CN110568051A - 一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法 - Google Patents

一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及液流电池领域，具体为一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法。采用对称结构电池，通过极化曲线测试从电池的总极化曲线中减去总欧姆及总浓差极化获得正负极的总活化极化曲线，结合对称结构电池中正负极氧化还原对相同且反应物浓度相等的特点，对总活化极化取半来获得单极电化学反应的活化极化，最后根据Tafel理论中活化极化与电流密度之间的关系式计算得到多孔电极上的电极动力学参数。本发明利用简单的对称结构电池设计和常见的极化曲线测试手段来研究液流电池中多孔电极上的电极动力学，可广泛应用于各类氧化还原对在不同类型多孔电极上的电极动力学研究，实用性强、操作简便、成本低。

Description

一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法
技术领域
本发明涉及液流电池领域，具体为一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法。
背景技术
在液流电池中，电解液中的活性物质在多孔电极上的电极动力学至关重要，电极动力学直接影响电池的活化极化，进而影响电池的电压效率。目前，液流电池中的电极动力学测试方法主要有循环伏安法、线性扫描伏安法及电化学阻抗谱法，现有方法只能体现电极的二维结构性质，而不能反应实际应用中真实多孔电极的三维结构以及真实面积等重要信息，极大地限制了液流电池中电极动力学测试的准确性和实用性。另外，用于指导液流电池工程设计的电化学仿真工作非常依赖于电极动力学参数的准确性，而由平面电极作为工作电极测得的电极动力学参数会导致电化学模拟结果与实验结果难以一致，从而降低仿真工作的工程指导意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，利用简单的对称结构电池设计和极化曲线测试手段，利用Tafel理论，实现对多孔电极上电极动力学的研究。用本发明方法测得的多孔电极动力学参数，可准确反应液流电池中的电极动力学过程，进而可有效地指导液流电池的工程设计。
本发明的技术方案是：
一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，采用对称结构电池，通过电池极化曲线测试从电池的总极化中减去总欧姆极化和总浓差极化获得正负极的总活化极化，利用对称电池中正负极采用同一个氧化还原对且反应物浓度相等的特点，正负极的活化极化基本相等，从而获得多孔电极上一个电化学反应的活化极化，再结合Tafel理论中活化极化与电流密度之间的关系式计算多孔电极上的电极动力学参数。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，对液流电池中的多孔电极不限材料和结构，多孔电极为石墨毡、碳毡、碳纸和泡沫镍的各类多孔介质材料之一。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，液流电池中的电解液不限浓度且不限氧化还原物质种类，各类可用于液流电池的电解液均包括在内。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，对称结构电池的正负极采用相同的电解液，即电池正负极的氧化还原对相同，氧化物与还原物摩尔浓度比为1∶1，且正负极电解液流经同一个储液罐，正负极反应物的浓度保持不变且相等。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，电池总欧姆极化采用电流与电池内阻之积获得，其中电池内阻采用测量电池内各组件阻值以及接触内阻之和获得。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，电池总浓差极化由如下公式计算获得：
ηconc(单位，V)为电池总浓差极化，T(单位，K)为电解液温度，i(单位，A/m2)为电流密度，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，F(单位，C/mol)为法拉第常数，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，abs为取绝对值运算符。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，电解液的传质系数与电解液流速有关，在不同流速下测量电池的极限电流，再结合极限电流与传质系数的如下关系：
ilimit＝A·n·F·km·cr
最后获得传质系数与电解液流速的拟合关系式，ilimit(单位，A)为极限电流，A(单位，m2)为电极几何活性面积，n为参与电极反应的电子的化学计量数，F(单位，C/mol)为法拉第常数，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度。
所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，由电化学反应的活化极化曲线以及Tafel理论中活化极化与电流密度之间的关系表达式：
负极
正极
i0＝Fkc
计算得到多孔电极上电极动力学参数反应速率常数k(单位，m/s)、交换电流密度i0(单位，A/m2)以及阴极和阳极电荷传递系数αc和αa，η(单位，V)为活化极化，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，T(单位，K)为电解液温度，F(单位，C/mol)为法拉第常数，c(单位，mol/m3)为电解液中反应物或生成物浓度。
本发明的设计思想是：
本发明一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，首先通过对称结构电池和极化曲线测试获得电化学反应的活化极化；然后通过Tafel理论中活化极化与电流密度的关系式，计算得到电极动力学参数，实现对液流电池中多孔电极上电极动力学的研究。本发明利用简单的对称结构电池和常用的极化曲线测试手段，实现对多孔电极上电极动力学的参数测定，极大地提高了液流电池中的电极动力研究的准确性，可更有效地指导液流电池的工程设计。
本发明的优点和有益效果是：
1、本发明针对现有液流电池中电极动力学研究方法的局限性，以及液流电池中多孔电极上电极动力学参数测试需求，提出以下方案：设计上不采用三电极电池结构且不使用平面电极作为工作电极，而采用以多孔介质材料作为电极的对称结构电池，借助常用的极化曲线测试手段获得电化学反应的活化极化曲线，再结合Tafel理论计算电极动力学的参数。本发明实现对多孔电极上电极动力学的参数测定，具有工艺方法简单、成本低、实施容易的优点。
2、本发明所述的一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，可广泛应用于各类氧化还原对在不同类型多孔电极上的电极动力学研究，且不受电解液种类、浓度和电极结构的限制，研究结果能有效反应多孔电极上电极动力学，实用性强。
附图说明
图1为本发明液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法的实施步骤流程图。
图2为本发明液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法的图解示意图。图中，1储液罐，2集流板一，3多孔电极一，4隔膜，5多孔电极二，6集流体二。
具体实施方式
在具体实施过程中，本发明一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，首先是对称结构电池系统设计，然后通过极化曲线测试获得电化学反应的活化极化，最后根据Tafel理论计算电极动力学参数，具体步骤如图1所示，详述如下：
(1)对称结构电池系统设计。对称结构电池与传统的液流电池结构基本一致，如图2所示，其独特之处在于正负极使用相同的电解液且正负极电解液流入同一个储液罐。另外，电解液中只包含一种氧化还原对作为电化学反应物质，且反应物和生成物的摩尔浓度比为1:1，从而实现正负极发生的是同一个氧化还原对的逆向反应且两极反应物浓度保持不变且相等。其中，电解液在可配制情况下不限浓度和种类，电池内多孔电极不限材料和形貌大小。
(2)极化曲线测试获得电化学反应的活化极化。首先，将对称结构电池恒流充电记录其电压电流值，获得电池的总极化曲线；然后，测量并计算电池内各组件内阻以及组件间接触内阻，根据IR计算获得电池的总欧姆极化；其次，将对称结构电池在不同流速下恒压充电获得不同流速下的极限电流，由极限电流与电解液传质系数之间的关系，
ilimit＝A·n·F·km·cr
拟合得到传质系数与流速之间的关系式，ilimit(单位，A)为极限电流，A(单位，m2)为电极几何活性面积，n为参与电极反应的电子的化学计量数，F(单位，C/mol)为法拉第常数，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度。将传质系数代入如下表达式，
则可计算得到电池的总浓差极化，式中：ηconc(单位，V)为电池总浓差极化，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，T(单位，K)为电解液温度，F(单位，C/mol)为法拉第常数，i(单位，A/m2)为电流密度，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，abs为取绝对值运算符；最后，由总极化减去总欧姆极化以及总浓差极化获得电池的总活化极化，对总活化极化取半即获得电池一极电化学反应的活化极化。
(3)根据Tafel理论计算电极动力学参数。对于较大的活化极化时，活化极化与电流密度之间存在如下关系，
负极
正极
式中，η(单位，V)为电化学反应的活化极化，i0(单位，A/m2)为交换电流密度，αc和αa分别为阴极和阳极电荷传递系数，c(单位，mol/m3)为电解液中反应物或生成物浓度，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，T(单位，K)为电解液温度，F(单位，C/mol)为法拉第常数。其中，交换电流密度与反应速率常数在反应物与生成物浓度相等时存在如下关系，
i0＝Fkc
式中，i0(单位，A/m2)为交换电流密度，F(单位，C/mol)为法拉第常数，c(单位，mol/m3)为电解液中反应物或生成物浓度。从而，根据logi-η曲线中的线性拟合部分计算得到多孔电极上电极动力学参数：反应速率常数k、交换电流密度i0以及阴极和阳极电荷传递系数αc和αa。
如图2所示，本发明一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法的液流电池，主要包括储液罐1、集流板一2、多孔电极一3、隔膜4、多孔电极二5、集流体二6等，具体结构如下：
集流板一2、多孔电极一3、隔膜4、多孔电极二5、集流体二6依次紧密接触连接，储液罐1的底部分别通过管路与多孔电极一3、多孔电极二5的底部相连接，多孔电极一3、多孔电极二5的顶部分别通过管路与储液罐1的顶部相连接。储液罐1内，氧化物与还原物的摩尔比例为1∶1。
为了使本发明的技术方案和优点更加清楚，下面将结合具体实施例进行详细描述。
实施例1
本实施例中，以V2+/V3+作为被研究的氧化还原对，碳毡作为多孔电极，电极尺寸为3cm×3cm×0.4cm，电解液浓度为1.7mol/L总钒离子+3mol/L硫酸。首先配制摩尔浓度0.85M的V2++摩尔浓度0.85M的V3++摩尔浓度3M的H2SO4水溶液作为正负极电解液，电解液流经电池正负极并流入同一个储液罐，该对称结构电池系统可使电池正负极反应物浓度始终保持不变且相等；其次在40mL/min流速下对电池恒流充电并记录电池总极化曲线；然后测量并计算电池内各组件内阻以及组件间接触内阻，测得电池总内阻为73.5mΩ，根据IR计算获得电池的总欧姆极化；进一步，分别在5、15、25、35、45mL/min流速下对电池恒压充电获得各极限电流，由极限电流与传质系数的关系拟合获得传质系数(单位m/s)与流速v之间的关系式0.057v1.099，利用该关系式可计算得到40mL/min流速下电池的总浓差极化；最后电池的总极化曲线减去总欧姆极化以及总浓差极化获得电池的总活化极化曲线，对总活化极化取半即获得电池一极电化学反应的活化极化曲线。
将上述得到的活化极化曲线带入Tafel理论的关系式中，得到logi与η的线性拟合直线。若对于V2+/V3+的氧化反应，则由拟合直线的斜率和截距(logi0＝-0.98)可计算获得αc为0.15，αa为0.85，i0为104.7mA/cm2。再由交换电流密度与反应速率常数的关系，计算得到k为1.28×10-5m/s。
对上述液流电池中碳毡上V2+/V3+的电极动力学的参数值进行测试验证。将所测得的电极动力学参数值带入对称结构电池的电化学仿真模型中，通过仿真计算出在此动力学参数条件下对称电池的总活化极化仿真值，并与实验值进行对比。其中，电化学仿真条件与电池实验条件均与上述实例中条件相同。对比结果表明，带入电极动力学参数获得的电池总活化极化仿真值与实验测试值保持高度一致。
实施例结果表明，本发明方法研究液流电池中多孔电极上电极动力学，由于仅通过简单的对称结构电池设计，并采用常见的电池测试仪进行极化曲线测试，快速计算出多孔电极上的电极动力学参数，本发明赋予了液流电池中多孔电极上电极动力学研究方法实用性强、简便、可靠及低成本的优点，可广泛应用于各类氧化还原对在不同类型多孔电极上的电极动力学研究。

Claims (8)

1.一种液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，采用对称结构电池，通过电池极化曲线测试从电池的总极化中减去总欧姆极化和总浓差极化获得正负极的总活化极化，利用对称电池中正负极采用同一个氧化还原对且反应物浓度相等的特点，正负极的活化极化基本相等，从而获得多孔电极上一个电化学反应的活化极化，再结合Tafel理论中活化极化与电流密度之间的关系式计算多孔电极上的电极动力学参数。
2.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，对液流电池中的多孔电极不限材料和结构，多孔电极为石墨毡、碳毡、碳纸和泡沫镍的各类多孔介质材料之一。
3.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，液流电池中的电解液不限浓度且不限氧化还原物质种类，各类可用于液流电池的电解液均包括在内。
4.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，对称结构电池的正负极采用相同的电解液，即电池正负极的氧化还原对相同，氧化物与还原物摩尔浓度比为1:1，且正负极电解液流经同一个储液罐，正负极反应物的浓度保持不变且相等。
5.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，电池总欧姆极化采用电流与电池内阻之积获得，其中电池内阻采用测量电池内各组件阻值以及接触内阻之和获得。
6.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，电池总浓差极化由如下公式计算获得：
ηconc(单位，V)为电池总浓差极化，T(单位，K)为电解液温度，i(单位，A/m2)为电流密度，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，F(单位，C/mol)为法拉第常数，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，abs为取绝对值运算符。
7.按照权利要求6所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，电解液的传质系数与电解液流速有关，在不同流速下测量电池的极限电流，再结合极限电流与传质系数的如下关系：
ilimit＝A·n·F·km·Cr
最后获得传质系数与电解液流速的拟合关系式，ilimit(单位，A)为极限电流，A(单位，m2)为电极几何活性面积，n为参与电极反应的电子的化学计量数，F(单位，C/mol)为法拉第常数，km(单位，m/s)为电解液内的传质系数，cr(单位，mol/m3)为反应物浓度。
8.按照权利要求1所述的液流电池多孔电极反应动力学参数测试方法，其特征在于，由电化学反应的活化极化曲线以及Tafel理论中活化极化与电流密度之间的关系表达式：
负极
正极
i0＝Fkc
计算得到多孔电极上电极动力学参数反应速率常数k(单位，m/s)、交换电流密度i0(单位，A/m2)以及阴极和阳极电荷传递系数αc和αa，η(单位，V)为活化极化，R(单位，J/(mol·K))为理想气体常数，T(单位，K)为电解液温度，F(单位，C/mol)为法拉第常数，c(单位，mol/m3)为电解液中反应物或生成物浓度。
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