CN110759733B - 一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料及其制备方法,其中,Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,包括:将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料;将混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;将坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷。该方法制备流程简单,生产时间短,成本低;所制得的钽系陶瓷材料有良好的稳定性,纯度高,杂质含量低;并且该钽系陶瓷材料为稳定的M相单相,有较好的致密度,元素含量均匀,无成分偏析问题。

Description

一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料及其制备方法
技术领域
本发明涉及新材料技术领域,尤其涉及一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
陶瓷材料在航空航天、交通和大型火力发电站等领域有广泛而重要的应用,国内外对此开展了大量的研究工作,以期获得性能优异的陶瓷材料。
调查表明,目前稀土钽酸盐陶瓷材料(RETaO4),具有良好的高温化学稳定性、较低的热导率以及铁弹增韧等特性。随新型陶瓷研究的不断深入,高熵陶瓷以“多元高混乱度”的设计思想在众多新型陶瓷中脱颖而出,本发明结合了高熵陶瓷和钽酸钇陶瓷的优势,在钽酸钇陶瓷成分中添加铌、镝元素,期望获得综合性能更加优异的陶瓷材料。在制备方法上,对于大多数公司采用的是传统烧结方式(非真空无压烧结),虽然这种方法设备简单,但是存在制备周期长,工艺流程繁琐等问题,并且制得产品性能一般,显微组织不均匀,致密度低等问题。本发明选用(SPS)放电等离子烧结的制备工艺,可有效的解决高熵陶瓷制备中产生的成分不均匀,元素偏析等问题,并实现了一次性烧结成型,从而达到了其成分均匀,单一无偏析的效果。
发明内容
(一)发明目的
本发明的目的是提供一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料及其制备方法以解决传统方法流程繁琐,周期长,以及制得产品性能一般,显微组织不均匀,致密度低的问题。
(二)技术方案
为解决上述问题,本发明的第一方面提供了一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,包括:将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料;将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷。
进一步地,所述将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料具体包括:将所述原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行称量取料,得到配料;将所述配料置于研磨介质中进行研磨混合,得到所述混料。
进一步地,所述预设比例为1:1:1:1的摩尔比。
进一步地,所述将所述配料置于研磨介质中进行研磨混合,得到所述混料步骤具体为:将配料置于无水乙醇中混合,得到混合液;将所述混合液进行研磨搅拌,得到所述混料。
进一步地,所述将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料具体包括:将所述混料进行恒温搅拌,得到粘稠混料;将所述粘稠混料在第一预设温度下干燥第一预设时间,形成坯料。
进一步地,所述第一预设温度为50-70摄氏度;所述第一预设时间为9-11小时。
进一步地,所述将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷具体包括:将所述坯料进行粉碎研磨,得到粉料;将所述粉料在第二预设条件下进行等离子烧结,形成等离子烧结料;将所述等离子烧结料置于第二预设温度环境中第二预设时间,形成钽系陶瓷。
本实施例用到放电等离子烧结技术(SPS)。SPS别名电场活化等离子烧结,是一种高速率成形固结技术,集粉末成形与等离子烧结于一体。其优势在于,一方面由于等离子烧结时间比较短,使得烧结效率比较高,从而节约了单位时间内的资源损耗,降低了生产成本,另一方面,烧结过后得到的烧结制品晶体大小比较均匀,成分含量均匀,无成分偏析问题,孔洞少,致密度较高,综合的力学性能高。
进一步地,所述第二预设条件为:将温度以40-60摄氏度/分的升温速率,升温至1350-1450摄氏度,在该温度等离子烧结4-6分钟,然后将温度降至600-700摄氏度后,自然冷却2.5-3.5小时。
进一步地,所述第二预设温度为:1400-1600摄氏度;所述第二预设时间为:11-13小时。
根据本发明的另一个方面,提供一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,该钽系陶瓷通过上述技术方案任一项所述的钽系陶瓷制备方法所制得。
根据本发明的又一方面,提供一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,该钽系陶瓷的化学式为:Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4
本发明旨在提供了一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,包括:将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料;将混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;将坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷。
(三)有益效果
本发明的上述技术方案具有如下有益的技术效果:
(1)制备流程简单,生产时间短,成本低;
(2)所制得的钽系陶瓷材料有良好的稳定性,纯度高,杂质含量低;
(3)所制得的钽系陶瓷材料为稳定的M相单相,有较好的致密度,元素含量均匀,无成分偏析问题。
附图说明
图1是根据本发明第一实施方式的钽系陶瓷制备方法流程图;
图2是根据本发明一可选实施方式的混料步骤流程图;
图3是根据本发明一可选实施方式的混料步骤进一步流程图;
图4是根据本发明一可选实施方式的坯料形成步骤流程图;
图5是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷形成流程图;
图6是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷烧结前外貌;
图7是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷烧结前后对比图;
图8是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷X射线衍射图;
图9是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷的SEM图;
图10-13是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷的面扫能谱图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明了,下面结合具体实施方式并参照附图,对本发明进一步详细说明。应该理解,这些描述只是示例性的,而并非要限制本发明的范围。此外,在以下说明中,省略了对公知结构和技术的描述,以避免不必要地混淆本发明的概念。
显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中,需要说明的是,术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性。
此外,下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
化学式解释:
Ta2O5为五氧化二钽的化学式;
Y2O3为三氧化二钇的化学式;
Nb2O5为五氧化二铌的化学式;
Dy2O3为三氧化二镝的化学式。
图1是根据本发明第一实施方式的钽系陶瓷制备方法流程图。
如图1所示,在本发明实施例的第一方面,提供了一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,包括:
S1:将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料;
S2:将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;
S3:将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷。
通过上述方法制备的钽系陶瓷材料的使用温度可达1600℃,热导率较YSZ(氧化锆陶瓷材料)也有很大程度的下降,各方面性能均有不同程度的提高。采用Dy元素取代Y元素,Nb元素取代Ta元素,无疑能进一步的降低材料的热导率,得到具有与钽酸钇相似的性质,值得进一步的研究发展。并且,该方法制备流程简单,生产时间短,成本低;所制得的钽系陶瓷材料有良好的稳定性,纯度高,杂质含量低;并且该钽系陶瓷材料为稳定的M相单相,有较好的致密度,元素含量分布均匀,无成分偏析问题。
图2是根据本发明一可选实施方式的混料步骤流程图。
如图2所示,可选的,所述将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料具体包括:
S11:将所述原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行称量取料,得到配料;
S12:将所述配料置于研磨介质中进行研磨混合,得到所述混料。
可选的,所述预设比例为1:1:1:1的摩尔比。
图3是根据本发明一可选实施方式的混料步骤进一步流程图。
如图3所示,可选的,所述将所述配料置于研磨介质中进行研磨混合,得到所述混料步骤具体为:
S121:将配料置于无水乙醇中混合,得到混合液;
S122:将所述混合液进行研磨搅拌,得到所述混料。
图4是根据本发明一可选实施方式的坯料形成步骤流程图。
如图4所示,可选的,所述将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料具体包括:
S21:将所述混料进行恒温搅拌,得到粘稠混料;
S22:将所述粘稠混料在第一预设温度下干燥第一预设时间,形成坯料。
上述实施例的恒温搅拌的参数范围为:转速50-100rpm,温度50-60摄氏度。
可选的,所述第一预设温度为50-70摄氏度;所述第一预设时间为9-11小时。
图5是根据本发明一可选实施方式的钽系陶瓷形成流程图。
如图5所示,可选的,所述将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷具体包括:
S31:将所述坯料进行粉碎研磨,得到粉料;
S32:将所述粉料在第二预设条件下进行等离子烧结,形成等离子烧结料;
S33:将所述等离子烧结料置于第二预设温度环境中第二预设时间,形成钽系陶瓷。
可选的,所述第二预设条件为:将温度以40-60摄氏度/分的升温速率,升温至1350-1450摄氏度,在该温度等离子烧结4-6分钟,然后将温度降至600-700摄氏度后,自然冷却2.5-3.5小时。
可选的,所述第二预设温度为:1400-1600摄氏度;所述第二预设时间为:11-13小时。
在本发明实施例的另一个方面,提供一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,该钽系陶瓷通过上述技术方案任一项所述的钽系陶瓷制备方法所制得。
上述钽系陶瓷材料的使用温度可达1600℃,热导率较YSZ(氧化锆陶瓷材料)也有很大程度的下降,各方面性能均有不同程度的提高。采用Dy元素取代Y元素,Nb元素取代Ta元素,无疑能进一步的降低材料的热导率,得到具有与钽酸钇相似的性质,值得进一步的研究发展。并且,该钽系陶瓷材料有良好的稳定性,纯度高,杂质含量低;并且该钽系陶瓷材料为稳定的M相单相,有较好的致密度,元素含量均匀,无成分偏析问题。
在本发明实施例的又一方面,提供一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,该钽系陶瓷的化学式为:Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4
实施例1
称取氧化钽(Ta2O5)6.7642g,氧化钇(Y2O3)3.4562g,氧化镝(Dy2O3)5.7081g,氧化铌(Nb2O5)4.0602g;
在无水乙醇中混合后,置于行星式球磨机中球磨(球磨机的转速为300r/min,球磨时间为3h);
将球磨好的悬浊液置于玻璃杯中,并在加热磁力搅拌器上采用恒温搅拌的方法直至成为粘稠状;
在将其放入恒温烘干箱中设定温度为50℃的环境下干燥9h后取出;
使用玛瑙钵将干燥后的粉末材料研细后即可获得实验所需粉末;
在电子天平上称量了3.5g欲烧结粉末,倒入且口径为20mm的柱状空石墨模具中,在欲烧结粉末与石墨模具间垫一层石墨纸,以防止粉末泄露以及增强试样粉末与模具之间发生粘结并同时增加导电性,再用配套的两个石墨压头压紧,装入SPS烧结系统中进行真空烧结,烧结前先将炉内真空抽至10Pa后加载适当压力,设定好烧结工艺参数(烧结温度,烧结压力和烧结)烧结温度为1350℃,升降温度速度平均为40℃/min,烧结压力30Mpa,烧结时间4min。烧结结束降温至600℃后随炉冷却2.5h后取出样品,将烧结所得的试样进行热处理保温1400℃,11h后冷却到室温取出,最终得到烧结试样尺寸:
Figure BDA0002279889980000071
实施例2
称取氧化钽(Ta2O5)6.7642g,氧化钇(Y2O3)3.4562g,氧化镝(Dy2O3)5.7081g,氧化铌(Nb2O5)4.0602g;
在无水乙醇中混合后,置于行星式球磨机中球磨(球磨机的转速为300r/min,球磨时间为3h);
将球磨好的悬浊液置于玻璃杯中,并在加热磁力搅拌器上采用恒温搅拌的方法直至成为粘稠状;
在将其放入恒温烘干箱中设定温度为60℃的环境下干燥10h后取出;
使用玛瑙钵将干燥后的粉末材料研细后即可获得实验所需粉末;
在电子天平上称量了3.5g欲烧结粉末,倒入且口径为20mm的柱状空石墨模具中,在欲烧结粉末与石墨模具间垫一层石墨纸,以防止粉末泄露以及增强试样粉末与模具之间发生粘结并同时增加导电性,再用配套的两个石墨压头压紧,装入SPS烧结系统中进行真空烧结,烧结前先将炉内真空抽至10Pa后加载适当压力,设定好烧结工艺参数(烧结温度,烧结压力和烧结)烧结温度为1400℃,升降温度速度平均为50℃/min,烧结压力40Mpa,烧结时间5min。烧结结束降温至650℃后随炉冷却3h后取出样品,将烧结所得的试样进行热处理保温1500℃,12h后冷却到室温取出,最终得到烧结试样尺寸:
Figure BDA0002279889980000081
实施例3
称取氧化钽(Ta2O5)6.7642g,氧化钇(Y2O3)3.4562g,氧化镝(Dy2O3)5.7081g,氧化铌(Nb2O5)4.0602g;
在无水乙醇中混合后,置于行星式球磨机中球磨(球磨机的转速为300r/min,球磨时间为3h);
将球磨好的悬浊液置于玻璃杯中,并在加热磁力搅拌器上采用恒温搅拌的方法直至成为粘稠状;
在将其放入恒温烘干箱中设定温度为70℃的环境下干燥11h后取出;
使用玛瑙钵将干燥后的粉末材料研细后即可获得实验所需粉末;
在电子天平上称量了3.5g欲烧结粉末,倒入且口径为20mm的柱状空石墨模具中,在欲烧结粉末与石墨模具间垫一层石墨纸,以防止粉末泄露以及增强试样粉末与模具之间发生粘结并同时增加导电性,再用配套的两个石墨压头压紧,装入SPS烧结系统中进行真空烧结,烧结前先将炉内真空抽至10Pa后加载适当压力,设定好烧结工艺参数(烧结温度,烧结压力和烧结)烧结温度为1450℃,升降温度速度平均为60℃/min,烧结压力50Mpa,烧结时间6min。烧结结束降温至700℃后随炉冷却3.5h后取出样品,将烧结所得的试样进行热处理保温1600℃,13h后冷却到室温取出,最终得到烧结试样尺寸:
Figure BDA0002279889980000091
将上述实验的钽系陶瓷烧坯料如图6-7所示,所得烧结试样进行表面抛光处理后,进行XRD检测,所得结果为单相M相铌酸钇,无明显杂峰出现,如图8所示;试样其SEM图像如图9所示,可见晶粒尺寸大小均匀,孔隙少;对试样进行能谱面扫可得出Ta,Y,Dy,Nb四种种元素含量比例相当,且分布均匀,无出现成分偏析问题;采用阿基米德排水法计算可得试样孔隙率为4.42%,致密度较高;所制备的钽系高酸盐高温陶瓷的面扫能谱图如图10-13所示。
本发明旨在保护一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,包括:将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料;将混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;将坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷。该方法制备流程简单,生产时间短,成本低;所制得的钽系陶瓷材料有良好的稳定性,纯度高,杂质含量低;并且该钽系陶瓷材料为稳定的M相单相,有较好的致密度,元素含量均匀,无成分偏析问题。
应当理解的是,本发明的上述具体实施方式仅仅用于示例性说明或解释本发明的原理,而不构成对本发明的限制。因此,在不偏离本发明的精神和范围的情况下所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。此外,本发明所附权利要求旨在涵盖落入所附权利要求范围和边界、或者这种范围和边界的等同形式内的全部变化和修改例。

Claims (7)

1.一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷制备方法,其特征在于,包括:
将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料,所述预设比例为1:1:1:1的摩尔比;
将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料;
将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷;
所述将所述坯料进行研磨、等离子烧结及热处理,形成钽系陶瓷具体包括:
将所述坯料进行粉碎研磨,得到粉料;
将所述粉料在第二预设条件下进行等离子烧结,形成等离子烧结料;
将所述等离子烧结料置于第二预设温度环境中第二预设时间,形成钽系陶瓷;
所述第二预设条件为:
将温度以40-60摄氏度/分的升温速率,升温至1350-1450摄氏度,在该温度等离子烧结4-6分钟,然后将温度降至600-700摄氏度后,自然冷却2.5-3.5小时;
所述第二预设温度为:1400-1600摄氏度;
所述第二预设时间为:11-13小时。
2.根据权利要求1所述的钽系陶瓷制备方法,其特征在于,所述将原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行混合,得到混料具体包括:
将所述原料Ta2O5、Y2O3、Nb2O5及Dy2O3以预设比例进行称量取料,得到配料;
将所述配料置于研磨介质中进行研磨混合,得到所述混料。
3.根据权利要求2所述的钽系陶瓷制备方法,其特征在于,所述将所述配料置于研磨介
质中进行研磨混合,得到所述混料步骤具体为:
将配料置于无水乙醇中混合,得到混合液;
将所述混合液进行研磨搅拌,得到所述混料。
4.根据权利要求1所述的钽系陶瓷制备方法,其特征在于,所述将所述混料在第一预设条件下进行搅拌及烘干,形成坯料具体包括:
将所述混料进行恒温搅拌,得到粘稠混料;
将所述粘稠混料在第一预设温度下干燥第一预设时间,形成坯料。
5.根据权利要求4所述的钽系陶瓷制备方法,其特征在于,所述第一预设温度为50-70摄氏度;所述第一预设时间为9-11小时。
6.一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,其特征在于,该钽系陶瓷通过权利要求1-5任一项所述的钽系陶瓷制备方法所制得。
7.一种Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4钽系陶瓷材料,其特征在于,该钽系陶瓷的化学式为:
Y0.5Dy0.5Ta0.5Nb0.5O4
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