CN1104395C - 压电陶瓷组合物及其在制备蜂鸣器和控制器中的应用 - Google Patents
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Abstract
一种用具有比常规产品更高耐热性和压电特性的压电陶瓷制成的压电蜂鸣器。压电蜂鸣器10具有金属板12,依次形成于金属板12上的压电陶瓷14和电极16。形成压电陶瓷的压电陶瓷组合物中用通式PbA[(TixZr1-x)a(SnyCr1-y)bSbc]O3表示的锆钛酸铅(PZT)中有0.2-2摩尔%的铅原子被La所取代,A、x、y、a、b、c满足下列关系式:0.94≤A≤1.02、0.46≤x≤0.51、0.01≤y≤0.5、0.01≤b≤0.03、0.01≤c≤0.04、a+b+c=1。
Description
本发明涉及压电陶瓷组合物以及使用该压电陶瓷组合物的蜂鸣器和压电控制器(actuator)。
已知用压电陶瓷组合物制成各种压电元件。几种已知的压电元件有,例如压电蜂鸣器、压电控制器、压电传感器和压电陶瓷滤波器。
在将压电元件附着在线路板上的过程中,在回流炉中将形成压电元件的压电陶瓷要放置在200℃或更高的高温中。出于这个原因,要求压电陶瓷具有足够的耐热性。
为了提高由锆钛酸铅(下面称之为PZT)制成的压电陶瓷的耐热性,已知某些有效处理方法以增加压电陶瓷的Curie温度并降低压电陶瓷的电阻率。降低压电陶瓷电阻率的原因如下:即当压电陶瓷的电阻率下降时,可抑制在低于Curie温度的温度下产生热电电荷的问题,这些热电电荷会导致电场颠倒现象,颠倒的电场会产生相反的极化,从而使其压电特性(如压电d常数和机电耦合系数)下降。
另外,为了降低电阻率同时不明显降低PZT陶瓷的Curie温度,已知有另一种将微量的Cr、Mn等加入陶瓷中的方法。但是,当将Cr、Mn等加入上述陶瓷中以后,该陶瓷的压电特性会下降。为了防止压电特性下降,需要再加入Nb或Sb或者用Ca、Sr、Ba、La等取代Pb,以抑制压电特性下降,同时将电阻率保持在相对较小的数值,尽管其Curie温度会稍有下降。
对于上述压电陶瓷组合物,已经有一种例如由含La、Cr和Sb的PZT组成的改进的材料,参见日本公开专利申请10-7460和10-95666。
但是,发现由于存在Cr和Mn,导致上述常规的压电陶瓷组合物的压电特性显著下降,还发现即使加入Nb或Sb,或者用Ca、Sr、Ba、La等取代Pb来抑制压电特性的下降,所述压电特性仍非常低,从而产生难以获得高压电特性和高耐热性的问题。当制造压电蜂鸣器或压电控制器时,高的压电特性和高的耐热性恰恰是需要的。
一般来说,较大的压电特性(如压电d常数、机电耦合系数)能确保压电元件(如压电蜂鸣器和压电控制器)具有较高的性能。另一方面,由于在回流炉中实施的附着过程会使压电元件的性能下降,由于在高温下确保稳定的元件是重要的,因此要求压电陶瓷应具有高的耐热性。
本发明的一个目的是提供一种压电陶瓷组合物,它适用于制成具有比常规产品更高耐热性和更高压电特性的压电陶瓷。
另外,本发明提供一种用具有比常规产品更高耐热性和更高压电特性的压电陶瓷制成的压电蜂鸣器。
此外,本发明提供一种用具有比常规产品更高耐热性和更高压电特性的压电陶瓷制成的压电控制器。
本发明压电陶瓷组合物的特征在于用通式PbA[(TixZr1-x)a(SnyCr1-y)bSbc]O3表示的锆钛酸铅(PZT)中有0.2-2摩尔%的铅原子被La所取代,上面通式中,A、x、y、a、b、c满足下列关系式:
0.94≤A≤1.02;、0.46≤x≤0.51、0.01≤y≤0.5、0.01≤b≤0.03、0.01≤c≤0.04、a+b+c=1。
本发明压电蜂鸣器是用压电陶瓷制成的,其特征在于该压电陶瓷是用上述压电陶瓷组合物制成的。
本发明压电控制器是用压电陶瓷制成的,其特征在于该压电陶瓷是用上述压电陶瓷组合物制成的。
对于本发明制得的压电陶瓷组合物,由于PZT的部分Pb原子被La所取代,并且部分Ti和Zr的晶格点(B晶格点)被Sb取代,因此相信能得到具有高压电特性(如压电d常数和机电耦合系数)的压电陶瓷。
另外,对于本发明制得的压电陶瓷组合物,由于部分B晶格点(site)被Cr取代,因此实践中可保持压电陶瓷的压电特性,降低其电阻率并提高其耐热性。
另外,对于本发明制得的压电陶瓷组合物,由于Sn部分取代Cr,因此相信这能抑制压电特性下降(否则由于Cr的存在而会使压电特性下降),同时使压电陶瓷保持良好的耐热性。这种现象的原因描述如下,即由于Sn比Cr更容易溶解在组分颗粒中,因此可促进Sb的溶解。结果,可以认为由于沉淀在颗粒界面上的Sb的量减少,因此可抑制形成由Pb和Sb组成的不同相的化合物,从而改进压电陶瓷的压电特性。
详细描述本发明较好的实例可更容易地理解本发明的上述主要目的和其它目的以及本发明的特征和优点。
图1是应用本发明的一个压电蜂鸣器实施例的示意图;
图2是图1压电蜂鸣器的正视图;和
图3是应用本发明一个控制器实施例的侧视图。
(实施例)
原料粉末由PbO、La2O3、TiO2、ZrO2、Cr2O3、SnO2、Sb2O3配制而成。按表1分别称出上述各种粉末配制成各试样的粉末混合物。接着向该粉末混合物中加入适量的水,使用球磨机对它进行湿法混合处理16小时。当用通式PbA[(TixZr1-x)a(SnyCr1-y)bSbc]O3表示的锆钛酸铅(PZT)中的铅原子被La所取代时,表1列出了La的比例(摩尔%)以及A、x、y、a、b、c的值。另外,在该通式中,a+b+c=1。
表1
试样号 | La | A | x | y | b | c |
*1 | 0.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
2 | 0.2 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
3 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
4 | 2.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*5 | 3.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*6 | 1.0 | 0.93 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
7 | 1.0 | 0.94 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
8 | 1.0 | 0.96 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
9 | 1.0 | 1.00 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
10 | 1.0 | 1.02 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*11 | 1.0 | 1.03 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*12 | 1.0 | 0.99 | 0.44 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
13 | 1.0 | 0.99 | 0.46 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
14 | 1.0 | 0.99 | 0.51 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*15 | 1.0 | 0.99 | 0.53 | 0.30 | 0.020 | 0.030 |
*16 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.00 | 0.020 | 0.030 |
17 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.01 | 0.020 | 0.030 |
18 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.50 | 0.020 | 0.030 |
*19 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 1.00 | 0.020 | 0.030 |
*20 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.000 | 0.030 |
21 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.010 | 0.030 |
22 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.030 | 0.030 |
*23 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.040 | 0.030 |
*24 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.000 |
25 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.010 |
26 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.040 |
*27 | 1.0 | 0.99 | 0.47 | 0.30 | 0.020 | 0.050 |
将上面方法制得的混合物干燥,随后在约800-950℃的温度下煅烧,得到煅烧的粉末。接着,向该粉末中加入有机粘合剂,然后对其进行压制处理以制成预定的形状,随后在约1050-1200℃的温度下对其进行烧制,得到所需的陶瓷。接着对制得的陶瓷进行抛光,使之形成厚度为0.6mm的薄元件。在该薄陶瓷元件的两个主表面上分别形成电极,随后将该薄陶瓷元件浸渍在电绝缘油中,以便在2-3kV/mm的电场中对其进行极化处理。然后切割上面方法制得的陶瓷,制成每个尺寸为3×13×0.6mm的更小的压电元件。
接着测定上面制得的压电元件的相对介电常数(ε33 T/ε0)、压电性能(k31,|d31|)、电阻率(ρ)、Curie温度(Tc)。随后加热该压电元件并测量其耐热性。更详细地说,将加热的元件在240℃的温度下放置3分钟,随后在室温放置24小时后测定其压电性能(k31,|d31|)。测量结果列于表2。在表1和表2中,带“*”的试样表示本发明范围以外的试样。
表2
试样号 | 加热(在240℃放置3分钟)前测定 | 加热后测定 | |||||
εT 33/ε0 | K31(%) | |d31|(pC/N) | p(1010Ω·m) | Tc(℃) | K31(%) | |d31|(pC/N) | |
*1 | 1805 | 38.8 | 182 | 0.182 | 315 | 36.9 | 181 |
2 | 1873 | 40.1 | 202 | 0.201 | 310 | 39.8 | 200 |
3 | 1923 | 41.2 | 207 | 0.324 | 290 | 37.8 | 216 |
4 | 2048 | 41.3 | 216 | 0.773 | 265 | 37.0 | 209 |
*5 | 2265 | 41.0 | 222 | 1.131 | 245 | 24.1 | 130 |
*6 | 烧结性差 | ||||||
7 | 1957 | 40.2 | 202 | 0.295 | 290 | 36.9 | 203 |
8 | 1945 | 40.6 | 206 | 0.301 | 290 | 37.2 | 206 |
9 | 1903 | 41.4 | 207 | 0.326 | 290 | 37.9 | 216 |
10 | 1881 | 41.6 | 207 | 0.341 | 290 | 37.7 | 209 |
*11 | 烧结性差 | ||||||
*12 | 1692 | 39.8 | 184 | 0.198 | 285 | 39.0 | 186 |
13 | 1811 | 41.1 | 201 | 0.268 | 285 | 40.0 | 204 |
14 | 2188 | 39.7 | 212 | 0.481 | 295 | 36.4 | 200 |
*15 | 1867 | 37.3 | 193 | 0.512 | 295 | 34.5 | 179 |
*16 | 1820 | 39.0 | 190 | 0.285 | 290 | 36.5 | 195 |
17 | 1882 | 39.4 | 202 | 0.296 | 290 | 37.0 | 201 |
18 | 1978 | 41.0 | 216 | 0.711 | 290 | 36.4 | 206 |
*19 | 2052 | 41.1 | 220 | 1.881 | 290 | 33.8 | 185 |
*20 | 2120 | 41.8 | 226 | 2.443 | 305 | 30.7 | 168 |
21 | 1951 | 41.0 | 208 | 0.872 | 300 | 37.0 | 203 |
22 | 1903 | 40.8 | 201 | 0.202 | 295 | 37.8 | 202 |
*23 | 1722 | 38.8 | 179 | 0.051 | 285 | 38.0 | 182 |
*24 | 1349 | 30.9 | 147 | 0.088 | 315 | 30.1 | 138 |
25 | 1848 | 40.2 | 200 | 0.158 | 300 | 38.8 | 203 |
26 | 1985 | 41.3 | 211 | 0.701 | 280 | 36.9 | 207 |
*27 | 2116 | 42.0 | 224 | 1.282 | 265 | 33.7 | 190 |
如表1和表2所示,组成在本发明范围内的压电元件的压电d31常数高达|d31|≥200pC/N。另外,将所述压电元件在240℃的温度下放置3分钟并在室温放置24小时后,压电d31常数高达|d31|≥200pC/N。
另一方面,在试样6和11的情况下,当铅含量A超出本发明压电陶瓷组合物中通式的0.94≥A≥1.02的范围时,压电陶瓷的煅烧性差,因此这种铅含量是不好的。
此外,在试样1的情况下,试样中La(用于取代Pb)与Pb的摩尔比小于0.2摩尔%,在试样12和15的情况下,Ti/Zr的摩尔比超出了0.46≥x≥0.51,在试样24的情况下,其Sb的含量c小于0.01,在试样23的情况下,Sn和Cr的总含量b大于0.3,在试样16的情况下,其Cr的含量未被Sn所取代。发现这些试样均具有很低的压电d31常数,该常数低至|d31|<200pC/N,因此是不好的。
此外,在试样5的情况下,试样中La(用于取代Pb)与Pb的摩尔比大于2摩尔%,由于其Curie温度为250℃或更低并且其耐热性较差,因此是不好的。
另外,在试样19的情况下,用于取代Cr的Sn的量大于0.5,在试样20的情况下,Cr与Sn的总量小于0.01,在试样27的情况下,Sb的含量大于0.04,发现它们均具有1×1010Ω·m或更高的绝缘电阻率。结果,它们的耐热性差,因此是不好的。
用这种方法,根据本实例,即使将在本发明范围内的压电陶瓷在240℃的温度下放置3分钟,随后在室温下放置24小时,它的压电常数d31也会高达|d31|≥200pC/N。也就是说,与常规的压电陶瓷相比,由本发明的压电陶瓷组合物制成的压电陶瓷具有更高的压电特性(k31,|d31|)和更高的耐热性。
本发明的压电陶瓷组合物可用于制造,例如图1和图2所示的压电蜂鸣器的压电陶瓷14。还可用于形成如图3所示的压电控制器20的压电陶瓷22。
图1是说明本发明背景和应用本发明的压电蜂鸣器的一个实施例的简单平面图。图2是图1压电蜂鸣器的正视图。如图1和图2所示,压电蜂鸣器10具有例如圆形的金属板12。在圆形金属板12中央形成例如圆形的压电陶瓷14。压电陶瓷14沿其厚度方向极化。另外,在压电陶瓷14上形成电极16。用于压电蜂鸣器10时,当在金属板12和电极16之间输入一个交流信号时,压电陶瓷14和金属板12会发生振动,从而产生声音。
图3是说明本发明背景和使用本发明的压电控制器的一个实施例的侧视图。如图3所示,压电控制器20带有多个短片状的压电陶瓷22,它们以如图所示的方法相互层叠在一起。压电陶瓷22的排列方式使得每相邻的两块陶瓷沿厚度方向相反地极化。另外,在压电陶瓷22之间形成有多个内电极24。此时,内电极24中每隔一个沿压电陶瓷22的长度方向向控制器20的一侧延伸,其余的内电极24也每隔一个沿压电陶瓷22的长度方向向控制器20的另一侧延伸。另外,在压电陶瓷22相反的两个表面上形成有外电极26,26。此时,一个外电极26与一组中间隔开的内电极24相连,而另一个外电极26与另一组中间隔开的内电极24相连。在使用压电控制器20时,当将一个直流信号以预定的方向施加至两个外电极26,26之间的一个位置时,控制器作为一个整体会沿压电陶瓷22的厚度方向膨胀,从而对其它元件(如开关)产生作用。
事实上,本发明压电陶瓷还可用于其它压电元件。使用这种方法可使压电陶瓷得到比常规压电陶瓷更高的压电特性和更高的耐热性。
利用本发明压电陶瓷组合物可使制得的压电陶瓷比常规的压电陶瓷具有更高的压电性能和更高的耐热性。
利用本发明压电陶瓷组合物制得压电蜂鸣器或压电控制器,可使得到的压电元件在回流炉(reflow furnace))中或者在高温下运行时表现出高的稳定性,并可形成大的电场引发的位移。
Claims (3)
1.一种压电陶瓷组合物,其中用通式PbA[(TixZr1-x)a(SnyCr1-y)bSbc]O3表示的锆钛酸铅(PZT)中有0.2-2摩尔%的铅原子被La所取代,上面通式中,A、x、y、a、b、c满足下列关系式:
0.94≤A≤1.02;、0.46≤x≤0.51、0.01≤y≤0.5、0.01≤b≤0.03、0.01≤c≤0.04、a+b+c=1。
2.如权利要求1所述的压电陶瓷组合物在制备压电蜂鸣器中的用途。
3.如权利要求1所述的压电陶瓷组合物在制备压电控制器中的用途。
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