CN116500340B - 一种电解制氢装置的阻抗测量方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种电解制氢装置的阻抗测量方法，包括以下步骤：测量电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线，获得N组满足极化曲线的(U，I)测试数据，其中N为大于等于10的整数；对极化曲线进行拟合，得到式(1)；根据辨识计算获得的待定参数计算电解制氢装置的欧姆阻抗；根据欧姆阻抗R0和待定参数，计算电解制氢装置的接触阻抗、传质阻抗、动力学阻抗、传质阻抗。本发明提供的电解制氢装置的阻抗测量方法，可以解决电解制氢装置的阻抗测量困难，准确性差的问题。
Description
技术领域
本发明涉及氢气制备技术领域，具体涉及一种电解制氢系统和电解制氢方法。
背景技术
氢气是一种同时具备物质属性和能量属性的能源载体，并在工业生产、电的能量载体、电合成燃料、供热以及交通领域发挥着重要的作用，涉及能源的各个领域，在全球脱碳中具有较高的潜在市场价值。可再生能源如风电具有间歇性、周期性和地域性，存在跨季节大规模储能的挑战。利用可再生能源电解水制氢是一种理想的大规模、长周期的储能方式，同时氢气还是交通、工业、电力、建筑等领域中重要的燃料和化学原料。
在成熟的电解水制氢技术中，电解过程的阻抗对电解效率(能耗)有关键性影响，在电解制氢装置，特别是电解槽的研发设计过程中应尽可能降低电解阻抗。阻抗中包含欧姆阻抗(与电流弱相关)、动力学阻抗(与电极材料及电流有关)以及浓差阻抗(与反应物浓度有关)。实际过程中对这些阻抗的测量和分析对改进优化电解槽结构和关键零部件材料有密切关系。目前对于阻抗的检测一般采用电化学分析仪，以高频交流输入的响应特性作为基础，可直接得到较为准确的欧姆阻抗。但缺点在于：首先电化学分析仪(或电化学工作站)较为昂贵，使实验成本较高；其次目前的工作站运行电流一般不超过50A，个别可以到100A，对于大型电解槽(几千A甚至上万A)而言，工作站提供的电流范围仅可获得极小范围的阻抗信息；最后对于动力学阻抗一般都是通过tafel斜率进行模拟估计，该方法存在严重的不确定性。
因此，需要一种方案，解决电解制氢装置的阻抗测量困难，准确性差的问题。
发明内容
针对上述问题，本发明提供一种电解制氢装置的阻抗测量方法，以解决电解制氢装置的阻抗测量困难，准确性差的问题。
本发明提供一种电解制氢装置的阻抗测量方法，包括以下步骤：提供电解制氢装置，所述电解制氢装置具有阴极和阳极，包括由隔膜间隔的阳极流道；测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线，获得N组满足极化曲线的(U，I)测试数据，其中N为大于等于10的整数；
对所述极化曲线进行拟合，得到下述式(1)：
式中，x0、x1、x2、x3、x4、x5为阻抗计算相关的待定参数，e为电荷常数；使用部分所述测试数据，根据所述式(1)进行辨识计算，获得所述待定参数x0、x1、x2、x3、x4、x5；
根据辨识计算获得的所述待定参数计算所述电解制氢装置的欧姆阻抗；其中，所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗R0根据式(2)获得：
Ro＝x2 (2)
式中，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗；x2为由所述式(1)辨识计算得到的待定参数；
根据所述欧姆阻抗R0和所述待定参数，计算所述电解制氢装置的接触阻抗、传质阻抗、动力学阻抗、传质阻抗。
可选的，所述电解制氢装置内部的接触阻抗Rc根据式(3)获得：
Rc＝Ro-Rsep (3)
式中，Rc为所述电解制氢装置内部的接触阻抗，Rsep为所述隔膜的阻抗，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗。
可选的，所述隔膜的阻抗Rsep由所述隔膜的技术手册中的数值推算确定。
可选的，所述电解制氢装置的动力学阻抗Ra根据式(4)计算获得：
式中，Ra为所述电解制氢装置的动力学阻抗；为x1,m为。
可选的，所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数αm根据式(5)计算获得：
式中，αm为所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；T为测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线时的温度。
可选的，所述电解制氢装置的电极交换电流密度j0根据式(6)计算获得：
式中，j0,m为所述电解制氢装置的电极交换电流密度；A为电解反应面积；x0,m为。
可选的，所述电解制氢装置的传质阻抗Rco根据式(7)计算获得：
式中，Rco为所述电解制氢装置的传质阻抗；I为满足极化曲线的电流取值；e为电荷常数；x3、x4为根据式(1)辨识计算获得的待定参数。
可选的，所述辨识计算使用的计算方式包括：最小二乘法、神经网络算法、遗传算法中的一种或多种。
可选的，电解制氢装置的阻抗测量方法还包括以下步骤：使用所述N组测试数据中，未参与辨识计算的部分，在各所述待定参数确定完毕后，代入所述式(1)进行验证。
可选的，所述N组测试数据中，用于辨识计算的组数量为0.7N，用于验证的组数量为0.3N。
本发明的有益效果在于：
本发明提供的电解制氢装置的阻抗测量方法，根据本发明所提供的公式计算能够更准确的测量得到电解质轻装置的各项阻抗数值，而不使用tafel斜率进行模拟估计，因此可避免因使用tafel斜率进行模拟估计造成的准确性差的问题。且只需要测量极化曲线即可推导计算得到阻抗，测量方式简单，易于实现，成本低廉。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明一实施例的电解制氢装置的阻抗测量方法的流程示意图。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
实施例
参考图1，本发明提供一种电解制氢装置的阻抗测量方法，包括以下步骤：
提供电解制氢装置，所述电解制氢装置具有阴极和阳极，包括由隔膜间隔的阳极流道；
测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线，获得N组满足极化曲线的(U，I)测试数据，其中N为大于等于10的整数；
对所述极化曲线进行拟合，得到下述式(1)：
式中，x0、x1、x2、x3、x4、x5为阻抗计算相关的待定参数，e为电荷常数；使用部分所述测试数据，
根据所述式(1)进行辨识计算，获得所述待定参数x0、x1、x2、x3、x4、x5；其中，m＝1～2指公式中存在两个x0和两个x1，依据公式，x0,m分别可以为x(0,1)、x(0,2)和x(1,1)、x(1,2)。1表示阳极，2表示阴极，即，x(0,1)表示x0在阳极的取值，x(0,2)表示x0在阴极的取值，x(1,1)、x(1,2)的情况同理。
根据辨识计算获得的所述待定参数计算所述电解制氢装置的欧姆阻抗；其中，所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗R0根据式(2)获得：
R0＝x2 (2)
式中，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗；x2为由所述式(1)辨识计算得到的待定参数；
根据所述欧姆阻抗R0和所述待定参数，计算所述电解制氢装置的接触阻抗、传质阻抗、动力学阻抗、传质阻抗。
进一步的，所述电解制氢装置内部的接触阻抗Rc根据式(3)获得：
Rc＝Ro-Rsep (3)
式中，Rc为所述电解制氢装置内部的接触阻抗，Rsep为所述隔膜的阻抗，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗。因为不同温度下的阻抗数据是不同的，因此该温度T明确指代测试时的温度，而非广义的温度。
进一步的，所述隔膜的阻抗Rsep由所述隔膜的技术手册中的数值推算确定。该数据一般都会由隔膜的制造商提供，无需另外测试或计算。该数值表示隔膜的面电阻数据，单位为:Ω·m2。
进一步的，所述电解制氢装置的动力学阻抗Ra根据式(4)计算获得：
式中，Ra为所述电解制氢装置的动力学阻抗。m的取值情况与前述相同，在此不予赘述。
进一步的，所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数αm根据式(5)计算获得：
式中，αm为所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；T为测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线时的温度。m的取值情况与前述相同，在此不予赘述。
进一步的，所述电解制氢装置的电极交换电流密度j0根据式(6)计算获得：
式中，j0,m为所述电解制氢装置的电极交换电流密度；A为电解反应面积。m的取值情况与前述相同，在此不予赘述。
进一步的，所述电解制氢装置的传质阻抗Rco根据式(7)计算获得：
式中，Rco为所述电解制氢装置的传质阻抗；I为满足极化曲线的电流取值；e为电荷常数；x3、x4为根据式(1)辨识计算获得的待定参数。
进一步的，所述辨识计算使用的计算方式包括：最小二乘法、神经网络算法、遗传算法中的一种或多种。
进一步的，电解制氢装置的阻抗测量方法还包括以下步骤：使用所述N组测试数据中，未参与辨识计算的部分，在各所述待定参数确定完毕后，代入所述式(1)进行验证。
进一步的，所述N组测试数据中，用于辨识计算的组数量为0.7N，用于验证的组数量为0.3N。
至此，公式(1)中的各项参数计算完毕。其中，X5表示极化曲线与纵坐标轴的交点截距，即电流为0时的电压值，该电压与阻抗信息无关，因此无需对其进行分析。
本系列公式计算的原理推导如下：
电解反应的某一电极的动力学过电势可以表示为：
其中，i为电极电流，i0为电极交换电流密度，β为电极电荷转移系数，F为法拉第常数，uact为电极的动力学过电势。
假设单电极的氧化还原电荷转移系数相同，则β＝β1＝β2，如此，根据欧拉公式：
则电极的动力学过电势uact与电极电流i之间的关系可以表示为：
对浓差过电势ucon：
ucon＝k*eb*I
实验测试结果表明，传质过电势随电流上升呈现类似于指数规律的增长，因此用待定系数k和b来调节该指数规律，包括上升的速率和幅度等。
本实施例提供的电解制氢装置的阻抗测量方法，根据本实施例所提供的公式计算能够更准确的测量得到电解质轻装置的各项阻抗数值，而不使用tafel斜率进行模拟估计，因此可避免因使用tafel斜率进行模拟估计造成的准确性差的问题。且只需要测量极化曲线即可推导计算得到阻抗，测量方式简单，易于实现，成本低廉。
此外，根据本实施例提供的电解制氢装置的阻抗测量方法，能够计算得到电荷转移系数α和交换电流密度j0，而tafel斜率推算方法无法获得这两个数据，需要另行测算。
本发明所公开的技术方案已通过实施例说明如上。相信本领域技术人员可通过上述实施例的说明了解本发明。显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (10)
1.一种电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，包括以下步骤：
提供电解制氢装置，所述电解制氢装置具有阴极和阳极，包括由隔膜间隔的阳极流道；
测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线，获得N组满足极化曲线的(U，I)测试数据，其中N为大于等于10的整数；
对所述极化曲线进行拟合，得到下述式(1)：
式中，x0、x1、x2、x3、x4、x5为阻抗计算相关的待定参数，e为电荷常数；m为1～2的整数；
使用部分所述测试数据，根据所述式(1)进行辨识计算，获得所述待定参数x0、x1、x2、x3、x4、x5；
根据辨识计算获得的所述待定参数计算所述电解制氢装置的欧姆阻抗；其中，所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗R0根据式(2)获得：
Ro＝x2 (2)
式中，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗；x2为由所述式(1)辨识计算得到的待定参数；
根据所述欧姆阻抗R0和所述待定参数，计算所述电解制氢装置的接触阻抗、传质阻抗、动力学阻抗。
2.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述电解制氢装置内部的接触阻抗Rc根据式(3)获得：
Rc＝Ro-Rsep (3)
式中，Rc为所述电解制氢装置内部的接触阻抗，Rsep为所述隔膜的阻抗，R0为所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的欧姆阻抗。
3.根据权利要求2所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述隔膜的阻抗Rsep由所述隔膜的技术手册中的数值推算确定。
4.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述电解制氢装置的动力学阻抗Ra根据式(4)计算获得：
式中，Ra为所述电解制氢装置的动力学阻抗。
5.根据权利要求2所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数αm根据式(5)计算获得：
式中，αm为所述电解制氢装置的电极的电荷转移系数；F为法拉第常数；R为理想气体常数；T为测量所述电解制氢装置在温度T和流量Q下的极化曲线时的温度。
6.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述电解制氢装置的电极交换电流密度j0根据式(6)计算获得：
式中，j0,m为所述电解制氢装置的电极交换电流密度；A为电解反应面积。
7.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述电解制氢装置的传质阻抗Rco根据式(7)计算获得：
式中，Rco为所述电解制氢装置的传质阻抗；I为满足极化曲线的电流取值；e为电荷常数；x3、x4为根据式(1)辨识计算获得的待定参数。
8.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述辨识计算使用的计算方式包括：最小二乘法、神经网络算法、遗传算法中的一种或多种。
9.根据权利要求1所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，还包括以下步骤：
使用所述N组测试数据中，未参与辨识计算的部分，在各所述待定参数确定完毕后，代入所述式(1)进行验证。
10.根据权利要求9所述的电解制氢装置的阻抗测量方法，其特征在于，
所述N组测试数据中，用于辨识计算的组数量为0.7N，用于验证的组数量为0.3N。
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