CN111082161B - 一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法 - Google Patents

一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法。该混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、含有碳基催化剂的碳酸钠正极；固体电解质位于有机电解液和所述水系电解液之间，用于将有机电解液和水系电解液隔开。该二次电池表现出优异的电化学性能的同时还很安全。本发明还提出了二次电池的制备方法，将碳酸钠、碳基催化剂、导电助剂和粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片得碳酸钠正极；将导电炭、粘结剂分散于N‑甲基吡咯烷酮中研磨涂覆制得负极；将固体电解质设于有机电解液和水系电解液之间；从负极到正极依次组装成混合系钠二氧化碳二次电池。

Description

一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及新型化学电源领域，尤其涉及一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法。
背景技术
在二氧化碳的开发利用中，金属二氧化碳电池成为二氧化碳资源化利用的全新方法，其与储能体系相结合，能实现二氧化碳的资源化循环利用，也有利于降低化石燃料消耗。
近年来金属二氧化碳电池的研究已取得了重大突破，特别的，与锂二氧化碳电池相比，金属钠资源丰富、成本低廉，更适合大规模的储能应用。但限于金属钠较为活泼，存储困难，实际应用中仍然存在安全问题和自放电问题。
发明内容
与金属钠相比，碳酸钠更稳定，更安全，更廉价；此外，碳酸钠能溶于水溶液，不会堵塞多孔正极。因此，以碳酸钠为正极研究一种混合系钠二氧化碳电池，对于解决了金属钠负极的安全存储问题和自放电问题，以及提高二氧化碳电池的电池性能具有重要意义。
因此，本发明提出了一种混合系钠二氧化碳二次电池及其制备方法。
本发明提出一种混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、含有碳基催化剂的碳酸钠正极；所述固体电解质位于所述有机电解液和所述水系电解液之间，用于将所述有机电解液和所述水系电解液隔开。
优选地，所述碳酸钠正极还包括导电助剂和粘结剂。
进一步地，所述碳酸钠正极通过将所述碳酸钠、所述碳基催化剂、所述导电助剂和所述粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得。
更进一步地，所述碳酸钠、所述碳基催化剂、所述导电助剂和所述粘结剂的质量比为1～4:1～2:1～4:0～0.4。
优选地，所述碳基催化剂为石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管和石墨烯中的一种或多种。
优选地，所述负极包括金属泡沫、导电炭和粘结剂，所述金属泡沫优选为泡沫镍或泡沫铜；和/或，所述有机电解液为高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液和六氟磷酸钠电解液中的一种。
进一步地，所述负极通过将所述导电炭、所述粘结剂分散于N-甲基吡咯烷酮中研磨之后涂覆在所述金属泡沫上制得。
更进一步地，所述导电炭和所述粘结剂质量比为8-9:1，所述导电炭在所述金属泡沫的负载量为0～5mg/cm2。
优选地，所述固体电解质为Na3Zr2Si2PO12型NASICON结构的快离子导体、β-Al2O3型的铝酸钠快离子导体和硫化物快离子导体中的一种，所述固体电解质的厚度优选为0.5～1mm。
本发明还提出一种混合系钠二氧化碳二次电池的制备方法，包括以下步骤：
将碳酸钠、碳基催化剂、导电助剂和粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得碳酸钠正极；
将导电炭、粘结剂分散于N-甲基吡咯烷酮中研磨之后涂覆在金属泡沫上制得负极；
将固体电解质设于有机电解液和水系电解液之间；
从负极到正极依次设为负极、有机电解液、固体电解液、水系电解液和碳酸钠正极组装成所述混合系钠二氧化碳二次电池。
本发明与现有技术对比的有益效果包括：本电池的放电产物为碳酸钠，在一定的电压(理论电压为2.35V)驱动下，碳酸钠可与碳基催化剂生成金属钠
Figure BDA0002356215010000031
而且碳基催化剂能够促进碳酸钠的形成与分解，固体电解质位于有机电解液和所述水系电解液之间且仅允许钠离子通过CO2和H2O不能通过，能有效避免负极和有机电解质受到来自水系电解液中的CO2和H2O的污染，特别是避免了负极沉淀的部分钠与H2O发生反应，确保了电池的安全，另外水系电解液能够溶解正极的部分碳酸钠，溶解于水中的碳酸钠以离子的形式存在可降低放电和充电的反应动力学从而有利于充放电反应的发生，同时没有溶于水系电解液的碳酸钠能够与正极中的碳基催化剂反应实现电池的充放电，导致该二次电池表现出优异的电化学性能，从而该二次电池表现出优异的电化学性能的同时还很安全。
附图说明
通过参考附图会更加清楚的理解本发明的特征和优点，附图是示意性的而不应理解为对本发明进行任何限制，在附图中：
图1是混合系钠二氧化碳二次电池的电池原理结构图。
图2是实施例1中钠二氧化碳电池的阻抗曲线图。
图3是实施例1中钠二氧化碳电池的充放电容量曲线图。
图4是实施例1中钠二氧化碳电池的循环曲线图。
图5是实施例1中钠二氧化碳电池的不同循环次数时的充放电曲线图。
图6是实施例2中钠二氧化碳电池的阻抗曲线图。
图7是实施例2中钠二氧化碳电池的前三圈充放电容量曲线图。
图8是实施例2中钠二氧化碳电池的循环曲线图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明。但是本发明能够以很多不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似改进，因此本发明不受下面公开的具体实施的限制。
本具体实施方式提出一种混合系钠二氧化碳二次电池，其特征在于，从负极到正极依次包括负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、碳酸钠正极；所述固体电解质位于所述有机电解液和所述水系电解液之间，用于将所述有机电解液和所述水系电解液隔开。
本具体实施方式中所述碳酸钠正极包括碳酸钠、碳基催化剂、导电助剂和粘结剂；所述碳酸钠正极通过将所述碳酸钠、所述碳基催化剂、所述导电助剂和所述粘结剂按照质量比1～4:1～2:1～4:0～0.4在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得；所述碳基催化剂为石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管和石墨烯中的一种或多种。碳基催化剂还可以是改性的碳材料以及其他多孔活性碳材料中一种或多种。
本具体实施方式中，所述负极包括金属泡沫、导电炭和粘结剂，述金属泡沫优选为泡沫镍或泡沫铜；和/或，所述有机电解液为高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液和六氟磷酸钠电解液中的一种。所述粘结剂优选为聚四氟乙烯(PTFE)粘结剂。
本具体实施方式中，所述负极通过将所述导电炭、所述粘结剂按照质量比8-9:1分散于N-甲基吡咯烷酮(简写为NMP)中研磨之后涂覆在所述金属泡沫上制得，其中，所述导电炭在所述金属泡沫的负载量优选为0～5mg/cm2。
本具体实施方式中，所述固体电解质为Na3Zr2Si2PO12型NASICON结构的快离子导体、β-Al2O3型的铝酸钠快离子导体和硫化物快离子导体中的一种，所述固体电解质的厚度优选为0.5～1mm。
本具体实施方式还包括上述混合系钠二氧化碳二次电池的制备方法，包括以下步骤：
将碳酸钠、碳基催化剂、导电助剂和粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得碳酸钠正极；
将导电炭、粘结剂分散于N-甲基吡咯烷酮中研磨之后涂覆在金属泡沫上制得负极；
将固体电解质设于有机电解液和水系电解液之间；
从负极到正极依次设为负极、有机电解液、固体电解液、水系电解液和碳酸钠正极组装成所述混合系钠二氧化碳二次电池。
电池反应机理为：充电时，碳酸钠正极中的碳酸钠与碳基催化剂结合，在电压驱动下，释放出钠离子、电子和二氧化碳；钠离子通过电解液及固体电解质，在负极上电沉积。放电时，沉积的金属钠失去电子变成钠离子与经外电路移向正极的电子和经多孔正极扩散进入电池的CO2结合形成碳酸钠和碳。电池正负极发生的反应如下：
正极:
Figure BDA0002356215010000061
负极:
Figure BDA0002356215010000062
电池总反应为：
Figure BDA0002356215010000063
为进一步说明本具体实施方式提出的混合系钠二氧化碳二次电池，下面列举几种优选的混合系钠二氧化碳二次电池进行说明。需要说明的是，1mol/LNaClO4/[碳酸乙烯酯(EC)+碳酸二甲酯(DMC)(1:1)+l vol％氟代碳酸乙烯酯(FEC)]表示NaClO4在有机溶液中的浓度为1mol/L，该有机溶液由99vol％的EC和DMC以及l vol％的FEC构成，其中，EC和DMC的体积比为1:1。
实施例1
如图1所示，一种混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括：负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、碳酸钠正极。
其中负极为负载石墨的镍网(泡沫镍)，面积为0.785cm2，石墨的负载量为2mg。有机电解液为1mol/L NaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，碳酸钠正极为20mg的碳酸钠、10mg负载Co9S8的生物质炭、20mg科琴黑和1mg聚四氟乙烯(PTFE)粘结剂在乙醇溶液中混合，超声1h，均匀涂覆在碳纸上干燥后与导电金属集流体压制成片制得，其中碳酸钠负载量为2.0mg/cm2。
本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池在室温下纯CO2气氛中进行充放电性能测试，充电电流密度和放电电流密度均为0.2mA/cm2，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的阻抗曲线如图2所示，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的充放电容量曲线如图3所示，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的循环曲线如图4所示，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的不同循环次数时的充放电曲线如图5所示。电池可以稳定循环超过50次，说明电池可以正常的充放电且具有稳定的充放循环性能。
实施例2
如图1所示，一种混合系钠二氧化碳二次电池，包括：负极、有机电解液、固体电解质、碳酸钠正极。
其中负极为负载石墨的镍网(泡沫镍)，面积为0.785cm2，石墨的负载量为4mg。有机电解液为1mol/L NaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，碳酸钠正极为20mg碳酸钠、10mg生物质炭、10mg科琴黑和1mgPTFE粘结剂在乙醇溶液中混合，超声1h，均匀涂覆在碳纸上干燥后与导电金属集流体压制成片制得，碳酸钠负载量为2.0mg/cm2。
本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池在室温下纯CO2气氛中进行充放电性能测试，充电电流密度和放电电流密度均为0.2mA/cm2，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的阻抗曲线如图6所示，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的充放电容量曲线如图7所示，本实施例的混合系钠二氧化碳二次电池的循环曲线如图8所示。电池首圈库伦效率为40％，第二圈后可稳定保持在80％，说明电池可以正常的充放电且具有较高的转换效率。
实施例3
如图1所示，一种混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括：负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、碳酸钠正极。
其中负极为负载导电碳黑(superP)的镍网(泡沫镍)，面积为0.785cm2，superP的负载量为2mg。有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的NASICON固体电解质隔膜，碳酸钠正极为10mg碳酸钠、10mg石墨烯、5mg科琴黑和1mgPTFE粘结剂在乙醇溶液中混合，超声1h，均匀涂覆在碳纸上干燥后与导电金属集流体压制成片制得，其中，碳酸钠负载量为4.0mg/cm2。
实施例4
如图1所示，一种混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括：负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、碳酸钠正极。
其中负极为负载碳纳米管的镍网(泡沫镍)，镍网面积为0.785cm2，碳纳米管的负载量为2mg。有机电解液为1mol/LNaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的硫化物隔膜，碳酸钠正极为20mg碳酸钠、10mg碳纳米管、20mg导电炭和2mgPTFE粘结剂在乙醇溶液中混合，超声1h，均匀涂覆在碳纸上干燥后与导电金属集流体压制成片制得，碳酸钠负载量为1.0mg/cm2。
实施例5
如图1所示，一种混合系钠二氧化碳二次电池，从负极到正极依次包括：负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、碳酸钠正极。
其中无金属钠负极为负载碳纳米管的镍网(泡沫镍)，镍网面积为0.785cm2，碳纳米管的负载量为2mg。有机电解液为1mol/L NaClO4/[(EC+DMC)(1:1)+l vol％FEC]，固体电解质厚度为1mm，直径为16mm的的β-Al2O3固体电解质隔膜，碳酸钠正极为20mg碳酸钠、10mg碳纳米管、20mg导电炭和2mgPTFE粘结剂在乙醇溶液中混合，超声1h，均匀涂覆在碳纸上干燥后与导电金属集流体压制成片制得，碳酸钠负载量为1.0mg/cm2。
其他有益效果：
1)以碳酸钠作为钠源来代替传统钠二氧化碳电池中金属钠，电池更为安全。
2)碳酸钠能溶于水系电解液，不会堵塞多孔正极，可以有效加快离子、电子的传输速率，提高导电率，所组装的电池具有良好的循环可逆性、较高的比容量和较小的充/放电的电压差等性能。
3)本发明的方法简单、成本低廉，原料广泛易得，更适合大规模的储能应用。
4)该二氧化碳二次电池释放电能，在储能和环保领域中都具有重要的应用价值。
5)将含有碳催化剂的碳酸钠作为电池正极不仅可以杜绝传统的以金属钠为负极所存在的自身安全存储隐患和自放电问题，而且能有效提高电池性能。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。

Claims (6)

1.一种混合系钠二氧化碳二次电池，其特征在于，从负极到正极依次包括负极、有机电解液、固体电解质、水系电解液、含有碳基催化剂的碳酸钠正极；所述固体电解质位于所述有机电解液和所述水系电解液之间，用于将所述有机电解液和所述水系电解液隔开；所述负极包括金属泡沫、导电炭和粘结剂，所述金属泡沫为泡沫镍或泡沫铜；
所述有机电解液为高氯酸钠电解液、三氟甲磺酸钠电解液、双三氟甲烷磺酰亚胺钠电解液和六氟磷酸钠电解液中的一种；所述碳酸钠正极还包括导电助剂和粘结剂；
所述碳酸钠正极通过将所述碳酸钠、所述碳基催化剂、所述导电助剂和所述粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得；
所述碳酸钠、所述碳基催化剂、所述导电助剂和所述粘结剂的质量比为1～4:1～2:1～4:0～0.4。
2.根据权利要求1所述的混合系钠二氧化碳二次电池，其特征在于，所述碳基催化剂为石墨、活性炭、科琴黑、碳纤维、碳纳米角、碳纳米管和石墨烯中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的混合系钠二氧化碳二次电池，其特征在于，所述负极通过将所述导电炭、所述粘结剂分散于N-甲基吡咯烷酮中研磨之后涂覆在所述金属泡沫上制得。
4.根据权利要求3所述的混合系钠二氧化碳二次电池，所述导电炭和所述粘结剂质量比为8-9:1，所述导电炭在所述金属泡沫的负载量为0～5mg/cm2。
5.根据权利要求1所述的混合系钠二氧化碳二次电池，其特征在于，所述固体电解质为Na3Zr2Si2PO12型NASICON结构的快离子导体、β-Al2O3型的铝酸钠快离子导体和硫化物快离子导体中的一种，所述固体电解质的厚度为0.5～1mm。
6.一种权利要求1-5任一项所述的混合系钠二氧化碳二次电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将碳酸钠、碳基催化剂、导电助剂和粘结剂在乙醇溶剂中混合后涂覆在碳纸上，干燥后与导电金属集流体压制成片制得碳酸钠正极；
将导电炭、粘结剂分散于N-甲基吡咯烷酮中研磨之后涂覆在金属泡沫上制得负极；
将固体电解质设于有机电解液和水系电解液之间；
从负极到正极依次设为负极、有机电解液、固体电解液、水系电解液和碳酸钠正极组装成所述混合系钠二氧化碳二次电池。
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