CN110315820B - 玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃，所述玻璃接合用薄膜作为多层薄膜，包括：i)第一层，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；ii)第二层，与所述第一层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；及iii)第三层，与所述第二层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂C的第三树脂及第三增塑剂，所述玻璃接合用薄膜可以在宽的温度范围内呈现隔音特性且抑制起气泡现象。

Description

玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃

技术领域

本发明涉及在宽的温度范围内具有优异的隔音性能且在层合玻璃不发生起气泡现象的玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃。

背景技术

增塑化的聚乙烯醇缩醛被用于将其作为如层合玻璃(钢化玻璃、安全玻璃)、聚合物层压板等透光层叠体内的中间层的薄膜制造中。

层合玻璃是指将聚乙烯醇缩丁醛片配置于两张玻璃之间来制成的透明层压板。层合玻璃主要用于在建筑物的围栏、外部材料、汽车挡风玻璃等透明屏障。

层合玻璃的主要功能是不允许穿透层合玻璃(耐贯通性)的同时吸收因冲击引起的能量来使施加于透明屏障里侧的物体或人员的损伤或伤害最小化(耐冲击性)。并且，适用于层合玻璃的中间层片对层合玻璃还赋予如减少音响噪音及降低UV和/或IR光透射等的额外的功能。

尤其，对于用于汽车、建筑物等的玻璃的薄膜，迫切需要改善隔音性。隔音性可通过随频率的变化发生变化的透过损失量来评估，尤其，在属于响度曲线范围的1,000至6,000Hz的范围，人类听觉具有高敏感度，因此所述范围内的隔音性能比其他区域的隔音性能更重要。

在使用现有中间膜薄膜的层合玻璃时，虽然具有充分的防飞散效果，但不能充分降低由玻璃板以2,000Hz为中心产生的共振效应即重合效应(coincidence effect)，因此难以具有充分的隔音性能。

例如，日本授权专利第3335436号公开了将中间膜介于一对玻璃板之间的呈现防飞散性能及隔音性能的层合玻璃。然而，介于所述层合玻璃之间的中间膜的隔音性能仅在室温下呈现，因此，在根据早晨/晚上或季节发生温度变化的实际场合(field)，隔音性能的效果有限。

(现有技术文献)

(专利文献)

日本授权专利第3335436号

发明内容

本发明的目的在于提供在宽的温度范围内具有优异的隔音性能且在层合玻璃不发生起气泡现象的玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃。

为了达到所述目的根据本发明的一实施例的玻璃接合用薄膜，作为多层薄膜，包括：i)第一层，包含包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂和第一增塑剂；ii)第二层，与所述第一层的一面相接，且包含包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂和第二增塑剂；及iii)第三层，与所述第二层的一面相接，且包含包括聚乙烯醇缩醛树脂C的第三树脂和第三增塑剂，其中，所述第二树脂的羟基量具有所述第三树脂的羟基量以上且所述第一树脂的羟基量以下的值。

作为所述第二树脂的羟基量的HD2值可以满足第一式，

所述第一式为：HD2＝HD3+(HD1-HD3)×N，

在所述第一式中，所述HD1为第一树脂的羟基量，所述HD2为第二树脂的羟基量，所述HD3为第三树脂的羟基量，所述N为0.1至1.0的实数。

所述第二树脂的羟基值可以为9.3至18.9wt％。

所述第二树脂的羟基值可以为13.5至18wt％。

所述第一树脂的羟基量可以为18.9wt％以上。

所述第三树脂的羟基量可以为9wt％以下。

所述第一层和所述第二层的厚度的比率可以为1:0.01至0.35。

所述第三层和所述第二层的厚度比可以为1:0.05至1。

所述第一层的厚度和所述第三层的厚度比可以为1:0.15至0.35。

所述第二层的厚度可以为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的10％以下。

基于所述第二层整体的所述第二增塑剂的含量G₂可以等于或大于基于所述第一层整体的第一增塑剂含量G₁。

基于所述第二层整体的所述第二增塑剂的含量G₂和基于所述第三层整体的所述第三增塑剂含量G₃的差异可以在-8至+8wt％的范围内。

基于所述第一层整体的所述第一增塑剂的含量G₁和基于所述第三层整体的所述第三增塑剂含量G₃的差异可以在-15至-5wt％的范围内。

所述第二增塑剂的含量基于第二层整体可以为26至42wt％。

所述多层薄膜可以包括第五层，所述第五层位于所述第三层的一面上且包含包括聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂和第五增塑剂。

所述多层薄膜可以包括：iv)第四层，位于所述第三层的一面上，且包含包括聚乙烯醇缩醛树脂D的第四树脂和第四增塑剂；及v)第五层，位于所述第四层的一面上，且包含包括聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂和第五增塑剂。

所述第四树脂的羟基量可以具有所述第三树脂的羟基量和所述第五树脂的羟基量之间的值。

基于所述玻璃接合用薄膜整体的厚度，所述多层薄膜的所述第二层的厚度和所述第四层的厚度的总合(T_b1+T_b2)可以为0.1至18％以下，或可以为0.1至10％以下。

根据本发明的另一实施例的层合玻璃包括层叠体，在所述层叠体中，所述的玻璃接合用薄膜位于第一光透射层的一面上且第二光透射层位于所述玻璃接合用薄膜的一面上。

所述层合玻璃在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上，且在10℃下测量的损失系数值可以为0.18以上。

所述层合玻璃在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上，且在30℃下测量的损失系数值可以为0.20以上。

与具有与所述玻璃接合用薄膜的整体厚度相同的整体厚度且适用三层薄膜的层合玻璃相比，所述层合玻璃在30℃下测量的损失系数值可以提高0.02以上，所述三层薄膜包括：i)第一/三层，包含包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂和第一增塑剂；ii)第二/三层，与所述第一/三层相接，包含包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂和第二增塑剂；及iii)第三/三层，与所述第二层相接，包含包括所述第一树脂和第一增塑剂。

与具有与所述玻璃接合用薄膜的整体厚度相同的整体厚度且适用三层薄膜的层合玻璃相比，所述层合玻璃在10℃下测量的损失系数值可以提高0.02以上，所述三层薄膜包括：i)第一/三层，包含包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂和第一增塑剂；ii)第二/三层，与所述第一/三层相接，包含包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂和第二增塑剂；及iii)第三/三层，与所述第二层相接，包含包括所述第一树脂和第一增塑剂。

根据本发明的又一实施例的移动装置包括所述的层合玻璃作为挡风玻璃。

根据本发明的玻璃接合用薄膜及包括其的层合玻璃，即使具有一定水平以下的薄的厚度也具有优异的耐贯通性及耐冲击性，尤其能够将在室温下的隔音性能保持在同等水平的同时提高在低温和/或高温下的隔音性能，即，在宽的温度范围具有优异的隔音性能。关于在现有隔音膜中根据情况产生的玻璃接合后的起气泡现象，在本发明中该现象甚微以致在相同条件下不会发生或者用肉眼无法确认。

附图说明

图1的(a)部分和(b)部分分别为说明根据本发明的一实施例的玻璃接合用薄膜的截面的示意图。

图2为说明根据本发明的一实施例的多层隔音薄膜的截面的示意图。

图3为示意性示出根据本发明的一实施例的层合玻璃的截面的附图。

附图标记的说明

100：第一层

200：第二层

300：第三层

400：第四层

500：第五层

900：玻璃接合用薄膜

T_s1：第一层的厚度

T_b1：第二层的厚度

T_c：第三层的厚度

T_b2：第四层的厚度

T_s2：第五层的厚度

10：第一光透射层

20：第二光透射层

950：层合玻璃

具体实施方式

下面，对本发明的实施例进行详细说明，以使本领域所属技术人员能够容易地实施本发明。但本发明可通过多种不同的方式实现，并不限于这里说明的实施例。在整体说明书中，在类似的部分标注了相同的附图标记。

在整体说明书中，作为马库什型描述中包含的术语的“其组合”是指，从由马库什型描述的多个构成要素组成的组中选择的一个以上的混合或组合，从而表示包括从由上述多个构成要素组成的组中选择的一个以上。

在整体说明书中，“A和/或B”的记载是指“A、B或A和B”。

在整体说明书中，除非另有说明，如“第一”、“第二”或“A”、“B”等术语用于将相同的术语彼此区分。

在本说明书中，“B位于A上”是指B以与A直接接触的方式位于A上，或是指B在A与B之间夹着其他层的状态下位于A上，而不限于B以与A的表面直接接触的方式位于A上的意思。

在本说明书中，除非另有说明，单数的表示可解释为包括从文脉解读的单数或复数的含义。

在本说明书中，为了说明本发明，每个元件的尺寸可能被夸大，并且可能与实际适用的尺寸不同。

在本发明中，对于羟基量的评估，通过基于JIS K6728的方法测量与所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基结合的乙烯基量来进行评估。

本发明的发明人确认了当使用进一步提高了隔音性的薄膜来制备层合玻璃时更容易发生起气泡现象，因此，在为了开发具有优异隔音特性且不发生起气泡现象的薄膜而进行反复研究的过程中，确认了如下情况，从而完成了本发明，这里，该情况是指，能够通过将被称为缓冲层的特定种类的层，层叠于表层和隔音层之间，来制备在更宽的温度范围具有优异的隔音性且不发生起气泡现象的薄膜，而并非层叠现有的表层或隔音层。

图1的(a)部分和(b)部分是分别说明根据本发明的一实施例的玻璃接合用薄膜的截面的示意图。下面，参照所述附图详细说明本发明。为了达到所述目的，根据本发明的一实施例的玻璃接合用薄膜900是多层薄膜，所述多层薄膜包括：i)第一层100，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；ii)第二层200，与所述第一层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；以及iii)第三层300，与所述第二层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂C的第三树脂及第三增塑剂。

作为在所述第二层200含有的树脂的第二树脂，使用具有所述第一树脂与所述第三树脂之间的中间特性的树脂。具体而言，所述第二树脂的羟基量具有所述第三树脂的羟基量以上且所述第一树脂的羟基量以下的值，即，具有所述第一树脂的羟基量与所述第三树脂的羟基量之间的值。

作为所述第二树脂的羟基量的HD2值可以满足第一式，

所述第一式为：HD2＝HD3+(HD1-HD3)×N，

在所述第一式中，所述HD1为第一树脂的羟基量，所述HD2为第二树脂的羟基量，所述HD3为第三树脂的羟基量，所述N为0.1至1.0的实数。

所述羟基量的单位是mol％或wt％。下面，在本说明书中，为了说明的方便，所述羟基量的单位是wt％。

所述第一树脂的羟基量可以为18.9wt％以上。在此情况下，在第一树脂中含有充分的羟基，因此可以制备与如玻璃等光透射层之间的接合力优异且强度良好的玻璃接合用薄膜。

所述第三树脂的羟基量可以为9wt％以下。在此情况下，第三树脂可以含有充分的增塑剂，从而可以与所述第一树脂一起对所述玻璃接合用薄膜赋予隔音特性。

所述第二树脂的羟基量具有所述第一树脂的羟基量与所述第三树脂的羟基量之间的值，因此，可以起到缓解具有相对不同特性的第一树脂与第三树脂之间的界面的特性的作用。

在所述第一式中，所述N值可以为0.15至0.95。在所述第一式中，所述N值可以为0.2至0.85。在所述第一式中，所述N值可以为0.4至0.85。在此情况下，不发生起气泡现象，且在更宽的温度范围具有更优异的隔音特性。

在所述第一式中，所述N可以具有0.15以上且小于0.5的值，也可以具有0.2至0.48的值。在此情况下，在更高的温度下也可以具有良好的隔音特性。

在所述第一式中，所述N可以具有0.5以上且1.0以下的值。在此情况下，在更低的温度下也可以具有良好的隔音特性，且在更宽的温度区域可以呈现稳定的隔音特性。

在所述第一式中，例如，当第一树脂为含有聚乙烯醇缩醛树脂A和聚乙烯醇缩醛树脂A’的混合树脂时，所述第一树脂的羟基量可通过利用各树脂的羟基量及混合比率以数学方法计算来得出。例如，当第一树脂为通过混合羟基量为20wt％的50wt％聚乙烯醇缩醛树脂及羟基量为14％的50w％的聚乙烯醇缩醛树脂而成的混合树脂时，所述第一树脂的羟基量可以如下计算：17％(＝20×0.5+14×0.5)。

所述聚乙烯醇缩醛树脂可以为通过利用醛对聚合度为1,600至3,000的聚乙烯醇进行缩醛化而得到的聚乙烯醇缩醛树脂。所述醛不受特别限制。例如，所述醛可以选自由正丁醛、异丁醛、正桶醛、2-乙基丁醛、正己醛及其混合树脂组成的组中。具体而言，由于与玻璃之间的折射率差小且与玻璃的粘合力优异，因此优选使用正丁醛来制备的树脂。

所述第一树脂是羟基量为18.9wt％以上的聚乙烯醇缩醛树脂。

所述第一树脂可以是羟基量为18.9至30wt％的聚乙烯醇缩醛树脂。

所述第一树脂可以含有0.1至3wt％的乙酰基。

所述第一树脂含有除了所述羟基和乙酰基之外的剩余量的乙缩醛基。

所述第三树脂是羟基量为9wt％以下的聚乙烯醇缩醛树脂。

所述第三树脂可以是羟基量为1至9wt％的聚乙烯醇缩醛树脂。

所述第三树脂可以含有3至15wt％的乙酰基。

所述第三树脂含有除了所述羟基和乙酰基之外的剩余量的乙缩醛基。

所述第二树脂是羟基量为9至18wt％的聚乙烯醇缩醛树脂。

所述第二树脂可以含有3至15wt％的乙酰基。

所述第二树脂含有除了所述羟基和乙酰基之外的剩余量的乙缩醛基。

所述第二树脂可以单独使用9至18.9wt％的聚乙烯醇缩醛树脂(单独树脂)，也可以混合使用羟基量彼此不同的两种以上的聚乙烯醇缩醛树脂(混合树脂)。

当将具有这种特性的树脂适用于所述第一层至第三层中时，可以制备同时具备机器强度及隔音特性的多层薄膜。

所述第二树脂的羟基量与所述第一树脂或所述第三树脂的羟基量不同。也就是说，在所述第一层100与所述第三层300之间以与所述两层的一面分别直接相接的方式配置的所述第二层200在具有稍微不同特性的所述第一层100与所述第三层300之间起到桥梁作用，且还起到抑制因所述两层的不同特性而发生的两层界面处的气泡形成等现象的作用。

包括在所述第二层200中的第二树脂可以适用羟基含量为13.5至18wt％的树脂。在此情况下，可以将在20℃下的隔音特性保持在等同以上，并将低温(10℃)隔音特性和高温(30℃)隔音特性保持或提高。

分别适用于所述第一层100、第二层200及第三层300的第一增塑剂、第二增塑剂及第三增塑剂可以分别使用相同的类型，或也可以使用不同的类型。

所述增塑剂可以选自由三乙二醇双2-乙基己酸酯(3G8)、四甘醇二庚酸酯(4G7)、三乙二醇双2-乙基丁酸酯(3GH)、三乙二醇双2-庚酸酯(3G7)、己二酸二丁氧基乙氧基乙酯(DBEA)、丁基卡必醇己二酸酯(DBEEA)、癸二酸二丁酯(DBS)、己二酸二2-己酯(DHA)及其混合物组成的组中。在与树脂之间的相容性、保持薄膜的机械强度等方面，所述增塑剂分别独立地优选使用选自由三乙二醇双2-乙基己酸酯(3G8)、三乙二醇双2-乙基丁酸酯(3GH)、三乙二醇双2-庚酸酯(3G7)及其组合组成的组中的一种。

在所述第一层100中含有的第一增塑剂的含量基于所述第一层整体可以为24至30wt％。具体而言，所述第一层100可以含有70至76wt％的所述第一树脂及24至30wt％的所述第一增塑剂。并且，如有需要，可以含有0至2wt％的在后面描述的添加剂。在此情况下，第一层100可以形成与玻璃与第二层200之间具有适当的接合力并具有优异机械性能的玻璃接合用薄膜。

在所述第二层200中含有的第二增塑剂的含量基于所述第二层整体可以为26至42wt％。具体而言，所述第二层200可以含有58至72wt％的所述第二树脂，26至42wt％的所述第二增塑剂。所述第二层200可以含有58至68wt％的所述第二树脂及30至42wt％的所述增塑剂。并且，如有需要，可以含有0至2wt％的在后面描述的添加剂。在此情况下，所述第二层200可以具有与第一层100及第三层300之间的适当的接合力且缓解两层的不同特性，以使薄膜整体的物理性质稳定化，尤其，可以起到抑制气泡形成等的作用。

在所述第三层300中含有的第三增塑剂的含量基于所述第三层整体可以为32至42wt％。具体而言，所述第三层300可以含有58至68wt％的所述第三树脂及32至42wt％的所述第三增塑剂。并且，如有需要，可以含有0至2wt％的在后面描述的添加剂。在此情况下，所述第三层300可以具有与第二层200之间的适当的接合力且可起到隔音层的作用。

所述第二层200的第二增塑剂含量G₂与所述第三层300的第三增塑剂含量G₃之间的差异可以在-8至+8wt％的范围内，或可以在-6至+6wt％的范围内。

所述第一层100的第一增塑剂含量G₁与所述第三层300的第三增塑剂含量G₃之间的差异可以在-15至-5wt％的范围内，或可以在-13至-7wt％的范围内。

当以使各层的增塑剂含量不同的方式构成薄膜时，可以提供在更宽的温度范围具有优异隔音特性的玻璃接合用薄膜。

尤其，在其他条件相同的情况下，和第二层的第二增塑剂含量与第三层的第三增塑剂含量之间的差值为负值的情况相比，能够进一步提高低温隔音特性。

所述第一层100与所述第二层200的厚度比率可以为1:0.01至0.35，也可以为1:0.02至0.3。在具有所述的厚度比率时，更能呈现通过第一层改善机械强度的效果及通过第二层缓解下面描述的与第三层之间的界面异质性的效果。

所述第一层100与所述第二层200的厚度比率可以为1:0.02至0.15，也可以为1:0.02至0.1。在此情况下，可以具有层间异质性缓解效果，且能够进一步提高在室温及高温下的隔音特性。

所述第一层的厚度与所述第三层的厚度的比率可以为1:0.15至0.35。所述第一层的厚度与所述第三层的厚度的比率可以为1:0.18至0.35。并且，所述第一层的厚度与所述第三层的厚度的比率可以为1:0.22至0.35。所述第一层的厚度与所述第三层的厚度的比率可以为1:0.27至0.34。当以所述的厚度比率形成所述玻璃接合用薄膜时，可以以更薄的厚度实现更宽范围的隔音特性，且更能保持薄膜的机器特性。

所述第二层的厚度可以为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的10％以下、0.1至10％或9.5％以下。所述第二层的厚度可以为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的0.5至9.5％、0.5至5％或0.8至3％。当以所述范围形成第二层的厚度时，可以实现整体上薄的玻璃接合用薄膜，并降低层间界面异质性，且能够进一步提高隔音特性。

所述第一层的厚度可以为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的30％以上、30至45％以下或33至43％以下。当以所述的厚度比率形成所述第一层时，可以对玻璃接合用薄膜赋予充分且稳定的机器强度。

所述第三层的厚度可以为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的10至15％。当以所述的厚度比率形成所述第三层时，可以对玻璃接合用薄膜赋予稳定的隔音特性。

所述多层薄膜还可包括第五层500，所述第五层500位于所述第三层300的一面上且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂及第五增塑剂。

所述多层薄膜还可包括：iv)第四层400，位于所述第三层300的一面上，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂D的第四树脂及第四增塑剂；以及v)第五层500，位于所述第四层400的一面上，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂及第五增塑剂。

所述玻璃接合用薄膜900还可包括第四层400，所述第四层400与所述第三层300的一面相接且以与所述第二层200对置的方式配置。

关于在所述第四层400中含有的包含聚乙烯醇缩醛树脂D的第四树脂及第四增塑剂的说明，分别对应于关于包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂的说明，且关于其具体组成和含量、厚度等的具体说明与关于构成所述第二层200的组成和含量、厚度等的说明重复，因此省略其记载。

并且，所述玻璃接合用薄膜900还可包括第五层500，所述第五层500与所述第四层400的一面相接且以与所述第三层300对置的方式配置。

关于在所述第五层500中含有的包含聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂及第五增塑剂的说明，分别对应于关于包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂的说明，且关于其具体组成和含量、厚度等的具体说明与关于构成所述第一层100的组成和含量、厚度等的说明重复，因此省略其记载。

所述玻璃接合用薄膜900整体的厚度可以为400至1300μm，也可以为600至900μm。当以所述的厚度范围形成所述玻璃接合用薄膜时，可以提供同时满足隔音特性及机器性能条件的多层薄膜。

与以往交替层叠具有不同物理性质的两层或三层的现有多层隔音薄膜不同地，本发明的玻璃接合用薄膜900具有第一层100(表层)-第二层200(缓冲层)-第三层300(芯层,隔音层)-第四层400(缓冲层)-第五层500(表层)的层叠结构，且在表层100-缓冲层200-芯层300之间包括第二层和/或第四层，所述第二层和/或第四层使聚乙烯醇缩醛树脂的特性具有阶段性的差异。

所述第三层300、所述第二层200与第四层400的厚度比(T_c:(T_b1+T_b2)，以下相同)可以为1:0.1至2。具体而言，所述第三层300、所述第二层200及第四层400的厚度比可以为1:0.12至1.8、1:0.14至1.0或1:0.16至0.8。具有所述的厚度比的玻璃接合用薄膜900可以在更宽的温度范围得到优异的隔音特性。

所述第三层300、所述第一层100与所述第五层500的厚度比(T_c:(T_s1+T_s2)，以下相同)可以为1:4至15。具体而言，所述第三层300、所述第一层100及所述第五层500的厚度比可以为1:5至10、1:6.1至8.5或1:6.5至8。在此情况下，所述玻璃接合用薄膜900可以具有充分的机器强度并具有一定水平以上的隔音特性。

所述第二层的厚度T_b1与所述第四层的厚度T_b2的总合厚度基于所述玻璃接合用薄膜整体的厚度可以为20％以下，也可以为0.001至20％以下。当以所述的厚度范围引入所述第二层200及第四层400时，在更宽的温度范围呈现优异的隔音特性，且层间剥离等现象也不会发生。

所述第二层的厚度T_b1与所述第四层的厚度T_b2的总合厚度基于所述玻璃接合用薄膜900整体的厚度可以为0.1至18％以下，也可以为0.1至10％以下。在此情况下，实际上不发生起气泡现象等，且可以在较宽的温度范围呈现优异的隔音特性。

所述第二层的厚度T_b1与所述第四层的厚度T_b2的总合厚度基于所述玻璃接合用薄膜900整体的厚度可以为0.1至5％，也可以为0.1至3％以下。在此情况下，即使整个薄膜的厚度变薄，也可以在较宽的温度范围内获得足够的隔音性能。

所述第三层的厚度T_c基于所述玻璃接合用薄膜900整体的厚度可以为5至30％，也可以为8至20％以下。当厚度在所述范围内时，可以制备具有充分的隔音特性且在整体上将机器强度保持在一定水平以上的玻璃接合用薄膜。

所述第一层的厚度T_s1与所述第五层的厚度T_s2的总合基于所述玻璃接合用薄膜900整体的厚度可以为50至95％。在此情况下，可以获得充分的机器强度，且可以具有适合层合玻璃的耐贯通性、耐冲击性等特性。

所述各层可以进一步含有选自由抗氧化剂、热稳定剂、UV吸收剂、UV稳定剂、IR吸收剂、玻璃接合力调节剂及其组合组成的组中的添加剂。

所述抗氧化剂可以使用受阻胺类或受阻酚类。具体而言，从需要150℃以上的工序温度的聚乙烯醇缩丁醛(PVB)制备工序的角度来看，更优选使用受阻酚类抗氧化剂。例如，受阻酚类抗氧化剂可以使用德国巴斯夫股份公司(BASF)的IRGANOX 1076、1010等。

考虑到与抗氧化剂之间的相容性，所述热稳定剂可以使用亚磷酸酯类热稳定剂。例如，可以使用德国巴斯夫股份公司(BASF)的IRGAFOS 168。

所述UV吸收剂可以使用日本卡米谱化成株式会社(Chemipro KASEI)的Chemisorb12、Chemisolve 79、Chemisolve 74、Chemisolve 102和德国巴斯夫股份公司(BASF)的Tinuvin 328、Tinuvin 329、Tinuvin 326等。所述UV稳定剂可以使用德国巴斯夫股份公司(BASF)的Tinuvin等。所述IR吸收剂可以使用ITO、ATO、AZO等，玻璃接合力调节剂可以使用Mg、K、Na等金属盐、环氧改性硅油或其混合物等，但本发明不限于此。

根据本发明的另一实施例的层合玻璃950包括层叠体，在所述层叠体中，所述的玻璃接合用薄膜900位于第一光透射层10的一面上且第二光透射层20位于所述玻璃接合用薄膜的一面上。

所述玻璃接合用薄膜900可以在10℃下测量的损失系数值可以为0.18以上，且在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上。

所述层合玻璃950在10℃下测量的损失系数值可以为0.20以上，且在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上。

所述层合玻璃950在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上，且在30℃下测量的损失系数值可以为0.20以上。

所述层合玻璃950在10℃下测量的损失系数值可以为0.20以上，在20℃下测量的损失系数值可以为0.32以上，在30℃下测量的损失系数值可以为0.20以上。

所述损失系数评估以测量厚度为780至850μm的薄膜的结果为基准。

和具有与所述玻璃接合用薄膜的整体厚度相同的整体厚度且适用三层薄膜的层合玻璃相比，所述层合玻璃950在30℃下测量的损失系数值可以提高0.02以上，所述三层薄膜包括：i)第一/三层，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；ii)第二/三层，与所述第一/三层相接，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；以及iii)第三/三层，与所述第二层相接，含有所述第一树脂及第一增塑剂。

和具有与所述玻璃接合用薄膜的整体厚度相同的整体厚度且适用三层薄膜的层合玻璃相比，所述层合玻璃950在10℃下测量的损失系数值可以提高0.02以上，所述三层薄膜包括：i)第一/三层，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；ii)第二/三层，与所述第一/三层相接，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；及iii)第三/三层，与所述第二层相接，含有所述第一树脂及第一增塑剂。

所述第一光透射层10及所述第二光透射层20可以为各自独立的透光玻璃或透光塑料。

所述层合玻璃950可以将第一光透射层10与第二光透射层20的透光特性保持在似乎等同的水平，并且两侧的光透射层通过所述玻璃接合用薄膜900接合，且具有如耐冲击性、耐贯通性等安全玻璃所需的特性。

所述层合玻璃可以作为安全玻璃用于汽车的挡风玻璃或建筑物内部/外部材料。必要时，所述层合玻璃的玻璃可以使用透明塑料材料来代替。

根据本发明的另一实施例的移动装置包括所述的层合玻璃950。具体而言，所述移动装置包括所述层合玻璃950作为挡风玻璃。

所述挡风玻璃被设置成阻挡来自外部的风且允许移动装置的驾驶员用肉眼观察外部，所述层合玻璃950可以适用于所述挡风玻璃。

所述移动装置包括：主体部，形成所述移动装置的本体；驱动部(引擎等)，安装在所述主体部；驱动轮(车轮等)，可旋转地安装在所述主体部；连接装置，使所述驱动轮和所述驱动部连接；以及挡风玻璃，安装在所述主体部的一部分，是阻挡来自外部的风的透光层叠体。

所述移动装置只要适用于挡风玻璃的移动装置即可，代表性的所述移动装置可以为汽车。所述主体部、所述驱动部、所述驱动轮及所述连接装置只要适用于常规的汽车就不受限制地适用。

作为所述移动装置的汽车的作为挡风玻璃的前面玻璃可以适用所述层合玻璃950，从而可以对所述汽车赋予优异的光学特性且对层合玻璃950整体面积赋予良好的隔音特性、耐冲击性、耐贯通性等。

下面，更详细说明本发明的具体实验实施例。

实验例1：树脂和组成评估

玻璃接合用薄膜的制备

由正丁醛将聚合度分别为1700和2400的聚乙烯醇树脂丁缩醛化而得到具有下表1所示特性的聚乙烯醇缩醛树脂。

[表1]

当混合树脂适用于第二层时，以1:1比例混合树脂A和树脂B来适用于第二树脂。此时，羟基量为17.45wt％。

将所述聚乙烯醇缩醛树脂及作为增塑剂的三甘醇二-2-乙基己酸酯(3G8，购买自普威伦化工有限公司(PROVIRON)，PROVIST 1766)各自以下表2中所示的含量加入，并且用混合辊充分混炼，以获得用于形成各层的树脂组合物。

将得到的各层用树脂组合物使用挤出机共挤出，从而制备如图1的(b)部分所示的玻璃接合用薄膜(总厚度约为800μm、300-50-100-50-300μm的五层结构)，第四层与第二层相同地制成，第五层与第一层相同地制成。在比较例1的情况下，制成总厚度约为800μm且具有第一层-第二层-第一层(340-120-340μm)的三层结构的薄膜。

[表2]

*G₁、G₂及G₃分别表示第一层、第二层及第三层的增塑剂含量，并且是基于各层的整个组成的wt％值。

物理性质的评估

(隔音性评估)

将各个所述薄膜切成长度为30cm、宽度为2.5cm的尺寸，将切割的薄膜夹在两张透明玻璃板(长度为30cm、宽度为2.5cm、厚度为2.1T)之间，以获得层叠体。将层叠体置于橡胶袋中，并在2.6KPa的真空下脱气20分钟，然后，在脱气的状态下将层叠体转移到烘箱中，进一步在90℃下保持层叠体30分钟，使用真空压机对层叠体进行预挤压。将在高压灭菌器中在140℃的温度和1.2MPa的压力条件下预压缩的层叠体挤压20分钟，以获得用于测量隔音性的层合玻璃。

通过用于倾倒测试的振动发生器对层合玻璃施加振动，将由此获得的震动特性使用阻抗测量装置放大，通过FFT频谱分析仪分析振动频谱，获得L/F值，结果示于下表3中。

(起气泡程度评估)

为每个薄膜准备五张用于起气泡测试的层合玻璃。具体而言，除了将相同尺寸的薄膜分别介于两张透明玻璃板(长度为30cm、宽度为2.5cm、厚度为2.1T)之间来层叠之外，以与所述隔音性测试中使用的层合玻璃相同的方法获得用于起气泡测试的层合玻璃。

将如此制备的层合玻璃在50℃的烘箱中放置100小时，用肉眼观察层合玻璃是否发生起气泡现象。从观察结果以下述的判断标准判断起气泡状态。

将在五张夹层玻璃中产生的气泡大小在俯视图中近似为椭圆形，并将其椭圆面积作为气泡面积。求出五张层合玻璃上观察到的椭圆面积的平均值，并求出相对于层合玻璃的面积(宽度为10cm、高度为10cm)的椭圆面积的平均值(起气泡面积)的比率(百分比)，结果示于下表3中。

○○:在五张层合玻璃中都未观察到起气泡

○:椭圆面积的平均值(起气泡面积)的比率小于5％。

Δ:椭圆面积的平均值(起气泡面积)的比率为5％以上且小于10％。

X:椭圆面积的平均值(起气泡面积)的比率为10％以上。

(耐贯通性评估)

基于KS L 2007评估层合玻璃的耐贯通性。

利用厚度为2.1T(cm)的300mm×300mm的玻璃及实施例的各个薄膜制备成玻璃-薄膜-玻璃的层叠结构，然后在真空状态下预接合并进行了脱气及边缘密封。接着，使用高压灭菌器在150℃下主接合2小时来制成了样品。然后，将2.26kg的钢球下落到所述样品上，由此测量了样品被穿透的高度(MBH)。此时，将在高度小于4m的位置处被穿透的情况表示为不合格，且将在高度等于或大于4m的位置处被穿透的情况表示为合格。

(耐冲击性评估)

基于KS L 2007:2008评估接合聚乙烯醇缩醛薄膜的层合玻璃是有否缺口。

以与所述耐贯通性评估方法相同的方法进行将2.1T(cm)厚的玻璃和薄膜分别制备并接合成玻璃-薄膜-玻璃的层叠结构的过程。

在低温评价中，将227g钢球在零下20℃的温度下保持4小时，然后在9m的高度落下，将受到冲击的样品破裂而飞散的玻璃或从片材脱落的玻璃片量为15g或更多的情况表示为不合格，将受到冲击的样品没有破裂或玻璃飞散而从片材脱落的玻璃片量小于15g的情况表示为合格。

在常温评价中，将227g钢球在零下40℃的温度下保持4小时，然后在10m的高度落下，将受到冲击的样品破裂而飞散的玻璃或从片材脱落的玻璃片量为15g或更多的情况表示为不合格，将受到冲击的样品没有破裂或玻璃飞散而从片材脱落的玻璃片量小于15g的情况表示为合格。

在低温评估和室温评估两者中都评估为合格的情况下，在下表3中以合格表示。

[表3]

由所述表3可以确定，实施例的样品保持耐贯通性、耐冲击性等基本物理性质且在起气泡评估中未发生起气泡现象。尤其，可以确定所述薄膜的高温隔音特性(30℃)及室温隔音特性(20℃)具有与现有特性等同或其以上的特性，且低温隔音特性(10℃)大幅提高。与此同时，可以确定起气泡判断结果很优秀，因此在层间稳定性方面呈现相当优异的效果。

实验例2：根据厚度变化的物理性质评估

玻璃接合用薄膜的制备

除了如下表4所示调节各层的层比例之外，以与所述实验例1中的方法相同的方法制备了多层结构的玻璃接合用薄膜来制成样品。

[表4]

*G₁、G₂及G₃分别表示第一层、第二层及第三层的增塑剂含量，并且是基于各层的整个组成的wt％值。

以与如上所述的物理性质评估方法相同的方法评估了如此制备的薄膜的物理性质，并将结果示于下表5中。

[表5]

参照所述表5的结果，实施例6至8的样品在更宽的温度范围具有优异的隔音特性，尤其，将室温隔音特性和高温隔音特性保持在同等水平或提高的同时提高了低温隔音特性。尤其，在低温隔音特性方面，实施例8呈现最优秀的结果，在同时考虑室温隔音特性及高温隔音特性的情况下，最优秀的是实施例6的结果。在整体物理性质方面，使第二层厚度稍薄的情况呈现更好的结果。

如上所述，虽然对本发明的优选实施例进行了详细说明，但应当理解为本发明的范围不限于所述实施例，而是使用在权利要求书中定义的本发明的基本概念的本领域技术人员的各种变更或变形均属于本发明的范围。

Claims (14)

1.一种玻璃接合用薄膜，其作为多层薄膜，包括：

i)第一层，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；

ii)第二层，与所述第一层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；以及

iii)第三层，与所述第二层的一面相接，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂C的第三树脂及第三增塑剂，

其中，所述第二树脂的羟基量具有大于所述第三树脂的羟基量且小于所述第一树脂的羟基量的值，

作为所述第二树脂的羟基量的HD2值满足第一式，

所述第一式为：HD2＝HD3+(HD1-HD3)×N，

在所述第一式中，所述HD1为第一树脂的羟基量，所述HD2为第二树脂的羟基量，所述HD3为第三树脂的羟基量，所述N为0.15至0.95的实数。

2.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

所述第一树脂的羟基量等于或大于18.9wt％，所述第三树脂的羟基量等于或小于9wt％。

3.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

所述第一层与所述第二层的厚度的比率为1:0.01至0.35。

4.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

所述第三层与所述第二层的厚度比为1:0.05至1。

5.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

所述第二层的厚度为所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的10％以下。

6.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

基于所述第二层整体的所述第二增塑剂的含量G₂等于或大于基于所述第一层整体的第一增塑剂含量G₁。

7.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

基于所述第二层整体的所述第二增塑剂的含量G₂与基于所述第三层整体的所述第三增塑剂含量G₃之间的差异在-8至+8wt％的范围内。

8.根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜，其中，

所述多层薄膜包括：

iv)第四层，位于所述第三层的一面上，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂D的第四树脂及第四增塑剂；以及

v)第五层，位于所述第四层的一面上，且含有包括聚乙烯醇缩醛树脂E的第五树脂及第五增塑剂，

所述第四树脂的羟基量具有所述第三树脂的羟基量与所述第五树脂的羟基量之间的值。

9.根据权利要求8所述的玻璃接合用薄膜，其中，

基于所述玻璃接合用薄膜整体的厚度的所述多层薄膜的所述第二层的厚度与所述第四层的厚度的总合(T_b1+T_b2)为0.1至18％以下。

10.一种层合玻璃，包括层叠体，在所述层叠体中，根据权利要求1所述的玻璃接合用薄膜位于第一光透射层的一面上且第二光透射层位于所述玻璃接合用薄膜的一面上。

11.根据权利要求10所述的层合玻璃，其中，

所述层合玻璃的在20℃下测量的损失系数值为0.32以上，且在10℃下测量的损失系数值为0.18以上。

12.根据权利要求10所述的层合玻璃，其中，

所述层合玻璃的在20℃下测量的损失系数值为0.32以上，且在30℃下测量的损失系数值为0.20以上。

13.根据权利要求10所述的层合玻璃，其中，

和具有与所述玻璃接合用薄膜的整体厚度相同的整体厚度且适用三层薄膜的层合玻璃相比，所述层合玻璃在30℃下测量的损失系数值提高0.02以上，

所述三层薄膜包括：

i)第一/三层，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂A的第一树脂及第一增塑剂；

ii)第二/三层，与所述第一/三层相接，含有包括聚乙烯醇缩醛树脂B的第二树脂及第二增塑剂；以及

iii)第三/三层，与所述第二层相接，含有包括所述第一树脂及第一增塑剂。

14.一种移动装置，包括根据权利要求10所述的层合玻璃作为挡风玻璃。

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