoNi-P/C、CoFe-N/C、CoCu-N/C、FeNi-O/C、CuNi-N/C材料样品的X-射线衍射(XRD)谱图，其中横坐标为衍射角(2theta)，单位为度(o)，纵坐标为衍射强度(Intensity)，单位为(a.u.)。
图2.所制备材料的球差校正透射电镜(Aberration corrected TEM)照片，其中a为CoNi-P/C、b为CoFe-N/C、c为CoCu-N/C、d为FeNi-O/C、e为CuNi-N/C。
图3.a.CoNi-P/C材料在1M KOH电解液中电催化制氢的极化曲线图；
b.CoFe-N/C材料在0.1M KOH电解液中电催化氧还原的极化曲线图；
c.CoCu-N/C材料在0.1M KHCO3电解液中电催化还原CO2的法拉第效率图；
d.FeNi-O/C材料在1M KOH电解液中电催化制氧的极化曲线图；
e.CuNi-N/C在三乙醇胺/水混合溶液中光催化制氢性能图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进行详细说明，以使本领域技术人员更好地理解本发明，但本发明并不局限于以下实施例。
实施例1
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-P/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得Ni-P/C-300阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达376mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoNi-P/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成镍钴-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍钴-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体镍钴-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得CoNi-P/C-300阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达196mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoNi-P/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴镍-有机物配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴镍-有机配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴镍-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得FeCoNi-P/C-300阴极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达169mV。
实施例2
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-P/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得Ni-P/C-350阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达368mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoNi-P/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得CoNi-P/C-350阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达152mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoNi-P/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴镍-有机配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴镍-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得FeCoNi-P/C-350阴极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达144mV。
实施例3
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-P/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得Ni-P/C-400阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达370mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoNi-P/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得CoNi-P/C-400阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达210mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoNi-P/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴镍-有机配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴镍-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得FeCoNi-P/C-400阴极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达155mV。
实施例4
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-P/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得Ni-P/C-500阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达390mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoNi-P/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得CoNi-P/C-500阴极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达230mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoNi-P/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-磷化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴镍-有机配合物；
称取0.1g次亚磷酸钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴镍-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-磷化的方法制得FeCoNi-P/C-500阴极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化制氢，在电流密度为10mA·cm-2时过电位达160mV。
实施例5
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌1h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Fe-N/C-300阴极电极，其应用于0.1MKOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.45V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌1h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoFe-N/C-300阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.70V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
MnCoFe-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌1h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.03g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入30μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
称取0.02g四水硝酸锰溶于8mL去离子水中，再向其中加入20μL水合肼，形成锰-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锰钴铁-有机配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体锰钴铁-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得MnCoFe-N/C-300阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.74V。
实施例6
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Fe-N/C-350阴极电极，其应用于0.1MKOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.49V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoFe-N/C-350阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.74V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
MnCoFe-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.03g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入30μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
称取0.02g四水硝酸锰溶于8mL去离子水中，再向其中加入20μL水合肼，形成锰-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成锰钴铁-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锰钴铁-单宁酸配合物。
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体锰钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得MnCoFe-N/C-350阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.78V。
实施例7
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Fe-N/C-400阴极电极，其应用于0.1MKOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.52V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoFe-N/C-400阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.75V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
MnCoFe-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.03g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入30μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
称取0.02g四水硝酸锰溶于8mL去离子水中，再向其中加入20μL水合肼，形成锰-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成锰钴铁-单宁酸配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锰钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体锰钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得MnCoFe-N/C-400阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.786V。
实施例8
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Fe-N/C-500阴极电极，其应用于0.1MKOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.55V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoFe-N/C-500阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.8V。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
MnCoFe-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.03g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入30μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
称取0.02g四水硝酸锰溶于8mL去离子水中，再向其中加入20μL水合肼，形成锰-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成锰钴铁-单宁酸配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锰钴铁-单宁酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体锰钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得MnCoFe-N/C-500阴极电极，其应用于0.1M KOH电解液中电催化氧还原，在电流密度为-3mA·cm-2时电位达0.806V。
实施例9
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约2h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Cu-N/C-300阴极电极，其应用于0.2MKHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-1.0V时CO转化率可达59％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCu-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoCu-N/C-300阴极电极，其其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.87V时CO转化率可达89％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoCu-N/C-300阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL没食子酸乙醇溶液，形成铁-没食子酸配合物胶质溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴铜-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约2h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴铜-有机配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴铜-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得FeCoCu-N/C-300阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.80V时CO转化率可达91％。
实施例10
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Cu-N/C-350阴极电极，其应用于0.2MKHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.98V时CO转化率可达60％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCu-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoCu-N/C-350阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.81V时CO转化率可达92％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoCu-N/C-350阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL没食子酸乙醇溶液，形成铁-没食子酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴铜-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴铜-有机配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴铜-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得FeCoCu-N/C-350阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.799V时CO转化率可达93％。
实施例11
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Cu-N/C-400阴极电极，其应用于0.2MKHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-897V时CO转化率可达68％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCu-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoCu-N/C-400阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.79V时CO转化率可达98％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoCu-N/C-400阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL没食子酸乙醇溶液，形成铁-没食子酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴铜-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴铜-有机配合物。
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴铜-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得FeCoCu-N/C-400阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.782V时CO转化率可达98％。
实施例12
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Cu-N/C-500阴极电极，其应用于0.2MKHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.905V时CO转化率可达66％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCu-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铜-均苯三甲酸配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得CoCu-N/C-500阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.806V时CO转化率可达94％。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeCoCu-N/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-氮化的方法：称取5g均苯三甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g五水合硝酸铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌24h，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入4mL质量浓度为0.1g/mL没食子酸乙醇溶液，形成铁-没食子酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铁钴铜-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁钴铜-有机配合物；
称取4g三聚氰胺，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁钴铜-有机配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得FeCoCu-N/C-500阴极电极，其应用于0.2M KHCO3电解液中电催化二氧化碳还原，在电位为-0.80V时CO转化率可达96％。
实施例13
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-O/C-300阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Ni-O/C-300阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达315mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeNi-O/C-300阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得FeNi-O/C-300阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达260mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CrFeNi-O/C-300阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铬溶于8mL去离子水中，再向其中加入10uL水合肼溶液，形成铬-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铬铁镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铬铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铬铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至300℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CrFeNi-O/C-300阳极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达250mV。
实施例14
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Ni-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达310mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeNi-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得FeNi-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达250mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CrFeNi-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铬溶于8mL去离子水中，再向其中加入10uL水合肼溶液，形成铬-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铬铁镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铬铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铬铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CrFeNi-O/C-350阳极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达230mV。
实施例15
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-O/C-400阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Ni-O/C-400阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达320mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeNi-O/C-400阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得FeNi-O/C-400阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达265mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CrFeNi-O/C-400阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铬溶于8mL去离子水中，再向其中加入10uL水合肼溶液，形成铬-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铬铁镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铬铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铬铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CrFeNi-O/C-400阳极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达253mV。
实施例16
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-O/C-500阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍-对苯二甲酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体镍-对苯二甲酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Ni-O/C-500阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达327mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
FeNi-O/C-500阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得FeNi-O/C-500阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达280mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CrFeNi-O/C-500阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g六水合氯化铁溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL单宁酸水溶液，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液D；
将所得胶质溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铁镍-有机配合物胶质溶液E；
称取0.005g九水合硝酸铬溶于8mL去离子水中，再向其中加入10uL水合肼溶液，形成铬-水合肼络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到胶质溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铬铁镍-有机配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铬铁镍-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铬铁镍-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CrFeNi-O/C-500阳极电极，其应用于1M KOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达269mV。
实施例17
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-N/C-400光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
将悬浮溶液C在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末镍-对苯二甲酸配合物；
将上述镍-对苯二甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得Ni-N/C-400粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达54.36ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-400光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取0.5g五水合氯化铜溶于20mL去离子水中，再向其中加入50mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液A；
将悬浮溶液A在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末铜-均苯三甲酸配合物；
将上述铜-均苯三甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得Cu-N/C-400粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达10.72ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CuNi-N/C-400光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成镍铜-有机配合物悬浮溶液E；
将悬浮溶液E在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末镍铜-有机配合物；
将上述镍铜-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CuNi-N/C-400粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达609.5ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCuNi-N/C-400光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于20mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铜镍-有机配合物悬浮溶液E；
称取0.005g六水合硝酸钴溶于4mL去离子水中，再向其中加入5mL质量浓度为0.1g/mL乙二胺四乙酸二钠水溶液，形成钴-乙二胺四乙酸络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜镍-有机配合物悬浮溶液G；
将悬浮溶液G在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末钴铜镍-有机配合物；
将上述钴铜镍-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至400℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CoCuNi-N/C-400粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达898.4ummol·g-1。
实施例18
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-N/C-500光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
将悬浮溶液C在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到镍-对苯二甲酸配合物固体粉末；
将上述镍-对苯二甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得Ni-N/C-500粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达100.5ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-500光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取0.5g五水合氯化铜溶于20mL去离子水中，再向其中加入50mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液A；
将悬浮溶液A在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末铜-均苯三甲酸配合物；
将上述铜-均苯三甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得Cu-N/C-500粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达55.8ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CuNi-N/C-500光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成镍铜-有机配合物悬浮溶液E；
将悬浮溶液E在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末镍铜-有机配合物；
将上述镍铜-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CuNi-N/C-500粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达1365ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCuNi-N/C-500光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铜镍-有机配合物悬浮溶液E；
称取0.005g六水合硝酸钴溶于4mL去离子水中，再向其中加入5mL质量浓度为0.1g/mL乙二胺四乙酸二钠水溶液，形成钴-乙二胺四乙酸络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜镍-有机配合物悬浮溶液G；
将悬浮溶液G在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末钴铜镍-有机配合物；
将上述钴铜镍-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CoCuNi-N/C-500粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达1899ummol·g-1。
实施例19
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Ni-N/C-600光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
将悬浮溶液C在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末镍-对苯二甲酸配合物；
将上述镍-对苯二甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-氮化的方法制得Ni-N/C-600粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达124.8ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-N/C-600光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取0.5g五水合氯化铜溶于20mL去离子水中，再向其中加入50mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液A；
将悬浮溶液A在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末铜-均苯三甲酸配合物；
将上述铜-均苯三甲酸配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得Cu-N/C-600粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达65.1ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CuNi-N/C-600光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯三甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铜镍-有机配合物悬浮溶液E；
将悬浮溶液E在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末铜镍-有机配合物；
将上述铜镍-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CuNi-N/C-600粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达1560ummol·g-1。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoCuNi-N/C-600光催化剂的制备采用的是氮化的方法：称取5g对苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL N,N-二甲基甲酰胺，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化镍溶于10mL去离子水和乙醇(体积比为1:1)中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，快速加入2mL三乙胺，超声20min，常温磁力搅拌12h，形成镍-对苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.05g五水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入10mL质量浓度为0.1g/mL均苯三甲酸水溶液，形成铜-均苯二甲酸配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铜镍-有机配合物悬浮溶液E；
称取0.005g六水合硝酸钴溶于4mL去离子水中，再向其中加入5mL质量浓度为0.1g/mL乙二胺四乙酸二钠水溶液，形成钴-乙二胺四乙酸络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成钴铜镍-有机配合物悬浮溶液G；
将悬浮溶液G在转速为10000r/min下离心，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到固体粉末钴铜镍-有机配合物；
将上述钴铜镍-有机配合物固体粉末与尿素以质量比为1:5混合均匀，转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用氮化的方法制得CoCuNi-N/C-600粉末，其应用于10％三乙醇胺水溶液中光催化析氢，在光照10h后氢气产量可达2198ummol·g-1。
实施例20
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Fe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达480mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
NiFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化镍溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成镍-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成镍铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体镍铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体镍铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得NiFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达260mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体钴铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CoFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达287mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CrFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化铬溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成铬-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铬铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铬铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体铬铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CrFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达460mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
MnFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g四水合氯化锰溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成锰-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成锰铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锰铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体锰铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得MnFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达447mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
ZnFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g氯化锌溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成锌-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成锌铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体锌铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体锌铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得ZnFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达432mV。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CuFe-O/C-350阳极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g单宁酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL去离子水，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g九水合硝酸铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌2h，形成铁-单宁酸配合物胶质溶液C；
称取0.05g三水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入60uL水合肼溶液，形成铜-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成铜铁-单宁酸配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的碳纸(CP)浸渍在胶质溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜铁-单宁酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体铜铁-单宁酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至350℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得CuFe-O/C-350阳极电极，其应用于1MKOH电解液中电催化析氧，在电流密度为10mA cm-2时过电位可达458mV。
实施例21
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Fe-B/C-600阳极电极的制备采用的是涂渍-硼化的方法：称取5g白藜芦醇于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铁-白藜芦醇配合物胶质溶液C；
取大小约1×2cm2的泡沫镍(NF)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铁-白藜芦醇配合物；
称取0.2g硼氢化钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铁-白藜芦醇配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-硼化的方法制得Fe-B/C-600阳极电极，可应用于1MKOH电解液中电催化析氧。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-B/C-600阳极电极的制备采用的是涂渍-硼化的方法：称取5g白藜芦醇于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铁-白藜芦醇配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-白藜芦醇配合物胶质溶液E；
取大小约1×2cm2的泡沫镍(NF)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钴铁-白藜芦醇配合物；
称取0.2g硼氢化钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体钴铁-白藜芦醇配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-硼化的方法制得CoFe-B/C-600阳极电极，可应用于1MKOH电解液中电催化析氧。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
CoFe-B/C-600阳极电极的制备采用的是涂渍-硼化的方法：称取5g白藜芦醇于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铁溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铁-白藜芦醇配合物胶质溶液C；
称取0.05g六水合氯化钴溶于8mL去离子水中，再向其中加入50μL水合肼，形成钴-水合肼络合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到胶质溶液C中，常温磁力搅拌2h，形成钴铁-白藜芦醇配合物胶质溶液E；
称取0.005g二水合氯化铜溶于4mL去离子水中，再向其中加入5mL质量浓度为1g/mL氨基三乙酸水溶液，形成铜-氨基三乙酸配合物胶质溶液F；
将所得胶质溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌2h，形成铜钴铁-有机物配合物胶质溶液G；
取大小约1×2cm2的泡沫镍(NF)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜钴铁-有机物配合物；
称取0.2g硼氢化钠，转入半封闭的瓷舟中上风口，再将上述浸渍好的前驱体铜钴铁-有机物配合物转入瓷舟中下风口，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至600℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-硼化的方法制得CuCoFe-B/C-600阳极电极，可应用于1M KOH电解液中电催化析氧。
实施例22
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
Cu-O/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g间苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铜-间苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
取大小约1×2cm2的不锈钢网(SSM)浸渍在悬浮溶液C中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铜-间苯二甲酸配合物；
将上述浸渍好的前驱体铜-间苯二甲酸配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得Cu-O/C-500阴极电极，可应用于0.1MKHCO3电解液中还原二氧化碳。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的二元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
PdCu-O/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g间苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铜-间苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.5g氯化钯溶于10mL去离子水中，再向其中加入50mL质量浓度为0.1g/mL 1,10-菲啰啉乙醇溶液，磁力搅拌1h，形成钯-1,10-菲啰啉配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌1h，形成钯铜-有机配合物悬浮溶液E；
取大小约1×2cm2的不锈钢网(SSM)浸渍在悬浮溶液E中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体钯铜-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体钯铜-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得PdCu-O/C-500阴极电极，可应用于0.1M KHCO3电解液中还原二氧化碳。
一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，包括如下步骤：
PtPdCu-O/C-500阴极电极的制备采用的是涂渍-退火的方法：称取5g间苯二甲酸于100mL烧杯中，向其中加入50mL乙醇，磁力搅拌至全溶，形成溶液A；
称取0.5g六水合氯化铜溶于10mL去离子水中形成溶液B；
将所得澄清溶液B滴加到溶液A中，常温磁力搅拌12h，形成铜-间苯二甲酸配合物悬浮溶液C；
称取0.5g氯化钯溶于10mL去离子水中，再向其中加入50mL质量浓度为0.1g/mL 1,10-菲啰啉乙醇溶液，磁力搅拌1h，形成钯-1,10-菲啰啉配合物悬浮溶液D；
将所得悬浮溶液D慢慢滴加到悬浮溶液C中，常温磁力搅拌1h，形成铂钯-有机配合物悬浮溶液E；
量取1mL 0.01g mL-1氯铂酸溶液，再向其中加入50μL乙二胺四乙酸二钠，形成铂-乙二胺四乙酸络合物悬浮溶液F；
将所得悬浮溶液F慢慢滴加到悬浮溶液E中，常温磁力搅拌1h，形成铂钯铜-有机配合物悬浮溶液G；
取大小约1×2cm2的不锈钢网(SSM)浸渍在悬浮溶液G中约1h，取出，放入烘箱中，60℃干燥6h，得到前驱体铂钯铜-有机配合物；
将上述浸渍好的前驱体铂钯铜-有机配合物转入瓷舟中，然后转移至程序升温管式炉中，在Ar气保护下，将程序升温管式炉以10℃/min的升温速率加热至500℃后保温1h，待自然冷却至室温后，取出。
所制得的催化剂采用涂渍-退火的方法制得PtPdCu-O/C-500阴极电极，可应用于0.1M KHCO3电解液中还原二氧化碳。
为便于叙述，特将反应列表如下：
表1多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂及原子分散的多元金属催化剂的制备方法
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (10)
1.一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
A. 按照每5～500 mL溶剂溶解0.5～100 g多酚或芳香族羧酸的比例，搅拌配制成溶液A；
B. 按照每5～100 mL去离子水溶解0.1～5 g可溶性金属盐的比例，搅拌配制成溶液B；
C. 将上述溶液B慢慢滴加到溶液A中，体积比为1：5，充分搅拌形成金属-多酚或金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液C；
D. 取大小约1×2 cm2的基底材料，充分浸渍在胶质或悬浮溶液C中，取出，烘干得到前驱体M1-T；
E. 按与前驱体M1-T的质量比为10:1的比例，称取硫源、氮源、磷源或者硼源，转入半封闭的瓷舟中，再将前驱体M1-T转入瓷舟中，转移至程序升温管式炉中，升温速率为10℃/min，在惰性气体保护下300～600℃煅烧0.5～4h，待自然冷却至室温后，取出。
2.根据权利要求1所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤A中所述多酚为单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸等；所述芳香族羧酸为苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸等；所述溶剂为去离子水、乙醇、乙醚、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、乙二胺等。
3.根据权利要求1所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤B中所述可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁等。
4.根据权利要求1所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤D中所述基底材料为碳纸或碳布或泡沫镍或镍片或泡沫铜或铜片或导电玻璃或不锈钢网或不锈钢导电材料。
5.根据权利要求1所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑单原子金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤E中所述硫源为硫粉、升华硫或硫脲；所述磷源为次亚磷酸钠、红磷或白磷；所述氮源为氨气、脲或三聚氰胺；所述硼源为硼酸三甲酯、氮化硼或硼氢化钠；所述惰性气体为氮气或氩气。
6.一种多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
1）按照每5～500 mL溶剂溶解0.5～100 g多酚和芳香族羧酸的比例，搅拌配制成溶液A；
2）按照每5～100 mL去离子水溶解0.1～5 g可溶性金属盐的比例，搅拌配制成溶液B；
3）将上述溶液B慢慢滴加到溶液A中，体积比为1：5，充分搅拌形成金属-多酚或金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液C；
4）按照每5～100 mL去离子水中溶解0.005～1 g另一种或多种可溶性金属盐，再成比例分别加入5～500 μL配位化合物，形成金属-有机络合物悬浮溶液D1或D1、D2或D1、D2、D3；
5）再将所得悬浮溶液D1或D1、D2或D1、D2、D3逐个慢慢滴加到胶质或悬浮溶液C中形成多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物胶质或悬浮溶液E；
6）取大小约1×2 cm2的基底材料，充分浸渍在胶质或悬浮溶液E中，取出，烘干得到前驱体多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物；
7）按与前驱体多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物的质量比为10:1的比例，称取硫源、氮源、磷源或者硼源，转入半封闭的瓷舟中，再将多元金属-多酚或多元金属-芳香族羧酸配合物转入瓷舟中，转移至程序升温管式炉中，升温速率为10℃/min，在惰性气体保护下300～600℃煅烧0.5～4h，待自然冷却至室温后，取出。
7.根据权利要求6所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤1）中所述多酚为单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸等；所述芳香族羧酸为苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸、对苯二酚二甲醚等；所述溶剂为去离子水、乙醇、乙醚、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、乙二胺等。
8.根据权利要求6所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤2）中所述可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁等。
9.根据权利要求6所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤4）中所述另一种或多种可溶性金属盐为硝酸镍、氯化镍、硝酸钴、氯化钴、硝酸铜、氯化铜、硝酸铁、氯化铁、硝酸铬、氯化铬、硝酸锰、氯化锰、硝酸锌、氯化锌、硝酸钌、硝酸铑、硝酸银、氯化钯、氯金酸、氯铂酸；所述配位化合物为水合肼、乙二胺四乙酸二钠、乙二胺、2,2’-联吡啶、1,10-二氮菲，氨基三乙酸、双硫腙、8-羟基喹啉、邻菲咯啉、酒石酸钾钠、柠檬酸胺、多磷酸盐及单宁酸、白藜芦醇、槲皮苷、栎素、儿茶酸、黄杉素、桑色素、鞣花酸、儿茶素没食子酸、表儿茶素没食子酸、没食子酸、黄腐酸、焦棓酸、咖啡酸、苯甲酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯三甲酸、1，2，3-苯三甲酸、1，2，4-苯三甲酸、对苯二丙烯酸、间苯二丙烯酸、均苯三丙烯酸、对苯二酚二甲醚等多酚和芳香族羧酸。
10.根据权利要求6所述多酚或芳香族羧酸用于普适性构筑原子分散的多元金属催化剂的制备方法，其特征在于：步骤6）中所述基底材料为碳纸或碳布或泡沫镍或镍片或泡沫铜或铜片或导电玻璃或不锈钢网或不锈钢等导电材料；步骤7）所述硫源为硫粉、升华硫或硫脲；所述磷源为次亚磷酸钠、红磷或白磷；所述氮源为氨气、脲或三聚氰胺；所述硼源为硼酸三甲酯、氮化硼或硼氢化钠；所述惰性气体为氮气或氩气。
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20200505 |
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