CN110694666B - 一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂及其制备方法和应用 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂及其制备方法和应用,所该催化剂的载体是复合载体C3N4@CeO2,主活性粒子为金纳米颗粒,金纳米颗粒负载于C3N4@CeO2上,金元素在所述催化剂中质量分数为0.1~1%。其制备方法为:1、将C3N4@CeO2分散于水中,得到悬浊液;2、向悬浊液中加入含金源的前驱体,搅拌均匀,得到混合液A;3、向混合液A中加入用于将金前驱体全部还原的还原剂,搅拌反应,得到混合液B,将混合液B进行纯化,得到固体产物C3N4@CeO2负载低含量金催化剂。该催化剂成本低,且在室温下具有优异的催化去除甲醛的活性,可用于催化去除甲醛,能大幅度提高甲醛的去除率。该催化剂的制备方法简单,操作方便,制备成本低。
Description
技术领域
本发明涉及室内空气净化技术领域,具体涉及一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
甲醛是典型的室内空气污染物,会刺激眼睛和喉咙,导致人体皮肤瘙痒等,如果长期接触,会致癌甚至死亡,有效去除室内甲醛污染,保障人体健康具有重要意义。
目前,室温去除甲醛方法由于无需额外能量和装置而能使甲醛彻底氧化成二氧化碳和水,引起了研究工作者的广泛兴趣。高效催化剂的设计和制备是室温去除甲醛的关键因素,目前高效的室温去除甲醛催化剂主要是负载贵金属复合催化剂。在众多的研究中发现,载体的本性、微结构以及表面羟基等对负载贵金属型催化剂具有重要影响。研究过的载体有金属氧化物如TiO2、MnO2、CeO2及其一些复合氧化物,氢氧化物如水合铁以及非金属氧化物如SiO2等,这些活性载体存在原料来源价格昂贵或与环境的兼容性不太好等劣势,继续寻求高效、价格低廉和环境友好的载体仍然具有十分重要的研究意义。
发明内容
基于上述现有技术,本发明提供了一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂及其制备方法和应用,该催化剂成本低,且在室温下具有优异的催化去除甲醛的活性,可用于催化去除甲醛,能大幅度提高甲醛的去除率。
该催化剂的制备方法简单,操作方便,制备成本低。
实现本发明上述目的所采用的技术方案为:
一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,所述的催化剂的载体是类石墨相氮化碳与氧化铈的复合载体C3N4@CeO2,主活性粒子为金纳米颗粒,金纳米颗粒负载于 C3N4@CeO2上,金元素在所述催化剂中质量分数为0.1~1%。
一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的制备方法,其特征在于包括如下步骤:
1、将C3N4@CeO2分散于水中,得到悬浊液;
2、向悬浊液中加入含金源的前驱体,搅拌均匀,得到混合液A;
3、向混合液A中加入用于将金前驱体全部还原的还原剂,搅拌反应,得到混合液B,将混合液B进行纯化,得到固体产物C3N4@CeO2负载低含量金催化剂。
进一步,所述的前驱体为氯金酸溶液,金源为氯金酸。
进一步,所述的还原剂为硼氢化钠和碱的混合溶液,其中硼氢化钠、碱与金源的摩尔比为246-24.6:246-24.6:1,碱为氢氧化钠或氢氧化钾。
进一步,所述的金源与C3N4@CeO2的质量比为2.09×10-3-2.09×10-2:1。
进一步,步骤2.3中,搅拌反应的时间为20-50min。
进一步,所述的C3N4@CeO2的制备方法为:
将尿素、铈源和碳氮供给源,搅拌搅拌均匀,其中尿素、铈源和碳氮供给源的质量比为2-3:1-3:2-4,加热至450-650℃,在450-650℃煅烧1-3小时,得到类石墨相氮化碳与氧化铈的复合载体C3N4@CeO2。
进一步,所述的铈源为硝酸铈,碳氮供给源为三聚氰胺或二聚二胺。
进一步,加热过程中的升温速率为2-3℃/min。
一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂在催化去除甲醛中的应用。
与现有技术相比,本发明的有益效果和优点在于:
1、本发明通过一锅法制备复合载体C3N4@CeO2,使载体在纳米尺度上原位接触,提高了载体的性能,当将其负载纳米金颗粒后所形成的催化剂催化去除甲醛的效果明显优于载体C3N4和载体CeO2负载纳米金颗粒后所形成的的催化剂。
2、本发明的催化剂制备方法简单,工艺条件简单易控制。
3、该催化剂负载金的含量很低,低至0.1~1%,因而成本低,且其催化去除甲醛的效果好,去除率可达97.7%。
4、该催化剂的催化活性稳定,可至少重复使用5次,进一步降低了其的使用成本。
附图说明
图1为实施例1制备的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的TEM图。
图2为实施例1-3和对比例1-3制备的催化剂的XRD图。
图3为实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂在室温下催化氧化甲醛过程中甲醛浓度随时间的变化曲线图。
图4为实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂在室温下催化氧化甲醛过程中CO2浓度随时间的变化曲线图。
图5为实施例1、实施例4-7和对比例3制备的催化剂在室温下催化氧化甲醛过程中甲醛浓度随时间的变化曲线图。
图6为实施例1、实施例4-7和对比例3制备的催化剂在室温下催化氧化甲醛过程中CO2浓度随时间的变化曲线图。
具体实施方式
下面结合具体实施例和说明书附图对本发明的技术方案进行详细说明,但以下实施例不用来限制本发明的范围。
实施例1
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和3g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.25mL 10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅰ,在所述催化剂中质量分数为0.3%。
实施例2
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和2g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.25mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅱ,金元素在所述催化剂中质量分数为0.3%。
实施例3
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.25mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅲ,金元素在所述催化剂中质量分数为0.3%。
实施例4
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.0836mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥6小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅳ,金元素在所述催化剂中质量分数为0.1%。
实施例5
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.1672mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅴ,金元素在所述催化剂中质量分数为0.2%。
实施例6
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺固体混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.418mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅵ,金元素在所述催化剂中质量分数为0.5%。
实施例7
1、将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2材料;
2、将0.4gC3N4@CeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.836mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,标记为Au-C3N4@CeO2-Ⅶ,金元素在所述催化剂中质量分数为1%。
对比例1
1、将2.5g尿素和2g六水合硝酸铈混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到CeO2材料;
2、将0.4gCeO2加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.25mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的CeO2负载低含量金催化剂,标记Au-CeO2,金元素在所述催化剂中质量分数为0.3%。
对比例2
1、将3g三聚氰胺放入坩埚中,以2℃/min的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4材料;
2、将0.4gC3N4加入到30mL蒸馏水,磁力搅拌15min,得到悬浊液;
3、向悬浊液中加入0.25mL10g/L氯金酸,磁力搅拌30min,得到混合液A;
4、向混合液A中加入5mLNaBH4和NaOH的混合溶液,混合溶液中NaBH4和NaOH 的浓度均为0.1mol/L,继续搅拌反应30min,反应结束后,将所得的混合液B进行离心分离,将所得的固体物在60℃下真空干燥7小时,得到所述的C3N4负载低含量金催化剂,标记Au-C3N4,金元素在所述催化剂中质量分数为0.3%。
对比例3
将2.5g尿素、2g六水合硝酸铈和4g三聚氰胺混合均匀,放入坩埚中,以2℃/min 的升温速度升温至550℃,在550℃下煅烧2h,得到C3N4@CeO2催化剂。
将实施例1制备的CeO2负载低含量金催化剂用透射扫描电子显微镜进行扫描,所得的TEM如图1所示,从图1中可以看出,所制得的催化剂的载体由C3N4纳米片和约 5-10nmCeO2纳米颗粒(图中较大的黑色颗粒)聚集而成,2-6nm Au纳米颗粒(图中较小的纳米颗粒)负载在载体上,表明CeO2负载低含量金催化剂被成功制备了。
将实施例1-3制备的CeO2负载低含量金催化剂、对比例1制备的CeO2负载低含量金催化剂、对比例2制备的C3N4负载低含量金催化剂和对比例3制备的C3N4@CeO2催化剂进行X射线衍射,所得XRD如图1所示,由图1可以看出,实施例1-3、对比例1 和对比例2制备的催化剂具有典型的CeO2相结构(PDF No.34-0394),而对比例2具有典型的C3N4相结构(PDF No.87-1526)。
试验一、相同含量的金、不同载体的催化剂对甲醛的去除试验
试验方法:
1、分别取实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂0.1g,将实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂分别分散在5个直径为14cm的表面皿中,将每个表面皿做好标记,并对应每一种催化剂;
2、将其中一个装有催化剂的表面皿放入一个6L且底部有5W风扇的有机玻璃反应器(有机玻璃反应器详见文献(Zhaoxiong Yan,Zhihua Yang,Zhihua Xu,Liang An,FangXie,Jiyan Liu,Enhanced room-temperature catalytic decomposition offormaldehyde on magnesium-aluminum hydrotalcite/boehmite supported platinumnanoparticles catalyst, Journal of Colloid and Interface Science 524(2018)306–312)),用玻璃盖将表面皿盖住,密封有机玻璃反应器,向有机玻璃反应器中注入甲醛溶液,等待反应器中的甲醛平衡。有机玻璃反应器与多组分气体分析仪(INNOVA air TechInstruments Model 1412)相连,多组分气体分析仪用于在线实时监测甲醛气体的浓度,待甲醛挥发直至浓度平衡(即甲醛气体的初始浓度不再变化)时,移去有机玻璃反应器内的玻璃盖,通过多组分气体分析仪实时测量有机玻璃反应器内甲醛的浓度。重复上述操作5次,将实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂检测完全。
试验结果:
3小时后,根据多组分气体分析仪实时监测的结果,得到有机玻璃反应器内甲醛浓度与时间的曲线,如图3所示,同时得到有机玻璃反应器CO2浓度与时间的曲线,如图 4所示。
实施例1-3和对比例1-2制备的催化剂,各催化剂上负载金(主要为金纳米颗粒)的质量分数均为0.3%,从图3和图4可以看出,随着时间的增长,甲醛浓度不断降低,二氧化碳浓度不断上升,表明甲醛被分解成二氧化碳和水;而且,在所有的催化剂中,实施例1制备的催化剂催化去除甲醛的效果最好;在实施例1-3制备的催化剂中,实施例1制备的催化剂催化去除甲醛的效果最好,其次是实施例2制备的催化剂,最差的是实施例3制备的催化剂,由此表明,通过调节三聚氰胺与硝酸铈的摩尔比,可以进一步提高C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的催化活性。
试验二、不同金含量的载体的催化剂对甲醛的去除试验
试验方法:
1、分别取施例1、实施例4-7和对比例3制备的催化剂0.1g,将实施例1、实施例 4-7和对比例3制备的催化剂分别分散在6个直径为14cm的表面皿中,将每个表面皿做好标记,并对应每一种催化剂;
2、将其中一个装有催化剂的表面皿放入一个6L且底部有5W风扇的有机玻璃反应器,用玻璃盖将表面皿盖住,密封有机玻璃反应器,向有机玻璃反应器中注入甲醛溶液,等待有机玻璃反应器中的甲醛平衡。有机玻璃反应器与多组分气体分析仪(INNOVA air TechInstruments Model 1412)相连,多组分气体分析仪用于在线实时监测甲醛气体的浓度,待甲醛挥发直至浓度平衡(即甲醛气体的初始浓度不再变化)时,移去有机玻璃反应器内的玻璃盖,通过多组分气体分析仪实时测量有机玻璃反应器内甲醛的浓度。重复上述操作6次,将取施例1、实施例4-7和对比例3制备的催化剂检测完全。
试验结果:
3小时后,根据多组分气体分析仪实时监测的结果,得到各有机玻璃反应器内甲醛浓度与时间的曲线,如图5所示,同时得到有机玻璃反应器CO2浓度与时间的曲线,如图6所示。
将实施例1、实施例4-7和对比例3制备的催化剂上负载金(主要为金纳米颗粒) 的质量分数均不相同,从图5和图6可以看出,实施例6制备的催化剂,其上负载的金元素的质量分数为0.5%,其催化氧化去除甲醛的速率最快,在1小时内就可以降低甲醛至10ppm以下,而且去除效果也是最好的;实施例6制备的催化剂,其上负载的金元素的质量分数为0.3%,其催化氧化去除甲醛的效果也很好,只是时间相对慢些,但其成本也相对较低,若将催化剂上负载的金质量分数提高至1%(即实施例7制备的催化剂),其甲醛去除效果反而不如负载质量分数0.3%的金的催化剂(即实施例1制备的催化剂)。
试验二、本发明制备的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂对甲醛的去除效果试验
试验方法:
1、分别取施例1-7和对比例1-3制备的催化剂0.1g,将实施例1-7和对比例1-3制备的催化剂分别分散在10个直径为14cm的表面皿中,将每个表面皿做好标记,并对应每一种催化剂;
2、、将其中一个装有催化剂的表面皿放入一个6L且底部有5W风扇的有机玻璃反应器,用玻璃盖将表面皿盖住,密封有机玻璃反应器,向有机玻璃反应器中注入甲醛溶液,等待有机玻璃反应器中的甲醛平衡。有机玻璃反应器与多组分气体分析仪(INNOVA air TechInstruments Model 1412)相连,多组分气体分析仪用于在线实时监测甲醛气体的浓度,待甲醛挥发直至浓度平衡(即甲醛气体的初始浓度不再变化)时,移去有机玻璃反应器内的玻璃盖,通过多组分气体分析仪实时测量有机玻璃反应器内甲醛的浓度。重复上述操作10次,将取施例1-7和对比例1-3制备的催化剂检测完全。
试验结果:
3小时后,各催化剂在常温下催化去除甲醛的效果如下表1所示:
表1甲醛的去除效果
由表1可知,在室温下,实施例1-7制备的催化剂催化去除甲醛的效果要远远好于对比例1-3制备的催化剂,而且从对比例1和对比例2的效果来看,相比C3N4载体和 CeO2载体负载金纳米颗粒形成的催化剂,C3N4@CeO2复合载体负载金纳米颗粒形成的催化剂的去除效果远远要好,由此表明C3N4载体和CeO2载体具有协同作用,复合形成的复合载体去除甲醛的效果远优于单独C3N4载体和CeO2载体。
试验四、本发明制备的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的稳定性测试
1、将0.1g实施例1制备的催化剂分别分散在直径为14cm的表面皿中;
2、将含有催化剂的表面皿放入一个6L且底部有5W风扇的有机玻璃反应器,用玻璃盖将表面皿盖住,密封有机玻璃反应器,向有机玻璃反应器中注入甲醛溶液,等待反应器中的甲醛平衡。有机玻璃反应器与多组分气体分析仪(INNOVA air Tech Instruments Model1412)相连,多组分气体分析仪用于在线实时监测甲醛气体的浓度,待甲醛挥发直至浓度平衡(即甲醛气体的初始浓度不再变化)时,移去有机玻璃反应器内的玻璃盖,通过多组分气体分析仪实时测量有机玻璃反应器内甲醛的浓度,3小时后,计算甲醛的去除率;
3、测试结束后,移去装有催化剂的表面皿,将该表面皿在干燥器中放置1天后,重新将该表面皿放入有机玻璃反应器,用玻璃盖盖住表面皿,然后密封有机玻璃反应器,并向有机玻璃反应器内注入甲醛溶液,在有机玻璃反应器上安装多组分气体分析仪,多组分气体分析仪用于在线实时监测甲醛气体的浓度,待甲醛挥发直至浓度平衡(即甲醛气体的初始浓度不再变化)时,移去表面皿上的玻璃盖,通过多组分气体分析仪实时测量有机玻璃反应器内甲醛的浓度,3小时后,计算甲醛的去除率;
4、重复步骤3三次。
试验结果:
重复使用5次,每次甲醛的去除效果如表2所述:
由表2可知,实施例制备的催化剂经多次催化去除甲醛后,催化甲醛活性不断衰减,但使用5次时,仍然具有较稳定的活性,催化去除甲醛的去除率仍然可达61.5%,由此表明,本发明制备的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的稳定性高。
Claims (5)
1.一种C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,其特征在于:所述的催化剂的载体是类石墨相氮化碳与氧化铈的复合载体C3N4@CeO2,主活性粒子为金纳米颗粒,金纳米颗粒负载于C3N4@CeO2上,金元素在所述催化剂中质量分数为0.1-0.5%;
所述的C3N4@CeO2的制备方法为:
将尿素、铈源和碳氮供给源搅拌均匀,其中尿素、铈源和碳氮供给源的质量比为2-3:1-3:2-4,加热至450-650℃,在450-650℃煅烧1-3小时,得到类石墨相氮化碳与氧化铈的复合载体C3N4@CeO2;
所述的铈源为硝酸铈,碳氮供给源为三聚氰胺或二聚二胺。
2.根据权利要求1所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂,其特征在于:加热过程中的升温速率为2-3℃/min。
3.一种权利要求1所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的制备方法,其特征在于包括如下步骤:
3.1、将C3N4@CeO2分散于水中,得到悬浊液;
3.2、向悬浊液中加入含金源的前驱体,所述的前驱体为氯金酸溶液,金源为氯金酸,金源与 C3N4@CeO2的质量比为2.09×10-3-2.09×10-2:1,搅拌均匀,得到混合液A;
3.3、向混合液A中加入用于将金前驱体全部还原的还原剂,所述的还原剂为硼氢化钠和碱的混合溶液,其中硼氢化钠、碱与金源的摩尔比为246-24.6:246-24.6:1,碱为氢氧化钠或氢氧化钾,搅拌反应,得到混合液B,将混合液B进行纯化,得到固体产物C3N4@CeO2负载低含量金催化剂。
4.根据权利要求3所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂的制备方法,其特征在于:步骤3.3中,搅拌反应的时间为20-50min。
5.一种权利要求1所述的C3N4@CeO2负载低含量金催化剂在催化去除甲醛中的应用。
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