CN110317801A - 一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球及其制备方法和应用 - Google Patents

一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球及其制备方法和应用，该复合凝胶小球包括由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球，表面及内部负载有粉末活性炭和群体感应淬灭菌。其制备方法为：将聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭与水混合，与群体感应淬灭菌菌悬液混合，所得混合液依次与硼酸和氯化钙的水溶液、硫酸钠溶液进行交联反应，得到复合凝胶小球。本发明复合凝胶小球具有成本低廉、传质性能好、机械强度高、分散性好、生物活性高、吸附能力强等优点，其制备方法具有制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、产品收益率高等优点。本发明复合凝胶小球能够有效去除群体感应信号分子AHL以及延缓膜污染效率，具有较好的应用前景。

Description

一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球及其制备方法和 应用
技术领域
本发明属于环境功能材料和水处理新技术领域，涉及一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球及其制备方法和应用。
背景技术
膜生物反应器(Membrane bioreactor，MBR)中的膜生物污染主要由混合液悬浮固体的沉积作用和膜表面生物膜的生长造成。近年来，利用生物群体感应淬灭(quorumquenching，QQ)来控制膜生物污染成为了一种新的技术方法。单细胞细菌依赖一些特定信号分子如N-乙酰高丝氨酸环内酯(N-acyl homoserine lactone，AHL)进行相互交流并对周围环境变化作出反应，如胞外聚合物和溶解性代谢产物的产生、生物膜的形成等。因此，可以采用某些方法管控信号分子AHL(如降解或者去除AHL)来阻断细菌间的交流(即微生物群体感应淬灭)，从而抑制生物膜的生长达到膜污染控制的目的。目前，关于AHL的降解主要通过AHL降解酶和AHL降解菌两种方式。Rhodococcus sp.BH4是一种高效的AHL降解细菌，相较于AHL酶降解的方法来说，利用该QQ细菌的增殖来降解AHL信号分子如N-octanoyl-DLhomoserine lactone(C8-HSL)更具经济性和可持续性。然而直接将Rhodococcus sp.BH4应用于MBR中的膜污染控制却存在一些问题，如它会与周围的其他细菌存在竞争、与周边的有害物直接接触和随着排泥过程而流失等。因此，急需研发一种无毒的、传质性强且机械稳定性高的固定化材料对该细菌进行包埋固定。
聚乙烯醇(PVA)常被用于微生物的固定化，但是采用传统硼酸交联方法制备的聚乙烯醇小球存在以下问题：在制备的过程中会出现凝聚成团现象，使得材料分散性不好，影响小球的成型；在制备过程中会损害目标菌的活性，使得微生物的活性降低，影响对群体感应信号分子AHL的去除；制得的小球机械强度差，在水力作用或者机械搅拌条件下容易破损，影响小球的稳定性；制得的小球传质阻力大，不利于降解效率的提高。因此，如何全面改善上述存在的缺点和不足，以获得一种成本低廉、传质性好、机械强度高、分散性好、吸附能力强且生物活性强的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，以及获得一种制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、产品收益率高的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，这对于提高对群体感应信号分子AHL去除效果以及实现膜污染的有效控制具有重要意义。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有技术的不足，提供一种成本低廉、传质性好、机械强度高、分散性好、吸附能力强且生物活性强的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，还提供了一种制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、产品收益率高的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，以及该固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在去除群体感应信号分子AHL和抑制膜污染中的应用。
为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球包括由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球，所述凝胶小球的表面及内部负载有粉末活性炭和群体感应淬灭菌。
上述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，进一步改进的，所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球从外至内为由密至疏的分层网状结构；所述分层网状结构上附着有群体感应淬灭菌；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的粒径为1.5mm～5.5mm；所述群体感应淬灭菌为Rhodococcus sp.BH4；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中粉末活性炭的质量含量为0.1％～4％。
作为一个总的技术构思，本发明还提供了一种上述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，包括以下步骤：
S1、将聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭与水混合，得到聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液；
S2、将步骤S1中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液与群体感应淬灭菌菌悬液混合，得到聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液；
S3、将步骤S2中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液加入到硼酸和氯化钙的水溶液中进行第一次交联反应，得到凝胶小球；
S4、将步骤S3中得到的凝胶小球与硫酸钠溶液混合进行第二次交联反应，得到固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球。
上述的制备方法，进一步改进的，所述步骤S1中，所述聚乙烯醇、海藻酸钠和水的质量比为10∶0.5～4∶50～200；所述聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液中粉末活性炭的质量浓度为0.1％～4％。
上述的制备方法，进一步改进的，所述步骤S2中，所述群体感应淬灭菌菌悬液的浓度为50mg/mL～400mg/mL。
上述的制备方法，进一步改进的，所述步骤S3中，所述硼酸和氯化钙的水溶液中CaCl2的质量浓度为1％～4％；所述硼酸和氯化钙的水溶液中硼酸的质量浓度为2％～4％；所述第一次交联反应在搅拌条件下进行；所述搅拌的转速为50rpm～800rpm；所述第一次交联反应的时间为0.5h～3h。
上述的制备方法，进一步改进的，所述步骤S4中，所述硫酸钠溶液的质量浓度为3％～10％；所述第二次交联反应在搅拌条件下进行；所述搅拌的转速为50rpm～800rpm；所述第二次交联反应的时间为2h～4h。
作为一个总的技术构思，本发明还提供了一种上述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球或上述的制备方法制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在去除群体感应信号分子AHL中的应用。
上述的应用，进一步改进的，包括以下步骤：将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球与AHL溶液混合进行去除反应，完成对AHL的去除；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的添加量为每升AHL溶液中添加固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球10g～100g。
上述的应用，进一步改进的，所述AHL溶液中AHL的初始浓度为20ng/mL～1000ng/mL；所述AHL溶液为C8-HSL溶液；所述去除反应在振荡条件下进行；所述振荡的速度为50rpm～180rpm；所述去除反应过程中控制反应体系pH值为6～8；所述去除反应的温度为10℃～45℃；所述去除反应的时间为0.5h～4h。
作为一个总的技术构思，本发明还提供了一种上述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球或上述的制备方法制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在抑制膜污染中的应用。
上述的应用，进一步改进的，包括以下步骤：将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球和活性污泥混合，加入膜材料进行培养，完成对膜污染的抑制；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的添加量为每升活性污泥中添加固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球4g～40g。
上述的应用，进一步改进的，所述活性污泥中MLSS的浓度为4000mg/L～8000mg/L；所述膜材料是孔径为0.22μm～0.45μm的聚偏二氟乙烯；所述培养在振荡条件下进行；所述振荡的转速为50rpm～180rpm；所述培养的温度为10℃～45℃；所述培养的时间为4天～30天。
与现有技术相比，本发明的优点在于：
1、本发明提供了一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，包括由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球，其中凝胶小球的表面及内部负载有粉末活性炭和群体感应淬灭菌。本发明中，聚乙烯醇具有机械强度高、无生物毒性、价格低廉等优点，海藻酸钠可以改善小球的表面性能从而减少其凝聚成团的趋势，由此构成的凝胶小球不会相互粘结，具有较好的分散性。在此基础上，本发明将粉末活性炭负载在由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球表面及内部，可以增加凝胶小球的传质性能，从而提高降解效率，同时将群体感应淬灭菌负载在由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球表面及内部，能够提高群体感应淬灭菌的活性，从其具有更强的生存能力，从而进一步提高群体感应淬灭的效率。本发明的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球具有成本低廉、传质性能好、机械强度高、分散性好、生物活性高、吸附能力强等优点，能够有效去除群体感应信号分子AHL以及延缓膜污染效率，具有较好的应用前景。
2、本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，无毒无污染，对环境友好。
3、本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，易于分离，再利用效率高。
4、本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中，群体感应淬灭菌Rhodococcussp.BH4易于培养和贮存。
5、本发明还提供了一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，以聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭、硼酸、氯化钙、硫酸钠为原料，通过交联反应制备得到，其中以硼酸和氯化钙为第一交联剂，所制得的凝胶小球大小均匀，不相互粘结，分散性好，以硫酸钠为第二交联剂能够进一步降低群体感应淬灭菌的活性损失，从而保证群体感应淬灭菌具有较高的活性以及更强的生存能力。另外，粉末活性炭的加入能够缩短硼酸的交联时间，提高了生产效率。本发明制备方法具有原料来源广泛、价格低廉、制备工艺简单、操作简便、生产效率高、生产周期短、产品收益率高等优点，不需要特殊的化工设备，易于实现工业化生产。
6、本发明还提供了一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在去除群体感应信号分子AHL中的应用，通过将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球与AHL溶液混合进行反应即可实现对AHL的有效去除，具有处理工艺简单、去除效率高等优点。相比不含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，本发明中采用的含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对AHL的去除率更高，提高幅度高达31.9％。
7、本发明还提供了一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在抑制膜污染中的应用，通过将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球加入到含有膜材料的介质中即可缓解膜材料在该介质中的膜污染问题，从而抑制膜污染，具有处理工艺简单、抑制效果好等优点。相比不含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，本发明中采用的含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对膜污染的抑制能力更强。
附图说明
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整的描述。
图1为本发明实例1中制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的实物图。
图2为本发明实例1中制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的扫描电镜图。
具体实施方式
以下结合说明书附图和具体优选的实施例对本发明作进一步描述，但并不因此而限制本发明的保护范围。
以下实施例中所采用的原料和仪器均为市售。以下实施例中，若无特别说明，所得数据均是三次以上重复实验的平均值。
实施例1：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，包括由聚乙烯醇(PVA)和海藻酸钠(SA)组成的凝胶小球，其中该凝胶小球的表面及内部负载有粉末活性炭(PAC)和群体感应淬灭菌。
本实施例中，固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中粉末活性炭的质量含量为1％。
本实施例中，群体感应淬灭菌为Rhodococcus sp.BH4。
本实施例中，固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球从外至内为由密至疏的分层网状结构，该分层网状结构上附着有群体感应淬灭菌。
本实施例中，固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的粒径为3.5mm。
一种上述本实施例的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，包括以下步骤：
(1)将9.1g聚乙烯醇、0.9g海藻酸钠和1g粉末活性炭加入90mL水中，加热溶解，搅拌均匀，冷却后，得到聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液。
(2)往步骤(1)中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液中加入10mL、浓度为140mg/mL的Rhodococcus sp.BH4菌悬液，搅拌均匀，得到聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液。
(3)用注射器将步骤(2)中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液滴加到500mL硼酸和氯化钙的水溶液(该水溶液中氯化钙和硼酸的质量浓度均为4％)中，在室温(温度为10℃～35℃)、转速为180rpm的搅拌条件下进行第一次交联反应1.5小时，通过交联反应制备出颗粒均匀的小球，收集该制得的小球并多次洗涤，得到凝胶小球。
(4)将步骤(3)中得到的凝胶小球加入到500mL、质量浓度为7％的硫酸钠溶液中，在室温(温度为10℃～35℃)、转速为180rpm的搅拌条件下进行第二次交联反应4个小时，通过二次交联进一步降低Rhodococcus sp.BH4菌的活性损失，收集二次交联反应后得到的凝胶小球并洗涤多次后，得到的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，编号为A2。
图1为本发明实施例1中制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的实物图。如图1所示，本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的外观呈黑色，颗粒粒径均匀，直径为3.5mm。图2为本发明实施例1中制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的扫描电镜图。图2中，a为表面形貌图，b为表面形貌放大图，c为剖面结构图，d为剖面结构放大图。由图2可知，本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，整体外观为球形，表面有很多褶皱(如图2a所示)，可能为冷冻干燥所致；粉末活性炭均匀负载在凝胶小球上(如图2b所示)，即粉末活性炭负载在凝胶小球表面；球体内部从边缘往中心为由密到疏的分层网状结构(如图2c所示)，主要归因于小球外层直接与交联剂接触，使得外层交联时间相对较长，外层接触交联剂的浓度相对小球内部更高，交联过程更为充分；在凝胶小球的网状结构上附着有许多群体感应淬灭菌(如图2d所示)，即群体感应淬灭菌负载在凝胶小球内部。
实施例2：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，与实施例1中的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A2)基本相同，区别仅在于：实施例2的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中粉末活性炭的质量含量为0.5％。
一种上述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，与实施例1中固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A2)的制备方法基本相同，区别仅在于：实施例2的制备方法中粉末活性炭的用量为0.5g。
实施例2中制备的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，编号为A1。
实施例3：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，与实施例1中的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A2)基本相同，区别仅在于：实施例3的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中粉末活性炭的质量含量为1.5％。
一种上述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，与实施例1中固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A2)的制备方法基本相同，区别仅在于：实施例3的制备方法中粉末活性炭的用量为1.5g。
实施例3中制备的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，编号为A3。
对比例1
一种不含粉末活性炭的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，与实施例1中固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A2)的制备方法基本相同，区别仅在于：对比例1的制备方法中不添加粉末活性炭。
实施例4：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在去除群体感应信号分子AHL中的应用，该AHL具体为C8-HSL，包括以下步骤:
称取实施例1-3制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A1、A2、A3)，各取2g，分别添加到50mL含有C8-HSL的Tris-HCL缓冲液中(pH 7.0,0.05mol/L)，其中C8-HSL的初始浓度为200ng/mL，在振荡转度为130rpm、温度为30℃的条件下反应60分钟，反应过程中控制反应体系的pH值为7，完成对群体感应信号分子C8-HSL的去除。
对照组：以对比例1中制备的不含粉末活性炭的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球为对照，在相同的条件下对群体感应信号分子C8-HSL进行去除反应。
反应完成后，用生物显色法测定溶液中剩余的C8-HSL的浓度，计算C8-HSL的去除率，计算结果如表1所示。
表1不同PAC含量的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对C8-HSL去除率的影响
样品 A1 A2 A3 对照组
C8-HSL去除率 70.7％ 82.1％ 83.4％ 51.5％
由表1可知，随PAC含量的增大，固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对C8-HSL的去除率也随之增高，这可能是由于PAC的添加使得凝胶小球传质性和吸附性增加。同时，从表1可知，与不含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球相比，本发明中含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对C8-HSL的去除率更高，提高幅度高达31.9％。
实施例5：
一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在抑制膜污染中的应用，包括以下步骤：
取实施例1-3制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A1、A2、A3)，各取8g，分别添加到200mL活性污泥(该活性污泥中MLSS为8000mg/L)中，分别加入膜孔径为0.22微米的聚偏二氟乙烯(PVDF)(该膜材料在投入前将一端滤头用树脂封口)，在振荡速度为130rpm、温度为30℃的条件下培养8天，其中每组活性污泥每天将上清液更换为等体积的营养液，以维持生物膜在滤头上的生长。营养液成分如下：900mg/L葡萄糖、45mg/L蛋白胨、45mg/L酵母粉、450mg/L(NH4)2SO4、270mg/L KH2PO4、270mg/L K2HPO4、8.1mg/L MgSO4、3.564mg/L CaCl2·6H2O、63mg/L NaCl、1350mg/L NaHCO3、0.2mg/L FeCl3·6H2O、0.2mg/LCoCl2·6H2O。
对照组：以对比例1中制备的不含粉末活性炭的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球为对照，在相同的条件下将膜孔径为0.22微米的聚偏二氟乙烯(PVDF)置于活性污泥中培养。
培养结束后，将滤头一端去掉封口，安装在规格为10mL载入清水量为4mL的注射器上，在恒压20Kpa的条件下过滤，记录过滤完成时间后计算相应膜通量。以膜通量下降程度来表征膜污染程度，其结果如表2所示。
表2不同PAC含量的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对膜通量的影响
样品 A1 A2 A3 对照组
膜通量(L·m<sup>-2</sup>·h<sup>-1</sup>·bar<sup>-1</sup>) 1.10×10<sup>3</sup> 1.22×10<sup>3</sup> 1.24×10<sup>3</sup> 0.77×10<sup>3</sup>
本实施例中采用的膜孔径为0.22微米的聚偏二氟乙烯(PVDF)，其初始膜通量为1.93×103L·m-2·h-1·bar-1。结合表2中的数据对比可知，采用不含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球培养8天后，膜材料的膜通量降低为0.77×103L·m-2·h-1·bar-1，远低于该膜材料的初始膜通量。虽然膜材料的膜通量也有所降低，但是降低幅度明显减少，其中采用本发明固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球(A1、A2、A3)培养8天后，膜材料的膜通量分别为1.22×103L·m-2·h-1·bar-1、1.10×103·bar-1、1.24×103L·m-2·h-1·bar-1。由此可见，本发明的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球能够缓解膜材料在活性污泥中的污染问题，即能够有效抑制膜污染，其中PAC的质量含量为1.5％时，膜通量最高，说明其抑制膜污染的效果最好。同时，从表2可知，与不含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球相比，本发明中含有PAC的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球对膜污染的抑制能力更强。
以上实施例仅是本发明的优选实施方式，本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例。凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应该指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下的改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，其特征在于，所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球包括由聚乙烯醇和海藻酸钠组成的凝胶小球，所述凝胶小球的表面及内部负载有粉末活性炭和群体感应淬灭菌。
2.根据权利要求1所述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球，其特征在于，所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球从外至内为由密至疏的分层网状结构；所述分层网状结构上附着有群体感应淬灭菌；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的粒径为1.5mm～5.5mm；所述群体感应淬灭菌为Rhodococcus sp.BH4；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球中粉末活性炭的质量含量为0.1％～4％。
3.一种如权利要求1或2所述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、将聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭与水混合，得到聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液；
S2、将步骤S1中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液与群体感应淬灭菌菌悬液混合，得到聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液；
S3、将步骤S2中得到的聚乙烯醇、海藻酸钠、粉末活性炭和群体感应淬灭菌的混合液加入到硼酸和氯化钙的水溶液中进行第一次交联反应，得到凝胶小球；
S4、将步骤S3中得到的凝胶小球与硫酸钠溶液混合进行第二次交联反应，得到固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，所述聚乙烯醇、海藻酸钠和水的质量比为10∶0.5～4∶50～200；所述聚乙烯醇、海藻酸钠和粉末活性炭的混合液中粉末活性炭的质量浓度为0.1％～4％；
所述步骤S2中，所述群体感应淬灭菌菌悬液的浓度为50mg/mL～400mg/mL；
所述步骤S3中，所述硼酸和氯化钙的水溶液中CaCl2的质量浓度为1％～4％；所述硼酸和氯化钙的水溶液中硼酸的质量浓度为2％～4％；所述第一次交联反应在搅拌条件下进行；所述搅拌的转速为50rpm～800rpm；所述第一次交联反应的时间为0.5h～3h；
所述步骤S4中，所述硫酸钠溶液的质量浓度为3％～10％；所述第二次交联反应在搅拌条件下进行；所述搅拌的转速为50rpm～800rpm；所述第二次交联反应的时间为2h～4h。
5.一种如权利要求1或2所述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球或权利要求3或4所述的制备方法制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在去除群体感应信号分子AHL中的应用。
6.根据权利要求5所述的应用，其特征在于，包括以下步骤：将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球与AHL溶液混合进行去除反应，完成对AHL的去除；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的添加量为每升AHL溶液中添加固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球10g～100g。
7.根据权利要求6所述的应用，其特征在于，所述AHL溶液中AHL的初始浓度为20ng/mL～1000ng/mL；所述AHL溶液为C8-HSL溶液；所述去除反应在振荡条件下进行；所述振荡的速度为50rpm～180rpm；所述去除反应过程中控制反应体系pH值为6～8；所述去除反应的温度为10℃～45℃；所述去除反应的时间为0.5h～4h。
8.一种如权利要求1或2所述的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球或权利要求3或4所述的制备方法制得的固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球在抑制膜污染中的应用。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，包括以下步骤：将固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球和活性污泥混合，加入膜材料进行培养，完成对膜污染的抑制；所述固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球的添加量为每升活性污泥中添加固定化群体感应淬灭菌复合凝胶小球4g～40g。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述活性污泥中MLSS的浓度为4000mg/L～8000mg/L；所述膜材料是孔径为0.22μm～0.45μm的聚偏二氟乙烯；所述培养在振荡条件下进行；所述振荡的转速为50rpm～180rpm；所述培养的温度为10℃～45℃；所述培养的时间为4天～30天。
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