CN110785859B - 分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法 - Google Patents

分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法 Download PDF

Info

Publication number
CN110785859B
CN110785859B CN201880041471.3A CN201880041471A CN110785859B CN 110785859 B CN110785859 B CN 110785859B CN 201880041471 A CN201880041471 A CN 201880041471A CN 110785859 B CN110785859 B CN 110785859B
Authority
CN
China
Prior art keywords
oxide particles
metal oxide
light
composition
sealing member
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN201880041471.3A
Other languages
English (en)
Other versions
CN110785859A (zh
Inventor
原田健司
大塚刚史
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sumitomo Osaka Cement Co Ltd filed Critical Sumitomo Osaka Cement Co Ltd
Publication of CN110785859A publication Critical patent/CN110785859A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN110785859B publication Critical patent/CN110785859B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00—Use of pretreated ingredients
    • C08K9/08—Ingredients agglomerated by treatment with a binding agent
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L33/00—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
    • H01L33/48—Semiconductor devices with at least one potential-jump barrier or surface barrier specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
    • H01L33/52—Encapsulations
    • H01L33/56—Materials, e.g. epoxy or silicone resin
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00—Use of pretreated ingredients
    • C08K9/04—Ingredients treated with organic substances
    • C08K9/06—Ingredients treated with organic substances with silicon-containing compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20—Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00—Use of pretreated ingredients
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C1/00—Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
    • C09C1/36—Compounds of titanium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C3/00—Treatment in general of inorganic materials, other than fibrous fillers, to enhance their pigmenting or filling properties
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09C—TREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C3/00—Treatment in general of inorganic materials, other than fibrous fillers, to enhance their pigmenting or filling properties
    • C09C3/10—Treatment with macromolecular organic compounds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18—Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20—Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22—Oxides; Hydroxides of metals
    • C08K2003/2244—Oxides; Hydroxides of metals of zirconium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/002—Physical properties
    • C08K2201/005—Additives being defined by their particle size in general
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K2201/00—Specific properties of additives
    • C08K2201/011—Nanostructured additives
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2933/00—Details relating to devices covered by the group H01L33/00 but not provided for in its subgroups
    • H01L2933/0008—Processes
    • H01L2933/0033—Processes relating to semiconductor body packages
    • H01L2933/005—Processes relating to semiconductor body packages relating to encapsulations

Abstract

本发明提供一种分散液、含有其的组合物、使用所述组合物形成的密封构件、具有所述密封构件的发光装置、具备所述发光装置的照明器具及显示装置以及发光装置的制造方法。本发明提供一种分散液，其用以密封发光元件，且含有折射率为1.7以上的金属氧化物粒子及至少一部分附着于金属氧化物粒子上的表面修饰材料，通过动态光散射法所得的散射强度分布的累积百分率为50％时的所述金属氧化物粒子的粒径D50为30nm以上且100nm以下，所述累积百分率为50％时的金属氧化物粒子的粒径D50除以散射强度分布的累积百分率为90％时的金属氧化物粒子的粒径D90所得的值D50/D90为0.20以上。

Description

分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及 发光装置的制造方法
技术领域
本发明涉及一种包含附着有表面修饰材料的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子的分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法。
背景技术
作为具有小型、长寿命化、低电压驱动等长处的光源，广泛地使用发光二极管(Light Emitting Diode，LED)。关于LED封装中的LED芯片，通常为了防止与氧、水分等外部环境中存在的劣化因素的接触而利用包含树脂的密封材料进行密封。因此，LED芯片中发出的光透过密封材料而朝外部出射。因此，为了使自LED封装放出的光束增大，重要的是将LED芯片中放出的光效率良好地取出至LED封装外部。
作为用以使自LED芯片放出的光的取出效率提高的密封材料，提出了一种组合物，其含有分散粒径为1nm以上且20nm以下并且折射率为1.8以上的无机氧化物粒子、以及硅酮树脂(专利文献1)。
所述组合物中，将包含分散粒径小且折射率高的无机氧化物粒子的分散液混合于硅酮树脂中。因此，分散液中的无机氧化物粒子可提高密封材料的折射率，在自LED芯片发出的光进入至密封材料时，可抑制在LED芯片与密封材料的界面的光的全反射。另外，由于无机氧化物粒子的分散粒径小，因此密封材料的透明性的下降得到抑制。作为这些的结果，可提高自LED芯片的光的取出效率。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2007-299981号公报
发明内容
发明所要解决的问题
然而，为了使自LED封装等发光装置放出的光束进一步增大，要求光的取出效率的进一步提高。
本发明是为了解决所述课题而成，其目的在于提供一种可提高发光装置的光的取出效率的、包含附着有表面修饰材料的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子的分散液、含有其的组合物、使用所述组合物形成的密封构件、具有所述密封构件的发光装置、具备所述发光装置的照明器具及显示装置以及发光装置的制造方法。
解决问题的技术手段
为了解决所述课题而提供的本发明的主旨主要如以下所述。
(1)一种分散液，用以密封发光元件，且含有折射率为1.7以上的金属氧化物粒子及至少一部分附着于所述金属氧化物粒子上的表面修饰材料，
通过动态光散射法所得的散射强度分布的累积百分率为50％时的所述金属氧化物粒子的粒径D50为30nm以上且100nm以下，
所述累积百分率为50％时的所述金属氧化物粒子的粒径D50除以散射强度分布的累积百分率为90％时的所述金属氧化物粒子的粒径D90所得的值D50/D90为0.20以上。
(2)根据(1)所述的分散液，其中相对于所述金属氧化物粒子及所述表面修饰材料的合计含量而言，未附着于所述金属氧化物粒子上的所述表面修饰材料的含量为53质量％以下。
(3)根据(1)或(2)所述的分散液，其中相对于所述金属氧化物粒子及所述表面修饰材料的合计含量而言，未附着于所述金属氧化物粒子上的所述表面修饰材料的含量为20质量％以上。
(4)根据(1)～(3)中任一项所述的分散液，其中所述金属氧化物粒子包含氧化锆粒子和/或氧化钛粒子。
(5)根据(1)～(4)中任一项所述的分散液，其中所述金属氧化物粒子的平均一次粒径为3nm以上且20nm以下。
(6)一种组合物，用以密封发光元件，且通过将根据(1)～(5)中任一项所述的分散液与树脂成分混合而获得。
(7)一种密封构件，为根据(6)所述的组合物的硬化物。
(8)一种发光装置，包括：根据(7)所述的密封构件、以及通过所述密封构件而受到密封的发光元件。
(9)一种照明器具，包括根据(8)所述的发光装置。
(10)一种显示装置，包括根据(8)所述的发光装置。
(11)一种发光装置的制造方法，包括通过根据(6)所述的组合物密封发光元件的步骤。
(12)一种发光装置的制造方法，包括：
将根据(1)～(5)中任一项所述的分散液与树脂成分混合而获得组合物的步骤；以及
通过所述组合物密封发光元件的步骤。
发明的效果
以上，根据本发明，可提供一种可提高发光装置的光的取出效率的、包含附着有表面修饰材料的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子的分散液、含有其的组合物、使用所述组合物形成的密封构件、具有所述密封构件的发光装置、具备所述发光装置的照明器具及显示装置以及发光装置的制造方法。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式的发光装置的一例的示意图。
图2是表示本发明的实施方式的发光装置的另一例的示意图。
图3是表示本发明的实施方式的发光装置的又一例的示意图。
图4是表示本发明的实施方式的发光装置的又一例的示意图。
符号的说明
1A、1B、1C、1D：发光装置
2：基板
21：凹部
3：发光元件
4A、4B、4C、4D：密封构件
41B、41C、41D：第一层
43B、43C、43D：第二层
45D：第三层
5：荧光体粒子
具体实施方式
在以下参照附图对本发明的优选的实施方式进行详细说明。
＜1.分散液＞
本实施方式的分散液如后述那样与树脂成分混合并作为发光装置中的密封构件而用于发光元件的密封。本实施方式的分散液含有折射率为1.7以上的金属氧化物粒子、以及至少一部分附着于所述金属氧化物粒子上的表面修饰材料。
(1.1金属氧化物粒子)
本实施方式的分散液中所含的金属氧化物粒子具有1.7以上的折射率，且使密封构件的折射率提高。另外，金属氧化物粒子如后所述用于密封构件中的光的散射。
本实施方式中使用的金属氧化物粒子只要折射率为1.7以上，则并无特别限定。就密封构件的折射率的提高及光的散射效果的提高的观点而言，所述金属氧化物粒子的折射率优选为1.8以上，更优选为1.9以上，进而优选为2.0以上。
作为包含一种金属元素的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子，例如可优选地使用选自由氧化锆粒子、氧化钛粒子、氧化锌粒子、氧化铁粒子、氧化铝粒子、氧化铜粒子、氧化锡粒子、氧化钇粒子、氧化铈粒子、氧化钽粒子、氧化铌粒子、氧化钼粒子、氧化铟粒子、氧化锑粒子、氧化锗粒子、氧化铅粒子、氧化铋粒子、氧化钨粒子、氧化铕粒子及氧化铪粒子所组成的群组中的一种或两种以上。
作为包含两种金属元素的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子，例如可优选地使用选自由钛酸钾粒子、钛酸钡粒子、钛酸锶粒子、铌酸钾粒子、铌酸锂粒子、钨酸钙粒子、氧化钇稳定化氧化锆粒子、氧化铝稳定化氧化锆粒子、二氧化硅稳定化氧化锆粒子、氧化钙稳定化氧化锆粒子、氧化镁稳定化氧化锆粒子、氧化钪稳定化氧化锆粒子、二氧化铪稳定化氧化锆粒子、氧化镱稳定化氧化锆粒子、氧化铈稳定化氧化锆粒子、氧化铟稳定化氧化锆粒子、锶稳定化氧化锆粒子、氧化钐稳定化氧化锆粒子、氧化钆稳定化氧化锆粒子、锑添加氧化锡粒子及铟添加氧化锡粒子所组成的群组中的一种或两种以上。再者，包含三种以上的金属元素的金属氧化物粒子只要折射率为1.7以上，则也可使用。另外，也可将所述包含一种、两种及三种以上的金属元素的金属氧化物粒子适宜组合使用。
这些金属氧化物粒子中，就获得折射率高、透明性高的分散液的观点而言，金属氧化物粒子优选为包含氧化锆粒子和/或氧化钛粒子，更优选为包含氧化锆粒子。
另外，本实施方式中，通过动态光散射法所得的散射强度分布的累积百分率为50％时的金属氧化物粒子(附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子)的粒径D50为30nm以上且100nm以下，且累积百分率为50％时的金属氧化物粒子(附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子)的粒径D50除以散射强度分布的累积百分率为90％时的金属氧化物粒子(附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子)的粒径D90所得的值(D50/D90)为0.20以上。
本实施方式的分散液中，将通过动态光散射法所得的散射强度分布的累积百分率为50％时的金属氧化物粒子的粒径D50(以下，也简称为“D50”)设为30nm以上且100nm以下的原因为如下所述。
以往，为了提高光的取出效率，认为优选为用作密封材料的组合物的透明性(透过率)高。因此，认为优选为分散液中的金属氧化物粒子的D50尽可能小。
然而，本发明人等人发现通过将分散液中的金属氧化物粒子的D50设为30nm以上且100nm以下并且使自发光元件出射的光在后述的密封构件或组合物中更多地散射，即便分散液或组合物自身的透明性稍微下降，密封构件中的光的取出效率也提高。
就进一步提高光的取出效率的观点而言，金属氧化物粒子的D50优选为30nm以上且80nm以下，更优选为30nm以上且70nm以下。
在D50未满30nm的情况下，无法充分获得光的散射效果，在将后述的组合物用作密封材料的情况下，光的取出效率变小，因此欠佳。另一方面，在D50超过100nm的情况下，后述的组合物的透过率变得过低，在用作密封材料的情况下，光的取出效率变小，因此欠佳。
另外，在本实施方式的分散液中，将金属氧化物粒子的粒径D50除以散射强度分布的累积百分率为90％时的金属氧化物粒子的粒径D90所得的值D50/D90设为0.20以上的原因为如下所述。
即便分散液中的金属氧化物粒子的D50为30nm以上且100nm以下，在D50/D90未满0.20、即粒度分布广的情况下，微量存在的粗大粒子遮蔽光，因此光的取出效率变小。另外，未满30nm的粒子增加，结果产生无助于光的散射的金属氧化物粒子。本发明人等人发现通过使分散液的粒度分布如上所述那样变窄，即通过将D50/D90设为0.20以上，在将后述的组合物用作密封材料的情况下，可增大光的取出效率。
D50/D90的上限值为1，但现实中难以获得单分散的分散液。因此，D50/D90例如可为0.90以下或0.80以下。
再者，金属氧化物粒子的D50及D90可通过动态光散射式的粒度分布计(例如，堀场(HORIBA)公司制造、型号：SZ-100SP)而测定。测定可以将固体成分调整为5质量％的分散液作为对象，并使用光学长度10mm×10mm的石英单元而进行。再者，本说明书中，所谓“固体成分”是指去除分散液中可挥发的成分时的残留物。例如，可将分散液1.2g放入至磁性坩埚中，利用热板在150℃下加热1小时，将此时不挥发而残留的成分(金属氧化物粒子或表面修饰材料等)设为固体成分。
本实施方式的金属氧化物粒子的D50及D90是基于分散液中的金属氧化物粒子的分散粒径进行测定而计算出的值。无论金属氧化物粒子是以一次粒子或二次粒子的任一形态分散，D50及D90均基于分散状态的金属氧化物粒子的直径进行测定而计算。另外，本实施方式中，金属氧化物粒子的D50及D90也可作为附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子的D50及D90而进行测定。分散液中可存在附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子与未附着表面修饰材料的金属氧化物粒子，因此通常金属氧化物粒子的D50及D90作为这些的混合状态下的值而进行测定。
金属氧化物粒子的平均一次粒径例如为3nm以上且20nm以下，优选为4nm以上且20nm以下，更优选为5nm以上且20nm以下。通过平均一次粒径为所述范围，容易将D50控制为30nm以上且100nm以下。
平均一次粒径的测定方法是选出规定数、例如100个金属氧化物粒子。而且，测定这些金属氧化物粒子各自的最长的直线段(最大长径)，将这些的测定值进行算术平均而求出。
此处，在金属氧化物粒子彼此凝聚的情况下不测定所述凝聚体的凝聚粒径。以规定数测定构成所述凝聚体的金属氧化物粒子的粒子(一次粒子)的最大长径，并设为平均一次粒径。
本实施方式的分散液中的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子的含量只要根据所需的特性适宜调整使用即可。就使光散射性与透明性并存的观点而言，优选为1质量％以上且70质量％以下，更优选为5质量％以上且50质量％以下，进而优选为5质量％以上且30质量％以下。
再者，以上的说明并不排除分散液包含折射率未满1.7的金属氧化物粒子的情况。分散液除了折射率为1.7以上的金属氧化物粒子以外可根据其目的包含折射率未满1.7的金属氧化物粒子。
另外，在以上说明的金属氧化物粒子的表面附着有以下说明的表面修饰材料。由此，在分散液中稳定地分散有金属氧化物粒子。
(1.2表面修饰材料)
本实施方式的分散液包含表面修饰材料。所述表面修饰材料在分散液中至少其一部分附着于金属氧化物粒子的表面而防止金属氧化物粒子的凝聚。进而，提高与后述的树脂成分的相容性。
此处，所谓表面修饰材料“附着”于金属氧化物粒子，是指通过这些间的相互作用，表面修饰材料与金属氧化物粒子接触或键结。作为接触，例如可列举物理吸附。另外，作为键结，可列举离子键、氢键、共价键等。
作为所述表面修饰材料，若为可附着于金属氧化物粒子且分散媒与树脂成分的相容性良好者，则并无特别限定。
作为所述表面修饰材料，可优选地使用具有选自反应性官能基、例如烯基、H-Si基及烷氧基的群组中的至少一种官能基的表面修饰材料。
作为烯基，例如可使用碳数2～5的直链状或分支状烯基，具体而言可列举乙烯基、2-丙烯基、丙-2-烯-1-基等。
作为烷氧基，例如可列举碳数1～5的直链状或分支状烷氧基，具体而言可列举甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、丁氧基等。
作为具有选自烯基、H-Si基及烷氧基的群组中的至少一种官能基的表面修饰材料，例如可列举以下的硅烷化合物、硅酮化合物及含有碳-碳不饱和键的脂肪酸，这些中可单独使用一种或组合使用两种以上。
作为硅烷化合物，例如优选为使用选自由乙烯基三甲氧基硅烷、异丁基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、二甲基氯硅烷、甲基二氯硅烷、二乙基氯硅烷、乙基二氯硅烷、甲基苯基氯硅烷、二苯基氯硅烷、苯基二氯硅烷、三甲氧基硅烷、二甲氧基硅烷、单甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、二乙氧基单甲基硅烷、单乙氧基二甲基硅烷、甲基苯基二甲氧基硅烷、二苯基单甲氧基硅烷、甲基苯基二乙氧基硅烷及二苯基单乙氧基硅烷所组成的群组中的一种或两种以上。
作为硅酮化合物，例如优选为使用选自由甲基氢硅酮、二甲基氢硅酮、甲基苯基氢硅酮、苯基氢硅酮、烷氧基两末端苯基硅酮、含有烷氧基的苯基硅酮、烷氧基单末端乙烯基单末端苯基硅酮、甲基苯基硅酮、烷氧基两末端甲基苯基硅酮、烷氧基单末端乙烯基单末端甲基苯基硅酮、含有烷氧基的二甲基硅酮、含有烷氧基的甲基苯基硅酮、烷氧基单末端三甲基单末端二甲基硅酮及烷氧基单末端乙烯基单末端二甲基硅酮所组成的群组中的一种或两种以上。
硅酮化合物可为寡聚物，也可为树脂(聚合物)。
作为含有碳-碳不饱和键的脂肪酸，例如可列举甲基丙烯酸、丙烯酸等。
这些表面修饰材料中，就在分散液或组合物中抑制金属氧化物粒子彼此的凝聚且容易获得透明性高的密封构件的观点而言，优选为使用选自乙烯基三甲氧基硅烷、异丁基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、烷氧基单末端三甲基单末端二甲基硅酮及甲基苯基硅酮的群组中的一种或两种以上。
就在分散液中抑制无机氧化物粒子彼此的凝聚且更容易获得透明性高的密封构件的观点而言，优选为利用硅烷化合物与硅酮化合物两者进行表面修饰。即，分散液优选为包含至少一种硅烷化合物与至少一种硅酮化合物。作为优选的硅烷化合物，例如可列举乙烯基三甲氧基硅烷、异丁基三甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷。作为优选的硅酮化合物，可列举烷氧基单末端三甲基单末端二甲基硅酮、含有甲氧基的苯基硅酮及甲基苯基硅酮。
相对于金属氧化物粒子的质量而言，本实施方式的分散液中的表面修饰材料的含量优选为1质量％以上且80质量％以下，更优选为5质量％以上且40质量％以下。
作为使表面修饰材料附着于金属氧化物粒子的方法，例如可列举在金属氧化物粒子中将表面修饰材料直接混合并进行喷雾等的干式方法、或者将金属氧化物粒子投入至使表面修饰材料溶解的水或有机溶媒中而在溶媒中进行表面修饰的湿式方法。
另外，就抑制分散液的着色且提高光的取出效率的观点而言，相对于金属氧化物粒子及表面修饰材料的合计含量而言，游离表面修饰材料的含量优选为53质量％以下，更优选为50质量％以下。
再者，本说明书中，所谓“游离表面修饰材料”是指未附着于金属氧化物粒子上的表面修饰材料。游离表面修饰材料的含量例如是通过以下方法计算出的值，基于可通过丙酮等表面修饰材料的良溶媒而自分散液中萃取的表面修饰材料的质量进行计算。
利用蒸发器去除分散液5g中的液体而获得浓缩物。继而，在所述浓缩物中添加2g丙酮并混合，而制作混合液。
通过使用了填充有硅胶10g的管柱、以及展开溶媒(将己烷与丙酮以2：1的体积比混合)100cc的管柱色谱法，回收自混合液中分离的萃取液。利用蒸发器去除所述萃取液中的液体，将所得的残留物假定为游离表面修饰材料，并测定其质量。将计算出所述残留物的质量除以本实施方式的分散液5g中所含的金属氧化物粒子与表面修饰材料的合计质量所得的值的百分率的结果设为游离表面修饰材料的含量。
游离表面修饰材料的含量例如可为0质量％或0质量％以上、10质量％以上、20质量％以上或30质量％以上。
就抑制后述的组合物的粘度的上升的观点而言，游离表面修饰材料的含量优选为20质量％以上，更优选为30质量％以上，进而优选为35质量％以上。
若存在游离表面修饰材料，则在后述的组合物中即便分散媒被去除，游离表面修饰材料也残留。若在组合物中存在大量的游离表面修饰材料，则附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子的量相对变少，因此推测可抑制组合物的粘度。
(1.3分散媒)
另外，本实施方式的分散液通常包含分散金属氧化物粒子的分散媒。所述分散媒若为可分散附着有表面修饰材料的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子且可与后述的树脂成分混合的分散媒，则并无特别限定。
作为所述分散媒，例如可列举醇类、酮类、芳香族类、饱和烃类、不饱和烃类等有机溶剂。这些溶媒可使用一种，也可并用两种以上。
就与后述的硅酮树脂的相容性的观点而言，可优选地使用具有芳香环的有机溶剂、即芳香族类，可特别优选地使用芳香族烃、例如甲苯、二甲苯、苯等。
本实施方式的分散液中的分散媒的含量优选为10质量％以上且99质量％以下，更优选为10质量％以上且80质量％以下，进而优选为10质量％以上且70质量％以下。
另外，本实施方式的分散液也可视需要包含所述以外的成分、例如分散剂、分散助剂、抗氧化剂、流动调整剂、增粘剂、pH调整剂、防腐剂等一般的添加剂等。
再者，本说明书中，本实施方式的分散液区别于包含树脂成分且可通过硬化而形成密封构件的本实施方式的组合物。即，本实施方式的分散液在即便单纯地硬化也可形成密封构件的程度上不包含后述的树脂成分。更具体而言，本实施方式的分散液中的树脂成分与金属氧化物粒子的质量比率优选为以树脂成分：金属氧化物粒子计为0：100～40：60的范围内，更优选为0：100～20：80的范围内。本实施方式的分散液进而优选为本质上不包含后述的树脂成分，特别优选为完全不包含后述的树脂成分。
根据以上说明的本实施方式，由于为金属氧化物粒子的D50为30nm以上且100nm以下并且D50/D90为0.20以上的分散液，因此光散射性与透明性的平衡优异。因此，于在密封材料中使用后述的组合物的情况下，可提高光的取出效率。
＜2.分散液的制造方法＞
其次，对本实施方式的分散液的制造方法进行说明。分散液例如可通过混合分散液的各成分后，利用公知的分散机并控制分散机的动力等进行分散而加以制造。此处，本实施方式的分散液优选为使用公知的分散机，以分散液中的金属氧化物粒子的粒径成为大致均匀的方式，不赋予过剩的能量而赋予所需最低限度的能量来进行分散。
作为公知的分散机，例如可优选地使用珠磨机、球磨机、均质器、分散机、搅拌机等。
此处，对使用珠磨机制造分散液的方法进行详细说明。
在利用珠磨机制作本实施方式的分散液的情况下，只要通过将分散容器内的翼周速设为4m/s以上且9m/s以下并且将冷却水温度设为10℃以上且30℃以下，而于在分散处理时珠磨机装置上显示的动力成为每1kg分散液为1.0kW～2.5kW的条件下分散即可。
通过在所述条件下分散，可将D50设为30nm以上且100nm以下、D50/D90设为0.20以上，且将游离表面修饰材料的含量控制为53质量％以下。
通过以上方法，可获得本实施方式的分散液。
＜3.组合物＞
其次，对本实施方式的组合物进行说明。本实施方式的组合物可通过将所述分散液与树脂成分混合而获得，除了所述折射率为1.7以上的金属氧化物粒子与至少一部分附着于金属氧化物粒子上的表面修饰材料以外，包含树脂成分、即树脂和/或其前体。
本实施方式的组合物如后所述进行硬化而可用作发光元件的密封构件。本实施方式的组合物通过包含有助于所述光散射性与透明性的提高的金属氧化物粒子，可在用于密封构件中时提高光的取出效率。
就获得透明性高的组合物的观点而言，本实施方式的组合物中的折射率为1.7以上的金属氧化物粒子的含量优选为5质量％以上且50质量％以下，更优选为5质量％以上且40质量％以下，进而优选为10质量％以上且35质量％以下。
另外，可将表面修饰材料的含量及游离表面修饰材料的含量设为与本实施方式的分散液中的含量相同。
树脂成分为本实施方式的组合物中的主成分。关于树脂成分，通过在将本实施方式的组合物用作密封材料时进行硬化并密封发光元件，而防止水分、氧等来自外部环境的劣化因素到达发光元件。另外，本实施方式中，由树脂成分获得的硬化物基本上透明，可使自发光元件放出的光透过。
作为所述树脂成分，只要可用作密封材料，并无特别限定，例如可使用硅酮树脂或环氧树脂等树脂。尤其，优选为硅酮树脂。
作为硅酮树脂，只要可用作密封材料，则并无特别限定，例如可使用二甲基硅酮树脂、甲基苯基硅酮树脂、苯基硅酮树脂、有机改性硅酮树脂等。
尤其，在使用具有选自由烯基、H-Si基及烷氧基所组成的群组中的至少一种官能基的表面修饰材料作为所述表面修饰材料的情况下，优选为使用具有选自由H-Si基、烯基及烷氧基所组成的群组中的至少一种官能基的硅酮树脂作为硅酮树脂。以下说明原因。
表面修饰材料的烯基通过与硅酮树脂中的H-Si基反应而进行交联。表面修饰材料的H-Si基通过与硅酮树脂中的烯基反应而进行交联。表面修饰材料的烷氧基与硅酮树脂中的烷氧基经由水解而缩合。通过所述键结，硅酮树脂与表面修饰材料一体化，因此可提高所得的密封构件的强度或致密性。
作为树脂成分的结构，可为二维的链状结构，也可为三维网状结构，还可为笼型结构。
树脂成分在用作密封构件时只要成为硬化后的聚合物状即可，在组合物中也可为硬化前的状态、即前体。因此，组合物中存在的树脂成分可为单体，也可为寡聚物，还可为聚合物。
树脂成分可使用加成反应型的树脂成分，也可使用缩合反应型的树脂成分，还可使用自由基聚合反应型的树脂成分。
基于日本工业标准(Japanese Industrial Standards，JIS)Z 8803：2011测定而得的25℃下的树脂成分的粘度例如为10mPa·s以上且100,000mPa·s以下，优选为100mPa·s以上且10,000mPa·s以下，更优选为1,000mPa·s以上且7,000mPa·s以下。
另外，可将本实施方式的组合物中的树脂成分的含量设为其他成分的剩余部分，例如为10质量％以上且70质量％以下。
本实施方式的组合物中的树脂成分与金属氧化物粒子的质量比率优选为以树脂成分：金属氧化物粒子计为50：50～90：10的范围内，更优选为60：40～80：20的范围内。
本实施方式的组合物也可包含源自本实施方式的分散液的分散媒，也可被除去。即，可完全去除源自分散液的分散媒，也可在组合物中残存相对于组合物的质量而言为1质量％以上且10质量％以下左右，还可残存2质量％以上且5质量％以下左右。
另外，也可在不阻碍本发明的目的的范围内在本实施方式的组合物中包含荧光体粒子。荧光体粒子吸收自发光元件放出的特定波长的光，并放出规定波长的光。即，通过荧光体粒子可进行光的波长的转换甚至色调的调整。
荧光体粒子若为可用于后述的发光装置中的荧光体粒子，则并无特别限定，可以发光装置的发光色成为所需颜色的方式适宜选择使用。
本实施方式的组合物中的荧光体粒子的含量可以获得所需的亮度的方式适宜调整使用。
另外，也可在不阻碍本发明的目的的范围内在本实施方式的组合物中含有防腐剂、聚合引发剂、聚合抑制剂、硬化催化剂、光扩散剂等通常可使用的添加剂。作为光扩散剂，优选为使用平均粒径为1μm～30μm的二氧化硅粒子。
所述本实施方式的组合物的粘度在25℃的测定温度及剪切速度1.0(l/s)的条件下例如为0.1Pa·s以上且100Pa·s以下，优选为0.5Pa·s以上且50Pa·s以下，进而优选为1.0Pa·s以上且20Pa·s以下。通过组合物的粘度为所述范围内，发光元件密封时的组合物的处理变得容易，对载持发光元件的基板的凹部赋予组合物变得容易。而且，防止在发光元件密封时气泡混入至密封构件中，可形成具有凸状或平坦的表面形状的密封构件。
本实施方式的组合物可通过将本实施方式的分散液与树脂成分混合而制造。另外，也可在混合后视需要利用蒸发器等去除分散液中所含的分散媒。
本实施方式的组合物包含折射率为1.7以上的金属氧化物粒子与树脂成分，所述金属氧化物粒子附着有表面修饰材料，在所述分散液中具有规定的D50及D50/D90，因此光散射性与透明性的平衡优异。因此可形成光的取出效率优异的密封构件。
＜4.密封构件＞
本实施方式的密封构件为本实施方式的组合物的硬化物。本实施方式的密封构件通常作为配置于发光元件上的密封构件或其一部分而使用。
本实施方式的密封构件的厚度或形状可根据所需的用途或特性而适宜调整，并无特别限定。
本实施方式的密封构件如上所述可通过对本实施方式的组合物进行硬化而制造。组合物的硬化方法可根据本实施方式的组合物中的树脂成分的特性而选择，例如可列举热硬化或电子束硬化等。更具体而言，通过利用加成反应或聚合反应对本实施方式的组合物中的树脂成分进行硬化，可获得本实施方式的密封构件。
密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径优选为40nm以上且200nm以下，更优选为40nm以上且150nm以下，进而优选为45nm以上且130nm以下。
在平均分散粒径为40nm以上的情况下，可充分获得光的散射效果，可进一步提高发光装置的光的取出效率。另一方面，在平均分散粒径为200nm以下的情况下，可适度增大密封构件的透过率，可进一步提高发光装置的光的取出效率。
再者，密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径是密封构件的通过透射电子显微镜观察(Transmission Electron Microscope，TEM)测定而得的个数分布基准的平均粒径(中值粒径)。另外，本实施方式的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径是基于密封构件中的金属氧化物粒子的分散粒径进行测定并计算出的值。无论金属氧化物粒子是以一次粒子或二次粒子的任一状态分散，平均分散粒径均基于分散状态的金属氧化物粒子的直径进行测定而计算。另外，本实施方式中，密封构件中的金属氧化物粒子的平均粒径也可作为后述的附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子的平均粒径而进行测定。在密封构件中可存在附着有表面修饰材料的金属氧化物粒子、与未附着表面修饰材料的金属氧化物粒子，因此通常密封构件中的金属氧化物粒子的平均粒径作为这些的混合状态的值而进行测定。
另外，单纯地将密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径设为如上所述，无法获得密封构件的光的取出效率的提高效果。通过使用所述本实施方式的分散液而形成，可获得密封构件的光的取出效率的提高效果。
本实施方式的密封构件为本实施方式的组合物的硬化物，因此光散射性与透明性的平衡优异。因此，根据本实施方式，可获得光的取出效率优异的密封构件。
＜5.发光装置＞
其次，对本实施方式的发光装置进行说明。本实施方式的发光装置包括所述密封构件、以及由所述密封构件密封的发光元件。
作为发光元件，例如可列举发光二极管(LED)、有机发光二极管(Organic LightEmitting Diode，OLED)等。尤其，本实施方式的密封构件适合于发光二极管的密封。
以下，列举发光元件为芯片上的发光二极管、即LED芯片且发光装置为LED封装的例子，来对本实施方式的发光装置进行说明。图1～图4分别为表示本发明的实施方式的发光装置的一例的示意图(剖面图)。再者，关于图中的各构件的大小，为了容易说明而适宜进行强调，并非表示实际的尺寸、构件间的比率。再者，本说明书及图示中，关于实质上具有相同的功能构成的构成元件，通过标注相同的符号而省略重复说明。
图1所示的发光装置(LED封装)1A包括：具有凹部21的基板2、配置于基板2的凹部21的底面上的发光元件(LED芯片)3、以及在凹部21中以覆盖发光元件3的方式进行密封的密封构件4A。
密封构件4A包含所述本实施方式的密封构件。因此，密封构件4A中分散有源自所述本实施方式的组合物的金属氧化物粒子，结果发光装置1A中的光的取出效率提高。另外，在密封构件4A内分散有荧光体粒子5。荧光体粒子5转换自发光元件3出射的光的至少一部分的波长。
图2所示的发光装置1B就密封构件4B为两层的方面而言与发光装置1A不同。即，密封构件4B具有直接覆盖发光元件3的第一层41B、以及覆盖第一层41B的第二层43B。第一层41B与第二层43B均为本实施方式的密封构件。第一层41B内分散有荧光体粒子5。另一方面，第二层43B不含荧光体粒子5。发光装置1B通过在构成密封构件4B的第一层41B及第二层43B内分散有源自所述本实施方式的组合物的金属氧化物粒子而光的取出效率提高。
图3所示的发光装置1C就密封构件4C的构成与密封构件4A不同的方面而言也与发光装置1A不同。密封构件4C具有直接覆盖发光元件3的第一层41C、以及覆盖第一层41C的第二层43C。第一层41C并非本实施方式的密封构件而是不含所述金属氧化物粒子的树脂的密封构件，包含密封构件中可使用的树脂等。另外，在第一层41C内分散有荧光体粒子5。另一方面，第二层43C为本实施方式的密封构件。发光装置1C通过在构成密封构件4C的第二层43C内分散有源自所述本实施方式的组合物的金属氧化物粒子而光的取出效率提高。
图4所示的发光装置1D中，密封构件4D具有直接覆盖发光元件3的第一层41D、覆盖第一层41D的第二层43D、以及进一步覆盖第二层43D的第三层45D。第一层41D及第二层43D并非本实施方式的密封构件而是不含所述金属氧化物粒子的树脂的密封构件，包含密封构件中可使用的树脂等。另外，在第二层43D内分散有荧光体粒子5。另一方面，第三层45D为本实施方式的密封构件。发光装置1D通过在构成密封构件4D的第三层45D内分散有源自所述本实施方式的组合物的金属氧化物粒子而光的取出效率提高。
再者，本发明的发光装置并不限定于图示的形式。例如，本发明的发光装置也可在密封构件中不含荧光体粒子。另外，本实施方式的密封构件可存在于密封构件中的任意的位置。
以上，关于本实施方式的发光装置，发光元件由本实施方式的密封构件密封，因此光的取出效率优异。
再者，关于本实施方式的发光装置，发光元件由所述本实施方式的组合物密封。因此，本发明在一方面也涉及一种包括使用本实施方式的组合物来密封发光元件的步骤的发光装置的制造方法。在同一方面，所述制造方法也可包括将本实施方式的分散液与树脂成分混合而获得所述组合物的步骤。
再者，发光元件的密封例如可通过利用分配器等将本实施方式的组合物赋予至发光元件上，其后使所述组合物硬化而进行。
所述本实施方式的发光装置例如可用于照明器具及显示装置中。因此，本发明在一方面涉及一种具备本实施方式的发光装置的照明器具或显示装置。
作为照明器具，例如可列举室内灯、室外灯等一般照明装置、移动电话或办公自动化(Office Automation，OA)机器等电子机器的开关部的照明等。
本实施方式的照明器具具备本实施方式的发光装置，因此即便使用同一发光元件，与之前相比放出的光束也变大，可使周围环境更明亮。
作为显示装置，例如可列举移动电话、移动信息终端、电子词典、数字照相机、计算机、电视及这些的周边机器等。
本实施方式的显示装置具备本实施方式的发光装置，因此即便使用同一发光元件，与之前相比放出的光束也变大，例如可进行更清晰且亮度高的显示。
实施例
以下，通过实施例对本发明进行更详细的说明。再者，以下说明的实施例归根结底只是本发明的一例，并不限定本发明。
[实施例1]
(分散液的制作)
加入平均一次粒径为5nm的氧化锆粒子(住友大阪水泥公司制造)10g、甲苯82g、作为表面修饰材料的含有甲氧基的苯基硅酮树脂(信越化学工业公司制造、KR217)5g并混合。将所述混合液设定为翼周速5.0m/s、冷却水温度设定为25℃，利用珠磨机进行6小时分散处理，而获得实施例1的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为1.4kW/kg。
(粒径的评价)
提取一部分所得的分散液，以固体成分成为5质量％的方式利用甲苯进行稀释。使用粒度分布计(堀场(HORIBA)公司制造、型号：SZ-100SP)测定所述稀释的分散液的D50及D90。结果D50为32nm，D50/D90为0.25。将结果示于表1中。再者，分散液中所含的粒子由于基本上仅为附着有表面修饰材料的氧化锆粒子，因此认为所测定的D50、D90为氧化锆粒子的D50及D90。
(游离表面修饰材料的含量的评价)
利用蒸发器去除所得的分散液5g(氧化锆粒子与表面修饰材料的合计含量0.78g)的液体。
在所述浓缩物中添加2g丙酮并混合而制作混合液。
通过使用了填充有硅胶10g的管柱、以及展开溶媒(将己烷与丙酮以2:1的体积比混合)100cc的管柱色谱法，回收自混合液中分离的萃取液。利用蒸发器去除所述萃取液的液体，将所得的残留物设为游离表面修饰材料，并测定其质量。计算出所述残留物的质量除以分散液5g中所含的氧化锆粒子与表面修饰材料的合计质量(0.78g)所得的值的百分率。
结果游离表面修饰材料的含量为40质量％。将结果示于表1中。
(组合物的制作)
将所得的实施例1的分散液10g及作为硅酮树脂的甲基苯基硅酮树脂(东丽道康宁(Toray Dow Corning)公司制造的OE-6520折射率1.54A液：B液的质量调配比＝1：1(树脂中含有反应催化剂))7.6g混合。继而，通过对所述混合液利用减压干燥去除甲苯，而获得含有表面修饰氧化锆粒子与甲基苯基硅酮树脂(OE-6520)的实施例1的组合物。再者，组合物中的氧化锆粒子及甲苯的含量分别为11质量％、2质量％。
(组合物的透过率的评价)
利用分光光度计V-770(日本分光公司制造)并使用积分球测定所得的实施例1的组合物的透过率。测定样品使用将所述组合物夹持于薄层石英单元且厚度(光学长度)为1mm的状态的样品。
结果，组合物的波长460nm下的透过率为84％，波长600nm下的透过率为90％。将结果示于表1中。
(组合物的粘度的评价)
使用流变仪(莱奥斯泰斯(RheoStress)RS-6000、哈克(HAAKE)公司制造)测定所得的实施例1的组合物的粘度。再者，粘度的测定是在温度25℃下设定为剪切速度1.0(l/s)而进行。
结果，实施例1的组合物的粘度为10Pa·s。
(密封构件的制作)
在SUS基板上设置长度20mm、宽度15mm及深度5mm的槽，并制成在所述槽中进行了氟涂敷的模具。以硬化后的厚度成为0.5mm的方式将所得的组合物注入至模具的槽中，在150℃下加热处理4小时并进行硬化，自所述SUS基板上取下，由此获得实施例1的密封构件。
(密封构件的透过率的评价)
利用分光光度计V-770(日本分光公司制造)并使用积分球测定所得的密封构件的透过率。
结果，密封构件的波长460nm下的透过率为25％，波长600nm下的透过率为70％。将结果示于表1中。
(密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径)
密封构件中的氧化锆粒子的平均分散粒径是将在厚度方向上对密封构件进行薄片化而得者作为试样，并利用电场放出型透射电子显微镜(JEM-2100F、日本电子公司制造)进行测定。结果，密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径为55nm。将结果示于表1中。
(LED封装的制作与全光束的评价)
使用容量计算式数字控制分配器(商品名：马森马斯特(MEASURING MASTER)MPP-1、武藏高科技(Musashi Engineering)公司制造)，利用实施例1的组合物密封蓝色发光二极管(LED芯片)。通过在150℃下对组合物进行2小时热处理并硬化，而制作3030系列(3.0mm×3.0mm)的实施例1的LED封装(发光装置)。
使用全光束测定系统HM系列(大冢电子公司制造、球尺寸3000mm)测定所述LED封装的全光束。
结果实施例1的LED封装的全光束为61.2lm。
[实施例2]
使用平均一次粒径为10nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为6.0m/s、冷却水温度设定为20℃，除此以外与实施例1完全同样地获得实施例2的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为2.3kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为48nm，D50/D90为0.56。另外，游离表面修饰材料的含量为45质量％。将结果示于表1中。
除了使用实施例2的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得实施例2的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为58％，波长600nm下的透过率为79％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果实施例2的组合物的粘度为7Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为15％，波长600nm下的透过率为52％。
另外，与实施例1同样地测定实施例2的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为85nm。
另外，关于实施例2的LED封装，与实施例1同样地测定全光束，结果全光束为61.3lm。将结果示于表1中。
[实施例3]
使用平均一次粒径为20nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为6.0m/s、冷却水温度设定为15℃，除此以外与实施例1完全同样地获得实施例3的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量的每单位质量的动力为2.2kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为57nm，D50/D90为0.60。另外，游离表面修饰材料的含量为50质量％。将结果示于表1中。
除了使用实施例3的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得实施例3的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为41％，波长600nm下的透过率为68％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果实施例3的组合物的粘度为4Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为10％，波长600nm下的透过率为41％。
另外，与实施例1同样地测定实施例3的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为128nm。
另外，关于实施例3的LED封装，与实施例1同样地测定全光束，结果全光束为61.7lm。将结果示于表1中。
[实施例4]
使用平均一次粒径为15nm的氧化钛粒子，将翼周速设定为6.0m/s、冷却水温度设定为15℃，除此以外与实施例1完全同样地获得实施例4的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为2.1kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为51nm，D50/D90为0.40。另外，游离表面修饰材料的含量为42质量％。将结果示于表1中。
除了使用实施例4的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得实施例4的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为38％，波长600nm下的透过率为61％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果实施例4的组合物的粘度为9Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为19％，波长600nm下的透过率为35％。
另外，与实施例1同样地测定实施例4的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为110nm。
另外，关于实施例4的LED封装，与实施例1同样地测定全光束，结果全光束为61.4lm。将结果示于表1中。
[实施例5]
使用平均一次粒径为12nm的氧化锆粒子，使用3g含甲氧基的苯基硅酮树脂来代替使用5g含甲氧基的苯基硅酮树脂，将冷却水温度设定为20℃，除此以外与实施例1同样地获得实施例5的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为1.6kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为51nm，D50/D90为0.58。另外，游离表面修饰材料的含量为15质量％。将结果示于表1中。
除了使用实施例5的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得实施例5的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为54％，波长600nm下的透过率为73％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果实施例5的组合物的粘度为175Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为13％，波长600nm下的透过率为45％。
另外，与实施例1同样地测定实施例5的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为98nm。
另外，关于实施例5的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为61.3lm。将结果示于表1中。
[比较例1]
使用平均一次粒径为8nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为10.0m/s、冷却水温度设定为20℃，除此以外与实施例1完全同样地获得比较例1的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为8.5kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为22nm，D50/D90为0.18。另外，游离表面修饰材料的含量为61质量％。将结果示于表1中。
除了使用比较例1的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得比较例1的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为75％，波长600nm下的透过率为85％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果比较例1的组合物的粘度为30Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为38％，波长600nm下的透过率为81％。
另外，与实施例1同样地测定比较例1的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为28nm。
另外，关于比较例1的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为60.0lm。将结果示于表1中。
[比较例2]
使用平均一次粒径为33nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为12.0m/s、冷却水温度设定为40℃，除此以外与实施例1完全同样地获得比较例2的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为12.9kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为125nm，D50/D90为0.15。另外，游离表面修饰材料的含量为65质量％。将结果示于表1中。
除了使用比较例2的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得比较例2的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为18％，波长600nm下的透过率为29％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果比较例2的组合物的粘度为51Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为3％，波长600nm下的透过率为21％。
另外，与实施例1同样地测定比较例2的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为160nm。
另外，关于比较例2的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为59.7lm。将结果示于表1中。
[比较例3]
使用平均一次粒径为18nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为6.0m/s、冷却水温度设定为40℃，除此以外与实施例1完全同样地获得比较例3的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为4.7kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为42nm，D50/D90为0.18。另外，游离表面修饰材料的含量为58质量％。将结果示于表1中。
除了使用比较例3的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得比较例3的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为25％，波长600nm下的透过率为37％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果比较例3的组合物的粘度为44Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为18％，波长600nm下的透过率为29％。
另外，与实施例1同样地测定比较例3的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为84nm。
另外，关于比较例3的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为59.8lm。将结果示于表1中。
[比较例4]
使用平均一次粒径为14nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为10.0m/s、冷却水温度设定为15℃，除此以外与实施例1完全同样地获得比较例4的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为8.2kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为28nm，D50/D90为0.17。另外，游离表面修饰材料的含量为55质量％。将结果示于表1中。
除了使用比较例4的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得比较例4的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为28％，波长600nm下的透过率为39％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果比较例4的组合物的粘度为60Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为20％，波长600nm下的透过率为32％。
另外，与实施例1同样地测定比较例4的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为39nm。
另外，关于比较例4的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为60.1lm。将结果示于表1中。
[比较例5]
使用平均一次粒径为5nm的氧化锆粒子，将翼周速设定为6.0m/s、冷却水温度设定为25℃，除此以外与实施例1同样地获得比较例5的分散液。在分散处理时珠磨机装置中显示的动力除以所装入浆量所得的每单位质量的动力为2.6kW/kg。
与实施例1同样地测定粒径与游离表面修饰材料的含量。结果，D50为13nm，D50/D90为0.23。另外，游离表面修饰材料的含量为41质量％。将结果示于表1中。
除了使用比较例5的分散液来代替使用实施例1的分散液以外，与实施例1同样地获得比较例5的组合物、密封构件及LED封装。
与实施例1同样地测定组合物的透过率，结果波长460nm下的透过率为89％，波长600nm下的透过率为93％。
与实施例1同样地测定组合物的粘度，结果比较例5的组合物的粘度为13Pa·s。
与实施例1同样地测定密封构件的透过率，结果波长460nm下的透过率为34％，波长600nm下的透过率为75％。
另外，与实施例1同样地测定比较例5的密封构件中的金属氧化物粒子的平均分散粒径，结果为21nm。
另外，关于比较例5的LED封装，与实施例1同样地测定，结果全光束为60.1lm。将结果示于表1中。
[表1]
Figure GDA0002327932290000251
根据实施例1～实施例5与比较例1～比较例5的结果，确认到通过使用金属氧化物粒子的D50为30nm以上且100nm以下、D50/D90为0.20以上的分散液，可获得光的取出效率优异的发光装置。另外，若参照比较例2、比较例3，则确认到若不使用实施例的分散液而仅单纯地调节分散液或密封构件中的平均分散粒径，则无法提高光的取出效率。
进而，与游离表面修饰剂的含量小的实施例5的组合物相比，游离表面修饰剂的含量较大的实施例1～实施例4的组合物的粘度大幅度小。关于所述实施例1～实施例4的组合物，发光元件的密封时的处理容易。
以上，参照附图对本发明的优选的实施方式进行了详细说明，但本发明并不限定于所述例子。若为具有本发明所属技术领域的技术人员，则明确可在权利要求中记载的技术思想的范畴内想到各种变更例或修正例，应了解这些当然也属于本发明的技术范围内。

Claims (13)

1.一种分散液，用以密封发光元件，且含有折射率为1.7以上的金属氧化物粒子、至少一部分附着于所述金属氧化物粒子上的表面修饰材料及分散媒，
通过动态光散射法所得的散射强度分布的累积百分率为50％时的所述金属氧化物粒子的分散粒径D50为30nm以上且100nm以下，
所述累积百分率为50％时的所述金属氧化物粒子的分散粒径D50除以散射强度分布的累积百分率为90％时的所述金属氧化物粒子的分散粒径D90所得的值D50/D90为0.20以上，
树脂成分与所述金属氧化物粒子的质量比率以树脂成分：金属氧化物粒子计位于0：100～20：80的范围内。
2.根据权利要求1所述的分散液，其中相对于所述金属氧化物粒子及所述表面修饰材料的合计含量而言，未附着于所述金属氧化物粒子上的所述表面修饰材料的含量为53质量％以下。
3.根据权利要求1或2所述的分散液，其中相对于所述金属氧化物粒子及所述表面修饰材料的合计含量而言，未附着于所述金属氧化物粒子上的所述表面修饰材料的含量为20质量％以上。
4.根据权利要求1所述的分散液，其中所述金属氧化物粒子包含氧化锆粒子和/或氧化钛粒子。
5.根据权利要求1所述的分散液，其中所述金属氧化物粒子的平均一次粒径为3nm以上且20nm以下。
6.根据权利要求1所述的分散液，其中所述分散媒包含具有芳香环的有机溶剂。
7.一种组合物，用以密封发光元件，且通过将如权利要求1至6中任一项所述的分散液与树脂成分混合而获得。
8.一种密封构件，为如权利要求7所述的组合物的硬化物。
9.一种发光装置，包括：如权利要求8所述的密封构件、以及通过所述密封构件而受到密封的发光元件。
10.一种照明器具，包括如权利要求9所述的发光装置。
11.一种显示装置，包括如权利要求9所述的发光装置。
12.一种发光装置的制造方法，包括通过如权利要求7所述的组合物密封发光元件的步骤。
13.一种发光装置的制造方法，包括：
将如权利要求1至6中任一项所述的分散液与额外的树脂成分混合而获得组合物的步骤；以及
通过所述组合物密封发光元件的步骤。
CN201880041471.3A 2017-08-04 2018-08-01 分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法 Active CN110785859B (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2017151680 2017-08-04
JP2017-151680 2017-08-04
PCT/JP2018/028845 WO2019026956A1 (ja) 2017-08-04 2018-08-01 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置および発光装置の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN110785859A CN110785859A (zh) 2020-02-11
CN110785859B true CN110785859B (zh) 2021-04-13

Family

ID=65232855

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201880041471.3A Active CN110785859B (zh) 2017-08-04 2018-08-01 分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法

Country Status (7)

Country Link
US (1) US11359072B2 (zh)
EP (1) EP3664169A4 (zh)
JP (1) JP6656606B2 (zh)
KR (1) KR102283642B1 (zh)
CN (1) CN110785859B (zh)
TW (1) TWI746875B (zh)
WO (1) WO2019026956A1 (zh)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2020002306A (ja) * 2018-06-29 2020-01-09 住友大阪セメント株式会社 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置
WO2020203459A1 (ja) * 2019-03-29 2020-10-08 住友大阪セメント株式会社 無機粒子の表面修飾方法、分散液の製造方法および分散液
JP7391000B2 (ja) * 2020-10-09 2023-12-04 双葉電子工業株式会社 乾燥剤組成物、封止構造体、有機ｅｌデバイス、及び、有機ｅｌデバイスを製造する方法

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101838464A (zh) * 2008-12-22 2010-09-22 日东电工株式会社 硅树脂组合物
CN103347960A (zh) * 2010-12-08 2013-10-09 道康宁东丽株式会社 改性金属氧化物纳米粒子的方法
JP2014086526A (ja) * 2012-10-23 2014-05-12 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 発光ダイオード
CN104559181A (zh) * 2013-10-22 2015-04-29 第一工业制药株式会社 光半导体用有机硅树脂组合物及其固化物
JP2016033101A (ja) * 2014-07-31 2016-03-10 三井化学株式会社 金属酸化物中空粒子の製造方法
CN106661362A (zh) * 2014-07-14 2017-05-10 住友大阪水泥股份有限公司 金属氧化物粒子分散液、含金属氧化物粒子组合物、涂膜及显示装置

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2007299981A (ja) 2006-05-01 2007-11-15 Sumitomo Osaka Cement Co Ltd 発光素子封止用組成物及び発光素子並びに光半導体装置
US8487326B2 (en) * 2006-04-24 2013-07-16 Cree, Inc. LED device having a tilted peak emission and an LED display including such devices
TWI338380B (en) * 2006-10-11 2011-03-01 Chuan Yu Hung Light emitting diode incorporating high refractive index material
DE102008021438A1 (de) * 2008-04-29 2009-12-31 Schott Ag Konversionsmaterial insbesondere für eine, eine Halbleiterlichtquelle umfassende weiße oder farbige Lichtquelle, Verfahren zu dessen Herstellung sowie dieses Konversionsmaterial umfassende Lichtquelle
JP5602379B2 (ja) 2009-04-03 2014-10-08 日東電工株式会社 金属酸化物微粒子含有シリコーン樹脂組成物
JP5838036B2 (ja) * 2011-03-31 2015-12-24 大日本印刷株式会社 無機ナノ粒子分散液
JP6003402B2 (ja) * 2012-08-28 2016-10-05 住友大阪セメント株式会社 光半導体発光装置、照明器具、及び表示装置
CN105579123B (zh) * 2013-09-30 2020-03-13 住友大阪水泥股份有限公司 无机粒子分散液、含无机粒子的组合物、涂膜、带涂膜的塑料基材、显示装置
WO2016035689A1 (ja) * 2014-09-05 2016-03-10 堺化学工業株式会社 酸化ジルコニウム粒子の有機溶媒分散体とその製造方法
EP3263651B1 (en) * 2015-02-27 2020-04-22 Sakai Chemical Industry Co., Ltd. Dispersion of titanium oxide particles in organic solvent, and production method for same

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101838464A (zh) * 2008-12-22 2010-09-22 日东电工株式会社 硅树脂组合物
CN103347960A (zh) * 2010-12-08 2013-10-09 道康宁东丽株式会社 改性金属氧化物纳米粒子的方法
JP2014086526A (ja) * 2012-10-23 2014-05-12 Jgc Catalysts & Chemicals Ltd 発光ダイオード
CN104559181A (zh) * 2013-10-22 2015-04-29 第一工业制药株式会社 光半导体用有机硅树脂组合物及其固化物
CN106661362A (zh) * 2014-07-14 2017-05-10 住友大阪水泥股份有限公司 金属氧化物粒子分散液、含金属氧化物粒子组合物、涂膜及显示装置
JP2016033101A (ja) * 2014-07-31 2016-03-10 三井化学株式会社 金属酸化物中空粒子の製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
US11359072B2 (en) 2022-06-14
JPWO2019026956A1 (ja) 2020-02-06
TW201910407A (zh) 2019-03-16
EP3664169A4 (en) 2021-05-05
CN110785859A (zh) 2020-02-11
TWI746875B (zh) 2021-11-21
WO2019026956A1 (ja) 2019-02-07
KR102283642B1 (ko) 2021-07-29
EP3664169A1 (en) 2020-06-10
KR20200038203A (ko) 2020-04-10
US20200115530A1 (en) 2020-04-16
JP6656606B2 (ja) 2020-03-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN110785860B (zh) 分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法
CN107431114B (zh) 光散射复合体形成用组合物、光散射复合体及其制造方法
CN110785859B (zh) 分散液、组合物、密封构件、发光装置、照明器具、显示装置及发光装置的制造方法
WO2021193727A1 (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置および分散液の製造方法
US20220177709A1 (en) Dispersion liquid, composition, sealing member, light-emitting device, illumination tool, display device, and method for producing dispersion liquid
WO2022071384A1 (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置、分散液の製造方法、および金属酸化物粒子の表面修飾方法
JP7087796B2 (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置
JP2022057534A (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置
JP2021155261A (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置
JP2020033515A (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置
JP7215198B2 (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置ならびに分散液の製造方法
JP7243388B2 (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置ならびに分散液の製造方法
JP2021155248A (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具、表示装置および分散液の製造方法
JP2020002306A (ja) 分散液、組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置
JP2020002305A (ja) 組成物、封止部材、発光装置、照明器具および表示装置

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant