CN110740980A - 填料粉末及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种热膨胀系数比二氧化硅粉末低并且能够得到透光率优异的树脂组合物的填料粉末。该填料粉末的特征在于：上述填料粉末包括使β－石英固溶体和/或β－锂霞石析出而成的结晶化玻璃，利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计10％粒径(D10)与累计90％粒径(D90)之比D90/D10为20以下。

Description

填料粉末及其制造方法
技术领域
本发明涉及适于配合在用于光半导体的封装等的树脂中的填料粉末及其制造方法。
背景技术
发光二极管或激光二极管、光敏晶体管等的光半导体由GaAs或InP等化合物半导体构成，对于机械冲击、热冲击以及气氛变化非常敏感，因此存在容易受损伤的担忧。为了防止这种现象，利用环氧树脂等透明树脂对元件进行封装，但由于树脂与搭载被封装的光半导体的基材之间的热膨胀系数之差，容易产生裂纹，因此需要降低树脂的热膨胀率。于是，在树脂中配合二氧化硅粉末等无机填料粉末。二氧化硅粉末由于物理强度和耐热性优异，因而广泛用作无机填料粉末(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009－88303号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
近年来，对于树脂组合物要求进一步的低热膨胀化。虽然二氧化硅粉末具有低至一定程度的热膨胀系数，但是，热膨胀系数的降低效果尚不充分。因此，即使将二氧化硅粉末配合在树脂中，也难以获得所期望的低热膨胀系数。或者，为了达到所期望的低热膨胀系数而在树脂中大量配合二氧化硅粉末时，存在均匀性下降、或者成型为膜状时的表面平滑性变差的倾向。
此外，可以考虑使用包含表现低于二氧化硅粉末的膨胀特性的β－锂霞石结晶、β－石英固溶体结晶等的填料粉末，但是该填料粉末与树脂组合物发生反应，树脂组合物有可能发生变性或者变色。另外，将这些填料粉末添加在树脂中时，存在树脂组合物的透光率下降，光半导体的光取出效率下降等问题。
鉴于以上情况，本发明的目的在于，提供一种热膨胀系数比二氧化硅粉末低并且能够得到透光率优异的树脂组合物的填料粉末。
用于解决技术问题的技术方案
本发明的填料粉末的特征在于：该填料粉末包括使β－石英固溶体和/或β－锂霞石析出而成的结晶化玻璃，利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计10％粒径(D10)与累计90％粒径(D90)之比D90/D10为20以下。本发明的填料粉末包括使β－石英固溶体和/或β－锂霞石析出而成的结晶化玻璃，因此具有低的热膨胀系数。另外，D90/D10为低值，表示粒度分布狭窄(粒度分布尖锐，粒径整齐)。因此，D90/D10在20以下的范围时，粒度分布狭窄，能够得到优异的分散性。换言之，能够使填料粉末均匀分散在树脂组合物中，因此能够得到透光率优异的树脂组合物。
本发明的填料粉末的形状优选为大致球状。通过如此，能够抑制填料粉末与树脂的界面处的光散射。作为结果，容易获得透光率优异的树脂组合物。
本发明的填料粉末的比表面积优选为20m2/g以下。
本发明的填料粉末利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计50％粒径(D50)优选为120μm以下。
本发明的填料粉末的30～150℃的范围内的热膨胀系数优选为5×10－7/℃以下。
本发明的填料粉末的折射率nd优选为1.48～1.62。
本发明的填料粉末优选包括以质量％计含有SiO2 55～75％、Al2O3 15～30％、Li2O 2～10％、Na2O 0～3％、K2O 0～3％、MgO 0～5％、ZnO 0～10％、BaO 0～5％、TiO2 0～5％、ZrO2 0～4％、P2O5 0～5％和SnO2 0～2.5％的结晶化玻璃。
本发明的填料粉末优选以配合在树脂中的方式使用。
本发明的树脂组合物的特征在于：含有上述填料粉末和树脂。
关于本发明的树脂组合物，在厚度为1mm时，波长为700nm的光的透光率优选为30％以上。
本发明的填料粉末的制造方法的特征在于，包括：通过将玻璃粉末加热熔融而使其球状化的工序；将经球状化的玻璃粉末清洗后进行分级的工序；和将分级后的玻璃粉末结晶化的工序。
发明的效果
根据本发明，能够提供热膨胀系数比二氧化硅粉末低并且能够得到透光率优异的树脂组合物的填料粉末。
具体实施方式
本发明的填料粉末包括使β－石英固溶体(Li2O·Al2O3·nSiO2；2＜n)和/或β－锂霞石(Li2O·Al2O3·2SiO2)析出而成的结晶化玻璃，相比于目前作为无机填料粉末通常使用的二氧化硅粉末，具有低的热膨胀特性。由此，配合在树脂中时，能够利用比较少的配合量达到所期望的热膨胀特性。
另外，与β－石英固溶体、β－锂霞石的结晶粉末不同，本发明的填料粉末由结晶化玻璃构成，因此，与树脂的反应性低。因此，本发明的填料粉末具有配合在树脂中时该树脂不易发生变性或变色等的特征。
本发明的填料粉末中的β－石英固溶体或β－锂霞石的析出量优选为50质量％以上、更优选为70质量％以上。β－石英固溶体或β－锂霞石的析出量过少时，难以获得热膨胀系数的降低效果。另一方面，β－石英固溶体或β－锂霞石的析出量的上限没有特别限定，现实而言为99质量％以下。此外，含有β－石英固溶体和β－锂霞石两者时，优选总量满足上述范围。
本发明的填料粉末在30～150℃的范围内的热膨胀系数优选为5×10－7/℃以下、更优选为3×10－7/℃以下、进一步优选为2×10－7/℃以下。热膨胀系数过大时，由于树脂组合物与搭载被封装的光半导体的基材之间的热膨胀系数之差，容易产生裂纹。此外，热膨胀系数的下限没有特别限定，现实而言为－30×10－7/℃以上。
本发明的填料粉末利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计10％粒径(D10)与累计90％粒径(D90)之比D90/D10为20以下、优选为15以下、更优选为10以下。D90/D10过大时，粒度分布变宽，存在分散性变差的倾向。换言之，难以使填料粉末均匀分散在树脂组合物中，因此难以获得透光率优异的树脂组合物。D90/D10的下限没有特别限定，现实而言为1以上、进一步而言为1.1以上。
其中，D10、D50(累计50％粒径)和D90的优选范围如下所述。
D10优选为70μm以下、更优选为60μm以下、进一步优选为50μm以下。D50优选为120μm以下、更优选为90μm以下、进一步优选为70μm以下。D90优选为150μm以下、更优选为140μm以下、进一步优选为130μm以下。D10、D50、D90过大时，存在分散性变差的倾向。D10、D50、D90的上限没有特别限定，现实而言D10为0.2μm以上、D50为0.5μm以上、D90为1μm以上。
本发明的填料粉末的形状优选为大致球状。通过如此，即使填料粉末的粒径小，比表面积也变小，能够抑制填料粉末与树脂的界面处的光散射。作为结果，容易获得透光率优异的树脂组合物。此外，越接近正球，越容易获得上述效果。
本发明的填料粉末的比表面积优选为20m2/g以下、更优选为15m2/g以下、进一步优选为10m2/g以下。比表面积过大时，填料粉末与树脂的界面处的光散射增加，难以获得透光率优异的树脂组合物。比表面积的下限没有特别限定，现实而言为0.001m2/g。
本发明的填料粉末的折射率nd优选为1.48～1.62、更优选为1.5～1.6、进一步优选为1.52～1.58。折射率nd过低或过高时，其与树脂的折射率差变大，填料粉末与树脂的界面处的光散射增加，难以获得透光率优异的树脂组合物。
本发明的填料粉末只要是能够使β－石英固溶体和/或β－锂霞石析出的物质即可，没有特别限定。例如，本发明的填料粉末优选包括以质量％计含有SiO2 55～75％、Al2O315～30％、Li2O 2～10％、Na2O 0～3％、K2O 0～3％、MgO 0～5％、ZnO 0～10％、BaO 0～5％、TiO2 0～5％、ZrO2 0～4％、P2O5 0～5％和SnO2 0～2.5％的结晶化玻璃。下面，对如此限定玻璃组成范围的理由进行说明。
SiO2形成玻璃骨架，并且还成为主结晶的构成成分。SiO2的含量优选为55～75％、更优选为60～75％。SiO2的含量过少时，存在热膨胀系数变高、或化学耐久性下降的倾向。另一方面，SiO2的含量过多时，存在熔融性下降、或者玻璃熔液的粘度变大从而难以变得澄清或成型变得困难的倾向。
Al2O3形成玻璃骨架，并且还成为主结晶的构成成分。Al2O3的含量优选为15～30％、更优选为17～27％。Al2O3的含量过少时，存在热膨胀系数变高、或化学耐久性下降的倾向。另一方面，Al2O3的含量过多时，存在熔融性下降的倾向。另外，存在粘度变大从而难以变得澄清或者成型变得困难的倾向。此外，变得容易失透。
Li2O为主结晶的构成成分，对结晶性造成较大影响，并且是使粘度降低并使熔融性和成型性提高的成分。Li2O的含量优选为2～10％、更优选为2～7％、进一步优选为2～5％、特别优选为2～4.8％。Li2O的含量过少时，难以析出主结晶、或熔融性下降。另外，存在粘度变大从而变得难以澄清或者难以成型的倾向。另一方面，Li2O的含量过多时，变得容易失透。
Na2O和K2O是用于使粘度降低并使熔融性和成型性提高的成分。Na2O和K2O的含量优选为0～3％、更优选为0.1～1％。Na2O或K2O的含量过多时，变得容易失透，并且热膨胀系数容易变高。另外，配合于树脂中时，树脂有可能发生变性。
MgO为用于调整热膨胀系数的成分。MgO的含量优选为0～5％、更优选为0.1～3％、进一步优选为0.3～2％。MgO的含量过多时，变得容易失透，并且热膨胀系数容易变高。
ZnO为用于调整热膨胀系数的成分。ZnO的含量优选为0～10％、更优选为0～7％、优选为0～3％、更优选为0.1～1％。ZnO的含量过多时，变得容易失透。
BaO为用于使粘度降低并使熔融性和成型性提高的成分。BaO的含量优选为0～5％、更优选为0.1～3％。BaO的含量过多时，变得容易失透。
TiO2和ZrO2是作为用于在结晶化工序中使结晶析出的成核剂发挥作用的成分。TiO2的含量优选为0～5％、更优选为1～4％。ZrO2的含量优选为0～4％、更优选为0.1～3％。TiO2或ZrO2的含量过多时，变得容易失透。
P2O5为促进分相且有助于晶核的形成的成分。P2O5的含量优选为0～5％、更优选为0.1～4％。P2O5的含量过多时，在熔融工序中容易发生分相，所得到的玻璃容易发生白浊。
SnO2为作为澄清剂发挥作用的成分。SnO2的含量优选为0～2.5％、更优选为0.1～2％。SnO2的含量过多时，色调过深、或容易失透。
除了上述成分以外，可以在不损失本发明效果的范围内，适当含有B2O3、SrO、CaO等。
为了提高与树脂的界面的湿润性以及配合于树脂中时的分散性，本发明的填料粉末可以是利用硅烷偶联剂进行了表面处理的粉末。作为硅烷偶联剂，可以列举氨基硅烷、环氧基硅烷、甲基丙烯酸硅烷、脲基硅烷、异氰酸酯硅烷等。
接下来，对本发明的填料粉末的制造方法进行说明。
首先，将以规定比例调配玻璃原料而得到的原料配合料在1600～1800℃熔融，得到熔融玻璃。接下来，将熔融玻璃成型为规定形状(例如，膜状)，之后进行粉碎、分级，得到玻璃粉末。作为粉碎方法，使用球磨、珠磨、喷射磨、振动磨等，可以使用湿式粉碎或干式粉碎。作为分级方法，可以使用网筛等公知的分级技术。
此外，玻璃粉末的累计50％粒径(D50)优选为120μm以下、更优选为90μm以下。D50过大时，填料粉末的生产收率容易下降。
通过将所得到的玻璃粉末加热熔融而使其球状化。作为加热熔融方法，可以列举利用平板给料器等向炉内供给玻璃粉末、利用空气燃烧器等在1400～2000℃进行加热使其熔融、并利用表面张力将玻璃粉末球状化、并进行冷却、回收的方法。此外，在球状化工序中，玻璃粉末所含的蒸发成分成为微粒而附着在玻璃粉末表面，因此，对附着于玻璃粉末表面的微粒进行清洗并将其去除后，进行干燥。在此，在不通过清洗去除微粒的情况下，由于微粒混入填料粉末中，粒度分布变宽，存在分散性变差的倾向。此外，可以使用水等清洗液进行清洗。
接下来，将经球状化的玻璃粉末进行分级，使其成为所期望的粒度分布。作为分级方法，可以使用网筛、气流式分级装置等公知的分级技术。
进而，通过将分级后的玻璃粉末在规定条件下进行热处理，使β－石英固溶体和/或β－锂霞石在内部析出，由此得到填料粉末。
此外，作为热处理条件，优选在600～800℃热处理1～5小时而形成晶核后、再在800～950℃热处理0.5～3小时而使主结晶析出。利用该方法，容易得到结晶化度高的填料粉末。
本发明的填料粉末例如以配合在树脂中的方式使用。在树脂中配合本发明的填料粉末而得到的树脂成型体被用于光半导体等。其中，作为树脂，只要是通常使用的树脂，就没有特别限定，例如可以列举环氧树脂、聚酯树脂、酚醛树脂、聚氨酯树脂、氨基树脂等热固性树脂、聚乙烯基树脂、聚酰胺树脂、聚酰亚胺树脂、烯丙基树脂、苯乙烯树脂、丙烯酸树脂、聚碳酸酯树脂等热塑性树脂。
树脂中的填料粉末的含量可以根据作为目标的热膨胀系数等特性而适当选择。例如，相对于树脂和填料粉末的总量，填料粉末的含量优选在10～95质量％、更优选在20～90质量％的范围内适当选择。
本发明的树脂组合物的特征在于：含有树脂和上述填料粉末。关于本发明的树脂组合物，在厚度为1mm时，波长为550nm、700nm和800nm的光的透光率优选为30％以上、更优选为40％以上、进一步优选为50％以上。透光率过低时，光半导体的光取出效率容易下降。透光率的上限没有特别限定，现实而言为99％以下。
实施例
下面，基于实施例对本发明进行说明，但是本发明并不限定于这些实施例。
表1示出本发明实施例(试样No.1～5)和比较例(试样No.6～8)。
[表1]
Figure BDA0002308364470000081
(1)填料粉末
以成为表中的各组成的方式调配原料粉末，混合均匀。将所得到的原料配合料在1600～1800℃熔融，直至变得均匀，之后，流出至一对辊之间，成型为膜状，之后进行粉碎、网分级，得到具有表中所示的粒径的玻璃粉末。此外，试样No.8使用由二氧化硅玻璃构成的填料粉末。
将所得到的玻璃粉末利用平板给料器供给至炉内，利用空气燃烧器在1400～2000℃对玻璃粉末进行加热，使其熔融，将玻璃粉末球状化。
接下来，将附着于玻璃粉末表面的微粒用水清洗并去除后，进行干燥。
接下来，将经球状化的玻璃粉末利用气流式分级装置进行分级，使其成为表中记载的粒径。
进而，将分级后的玻璃粉末在600～800℃热处理1.5小时而进行核形成后，再在900～950℃进行1小时的热处理而使其结晶化，由此得到填料粉末。此外，对试样No.1～7的析出结晶进行分析的结果，确认到作为主结晶析出了β－石英固溶体。
对所得到的填料粉末，测定比表面积、热膨胀系数、折射率nd。将结果示于表中。
关于作为本发明实施例的试样No.1～5，D90/D10小至1.6～9.3，粒度分布狭窄，并且热膨胀系数低至－11×10－7/℃。另一方面，关于作为比较例的试样No.6、7，D90/D10大至22.4以上，粒度分布较宽。试样No.8的热膨胀系数高达6×10－7/℃。
利用BET测定装置测定比表面积。
利用TMA装置测定30～150℃的范围内的热膨胀系数。此外，将熔融玻璃成型为板状后，在600～800℃热处理1.5小时进行核形成，之后再在900～950℃进行1小时的热处理而使其结晶化，由此制作热膨胀测定用试样。
利用折射率计测定折射率nd。
(2)树脂组合物
按照以质量％计、环氧系热固性树脂(折射率nd为1.54、30～150℃的范围内的热膨胀系数为1500×10－7/℃)为40％、填料粉末为60％的量进行混合，利用3根辊进行混炼，由此得到树脂组合物。将所得到的树脂组合物以厚度成为1mm的方式夹持在2张玻璃载片之间并以120℃热处理6小时，使树脂组合物固化。由此，得到厚度为1mm的树脂组合物。
对所得到的树脂组合物测定透光率、热膨胀系数。将结果示于表中。
关于作为本发明实施例的试样No.1～5，透光率高达54％以上，并且热膨胀系数低至710×10－7/℃以下。另一方面，作为比较例的试样No.6、7中，填料粉末的D90/D10大且粒度分布宽，因此透光率低至26％以下。试样No.10中，填料粉末的热膨胀系数高达6×10－7/℃，因此树脂组合物的热膨胀系数高达840×10－7/℃。
利用分光光度计测定透光率。
利用TMA装置测定30～150℃的范围内的热膨胀系数。

Claims (11)

1.一种填料粉末，其特征在于：
所述填料粉末包括使β－石英固溶体和/或β－锂霞石析出而成的结晶化玻璃，
所述填料粉末的利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计10％粒径D10与累计90％粒径D90之比D90/D10为20以下。
2.如权利要求1所述的填料粉末，其特征在于：
形状为大致球状。
3.如权利要求1或2所述的填料粉末，其特征在于：
比表面积为20m2/g以下。
4.如权利要求1～3中任一项所述的填料粉末，其特征在于：
利用激光衍射散射式粒度分布测定法测得的累计50％粒径D50为120μm以下。
5.如权利要求1～4中任一项所述的填料粉末，其特征在于：
30～150℃的范围内的热膨胀系数为5×10－7/℃以下。
6.如权利要求1～5中任一项所述的填料粉末，其特征在于：
折射率nd为1.48～1.62。
7.如权利要求1～6中任一项所述的填料粉末，其特征在于：
包括以质量％计含有SiO2 55～75％、Al2O3 15～30％、Li2O 2～10％、Na2O 0～3％、K2O0～3％、MgO 0～5％、ZnO 0～10％、BaO 0～5％、TiO2 0～5％、ZrO2 0～4％、P2O5 0～5％和SnO2 0～2.5％的结晶化玻璃。
8.如权利要求1～7中任一项所述的填料粉末，其特征在于：所述填料粉末以配合在树脂中的方式使用。
9.一种树脂组合物，其特征在于：
含有权利要求1～7中任一项所述的填料粉末和树脂。
10.如权利要求9所述的树脂组合物，其特征在于：
在厚度为1mm时，波长为700nm的光的透光率为30％以上。
11.一种填料粉末的制造方法，其特征在于，包括：
通过将玻璃粉末加热熔融而使其球状化的工序；
将经球状化的玻璃粉末清洗后进行分级的工序；和
将分级后的玻璃粉末结晶化的工序。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111646704A (zh) * 2020-06-08 2020-09-11 重庆两江新区夏美西科技合伙企业(有限合伙) 掺杂β-锂霞石晶须的玻璃陶瓷及其制备方法、化学强化玻璃陶瓷

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI709607B (zh) * 2019-05-07 2020-11-11 長春人造樹脂廠股份有限公司 樹脂組合物及其應用
JP2022059742A (ja) * 2020-10-02 2022-04-14 日本電気硝子株式会社 ガラスフィラー粉末

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6506699B1 (en) * 1998-10-23 2003-01-14 Kabushiki Kaisha Ohara Negative thermal expansion glass ceramic and method for producing the same
JP2007091577A (ja) * 2005-09-05 2007-04-12 Ohara Inc 無機物粉末およびそれを用いた複合体
CN102844271A (zh) * 2010-04-22 2012-12-26 日本电气硝子株式会社 耐火性填料粉末、密封材料和耐火性填料粉末的制造方法
CN105283426A (zh) * 2013-05-23 2016-01-27 日本电气硝子株式会社 填料粉末及其制造方法
TW201638008A (zh) * 2015-01-22 2016-11-01 Nissan Chemical Ind Ltd β－鋰霞石微粒子之製造方法

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS53109519A (en) * 1977-03-05 1978-09-25 Ihara Chikuro Kougiyou Kk Production of particulate glass sphere
JPS6486539A (en) * 1987-05-08 1989-03-31 Denki Kagaku Kogyo Kk Filler for semiconductor sealing medium
JP5212885B2 (ja) 2007-04-13 2013-06-19 日本電気硝子株式会社 結晶化ガラス粉末及びｕｖ硬化型樹脂硬化物
EP2620416B1 (en) 2010-09-24 2019-03-20 AGC Inc. Process for production of glass raw material granules and process for production of glass product
JP6406567B2 (ja) 2013-05-23 2018-10-17 日本電気硝子株式会社 フィラー粉末および樹脂組成物
JP6388112B2 (ja) 2014-05-09 2018-09-12 日本電気硝子株式会社 フィラー粉末の製造方法

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6506699B1 (en) * 1998-10-23 2003-01-14 Kabushiki Kaisha Ohara Negative thermal expansion glass ceramic and method for producing the same
JP2007091577A (ja) * 2005-09-05 2007-04-12 Ohara Inc 無機物粉末およびそれを用いた複合体
CN102844271A (zh) * 2010-04-22 2012-12-26 日本电气硝子株式会社 耐火性填料粉末、密封材料和耐火性填料粉末的制造方法
CN105283426A (zh) * 2013-05-23 2016-01-27 日本电气硝子株式会社 填料粉末及其制造方法
TW201638008A (zh) * 2015-01-22 2016-11-01 Nissan Chemical Ind Ltd β－鋰霞石微粒子之製造方法

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111646704A (zh) * 2020-06-08 2020-09-11 重庆两江新区夏美西科技合伙企业(有限合伙) 掺杂β-锂霞石晶须的玻璃陶瓷及其制备方法、化学强化玻璃陶瓷
CN111646704B (zh) * 2020-06-08 2022-02-22 重庆鑫景特种玻璃有限公司 掺杂β-锂霞石晶须的玻璃陶瓷及其制备方法、化学强化玻璃陶瓷

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