CN111032213B - 具有多个光催化反应器单元的光催化反应器 - Google Patents

具有多个光催化反应器单元的光催化反应器 Download PDF

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Abstract

本公开总体上涉及反应器系统，其包括：(a)具有可以至少部分地反射的内表面的壳体，(b)设置在壳体的内部的至少一个反应器单元，该至少一个反应器单元包括外壳和在设置在至少一个外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂，其中外壳是光学透明的并且包括用于使反应物进入至少一个单元的至少一个入口、和用于使重整产物离开至少一个单元的至少一个出口，和(c)设置在壳体的内部和/或壳体的外部的至少一个光源。

Description

具有多个光催化反应器单元的光催化反应器
相关申请
本申请要求以下美国专利申请的优先权，并且通过引用其整体并入本文：2017年6月27日提交的美国临时专利申请No.62/525,301、2017年6月27日提交的美国临时专利申请No.62/525,305、2017年6月27日提交的美国临时专利申请No.62/525,380和2017年11月15日提交的美国临时专利申请No.62/586,675。
此外，以下专利申请的全部内容通过引用并入本文：2018年5月11日提交的国际专利申请No.PCT/US18/32375、2018年5月11日提交的美国专利申请No.15,977,843和与之同时提交的题为“具有透明外壳的反应器单元(Reactor Cell with a TransparentEnclosure)”的国际专利申请No.(待分配)。
技术领域
本公开一般涉及具有至少一个光源和多个反应器单元的反应器系统，各反应器单元包括光学透明的外壳和在设置于外壳内的催化剂载体上的一种或多种等离激元光催化剂(plasmonic photocatalysts)。
背景技术
工业过程广泛地依赖于用于化学生产的非均相催化剂和环境污染物的减轻。这些过程通常依赖于分散在高表面积载体材料中的金属纳米颗粒，以使催化活性表面积最大化并且最具有成本效益地使用催化剂(例如钯、铂、钌或铑)。利用过渡金属纳米颗粒的催化过程通常是能量密集的，依赖于高温和高压来使催化活性最大化。因此，仍然需要有效且具有成本效益的催化系统。
发明内容
本发明人已经发现，利用人造光源或天然光源的有效反应器系统。可以将本公开的反应器系统设计为使一个或多个目标波长的吸收最大化和/或催化期望的化学反应。结果，对于许多当前的工业过程，本文公开的反应器系统会是具有成本效益的和环境可持续的解决方案。
因此，一方面，本公开提供包括壳体(housing)和设置在壳体内部的至少一个反应器单元的反应器系统。该至少一个反应器单元包括外壳和在设置于至少一个外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂，其中外壳是光学透明的并且包括用于使反应物进入至少一个单元的至少一个入口、和用于使重整产物(reformate)离开至少一个单元的至少一个出口。当施加至少一个光源时，反应器单元被构造成将反应物转化为重整产物。
另一方面，本公开提供太阳能集中器，和光催化反应器单元，该光催化反应器单元相对于太阳能集中器定位以增加电磁辐射对光催化反应器单元的入射。
在又一方面，本公开提供用于将至少一种反应物转化成至少一种重整产物的方法。该方法包括：(a)将至少一种反应物分配至设置于壳体内的多个反应器单元中，其中各反应器单元包括光学透明的外壳和在设置于光学透明的外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂，(b)经由至少一个光源照射壳体的内部，以使多个反应器单元将至少一种反应物转化为至少一种重整产物，和(c)从多个反应器单元中聚积至少一种重整产物。
附图说明
包括附图以提供对本公开的方法和装置的进一步理解，并且将附图并入本说明书中并且构成本说明书的一部分。附图不一定按比例，并且为了清楚，各种元件的尺寸可能失真，和/或示为简化的表示，以促进理解。附图示出本公开的一个或多个实施方案，并且与说明书一起用于解释本公开的原理和操作。
图1A是根据本公开的一个实施方案的反应器单元的截面侧视图。
图1B是根据本公开的一个实施方案的反应器单元的分解透视侧视图。
图2A是根据本公开的一个实施方案的反应器系统的构造的透视侧视图。
图2B是根据图2A的实施方案的反应器系统的构造的分解透视侧视图。
图3A是根据本公开的一个实施方案的反应器单元的示例性构造的截面侧视图。
图3B是根据图3A的实施方案的反应器单元的示例性构造的截面端视图。
图4A是根据本公开的一个实施方案的反应器单元的示例性构造的截面侧视图。
图4B是根据图4A的实施方案的反应器单元的示例性构造的截面端视图。
图5A是根据本公开的一个实施方案的反应器单元的示例性构造的截面侧视图。
图5B是根据图5A的实施方案的反应器单元的示例性构造的截面端视图。
图6是具有珠形式的催化剂载体的反应器单元的示例性构造的截面详细视图。
图7A是根据本公开的一个实施方案的反应器单元系统的示例性构造的截面端视图。
图7B是根据本公开的一个实施方案的反应器单元系统的示例性构造的截面端视图。
图7C是根据本公开的一个实施方案的反应器单元系统的示例性构造的截面端视图。
图7D是根据本公开的一个实施方案的反应器单元系统的示例性构造的截面端视图。
图8是根据本公开的一个实施方案的具有太阳能集中器的反应器系统的示例性构造的透视图。
具体实施方式
在描述所公开的系统和方法之前，应当理解，本文描述的方面不限于特定的实施方案、设备或构造，因此当然可以变化。也应当理解，本文所用的术语仅出于描述特定方面的目的，并且除非本文中特别定义，否则并不旨在于限定。
在整个说明书中，除非上下文另有要求，否则词语“包括(comprise)”和“包括(include)”及其变体(例如，“包括(comprises)”、“包括(comprising)”、“包括(includes)”、“包括(including)”)应当理解为暗示包括所述的部件，特征，元件或步骤，或者部件，特征、元件或步骤的组，但不排除任何其它部件，特征，元件或步骤，或者部件、特征、元件或步骤的组。
如说明书和所附权利要求书中所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式“一(a)”、“一(an)”和“该(the)”包括复数指代物。
如本文所使用，术语“耦合(coupling)”包括一个元件对另一元件的物理耦合、电耦合、热耦合或光学耦合。
本文中的范围可以表示为从“约”一个特定值，和/或至“约”另一特定值。当表述此类范围时，另一方面包括从一个特定值和/或至其它特定值。类似地，当通过使用先行词“约”将值表示为近似值时，将理解的是，特定值形成另一方面。还将理解的是，各范围的端点相对于另一端点、和独立于另一端点都是重要的。
除非另有说明，否则本文中所有百分比、比率和比例均以重量计。除非有相反的特别说明，否则组分的重量百分比(重量％，也为wt％)基于包括组分的组合物的总重量(例如，基于催化剂材料的总量)。
鉴于本公开，本领域普通技术人员可以构造本文所述的过程和活性材料以满足期望的需求。通常，所公开的系统、方法和设备在光催化过程和材料方面提供了改进。通常，本公开提供包括壳体的反应器系统，所述壳体具有可以是至少部分地反射的内表面。反应器系统还包括设置在壳体内部的至少一个反应器单元。该至少一个反应器单元包括外壳和在设置于至少一个外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂。单元的外壳是光学透明的，并且包括用于使反应物进入至少一个单元的至少一个入口，和用于使重整产物离开至少一个单元的至少一个出口。反应器系统进一步包括至少一个光源，其可以设置在壳体的内部和/或壳体的外部。
通常，将反应器系统设计为使得用光源照射反应器单元，光源本身可以由一个或多个单独的光源构成。在图2A的截面图中示出本公开的反应器系统的一个实施方案。在图2B的分解图中也示出相同的反应器系统200元件。在该实施方案中，至少一个反应器单元100和至少一个光源220设置在反应器壳体230内。反应器系统200进一步包括可以进一步连接至另一系统(例如，用于重整反应的另一系统)的反应器配件240。在图3A-图3B、4A-图4B和5A-图5B中示出本公开的反应器系统的几个其它实施方案。在一些实施方案中，如图7A-图7D所示，反应器系统可以具有数个光源220和/或热管理特征(thermal managementfeatures)250。
在一个实施方案中，反应器配件240可以包括反应器流体分配器(用于入口)和反应器流体聚积器(用于出口)。可以使用本领域已知的任意反应器流体分配器或聚积器。例如，反应器流体分配器或聚积器可以类似于美国专利No.4,788,040中公开的那些(通过引用并入本文)，其中反应器流体分配器和聚积器的口将与反应器单元的配置相匹配。在一些实施方案中，反应器流体分配器和/或聚积器的内表面(即，面向反应器单元)可以是反射性的。
在一个实施方案中，至少一个光源可以是细长的，并且沿着壳体的中心长轴同轴地配置。在另一实施方案中，至少一个光源可以包括LED、金属卤化物灯泡、高压钠灯泡、氙灯、白炽灯泡、荧光灯泡、卤素灯泡、HID、激光器中的至少之一、或其组合。在另一实施方案中，至少一个光源可以包括具有沿其长度配置的多个LED的至少一个LED玉米灯泡。
在另一实施方案中，至少一个反应器单元可以是细长的并且可以具有圆形截面。在该实施方案中，可以将至少一个反应器单元配置成与至少一个光源平行或者甚至同轴。例如，在另一实施方案中，可以将至少一个光源同轴地配置在壳体中，并且至少一个反应器单元包括围绕至少一个光源配置的多个反应器单元。
在一个实施方案中，壳体具有圆形或多边形的截面。在一个实施方案中，壳体可以具有范围为约12cm至约128cm的内径。壳体可以进一步具有范围为约24cm至约72cm的内径。根据一个实施方案，多个反应器单元各自具有范围为约2cm至约4cm的直径。例如，多个反应器单元的数量范围为12个单元至24个单元。
在另一实施方案中，壳体可以具有范围为约12cm至约18cm的内径。如图4A-图4B所示，多个反应器单元各自可以具有约2cm的直径，并且例如，多个反应器单元的数量范围为50个单元至100个单元。在另一实施方案中，如图5A-图5B所示，多个反应器单元可以各自具有约1cm的直径，并且例如，多个反应器单元包括至少100个反应器单元。
在一个实施方案中，如图7B所示，反应器系统包括同轴地配置在壳体内的至少一个轴255。至少一个轴可以具有反射性外表面。在该实施方案中，多个反应器单元和多个光源例如以交替配置的方式平行于且围绕至少一个轴配置。在另一实施方案中，至少一个轴255可以具有在第一端具有入口和在第二端具有出口的腔，使得将至少一个轴255构造成使流体从中流过，以进行反应器系统的热管理，在该情况下，流体将构成热管理特征250的至少一部分。在可选的实施方案中，至少一个轴包括构造成用于导热的金属杆和/或金属线。
在另一实施方案中，反应器系统具有其内表面连接至至少一个光源的壳体。反应器系统进一步具有设置在壳体内部的至少一个反应器单元。至少一个反应器单元包括外壳和在设置于至少一个外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂。外壳是光学透明的，并且包括用于使反应物进入至少一个反应器单元的至少一个入口，和用于使重整产物离开至少一个反应器单元的至少一个出口。反应器系统可以包括设置在壳体内的具有反射性外表面的至少一个轴。在一个实施方案中，至少一个轴同轴地配置在壳体内。
在一些实施方案中，光源是太阳光源。例如，光源可以包括来自太阳、另一恒星或任何其它发光天体的电磁辐射。在此情况下，反应器系统可以包括太阳能集中器以向光催化反应器单元提供光能，该太阳能集中器可以是包括许多此类光催化反应器单元的反应器系统的一部分。
利用太阳光源的反应器系统可以包括例如反射器或折射器等太阳能集中器，和光催化反应器单元，该光催化反应器单元相对于太阳能集中器定位以增加电磁辐射对光催化反应器单元的入射。根据一个实例，太阳能集中器包括反射器，例如槽式抛物面镜、抛物面碟、菲涅尔反射器(Fresnel reflector)、紧凑型线性菲涅尔反射器(CLFR)、太阳能塔、平板集热器、真空管集热器或其它类型的反射器。根据另一实例，太阳能集中器包括折射器，例如透镜(例如，菲涅尔透镜)。
图8示出一个示例性实施方案，其中太阳能集中器是槽式抛物面镜800。如图所示，槽式抛物面镜800包括使其弯曲以在数学上限定从太阳(或其它光源)进入的电磁辐射反射至其的焦线的抛物面形的镜面802。例如，槽式抛物面镜800还包括附接机构804，例如支架、框架、基座或其它装置，用于将槽式抛物面镜800附接至物体，例如地球(包括地球上的物体)、载体、天体或卫星。将光催化反应器单元定位成沿其中心轴(即，对于细长的圆柱形单元的其长轴)基本上与槽式抛物面镜的焦线对准。
尽管图8仅示出具有单个光催化反应器单元100的单个槽式抛物面镜800，但是在一些实施方案中，可以存在具有单个光催化反应器单元(定位成沿其中心轴与多个槽式抛物面镜中的至少一个的焦线基本上对准)的多于一个的槽式抛物面镜，具有多于一个的光催化反应器单元(定位成沿它们的中心轴与槽式抛物面镜的焦线基本上平行)的单个槽式抛物面镜，或者具有多个光催化反应器单元(各自定位成沿其中心轴与多个槽式抛物面镜中的至少一个的焦线基本上平行)的多个槽式抛物面镜。
作为图8所示的槽式抛物面镜800的可选方案，太阳能集中器可以包括抛物面碟，其中光催化反应器单元基本上位于抛物面碟的焦点处。抛物面碟可以例如包括与其它各反射性碟部分相邻设置以形成阵列的多个反射性碟部分。
作为另一可选方案，太阳能集中器可以包括菲涅尔反射器，其中将光催化反应器单元定位成沿其中心轴与菲涅尔反射器的焦线基本上对准。例如，菲涅尔反射器可以包括紧凑型线性菲涅尔反射器(CLFR)。
作为又一个实例，太阳能集中器可以包括太阳能塔，该太阳能塔被构造成接收来自可移动反射器的阵列的聚焦电磁辐射。在此类构造中，根据一个实施方案，光催化反应器单元位于可移动反射器的阵列的焦点处的太阳能塔中。
也可以使用利用反射器的其它太阳能集中器实施方案。在一些实施方式中，可以使用平板集热器和/或真空管集热器。
作为用于太阳能集中器的反射器实施方式的可选方案，可以使用折射器。例如，太阳能集中器可以包括折射透镜，其中光催化反应器单元位于折射透镜的焦点处。例如，太阳能集中器可以包括菲涅尔透镜，其中光催化反应器单元位于菲涅尔透镜的焦点处。
在上述实施方案中，特定的太阳能聚集和/或聚焦元件，例如槽式抛物面镜800等，可以构成壳体或壳体的至少一部分，如本文中另外所描述。作为可选方案，此类太阳能聚集和/或聚焦元件可以位于单独的壳体内，例如至少部分光学透明的壳体内。
对于上述各太阳能光源实施方案，可以将太阳能集中器有利地取向为使垂直于太阳能集中器入射的电磁辐射的强度基本上最大化。在一个实施方案中，使太阳能集中器的长度沿南北方向对准，并且反应器系统可以进一步包括计算机控制的太阳能跟踪系统，以使太阳能集中器取向以维持电磁辐射至太阳能集中器的最佳入射角。通常，可以控制上述任意太阳能集中器可选方案以跟踪太阳(或其它光源)的运动，从而使垂直于太阳能集中器入射的电磁辐射的强度基本上最大化。
对于上述至少一些太阳能光源实施方案，光催化反应器单元可以有利地使外壳的内表面的至少一部分是反射性的(例如，镜面的)，以将接收到的光反射回催化剂载体120(参见例如图1A)。例如，光催化反应器单元外壳的里面(inner)/内部(interior)表面可以与来自光催化反应器单元的太阳能集中器相对地映照。但是，光催化反应器单元的外壳应当至少在朝向太阳能集中器的方向上大多是光学透明的。
尽管已经描述了用于反应器的几种太阳能光源实施方式，但是其它实施方式也是可以的，并且旨在于在所附权利要求的范围内。此外，上述实施方案可以应用除太阳以外的光源，包括自然和人工(即电)光源两者。
如上所述，反应器系统包括一个或多个反应器单元。本公开的反应器单元包括包含至少一个入口和至少一个出口的光学透明的外壳；以及在设置于外壳内的催化剂载体上的一种或多种等离激元光催化剂。通常，等离激元光催化剂包括例如通过物理、电、热或光学的耦合与等离激元材料耦合的催化剂。本公开的反应器单元被构造成在施加光源时将至少一种反应物转化为至少一种重整产物。
在传统的固定床反应器中，催化剂床不是光学透明的(即，光不穿透催化剂床)。相对地，根据本公开的一些实施方案，至少载体是光学透明的。在其它实施方案中，本公开的反应器单元另外地或可选地包括光学透明的外壳。在一些实施方案中，光学透明的外壳对于预定的光波长具有至少50％的透射率。例如，在一些实施方案中，光学透明的外壳对于预定的光波长具有约50％至约100％之间的透射率；或者对于预定的光波长，具有至少55％、或至少60％、或至少70％、或至少80％、或至少90％、或至少95％、或甚至至少98％的透射率。
有利地，根据本公开的一些实施方案的光学透明的外壳可以具有低的热膨胀。因此，在一个实施方案中，光学透明的外壳包括具有小于约1×10-4/°K的线性热膨胀系数(CTE)的材料。在另一实施方案中，光学透明的外壳包括具有小于约1×10-5/°K CTE、或小于约5×10-6/°K CTE、或小于约3×10-6/°K CTE、或甚至小于约1×10-6/°K CTE的材料。例如，一些具有合适的CTE值的示例性材料包括但不限于，3.2×10-6/°K的硼硅酸盐玻璃、3.2×10-6/°K的玻璃、约0.59×10-6/°K至约9×10-6/°K的石英、5.3×10-6/°K的蓝宝石、和0.55×10-6/°K的气相法二氧化硅。
本领域技术人员将认识到，可以使用对于预定的光波长(或波长的范围)具有期望的透射率和/或热膨胀系数(CTE)的任何材料。在一些实施方案中，光学透明的外壳包括玻璃、硼硅酸盐玻璃、石英、熔凝石英(fused quartz)、铝硅酸盐玻璃、锂铝硅酸盐玻璃、蓝宝石、或其组合。
在一个实施方案中，反应器单元的光学透明的外壳在外壳的所有侧面上是光学透明的。但是本领域的技术人员将理解，在一个实施方案中，光学透明的外壳可以不是在外壳的所有侧面上是光学透明的。例如，光学透明的外壳的外腔可以包括面向中央腔(其可以是光学透明的)的反射性表面。
本公开的反应器单元还需要一种或多种等离激元光催化剂，该等离激元光催化剂包括例如通过物理、电、热或光学的耦合而耦合至等离激元材料的催化剂。不受理论的束缚，认为由于光与等离激元材料的独特相互作用，等离激元材料作为能够吸收光的光学天线起作用，结果，在等离激元材料上及其附近产生强电场(即，作为等离激元材料内电子的集体振荡的结果)。即使在催化剂和等离激元材料隔开的距离达到约20nm以上时，等离激元材料上或附近的该强电场也使得在催化剂和等离激元材料之间耦合。
通常，等离激元材料可以是任意金属、金属合金、准金属元素或其合金。在一些实施方案中，本公开的等离激元材料选自金、金合金、银、银合金、铜、铜合金、铝或铝合金。在本公开中，术语“合金”旨在涵盖金属的任意可能的组合。例如，合金可以是二元合金，例如AuAg、AuPd、AgPd、AuCu、AgCu等，或者它们可以是三元合金，或者甚至是四元合金。
在一些实施方案中，本公开的等离激元材料包括围绕非氧化核的氧化物壳。在一个或多个实施方案中，氧化物壳可以是在金属或合金暴露于空气或水时形成的天然的(natural)/原本的(native)氧化物壳。例如，铜等离激元材料可以具有围绕铜核的铜氧化物(例如，CuO或Cu2O)壳，或者铝等离激元材料可以具有围绕铝核的铝氧化物壳。在一些实施方案中，氧化物壳可以至少部分地人工生产，例如通过借助适当的化学方法、或者通过化学合成或以其它方式使氧化物材料沉积在预先形成的等离激元材料周围人为地增加原本的(native)/天然的(natural)氧化物壳的厚度。在一些实施方案中，氧化物壳的厚度可以达到约30nm，或达到约25nm，或达到约15nm。在一些实施方案中，氧化物壳的厚度可以为至少约0.5nm，或至少1nm，或至少1.5nm。在一些实施方案中，氧化物壳的厚度范围为约0.1nm至约5nm；或约0.1nm至约30nm；或约1nm至约5nm；或约1nm至约30nm。
本领域技术人员将认识到，等离激元材料的尺寸、形状和化学结构将影响一个或多个目标波长的吸收。因此，可以将一种或多种等离激元材料设计成使目标波长(或目标波长的组或范围)的吸收最大化，从而识别目标波长，但是使材料吸收相对较少的其它、非目标波长。在另一实例中，可以将本公开的等离激元材料设计为催化期望的化学反应。因此，在一些实施方案中，等离激元材料可以在电磁光谱的紫外至红外区域具有等离激元共振频率或最大光吸收。在一些实施方案中，等离激元材料在可见光谱(例如在范围为约380nm至约760nm的波长处)中具有等离激元共振频率。
通常，与等离激元材料耦合的催化剂材料可以是能够催化期望的反应的任意化合物(例如，即使其没有与等离激元材料耦合)。例如，催化剂能够进行氧化和还原化学、水或空气污染的修复反应、NOX和N2O分解、例如乙炔氢化等催化氢化反应、二氧化碳经由逆水煤气变换反应(water-gas shift reaction)(可以使用FisherTropsch合成与氢化联合以生成烃)转化为一氧化碳、以及包括氨的合成的氮活化化学。在一些实施方案中，本公开的催化剂可以是任意金属或准金属元素，以及所述元素的任意合金、氧化物、磷化物、氮化物、或其组合。例如，本公开的催化剂可以包括催化活性的钯、铂、钌、铑、镍、铁、铜、钴、铱、锇、钛、钒、铟、或其任意组合。本公开的催化剂可以包括催化活性的钯、铂、钌、铑、镍、铁、铜、钴、铱、锇、钛、钒或铟的任意合金、氧化物、磷化物或氮化物。在一些实施方案中，本公开的催化剂包括催化活性的铁或铜。在一些实施方案中，本公开的催化剂可以是金属间纳米颗粒、核-壳纳米颗粒、或半导体纳米颗粒(例如，Cu2O)。
在一些实施例中，催化剂可以物理地附着至等离激元材料，而在其它实施方案中，催化剂可以与等离激元材料隔开小的距离(但是仍然例如通过物理、电、热或光学的耦合而与之耦合)。隔开可以介由空的空间(即，明显的物理分离)，或者隔开可以介由上述薄的氧化物层。例如，等离激元材料和催化剂当经由光刻法制备时，可以隔开小的距离，以具有明显的物理分离。在一个或多个实施方案中，小的隔开可以是达到约30nm、或达到约25nm、或达到约15nm的距离。在一些实施方案中，隔开可以为至少约0.5nm、或至少2nm、或至少5nm、或至少10nm。在一些实施方案中，可以将一种或多种催化剂物理附着至单一等离激元材料的表面，这可以增加可用于反应的表面积。在一些实施方案中，催化剂可以形成围绕等离激元材料的壳。
等离激元光催化剂的直径范围为约5nm至约300nm。在一些实施方案中，本公开的等离激元光催化剂的直径范围为约10nm至约300nm；或约50nm至约300nm；或约80nm至约300nm；或约100nm至约300nm；或约5nm至约250nm；或约10nm至约250nm；或约50nm至约250nm；或约80nm至约250nm；或约100nm至约250nm；或约5nm至约200nm；约10nm至约200nm；或约50nm至约200nm；或约80nm至约200nm；或约100nm至约200nm；或约80nm至约200nm。
根据至少一些实施方案的反应器单元还包括分散在催化剂载体上的一种或多种等离激元光催化剂。与外壳一样，在一些实施方案中，催化剂载体具有低的吸光度，特别是充分低的吸光度(对于特定的辐射波长或波长范围)，从而使反应物暴露于充分量的辐射，以对使用时的特定反应器单元几何形状产生期望的催化效果。
本领域技术人员将认识到，对于预定的光波长(或者波长的组或范围)具有期望的吸光度或透射率的任意材料都可以用于催化剂载体。在一些实施方案中，本公开的催化剂载体包括二氧化硅、石英、熔凝石英、玻璃、硼硅酸盐玻璃、铝硅酸盐玻璃、锂铝硅酸盐玻璃、蓝宝石、金刚石、或其组合。催化剂载体可以是本领域已知的任何形式，例如珠、微孔珠、纤维、球体、丸粒、圆柱体(中空或其它)、蜂巢、或者对称或不对称的三叶或四叶(例如，使用挤压或压片法)的形式。例如，图6示出珠形式的催化剂载体的截面图。在一些实施方案中，本公开的催化剂载体可以是气凝胶。合适的气凝胶包括但不限于，二氧化硅气凝胶、氧化铝气凝胶、二氧化钛气凝胶、二氧化锆气凝胶、氧化钬气凝胶、氧化钐气凝胶、氧化铒气凝胶、氧化钕(III)气凝胶、或其组合。在一些实施方案中，本公开的催化剂载体是二氧化硅气凝胶。本领域的技术人员将认识到，当载体为气凝胶时，等离激元光催化剂可以分散在整个气凝胶中(例如，等离激元光催化剂可以嵌入气凝胶中)。在一些实施方案中，本公开的催化剂载体可以是透明的氧化铝(例如α-相氧化铝或γ-相氧化铝)。
等离激元光催化剂可以以适合于期望用途的任意量存在于催化剂载体上。例如，等离激元光催化剂可以以如下的量存在于催化剂载体上：在约0.01wt％和约30wt％之间；或约0.01wt％和约80wt％之间；或约10wt％和约80wt％之间；或约0.01wt％和约70wt％之间；或约10wt％和约70wt％之间。在一些实施方案中，等离激元光催化剂可以以如下的量存在于催化剂载体上：在约0.01体积％和约30体积％之间；或约0.01体积％和约20体积％之间；或约10体积％和约50体积％之间；或约0.01体积％和约70体积％之间；或约10体积％和约70体积％之间。
在一些实施方案中，等离激元光催化剂可以作为在催化剂载体的外表面上的薄涂层(例如，作为一层或几层)存在于载体上。在一个或多个实施方案中，涂覆在载体上的等离激元光催化剂层可以达到约30nm、或达到约25nm、或达到约15nm；或者至少约0.5nm、或至少2nm、或至少5nm，或至少10nm；或者在约5nm至约300nm之间；或约10nm至约300nm；或约50nm至约300nm；或约80nm至约300nm；或约100nm至约300nm；或约5nm至约200nm；约10nm至约200nm；或约50nm至约200nm；或约80nm至约200nm；或约100nm至约200nm；或约80nm至约200nm；或约5nm至约100nm；约10nm至约100nm；或约50nm至约100nm；或约10nm至约50nm；或约1nm至约50nm。
在一些实施方案中，反应器单元包括在设置在外壳内的催化剂载体上的一种等离激元光催化剂(例如，一种负载型等离激元光催化剂将设置在外壳内)。在一些实施方案中，反应器单元包括在设置在外壳内的催化剂载体上的两种或多种等离激元光催化剂(例如，两种或多种不同的负载型等离激元光催化剂将设置在外壳内)。可以提供在催化剂载体上的混合的或在不同的层中的两种或多种等离激元光催化剂。例如，各层将具有一种具有期望的等离激元共振频率和/或期望的直径的负载型等离激元光催化剂。在非限制性实例中，一层将吸收相对于其它波长的一个期望的波长范围，下一层将吸收另一波长范围，以及最终层(例如，中间层)将吸收其它波长，例如第一和第二波长范围之外的波长。
通常，将反应器单元设计成使得用光源照射等离激元光催化剂。在图1A的截面图中示出本公开的反应器单元的一个实施方案。在图1B的分解图中也示出相同的反应器单元100元件。此处，示出反应器单元100，其包括在设置于光学透明的外壳110内的催化剂载体120上的等离激元光催化剂。反应器单元100可以进一步包括配件160，配件160构造成使该单元附接至用于至少一个反应物入口130和至少一个重整产物出口140的至少一个输送通道。反应器单元100可以进一步包括构造成将催化剂保持在光学透明的外壳110内的一个或多个填充载体元件150。
反应器单元的外壳的尺寸和形状可以适于满足期望的需求。在一些实施方案中，外壳的内径范围为约0.2cm至约10cm；或约0.5cm至约3cm。在一些实施方案中，外壳的长度范围为约10cm至约2m；或约50cm至约1m。例如，反应器单元的外壳可以具有圆形截面或多边形截面。
如上所述，反应器单元可以进一步包括一个或多个配件(例如图1A-图1B中的配件160)，该配件构造成使反应器单元附接至用于将至少一种反应物输送至外壳、或将至少一种重整产物从外壳输送的至少一个输送通道。例如，配件可以包括连接至反应物入口的第一配件和连接至重整产物出口的第二配件。本公开的配件可以包括低合金钢、高合金钢、铬合金、镍合金、塑料、玻璃、硼硅酸盐玻璃、石英、熔凝石英、铝硅酸盐玻璃、锂铝硅酸盐玻璃、或其组合。根据需要，本公开的配件可以进一步包括O形环或其它密封机构。其它配件材料和/或密封机构也是可以的，并且旨在于在本公开的范围内。
反应器单元可以进一步包括构造成将催化剂保持在外壳内的一个或多个填充载体元件(例如图1A-图1B中的填充载体元件150)。在一些实施方案中，在反应器单元的入口端和出口端设置填充载体元件。在一些实施方案中，在入口端、出口端设置填充载体元件，并且通过整个反应器单元隔开。例如，可以使用常规材料来用作填充载体，例如金属网、玻璃珠(具有比载体更大的直径)、玻璃棉、整体塑制品(monolith)、聚合物或弹性体。
在一些实施方案中，光学透明的外壳进一步包括外腔、和与外腔同轴配置的中央腔，其中外腔包含在催化剂载体上的等离激元光催化剂，和中央腔被构造成接收光源或热管理特征。在一些实施方案中，光源设置在光学透明的外壳的中央腔内。在一些实施方案中，光源沿外壳的长度延伸或延伸通过外壳的长度。可以使用任意合适的光源，例如但不限于，LED、金属卤化物灯泡、高压钠灯泡、氙灯、白炽灯泡、荧光灯泡、卤素灯泡、HID、激光器、或其组合。也可以将例如太阳光等自然光引入中央腔中以用作光源。在一些实施方案中，热管理特征设置在光学透明的外壳的中央腔内。可以使用本领域中已知的任意热管理特征。例如，热管理特征可以包括连接至中央腔的第一端的流体入口、和连接至中央腔的第二端的流体出口，使得流体可以流经反应器单元以增加或除去反应器单元中的热量；或者热管理特征可以包括构造成用于导热的金属杆或金属线。
在一个可选实施方案中，反应器系统的壳体或各反应器单元的外壳都不需要是光学透明的。在该可选实施方案中，反应器系统包括壳体、和各自具有其自己的光源的多个反应器单元。因为在该实施方案中，各反应器单元具有其自己的光源，所以各反应器单元的外壳不需要是光学透明的，而是可以是反射性的，以将来自光源的光反射回外壳的内部。各反应器单元还可以包括入口和出口，并且各反应器单元包括在设置于外壳内的催化剂载体上的至少一种等离激元光催化剂，其中等离激元光催化剂包括与等离激元材料耦合的催化剂。反应器系统可以进一步包括用于经由各反应器单元的入口将至少一种反应物分配至多个反应器单元中的分配器，和用于经由各反应器单元的出口从多个反应器单元中聚积至少一种重整产物的聚积器。
另一方面提供使用反应器系统来转化反应物的方法。具体地，本公开提供将至少一种反应物转化为至少一种重整产物的方法，该方法包括：将至少一种反应物添加至本公开的反应器系统中；并且经由至少一个光源照射反应器系统和/或反应器单元的内部。
在本公开的方法的可选实施方案中，照射来自反应器系统外部的光源。
在本公开的方法的一些实施方案中，不施加外部加热(例如，来自专用的加热源)。在一些实施方案中，该方法进一步包括从外部加热反应器单元。外部加热可以经由如上所述的热管理特征、或经由一些其它加热技术来完成。
本公开的代表性方法包括但不限于，氧化和还原、水或空气污染的修复反应、NOX和N2O分解、例如乙炔氢化等氢化、二氧化碳转化、以及包括氨的合成的氮活化。一些代表性的化学转化包括：
CH4+H2O→H2+CO
CH4+CO2→H2+CO
H2O+CO→H2+CO2
CO2+H2→CO+H2O
CO2+H2→CH4+H2O
N2O→N2+O2
C2H2+H2→C2H4
H2+N2→NH3
CO2+H2→CH4OH+H2O
因此，在一些实施方案中，反应物为甲烷和水；或者反应物为甲烷和二氧化碳；或者反应物为一氧化碳和水；或者反应物为二氧化碳和氢气；或者反应物为一氧化二氮；或者反应物为乙炔和氢气；或者反应物为氢气和氮气；或者反应物为二氧化碳和氢气。
本公开的方法可以在任意合适的温度下进行。例如，在一些实施方案中，本公开的方法在范围为如下的温度下进行：约100℃至约300℃；或约100℃至约250℃；或约100℃至约200℃；或约150℃至约300℃；或约150℃至约250℃；或约150℃至约200℃；或约200℃至约300℃；或约200℃至约250℃；或约180℃至约220℃；约190℃至约210℃；或约20℃至约300℃；或约20℃至约250℃；或约20℃至约200℃；或约20℃至约150℃；或约20℃至约100℃。
本公开的方法可以在任意合适的压力下进行。例如，在一些实施方案中，本公开的方法在范围为如下的压力下进行：约14psi至约300psi、或约14psi至约200psi、或约14psi至约100psi、或约14psi至约50psi、或约100psi至约300psi、或约100psi至约200psi。
在本公开的方法中，可以在任意合适的温度下将反应物引入反应器系统中。在一些实施方案中，反应物在被引入反应器单元时的温度范围为约200℃至约300℃；或约200℃至约270℃；或约200℃至约250℃；或约230℃至约270℃。
应当理解，本文所述的实例和实施方案仅出于说明的目的，并且鉴于其的各种修改或改变将是本领域技术人员可以想到的，并且包括在本申请的实质和范围以及所附权利要求的范围之内。本文引用的所有出版物、专利和专利申请出于所有目的通过引用并入本文。

Claims (19)

1.一种反应器系统，其包括：
壳体；和
设置在所述壳体的内部且围绕位于所述壳体中的至少一个光源配置的多个反应器单元，所述多个反应器单元中的每一个包括外壳和填充为固定床且设置于至少一个所述外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂，其中所述等离激元光催化剂包括与等离激元材料耦合的催化剂，其中所述等离激元材料在范围为380nm至760nm的波长处具有等离激元共振频率，和其中所述外壳是光学透明的并且包括用于使反应物进入所述多个反应器单元中的每一个的至少一个入口、用于使重整产物离开所述多个反应器单元中的每一个的至少一个出口、和构造成将至少一种等离激元光催化剂保持在所述外壳内的至少一个填充载体元件；和
至少一个光源，其中所述多个反应器单元被构造成在施加至少一个所述光源时将所述反应物转化为所述重整产物，
其中至少一个所述光源沿着所述壳体的中心长轴同轴地配置。
2.根据权利要求1所述的反应器系统，其中至少一个所述光源是细长的。
3.根据权利要求1所述的反应器系统，其中至少一个所述光源包括选自由LED、金属卤化物灯泡、高压钠灯泡、氙灯、白炽灯泡、荧光灯泡、卤素灯泡、HID灯和激光器组成的组中的至少一种光源。
4.根据权利要求1所述的反应器系统，其中所述多个反应器单元各自的外壳包括外腔、和与所述外腔同轴配置的中央腔，其中所述外腔包含在所述催化剂载体上的所述等离激元光催化剂，和所述中央腔被构造成接收光源或热管理特征中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的反应器系统，其中所述热管理特征为金属杆、金属线或流体热管理系统中的至少一种，并且其中所述流体热管理系统包括(a)与各反应器单元的所述中央腔的第一端连接的流体入口，和(b)与各反应器单元的所述中央腔的第二端连接的流体出口，使得供给的流体可以流经多个所述反应器单元中的每一个，以改变所述反应器系统的温度。
6. 根据权利要求1所述的反应器系统，其进一步包括：
与各反应器单元的至少一个所述入口连接的反应器流体分配器；和
与各反应器单元的至少一个所述出口连接的流体聚积器。
7.根据权利要求1所述的反应器系统，其进一步包括一个或多个配件，所述配件将所述多个反应器单元连接至至少一个输送通道，用于将至少一种所述反应物输送至所述多个反应器单元、或将至少一种所述重整产物从所述多个反应器单元输送。
8.根据权利要求1所述的反应器系统，其中至少一种所述反应物为流体形式。
9.根据权利要求1所述的反应器系统，其中所述光催化剂为第一等离激元光催化剂，其中所述多个反应器单元中的每一个进一步包括由所述催化剂载体负载的第二等离激元光催化剂，和其中所述第二等离激元光催化剂与所述第一等离激元光催化剂不同。
10.根据权利要求9所述的反应器系统，其中所述第一等离激元光催化剂和所述第二等离激元光催化剂设置在彼此不同的层中。
11.根据权利要求10所述的反应器系统，其中所述第一等离激元光催化剂吸收相对于其它波长的第一波长范围，而所述第二等离激元光催化剂吸收相对于其它波长的第二波长范围，和其中所述第一波长范围与所述第二波长范围不同。
12.一种将至少一种反应物转化成至少一种重整产物的方法，所述方法包括：
将至少一种反应物分配至设置在壳体内的多个反应器单元中，所述多个反应器单元围绕至少一个光源，其中各反应器单元包括光学透明的外壳和填充为固定床且设置于所述光学透明的外壳内的催化剂载体上的等离激元光催化剂，其中所述等离激元光催化剂包括与等离激元材料耦合的催化剂，其中所述等离激元材料在范围为380nm至760nm的波长处具有等离激元共振频率，和其中至少一个填充载体元件构造成将至少一种等离激元光催化剂保持在所述光学透明的外壳内；
经由至少一个所述光源照射所述壳体的内部，以使多个所述反应器单元将至少一种反应物转化为至少一种重整产物，和
从多个所述反应器单元中聚积至少一种所述重整产物，
其中至少一个所述光源沿着所述壳体的中心长轴同轴地配置。
13.根据权利要求12所述的方法，其中所述壳体包括反射性内表面，并且其中所述方法进一步包括：将来自至少一个所述光源的光从所述壳体的反射性内表面反射并且进入多个所述反应器单元中。
14.根据权利要求12所述的方法，其中多个所述反应器单元各自的所述光学透明的外壳包括外腔、和与所述外腔同轴配置的中央腔，其中各反应器单元的所述外腔包含在所述催化剂载体上的所述等离激元光催化剂，和各反应器单元的所述中央腔包含光源，并且其中所述照射来自在多个所述反应器单元各自的所述中央腔中包含的所述光源。
15.根据权利要求12所述的方法，其中多个所述反应器单元各自的所述光学透明的外壳包括外腔、和与所述外腔同轴配置的中央腔，其中各反应器单元的所述外腔包含在所述催化剂载体上的所述等离激元光催化剂，和各反应器单元的所述中央腔包含热管理特征，并且其中所述方法进一步包括经由多个所述反应器单元各自中的所述热管理特征加热多个所述反应器单元，以有助于将至少一种所述反应物转化为至少一种所述重整产物。
16.根据权利要求15所述的方法，其中经由多个所述反应器单元各自中的所述热管理特征的加热包括：将流体从与多个所述反应器单元各自的所述中央腔的第一端连接的流体入口供给至与多个所述反应器单元各自的所述中央腔的第二端连接的流体出口，使得所述流体加热多个所述反应器单元中的每一个。
17.根据权利要求12所述的方法，其进一步包括在多个所述反应器单元的每一个中经由至少一种所述反应物与所述等离激元光催化剂反应，来加热多个所述反应器单元。
18.根据权利要求12所述的方法，其中至少一个所述光源包括所述壳体外部的光源，其中所述壳体是至少部分光学透明的，并且其中照射所述壳体的内部包括：引导来自所述光源的电磁辐射穿过所述壳体并且进入多个所述反应器单元中。
19.一种反应器系统，其包括：
壳体；
设置在所述壳体内且围绕位于所述壳体中的至少一个光源配置的多个反应器单元，各反应器单元包括：具有反射性内表面的外壳；入口，出口，光源；以及填充为固定床且设置于所述外壳内的催化剂载体上的至少一种等离激元光催化剂，其中所述等离激元光催化剂包括与等离激元材料耦合的催化剂，和其中所述等离激元材料在范围为380nm至760nm的波长处具有等离激元共振频率；和
构造成将所述至少一种等离激元光催化剂保持在所述外壳内的至少一个填充载体元件；
用于经由各反应器单元的所述入口将至少一种反应物分配至多个所述反应器单元中的分配器；和
用于经由各反应器单元的所述出口从多个所述反应器单元中聚积至少一种重整产物的聚积器，
其中至少一个所述光源沿着所述壳体的中心长轴同轴地配置。
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