JP2580257B2 - 強誘電性セラミックス - Google Patents
強誘電性セラミックスInfo
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Landscapes
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- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3系強
誘電性セラミックスに関し、さらに詳しくは、大きな圧
電定数ｄを有するPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3
系強誘電性セラミックスに関する。
誘電性セラミックスに関し、さらに詳しくは、大きな圧
電定数ｄを有するPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3
系強誘電性セラミックスに関する。
発明の技術的背景ならびにその問題点 従来、強誘電性セラミックスからなる圧電材料は、圧
電フィルタ、圧電トランス、超音波振動子あるいは圧電
ブザーなどの種々の用途に利用されている。これらの用
途に用いられている最も代表的な強誘電性セラミックス
としては、PbTiO3−PbZrO3系固溶体が知られている。ま
た、さらに圧電特性を改良したPb（Mg1/3Nb2/3）O3−Pb
TiO3−PbZrO3系固溶体（特公昭42−9716号公報など）な
らびにこれらの固溶体にBaTiO3、SrTiO3またはCaTiO3を
含有させた強誘電性セラミックスなども知られている。
電フィルタ、圧電トランス、超音波振動子あるいは圧電
ブザーなどの種々の用途に利用されている。これらの用
途に用いられている最も代表的な強誘電性セラミックス
としては、PbTiO3−PbZrO3系固溶体が知られている。ま
た、さらに圧電特性を改良したPb（Mg1/3Nb2/3）O3−Pb
TiO3−PbZrO3系固溶体（特公昭42−9716号公報など）な
らびにこれらの固溶体にBaTiO3、SrTiO3またはCaTiO3を
含有させた強誘電性セラミックスなども知られている。
ところで、圧電材料をたとえば変位制御用アクチュエ
ータとして用いることが検討されている。この場合、圧
電セラミックスにより電気エネルギーを機械的エネルギ
ーに変換し、この機械的エネルギーによって圧電セラミ
ックス自体が変位する必要があるため、圧電セラミック
スの圧電定数ｄを大きくする必要がある。
ータとして用いることが検討されている。この場合、圧
電セラミックスにより電気エネルギーを機械的エネルギ
ーに変換し、この機械的エネルギーによって圧電セラミ
ックス自体が変位する必要があるため、圧電セラミック
スの圧電定数ｄを大きくする必要がある。
一般に、圧電定数ｄと、電気機械結合係数Ｋおよび比
誘電率εとの間には、 なる関係があり、圧電定数ｄを大きくするためには、電
気機械結合係数Ｋおよび／または比誘電率εを大きくし
なければならない。
誘電率εとの間には、 なる関係があり、圧電定数ｄを大きくするためには、電
気機械結合係数Ｋおよび／または比誘電率εを大きくし
なければならない。
これまで、たとえばPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−Pb
ZrO3系固溶体ならびにこれらの固溶体にBaTiO3、SrTiO3
またはCaTiO3を含有させた固溶体に、電気機械結合係数
Ｋおよび／または比誘電率εを大きくすることによっ
て、圧電定数ｄを大きくする目的で、さらに各種酸化物
を含有させた材料がいくつか提案されているが、圧電定
数ｄの大きさは必ずしも満足のいくレベルではない。た
とえば、これら固溶体にNiOをさらに含有させた場合、N
iO含有量の増加とともに圧電定数ｄが向上するが、限度
を越してNiOを含有させると、圧電定数ｄは低下してし
まう。これは、これら固溶体において、NiイオンがABO3
で表わされるペロブスカイト型結晶のＢサイトに選択的
に入るため、限度を越してNiOを含有させると、Ａサイ
トのイオンが不足し、ついには一部のNiOがペロブスカ
イト結晶に取り込まれなくなるためと考えられる。
ZrO3系固溶体ならびにこれらの固溶体にBaTiO3、SrTiO3
またはCaTiO3を含有させた固溶体に、電気機械結合係数
Ｋおよび／または比誘電率εを大きくすることによっ
て、圧電定数ｄを大きくする目的で、さらに各種酸化物
を含有させた材料がいくつか提案されているが、圧電定
数ｄの大きさは必ずしも満足のいくレベルではない。た
とえば、これら固溶体にNiOをさらに含有させた場合、N
iO含有量の増加とともに圧電定数ｄが向上するが、限度
を越してNiOを含有させると、圧電定数ｄは低下してし
まう。これは、これら固溶体において、NiイオンがABO3
で表わされるペロブスカイト型結晶のＢサイトに選択的
に入るため、限度を越してNiOを含有させると、Ａサイ
トのイオンが不足し、ついには一部のNiOがペロブスカ
イト結晶に取り込まれなくなるためと考えられる。
本発明者らは、このような知見に基づき、Ｂサイトに
入る金属イオンに加え、Ａサイトに入る金属イオンを併
せて含有させることにより、これらの酸化物をすべてペ
ロブスカイト結晶中に取り込ませた場合、Ｂサイトに入
る金属イオンのみを含有させた場合に比べ、圧電定数ｄ
をより大きくできることを見出して、本発明を完成する
に至った。
入る金属イオンに加え、Ａサイトに入る金属イオンを併
せて含有させることにより、これらの酸化物をすべてペ
ロブスカイト結晶中に取り込ませた場合、Ｂサイトに入
る金属イオンのみを含有させた場合に比べ、圧電定数ｄ
をより大きくできることを見出して、本発明を完成する
に至った。
発明の目的 本発明は、上記のような点に鑑みて完成されたもので
あって、電気機械結合係数Ｋおよび／または比誘電率ε
が大きく、したがって圧電定数ｄが大きく、圧電特性に
優れ、アクチュエータ等として用いて好適な強誘電性セ
ラミックスを提供することを目的としている。
あって、電気機械結合係数Ｋおよび／または比誘電率ε
が大きく、したがって圧電定数ｄが大きく、圧電特性に
優れ、アクチュエータ等として用いて好適な強誘電性セ
ラミックスを提供することを目的としている。
発明の概要 このような目的を達成するために、本発明に係る強誘
電性セラミックスは、 Pb1-aMa（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3［ただし、ＭはBaまた
はSrであり、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］で表わされ、 ａ＝０〜0.10 ｘ＝0.05〜0.70 ｙ＝0.25〜0.50 ｚ＝0.05〜0.70 であるペロブスカイト型固溶体に対し、下記のＡ群から
選ばれた少なくとも１種以上の酸化物と、下記のＢ群か
ら選ばれた少なくとも１種以上の酸化物とをともに含有
せしめてなるペロブスカイト型固溶体であることを特徴
としている。
電性セラミックスは、 Pb1-aMa（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3［ただし、ＭはBaまた
はSrであり、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］で表わされ、 ａ＝０〜0.10 ｘ＝0.05〜0.70 ｙ＝0.25〜0.50 ｚ＝0.05〜0.70 であるペロブスカイト型固溶体に対し、下記のＡ群から
選ばれた少なくとも１種以上の酸化物と、下記のＢ群か
ら選ばれた少なくとも１種以上の酸化物とをともに含有
せしめてなるペロブスカイト型固溶体であることを特徴
としている。
Ａ群（La2O3、Nd2O3） Ｂ群（ZnO、SnO2、Ta2O5） このような本発明に係る強誘電性セラミックスは、AB
O3で表わされるペロブスカイト型結晶におけるA,B両サ
イトに上記のような金属酸化物の金属イオンをそれぞれ
含有させるようにしたため、圧電定数ｄが、従来既知の
強誘電性セラミックスと比較して大幅に向上している。
したがって、本発明に係る強誘電性セラミックスは、ア
クチュエータ等の用途に用いた場合に優れた特性を示
す。
O3で表わされるペロブスカイト型結晶におけるA,B両サ
イトに上記のような金属酸化物の金属イオンをそれぞれ
含有させるようにしたため、圧電定数ｄが、従来既知の
強誘電性セラミックスと比較して大幅に向上している。
したがって、本発明に係る強誘電性セラミックスは、ア
クチュエータ等の用途に用いた場合に優れた特性を示
す。
発明の具体的説明 以下本発明に係る強誘電性セラミックスについて具体
的に説明する。
的に説明する。
本発明に係る強誘電性セラミックスは、 Pb1-aMa（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3［ただし、ＭはBaま
たはSrであり、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］で表わされ、ａ、ｘ、
ｙ、ｚが下記の範囲にあり、 ａ＝０〜0.10、好ましくは0.01〜0.07 ｘ＝0.05〜0.70、好ましくは0.10〜0.60 ｙ＝0.25〜0.50、好ましくは0.30〜0.45 ｚ＝0.05〜0.70、好ましくは0.10〜0.60 このペロブスカイト型固溶体に対し、下記のＡ群から
選ばれた少なくとも１種以上の酸化物と、下記のＢ群か
ら選ばれた少なくとも１種以上の酸化物とをともに含有
せしめてなるペロブスカイト型固溶体である。
たはSrであり、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］で表わされ、ａ、ｘ、
ｙ、ｚが下記の範囲にあり、 ａ＝０〜0.10、好ましくは0.01〜0.07 ｘ＝0.05〜0.70、好ましくは0.10〜0.60 ｙ＝0.25〜0.50、好ましくは0.30〜0.45 ｚ＝0.05〜0.70、好ましくは0.10〜0.60 このペロブスカイト型固溶体に対し、下記のＡ群から
選ばれた少なくとも１種以上の酸化物と、下記のＢ群か
ら選ばれた少なくとも１種以上の酸化物とをともに含有
せしめてなるペロブスカイト型固溶体である。
Ａ群（La2O3、Nd2O3） Ｂ群（ZnO、SnO2、Ta2O5） 本発明に係る強誘電性セラミックスを構成するペロブ
スカイト型結晶をABO3で表わした場合、本発明では、Ａ
サイトにはＡ群から選ばれた少なくとも１種以上の金属
酸化物が下記のような金属イオンの形態で入っており、
ＢサイトにはＢ群から選ばれた少なくとも１種以上の金
属酸化物が下記のような金属イオンの形態で入ってい
る。
スカイト型結晶をABO3で表わした場合、本発明では、Ａ
サイトにはＡ群から選ばれた少なくとも１種以上の金属
酸化物が下記のような金属イオンの形態で入っており、
ＢサイトにはＢ群から選ばれた少なくとも１種以上の金
属酸化物が下記のような金属イオンの形態で入ってい
る。
Ａ群（La3+、Nd3+） Ｂ群（Zn2+、Sn4+、Ta5+） ここで、上記のPb1-aMa（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3［た
だし、ＭはBaまたはSr］なる固溶体に対し、Ａ群の金属
イオンは該固溶体中のPbおよびＭ（ＭはBaまたはSr）の
合計原子当量100原子当量に対し、0.5〜5.0原子当量の
量で存在していることが望ましく、この範囲で圧電定数
ｄの向上効果が特に著しい。また、Ｂ群の金属イオンは
0.5≦Ｎ≦5.0（ただし、 は各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子価を表わし、χ
Ai、χBjは各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子当量を
表わす）となる量で存在していることが望ましく、この
範囲で圧電定数ｄの向上効果が特に著しい。
だし、ＭはBaまたはSr］なる固溶体に対し、Ａ群の金属
イオンは該固溶体中のPbおよびＭ（ＭはBaまたはSr）の
合計原子当量100原子当量に対し、0.5〜5.0原子当量の
量で存在していることが望ましく、この範囲で圧電定数
ｄの向上効果が特に著しい。また、Ｂ群の金属イオンは
0.5≦Ｎ≦5.0（ただし、 は各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子価を表わし、χ
Ai、χBjは各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子当量を
表わす）となる量で存在していることが望ましく、この
範囲で圧電定数ｄの向上効果が特に著しい。
このような本発明の組成を有した強誘電性セラミック
スは、焼結した際に各金属酸化物成分を提供しうるよう
な金属化合物たとえば金属酸化物あるいは金属塩などを
粉末状で用い、これを焼結することにより製造すること
ができる。これらの粉末状の金属化合物の製法は、特に
限定されるものではなく、液相法、固相法など種々の公
知の方法を用いることができる。たとえば、液相法にお
いては沈澱法、共沈法、アルコキシド法、ゾルゲル法な
どが適用でき、固相法においてはシュウ酸塩分解法、酸
化物混合法などが適用できる。以上いずれかの方法で得
られた粉末を800〜1000℃で仮焼し、この仮焼体をボー
ルミル粉砕したのち乾燥する。これを500〜1500kg/cm2
の圧力でプレス成形し、1000〜1300℃で焼成すれば、目
的とする強誘電性セラミックスが得られる。
スは、焼結した際に各金属酸化物成分を提供しうるよう
な金属化合物たとえば金属酸化物あるいは金属塩などを
粉末状で用い、これを焼結することにより製造すること
ができる。これらの粉末状の金属化合物の製法は、特に
限定されるものではなく、液相法、固相法など種々の公
知の方法を用いることができる。たとえば、液相法にお
いては沈澱法、共沈法、アルコキシド法、ゾルゲル法な
どが適用でき、固相法においてはシュウ酸塩分解法、酸
化物混合法などが適用できる。以上いずれかの方法で得
られた粉末を800〜1000℃で仮焼し、この仮焼体をボー
ルミル粉砕したのち乾燥する。これを500〜1500kg/cm2
の圧力でプレス成形し、1000〜1300℃で焼成すれば、目
的とする強誘電性セラミックスが得られる。
［実施例］ 以下本発明を実施例によって説明するが、本発明はこ
れら実施例に限定されるものではない。
れら実施例に限定されるものではない。
なお、径方向振動の電気機械結合係数（Kp）、比誘電
率（ε）および圧電定数（d31）の測定は電子材料工業
会標準規格（EMAS）に定められた方法に準拠して行なっ
た。
率（ε）および圧電定数（d31）の測定は電子材料工業
会標準規格（EMAS）に定められた方法に準拠して行なっ
た。
実施例１〜５、比較例１ PbO、ZrO2、TiO2、MgCO3、Nb2O5、SrCO3、La2O3、SnO
およびSnO2を表１に示す組成を有するような量比に秤量
し、ボールミルにて粉砕混合した。得られた粉末を800
〜1000℃で１〜２時間仮焼し、この仮焼体をボールミル
粉砕したのち乾燥した。これを1000kg/cm2の圧力で直径
25mmの円板にプレス成形し、1050〜1250℃で１〜２時間
焼成した。かくして得られた焼結体を厚さ0.5mmまで研
磨したのち、両面に銀電極を塗布し、焼き付けた。さら
に、シリコンオイル中で20〜40KV/cmの直流電界を印加
することにより分極処理を施したのち、12時間エージン
グした試料を電気特性の測定に供した。
およびSnO2を表１に示す組成を有するような量比に秤量
し、ボールミルにて粉砕混合した。得られた粉末を800
〜1000℃で１〜２時間仮焼し、この仮焼体をボールミル
粉砕したのち乾燥した。これを1000kg/cm2の圧力で直径
25mmの円板にプレス成形し、1050〜1250℃で１〜２時間
焼成した。かくして得られた焼結体を厚さ0.5mmまで研
磨したのち、両面に銀電極を塗布し、焼き付けた。さら
に、シリコンオイル中で20〜40KV/cmの直流電界を印加
することにより分極処理を施したのち、12時間エージン
グした試料を電気特性の測定に供した。
結果を表１に示す。
表中、ａ、ｘ、ｙ、ｚは式Pb1-aSra（Mg1/3Nb2/3）xT
iyZrzO3［ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］の各係数を表わし、ｐ、
ｑ、ｒはPbおよびSrの合計原子当量100原子当量に対す
る各金属イオンの原子当量を表わす。また、Ｎは は各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子価を表わし、χ
Ai、χBjは各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子当量を
表わす）で定義される値を表わす。
iyZrzO3［ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］の各係数を表わし、ｐ、
ｑ、ｒはPbおよびSrの合計原子当量100原子当量に対す
る各金属イオンの原子当量を表わす。また、Ｎは は各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子価を表わし、χ
Ai、χBjは各々、Ａ群、Ｂ群の金属イオンの原子当量を
表わす）で定義される値を表わす。
実施例１〜５の結果より、比較例１のPb0.95Sr
0.05（Mg1/3Nb2/3）0.375Ti0.375Zr0.250O3なる組成を
有する強誘電性セラミックス（Ｉ）と比較して、強誘電
性セラミックス（Ｉ）にＡサイトへ入るLa3+を含有さ
せ、しかもＢサイトへ入るZn2+およびSn4+を併せて含有
させた強誘電性セラミックスは、より大きな圧電定数d
31を持つことがわかる。
0.05（Mg1/3Nb2/3）0.375Ti0.375Zr0.250O3なる組成を
有する強誘電性セラミックス（Ｉ）と比較して、強誘電
性セラミックス（Ｉ）にＡサイトへ入るLa3+を含有さ
せ、しかもＢサイトへ入るZn2+およびSn4+を併せて含有
させた強誘電性セラミックスは、より大きな圧電定数d
31を持つことがわかる。
実施例６〜19 PbO、ZrO2、TiO2、MgCO3、Nb2O5、SrCO3と、Ａ群（La
2O3、Nd2O3）から選ばれた少なくとも１種以上の酸化物
と、Ｂ群（ZnO、SnO2、Ta2O5）から選ばれた少なくとも
１種以上の酸化物とを、表２に示す組成を有するような
量比に秤量し、ボールミルにて粉砕混合した。以下、実
施例１と同様の方法で強誘電性セラミックスを作製し、
電気特性を測定した。
2O3、Nd2O3）から選ばれた少なくとも１種以上の酸化物
と、Ｂ群（ZnO、SnO2、Ta2O5）から選ばれた少なくとも
１種以上の酸化物とを、表２に示す組成を有するような
量比に秤量し、ボールミルにて粉砕混合した。以下、実
施例１と同様の方法で強誘電性セラミックスを作製し、
電気特性を測定した。
結果を表２に示す。
これらの実施例からも、上記の強誘電性セラミックス
（Ｉ）に上記Ａ群、Ｂ群の金属イオンをともに含有させ
ることにより、圧電定数d31が向上していることがわか
る。
（Ｉ）に上記Ａ群、Ｂ群の金属イオンをともに含有させ
ることにより、圧電定数d31が向上していることがわか
る。
実施例10〜12、比較例２〜４ Pb1-aSra（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3（ｘ＋ｙ＋ｚ＝
１）の各係数が実施例１〜９とは異なる強誘電性セラミ
ックスにLa3+、Zn2+およびSn4+を表３に示すような組成
を有するように所定量含有させた強誘電性セラミックス
を実施例１と同様の方法で作製し、電気特性を測定し
た。
１）の各係数が実施例１〜９とは異なる強誘電性セラミ
ックスにLa3+、Zn2+およびSn4+を表３に示すような組成
を有するように所定量含有させた強誘電性セラミックス
を実施例１と同様の方法で作製し、電気特性を測定し
た。
結果を表３に示す。
実施例13、比較例５ 実施例１および比較例１でSrCO3の代わりにBaCO3を使
用した以外は、実施例１および比較例１と同様の方法で
強誘電性セラミックスを作製し、電気特性を測定した。
用した以外は、実施例１および比較例１と同様の方法で
強誘電性セラミックスを作製し、電気特性を測定した。
結果を表３に示す。
発明の効果 以上の説明から明らかなように、本発明に係る強誘電
性セラミックスは、ABO3で表わされるペロブスカイト型
結晶におけるA,B両サイトに各々入り得る金属イオンを
含有させ、これらの酸化物をすべてペロブスカイト結晶
中に取り込ませたため、圧電定数ｄが、従来既知の強誘
電性セラミックスと比較して大幅に向上している。した
がって、本発明に係る強誘電性セラミックスは、アクチ
ュエータ等の用途に用いた場合に優れた特性を示すこと
ができる。
性セラミックスは、ABO3で表わされるペロブスカイト型
結晶におけるA,B両サイトに各々入り得る金属イオンを
含有させ、これらの酸化物をすべてペロブスカイト結晶
中に取り込ませたため、圧電定数ｄが、従来既知の強誘
電性セラミックスと比較して大幅に向上している。した
がって、本発明に係る強誘電性セラミックスは、アクチ
ュエータ等の用途に用いた場合に優れた特性を示すこと
ができる。
Claims (1)
- 【請求項１】Pb1-aMa（Mg1/3Nb2/3）xTiyZrzO3［ただ
し、ＭはBaまたはSrであり、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１］で表わさ
れ、 ａ＝０〜0.10 ｘ＝0.05〜0.70 ｙ＝0.25〜0.50 ｚ＝0.05〜0.70 であるペロブスカイト型固溶体に対し、下記のＡ群から
選ばれた少なくとも１種以上の酸化物と、下記のＢ群か
ら選ばれた少なくとも１種以上の酸化物とをともに含有
せしめてなるペロブスカイト型固溶体であることを特徴
とする強誘電性セラミックス。 Ａ群（La2O3、Nd2O3） Ｂ群（ZnO、SnO2、Ta2O5）
Priority Applications (9)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63129799A JP2580257B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 強誘電性セラミックス |
| MYPI89000688A MY104020A (en) | 1988-05-27 | 1989-05-23 | Ferroelectric ceramic material. |
| US07/356,216 US4948767A (en) | 1988-05-27 | 1989-05-24 | Ferroelectric ceramic material |
| AT89305333T ATE125522T1 (de) | 1988-05-27 | 1989-05-25 | Ferroelektrisches keramisches material. |
| EP89305333A EP0344000B1 (en) | 1988-05-27 | 1989-05-25 | Ferroelectric ceramic material |
| DE68923579T DE68923579T2 (de) | 1988-05-27 | 1989-05-25 | Ferroelektrisches keramisches Material. |
| CA000600773A CA1335932C (en) | 1988-05-27 | 1989-05-26 | Ferroelectric ceramic material |
| CN89103701A CN1018226B (zh) | 1988-05-27 | 1989-05-27 | 铁电陶瓷材料 |
| KR1019890007124A KR910009893B1 (ko) | 1988-05-27 | 1989-05-27 | 강유전성 세라믹재 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63129799A JP2580257B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 強誘電性セラミックス |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01298062A JPH01298062A (ja) | 1989-12-01 |
| JP2580257B2 true JP2580257B2 (ja) | 1997-02-12 |
Family
ID=15018514
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63129799A Expired - Lifetime JP2580257B2 (ja) | 1988-05-27 | 1988-05-27 | 強誘電性セラミックス |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2580257B2 (ja) |
-
1988
- 1988-05-27 JP JP63129799A patent/JP2580257B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01298062A (ja) | 1989-12-01 |
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