CN110534778B - 用于钠二氧化碳电池上的有机正极及其制备方法和钠二氧化碳电池 - Google Patents

用于钠二氧化碳电池上的有机正极及其制备方法和钠二氧化碳电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于钠二氧化碳电池上的有机正极及其制备方法和钠二氧化碳电池，所述有机正极包括催化剂、活化所述催化剂并为其提供钠离子的有机电解液、导电助剂和粘结剂，所述有机电解液包括高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液、六氟磷酸钠电解液中的一种，所述催化剂包括石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管、石墨烯、改性的碳材料以及其他多孔活性材料中的至少一种。有机电解液活化催化剂可以有效加快离子、电子的传输速率，提高导电率。

Description

用于钠二氧化碳电池上的有机正极及其制备方法和钠二氧化 碳电池
技术领域
本发明涉及新能源材料领域，更具体地，涉及一种用于钠二氧化碳电池上的有机正极及其制备方法和钠二氧化碳电池。
背景技术
近年来，煤炭、石油和天然气等不可再生化石燃料的过度消耗引发了全球对能源短缺的担忧，相应的CO2排放也导致了严重的全球变暖和其他日益恶化的环境问题。目前大气中二氧化碳的含量已超过了0.04％，二氧化碳含量的增加导致地球温室效应加剧。使用可再生能源和改变现有能源利用方式是解决能源短缺、替代化石能源的最重要战略选择。然而，可再生能源(如地热能、风能、核能、太阳能、潮汐能等)并不是绵绵不断可开采的，往往具有间歇性，受气候和地质的影响严重，而且利用成本高，对电网运营商来说仍是一项重大挑战。电化学储能由于其资本成本低，能量密度高，循环寿命长等优点被认为是整合大量的可再生能源的关键推动因素。
锂离子电池是目前最先进的电化学储能系统，但锂离子电池尚未满足低成本、高容量、运行周期长、安全可靠等的要求。另外，全球变暖已经威胁到人类的正常生活，捕获CO2并将其转化为燃料和化学品是减少CO2排放量的一条有效途径。钠二氧化碳电池可还原固定温室气体CO2，资源化利用CO2，可以作为碳捕获的平台，是开发和利用可再生清洁能源的有力技术，对缓解能源短缺和全球变暖问题具有重要的现实意义。在过去的几年中，二氧化碳的电化学转换已经得到了广泛的研究，但限于液态电解液易挥发、易泄露、气体电极结构设计不合理、催化剂的催化活性不高等，使金属二氧化碳电池始终未有重大突破。
发明内容
基于此，本发明的第一个目的就是提供一种用于钠二氧化碳电池上的有机正极。
一种用于钠二氧化碳电池上的有机正极，所述有机正极包括催化剂、活化所述催化剂并为其提供钠离子的有机电解液、导电助剂和粘结剂，所述有机电解液包括高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液、六氟磷酸钠电解液中的一种，所述催化剂包括石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管、石墨烯、改性的碳材料以及其他多孔活性材料中的至少一种。
在一些实施方式中，所述粘结剂包括聚四氟乙烯、全氟磺酸-聚四氟乙烯共聚物、聚偏二氟乙烯、羧甲基纤维素钠、丁腈橡胶、聚乙烯醇、聚烯烃类和聚丙烯腈中的至少一种。
本发明的第二个目的就是提供一种所述有机正极的制备方法，包括如下步骤：
S1、将催化剂、有机电解液、导电助剂和粘结剂混合，超声，离心干燥获得混合物：
S2、将所述混合物均匀涂覆在碳纸或金属泡沫上，得到有机正极。
在一些实施方式中，所述催化剂、有机电解液、导电助剂和粘结剂的固液比为(5～30mg)：(1～5mL)：(1～5mg)：(0～2mg)。
在一些实施方式中，在步骤S1中，超声时间为1～12h，离心的转速为5000～10000rpm，离心的时间为5～10min。
在一些实施方式中，在步骤S1中，所述干燥的温度是40～80℃，所述干燥的时间为12～48h。
本发明的第三个目的就是提供一种钠二氧化碳电池，包括：
叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质和有机正极，所述有机正极为所述的有机正极或所述的制备方法制得的有机正极。
在一些实施方式中，所述固体电解质包括Na3Zr2Si2PO12的NASICON结构快离子导体、β-Al2O3型的铝酸钠快离子导体和硫化物快离子导体中的一种。
在一些实施方式中，所述固体电解质的厚度为0.5～1mm。
在一些实施方式中，所述有机电解液包括高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液、六氟磷酸钠电解液中的一种。
本发明的有益效果是：
(1)有机电解液活化催化剂可以有效加快离子、电子的传输速率，提高导电率。；
(2)本发明的基于有机正极的钠二氧化碳电池具有较高的理论能量密度和理论容量；
(3)钠二氧化碳电池中的有机电解液和金属钠被固体电解质隔开，CO2无法通过固体电解质隔膜，因此不存在和负极的钠金属发生反应的危险，该电池更为安全；
(4)钠二氧化碳电池资源化利用温室气体CO2，同时释放电能，在储能和环保领域中都具有重要的应用价值。
附图说明
图1是钠二氧化碳电池的电池原理结构图；
图2是实施例1中钠二氧化碳电池的充放电曲线；
图3是实施例1中钠二氧化碳电池的放电比容量曲线图；
图4是实施例1中钠二氧化碳电池的循环曲线；
图5是实施例2中钠二氧化碳电池的充放电曲线；
图6是实施例2中钠二氧化碳电池的循环曲线；
图7是实施例3中钠二氧化碳电池的充放电曲线；
图8是实施例4中钠二氧化碳电池的充放电曲线；；
图9是实施例4中钠二氧化碳电池的充放电曲线；
图10是实施例5中钠二氧化碳电池的充放电曲线；
图11是实施例5中钠二氧化碳电池的充放电曲线。
具体实施方式
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以很多不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。
实施例1
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.6mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，有机正极包括碳纳米管、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，按固液比15mg:5mg:0.1mg:2ml混合，超声12h，10000rpm离心5分钟，80℃真空干燥12h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.0mg/cm2。
本实施例组装的钠二氧化碳电池在30℃的纯CO2气氛中进行充放电性能测试，充电电流密度和放电电流密度均为0.1mA/cm2，本实施例制备的钠二氧化碳电池的充放电曲线如图2所示，本实施例制备的钠二氧化碳电池的放电比容量曲线如图3所示，本实施例制备的钠二氧化碳电池的循环曲线如图4所示，该电池的放电电压约1.6V，充电电压小于3.5V，该电池的放电比容量高达1817mAh/g，而且可以稳定循环超过100h，说明电池可以正常的充放电且具有稳定的充放循环性能。
实施例2
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为0.8mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，有机正极包括碳纳米角、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，按固液比10mg:5mg:0.1mg:1.5ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥18h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.5mg/cm2。
本实施例组装的钠二氧化碳电池在30℃的纯CO2气氛中进行充放电性能测试，本实施例制备的钠二氧化碳电池的充放电曲线如图5所示，充电电流密度和放电电流密度均为0.1mA/cm2，本实施例制备的钠二氧化碳电池的循环曲线如图6所示，该电池的放电电压达2.0V，充电电压为4.2V，可以稳定循环超过100h，说明电池可以正常的充放电且具有稳定的充放电平台。
实施例3
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.7mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为0.8mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，有机正极包括40％Pt/C、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME，按固液比20mg:5mg:0.1mg:2.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥48h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.0mg/cm2。
本实施例组装的钠二氧化碳电池在30℃的纯CO2气氛中进行充放电性能测试，本实施例制备的钠二氧化碳电池的充放电曲线如图7所示，充电电流密度和放电电流密度均为0.1mA/cm2，该电池的放电电压达2.0V，充电电压为3.8V，说明电池可以正常的充放电且具有稳定的充放电平台。
实施例4
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.7mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为0.8mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，有机正极包括科琴黑、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME，按固液比30mg:5mg:0.1mg:2.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥24h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为1.5mg/cm2。
本实施例组装的钠二氧化碳电池在30℃的纯CO2气氛中进行充放电性能测试。本实施例制备的钠二氧化碳电池的充放电曲线如图8，图9所示，充电电流密度和放电电流密度为0.05mA/cm2、0.1mA/cm2时，本实施例制备的钠二氧电池均能正常的充放电且具有稳定的充放电平台。
实施例5
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.7mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为0.8mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，有机正极包括自制Fe-Cu-N-C材料、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME按固液比30mg:10mg:0.1mg:5.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥24h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为2.0mg/cm2。
本实施例组装的钠二氧化碳电池在30℃的纯CO2气氛中进行充放电性能测试。本实施例制备的钠二氧化碳电池的充放电曲线如图10，图11所示，充电电流密度和放电电流密度为0.05mA/cm2、0.1mA/cm2时，本实施例制备的钠二氧电池均能正常的充放电且具有稳定的充放电平台。
实施例6
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaCF3SO3/TEGDME，固体电解质厚度为0.6mm，直径为16mm的β-Al2O3固体电解质隔膜，有机正极包括石墨烯、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME，按固液比5mg:2mg:0.1mg:1.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥8h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.0mg/cm2。
实施例7
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaCF3SO3/TEGDME，固体电解质厚度为0.6mm，直径为16mm的硫化物固体电解质隔膜，有机正极包括自制Fe-N-C材料、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME，按固液比5mg:2mg:0.1mg:1.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥32h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.0mg/cm2。
实施例8
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaTFSI/TEGDME，固体电解质厚度为0.6mm，直径为16mm的硫化物固体电解质隔膜，有机正极包括自制Fe-N-C材料、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaClO4/TEGDME，按固液比5mg:2mg:0.1mg:1.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥12h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为3.0mg/cm2。
实施例9
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaCF3SO3/TEGDME，固体电解质厚度为1.0mm，直径为16mm的硫化物固体电解质隔膜，有机正极包括自制Cu-N-C材料、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaTFSI/TEGDME，按固液比5mg:2mg:0.1mg:1.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80C真空干燥8h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为4.0mg/cm2。
实施例10
如图1所示，一种基于有机正极的钠二氧化碳电池，包括：叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质、有机正极。
其中负极为金属钠块，厚度为0.5mm，面积为0.785cm2，有机电解液为1mol/LNaTFSI/TEGDME，固体电解质厚度为0.6mm，直径为16mm的硫化物固体电解质隔膜，有机正极包括碳纤维、活性炭、聚四氟乙烯、1mol/L NaCF3SO3/TEGDME，按固液比5mg:2mg:0.1mg:1.0ml混合，超声10h，10000rpm离心10分钟，80℃真空干燥8h，均匀涂覆在碳纸上制备而成，负载量为5.0mg/cm2。
以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (10)

1.一种用于钠二氧化碳电池上的有机正极，其特征在于，所述有机正极包括催化剂、活化所述催化剂并为其提供钠离子的有机电解液、导电助剂和粘结剂，所述有机电解液包括高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液、六氟磷酸钠电解液中的一种，所述催化剂包括石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管、石墨烯、改性的碳材料以及其他多孔活性材料中的至少一种。
2.根据权利要求1所述有机正极，其特征在于，所述粘结剂包括聚四氟乙烯、全氟磺酸-聚四氟乙烯共聚物、聚偏二氟乙烯、羧甲基纤维素钠、丁腈橡胶、聚乙烯醇、聚烯烃类和聚丙烯腈中的至少一种。
3.一种如权利要求1～2任一项所述的有机正极的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、将催化剂、有机电解液、导电助剂和粘结剂混合，超声，离心干燥，获得混合物：
S2、将所述混合物均匀涂覆在碳纸或金属泡沫上，得到有机正极。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述催化剂、有机电解液、导电助剂和粘结剂的固液比为(5～30mg)：(1～5mL)：(1～5mg)：(0～2mg)。
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，超声时间为1～12h，离心的转速为5000～10000rpm，离心的时间为5～10min。
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，所述干燥的温度是40～80℃，所述干燥的时间为12～48h。
7.一种钠二氧化碳电池，其特征在于，包括：
叠层的金属钠、有机电解液、固体电解质和有机正极，所述有机正极为权利要求1～2任一项所述的有机正极或权利要求3～6任一项所述的制备方法制得的有机正极。
8.根据权利要求7所述的钠二氧化碳电池，其特征在于，所述固体电解质包括Na3Zr2Si2PO12的NASICON结构快离子导体、β-Al2O3型的铝酸钠快离子导体和硫化物快离子导体中的一种。
9.根据权利要求7～8任一项所述的钠二氧化碳电池，其特征在于，所述固体电解质的厚度为0.5～1mm。
10.根据权利要求7所述的钠二氧化碳电池，其特征在于，所述有机电解液包括高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液和六氟磷酸钠电解液中的一种。
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