CN110292849A - 一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法及装置 - Google Patents

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Abstract

本发明属于硒脱除领域，并具体公开了一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法及装置，其将含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液注入含有亚硒酸根离子的脱硫浆液中，硒原位脱除剂溶液中的三价铁离子与脱硫浆液中的亚硒酸根离子反应形成难溶的亚硒酸铁沉淀，并且该亚硒酸铁沉淀被脱硫浆液中的硫酸钙固体吸附或夹带，从而使得亚硒酸根离子从脱硫浆液中分离，以此实现脱硫浆液中的硒原位脱除；从而减少脱硫废水中的硒污染物含量，降低燃煤电厂中液相硒污染物的排放，具有工艺简单、成本低廉、适配性强、无环境风险等优点，并且可以提高脱硫石膏副产物的经济价值。

Description

一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法及装置
技术领域
本发明属于硒脱除领域，更具体地，涉及一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法及装置。
背景技术
硒是动植物生长的必需微量元素，但人体摄入的硒含量超标时，会导致硒中毒，表现为脱发、脱甲、偏瘫，急性时甚至可能导致死亡；当水体环境中硒含量超标时，会导致水生鱼类、鸟类的畸形甚至灭绝，严重影响生态环境。
燃煤电厂是环境中硒的主要人为排放源之一，我国作为燃煤发电大国，燃煤过程中硒污染物的排放问题尤为严峻。在我国现有成熟的燃煤烟气净化流程中常采用湿法烟气脱硫装置，由于其内部高水汽环境和气液逆向对流方式，对以SO2为主的弱酸性气体具有较好的吸收脱除效果，脱除率可达到98％以上，同时对气态硒污染物(以SeO2为主)也具有一定的协同脱除效果。湿法烟气脱硫装置中被捕获的硒污染物会首先进入脱硫浆液池，然后在水力旋流器中进行固液分离，硒将分别富集在固相的脱硫石膏和液相的脱硫废水中，脱硫废水会经过一系列净化处理工艺后排入自然水体。我国现有废水处理工艺常采用化学-絮凝-沉淀法(即三联箱法)，目标在于脱除废水中常见的大量重金属离子，如钙、镁、铜、汞、镉等，而半金属元素硒主要以阴离子形式(SeO3 2-为主)存在于废水中，由于其高溶解性和复杂形态，常见废水处理技术难以对废水中的硒进行有效脱除，这无疑会对水体环境造成极大影响，必须加以控制解决。
现有关于减少燃煤电厂向水体环境排放硒污染物的技术中，主要集中于开发脱硫废水中硒的脱除技术，目前研究成果包括：(1)专利CN1114463C公开了一种烟道气脱硫废水的处理方法，该发明提出先将废水的pH值调整到5以下，利用单质铁(纯铁、生铁、合金钢等)对废水进行絮凝处理，通过固液分离去除矾花，该方法可以有效地同时脱除废水中的多种有毒物质，并可长期维持COD吸附树脂性能，但是该方法是利用金属铁对硒进行还原，处理效率受到铁溶解速率限制，且产生的氢氧化铁含量大，难以进行固液分离，处理工艺复杂；(2)专利CN102001762A公开了一种含硒排水的处理方法，该发明提出一种三级处理工序，其中第一级通过添加高分子絮凝剂对含硒化合物进行絮凝分离，第二级和第三级分别进一步添加高分子絮凝剂和亚铁化合物，对铝、硅、铁化合物等进行去除，该方法通过分级絮凝手段，可以实现硒的回收和资源再利用，但该技术工艺复杂，操作难度大，且由于我国煤种的地域差异性，燃煤电厂脱硫废水中硒含量波动很大(50-8000μg/L)，该硒回收方法不适用于大范围推广；(3)专利CN103209934B公开了一种从水溶液去除硒氰酸(酯/盐)或亚硒酸(酯/盐)的方法，该发明提出使用酚氧化酶与工业废水接触，去除废水中的含硒化合物，该方法可以不受其他有毒化合物或金属的抑制，具有潜在的协同/增效效果，但是该技术对处理条件要求苛刻(温度、pH、接触时间等)，处理流程较为复杂，运行成本高昂。
经研究发现，现有的燃煤电厂液相硒污染物控制方法中，均着眼于开发脱硫废水中硒的脱除技术，主要存在以下问题：(1)处理工艺复杂，步骤繁琐，且通常为独立的处理工艺路线，难以与国内成熟应用的三联箱处理工艺结合，实际应用受限；(2)消耗大量的各类化学/生物试剂，成本高昂，且可能对环境具有潜在风险；(3)应用条件苛刻，对温度、pH值、硒浓度等有一定要求，进一步增加了处理工艺复杂性。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法及装置，其目的在于，将含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液注入脱硫浆液中，硒原位脱除剂溶液中的三价铁离子与脱硫浆液中的亚硒酸根离子反应，实现脱硫浆液中的硒原位脱除，减少进入脱硫废水的硒污染物含量，整个运行过程简单，可操作性强且成本低廉。
为实现上述目的，按照本发明的一方面，提出了一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，包括如下步骤：将含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液注入含有亚硒酸根离子的脱硫浆液中，硒原位脱除剂溶液中的三价铁离子与脱硫浆液中的亚硒酸根离子反应形成难溶的亚硒酸铁沉淀，并且该亚硒酸铁沉淀被脱硫浆液中的硫酸钙固体吸附或夹带，从而使得亚硒酸根离子从脱硫浆液中分离，以此实现脱硫浆液中的硒原位脱除。
作为进一步优选的，所述硒原位脱除剂溶液中还包括二价铁离子和二价锰离子中的至少一种。
作为进一步优选的，所述硒原位脱除剂溶液中三价铁离子浓度为0.05～5mol/L，优选为0.1～1mol/L，进一步优选为0.25mol/L。
作为进一步优选的，注入硒原位脱除剂溶液后的脱硫浆液中三价铁离子浓度为0.1～5mmol/L。
作为进一步优选的，所述硒原位脱除剂溶液中三价铁离子摩尔浓度与二价铁离子和二价锰离子摩尔浓度之和的比为1:2～1:0.1。
按照本发明的另一方面，提供了一种用于实现所述方法的装置，包括搅拌箱、储存箱、注入泵和脱硫塔，其中，所述搅拌箱用于制备含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液；所述储存箱与所述搅拌箱相连，用于储存制备好的硒原位脱除剂溶液；所述注入泵两端分别与所述储存箱和所述脱硫塔相连，用于将储存箱中的硒原位脱除剂溶液注入脱硫塔中；所述脱硫塔中具有待处理的脱硫浆液，通过向其中注入硒原位脱除剂溶液，使得脱硫浆液中亚硒酸根离子与硒原位脱除剂溶液中三价铁离子反应，以此实现脱硫浆液中的硒原位脱除。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具备以下的技术优点：
1.本发明在产生脱硫废水的前一环节，即脱硫浆液中注入硒原位脱除剂溶液，使得脱硫浆液中的硒原位固化进入脱硫石膏中，减少进入脱硫废水的硒污染物含量，处理工艺简单、成本低、适配性强，可应用于各种常规湿法烟气脱硫系统，且可直接与现有废水处理工艺——三联箱处理工艺同时使用，实现液相硒污染物的双重高效脱除，脱除效率高，应用潜力大。
2.本发明中反应条件与脱硫浆液的常规运行条件(温度50-60℃，pH＝5.0-6.0)吻合，可省略常规废水处理工艺中的预调节步骤，节省运行成本。
3.本发明将脱硫浆液中的硒化合物固化富集进入脱硫石膏，脱硫石膏经脱水干燥后，可用于盐碱土地改良，富集于石膏中的硒可以促进农作物生长，实现硒从有害污染物到有利生长素的转化，提高了脱硫石膏副产物的经济价值。
4.本发明通过调整硒原位脱除剂溶液以及脱硫浆液中三价铁离子浓度，使含有三价铁离子的脱除剂固体能充分、快速溶解，并使脱硫浆液中的亚硒酸根离子充分反应，同时不产生其他有害物质。
5.湿法烟气脱硫系统常采用强制氧化运行模式，导致脱硫浆液中的SeO3 2-氧化为高溶解性的SeO4 2-，难以与Fe3+结合形成沉淀固化，影响硒原位脱除的效果，本发明进一步在硒原位脱除剂溶液中加入一定量的Fe2+、Mn2+，使其可与S2O8 2-充分反应，代替SeO3 2-被S2O8 2-氧化，从而维持Fe3+对SeO3 2-的高效原位脱除效果。
6.本发明所需化学试剂少，且采用的铁盐、亚铁盐、锰盐均可通过后续三联箱处理工艺高效脱除，无影响环境的风险。
附图说明
图1是本发明实施例硒原位脱除装置示意图；
图2是本发明实施例硒原位脱除原理示意图；
图3是本发明实施例硒原位脱除效果对比图；
图4是本发明实施例湿法烟气脱硫系统(脱硫塔)及硒原位脱除剂注入点示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
本发明实施例提供的一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，包括如下步骤：
采用如图1和图4所示的装置，在搅拌箱中加入含有三价铁离子的脱除剂固体和水，搅拌溶解得到硒原位脱除剂溶液，待硒原位脱除剂溶液澄清后，注入储存箱储存；将储存箱中的硒原位脱除剂溶液通过注入泵以恒定流量持续注入脱硫塔中待处理的脱硫浆液中，硒原位脱除剂溶液中的三价铁离子(Fe3+)与脱硫浆液中的亚硒酸根离子(SeO3 2-)反应形成难溶的亚硒酸铁(Fe2(SeO3)2)沉淀，并且该亚硒酸铁沉淀被脱硫浆液中的硫酸钙(CaSO4)固体吸附或夹带，使得脱硫浆液中溶解态的液相硒化物转化为难溶的固相硒化物，具体反应式为：
2Fe3++3SeO3 2-＝Fe2(SeO3)2↓
然后脱硫浆液经水力旋流器进行固液分离，亚硒酸铁随硫酸钙固体从水力旋流器底部排出，从而进入脱硫石膏，同时，水力旋流器顶部溢流排出的废水中硒含量将极大减少，降低了最终排入自然水体中的硒含量，以此实现硒污染物的原位脱除。
具体的，脱除剂固体为粉末状或颗粒状，优选为粉末状，脱除剂固体为硫酸铁、氯化铁中的一种或两种；在搅拌箱中加入的水为电厂工艺水、脱硫清水、化学水中的一种或多种，搅拌时间优选为0.5～5h；硒原位脱除剂溶液注入点为脱硫塔中的浆液池、制浆箱、化学添加剂箱、喷淋层中的一处或多处，如图4所示，具体根据脱硫塔实际条件选择确定，硒原位脱除剂溶液注入量优选为2～100L/h；
进一步的，根据离子的溶解速率和饱和溶解度，硒原位脱除剂溶液中三价铁离子的浓度为0.05～5mol/L，优选为0.1～1mol/L，进一步优选为0.25mol/L；为使脱硫浆液中的亚硒酸根离子充分反应，注入硒原位脱除剂溶液后的脱硫浆液中三价铁离子浓度为0.1～5mmol/L。
进一步的，在湿法烟气脱硫系统运行时，脱硫浆液中的碳酸钙(CaCO3)吸收二氧化硫(SO2)后产生亚硫酸钙(CaSO3)：
CaCO3+SO2+H2O＝CaSO3+HCO3 -+H+
为促进脱硫浆液中的CaSO3氧化为CaSO4(即脱硫石膏主要成分)，常采用强制氧化运行模式，即向脱硫浆液池中鼓入一路氧化空气，使浆液维持在高的氧化还原电位，其中主要起到氧化作用的离子组分为过硫酸根离子(S2O8 2-)等；但同时，S2O8 2-会将浆液中的SeO3 2-氧化为高溶解性的硒酸根离子(SeO4 2-)，使其难以与Fe3+结合形成沉淀固化，削弱了加入三价铁离子对脱硫浆液中硒原位脱除的效果，具体反应式如下：
2CaSO3+O2＝2CaSO4
S2O8 2-+H2O＝2SO4 -+2H++O2↑
SeO3 2-+2SO4 -+H2O＝SeO4 2-+2SO4 2-+2H+
故在制备硒原位脱除剂溶液时，进一步在搅拌箱中加入含二价铁离子(Fe2+)的试剂和含二价锰离子(Mn2+)的试剂中的至少一种，其作为保护性组分，替代SeO3 2-被S2O8 2-氧化，从而维持三价铁离子对SeO3 2-的高效原位脱除效果，本过程原理如图2所示，相关效果的实验结果如图3所示，具体反应式如下：
Fe2++SO4 -＝Fe3++SO4 2-
Mn2++2SO4 -+2H2O＝MnO2+2SO4 2-+4H+
具体的，含二价铁离子的试剂优选为硫酸亚铁、氯化亚铁中的一种或两种，含二价锰离子的试剂优选为硫酸锰、氯化锰中的一种或两种；优选的，硒原位脱除剂溶液中三价铁离子摩尔浓度与二价铁离子和二价锰离子摩尔浓度之和的比为1:2～1:0.1。
以下为具体实施例：
实施例1
应用对象：江苏某电厂湿法烟气脱硫系统，入口烟气量为1980000m3/h(标态、湿基)，入口烟气中硒浓度为60-70μg/m3，SO2浓度为880mg/m3，浆液温度为50-56℃，浆液pH值为5.3-5.7，自然氧化运行模式。
制备及运行流程：搅拌箱容积180L，储存箱容积540L；向搅拌箱中注入108L工艺水，投入1.74kg Fe2(SO4)3，搅拌1h后混合液澄清，得到含有0.08mol/L Fe3+的硒原位脱除剂溶液，注入进储存箱，如此反复，直至储存箱中脱除剂水位达到满水位的80％；注入泵将脱除剂从储存箱注入进浆液池中，注入流量为13.5L/h；当储存箱水位低于60％时，启动搅拌箱制备脱除剂，以维持液面，正常运行时，为保持脱除剂活性，约每隔8h制备一次脱除剂。
每天化学试剂消耗量为：5.22kg Fe2(SO4)3；脱硫浆液中硒的脱除率为92.7％。
实施例2
应用对象：贵州某电厂湿法烟气脱硫系统，入口烟气量为212500m3/h(标态、湿基)，入口烟气中硒浓度为205-230μg/m3，SO2浓度为1600mg/m3，浆液温度为52-56℃，浆液pH值为5.4-5.6，强制氧化运行模式，氧化空气量为7500m3/h。
制备及运行流程：搅拌箱容积496L，储存箱容积1488L；向搅拌箱中注入300L工艺水，投入5.95kg Fe2(SO4)3和2.26kg FeSO4，Fe3+与Fe2+的摩尔量比为1:0.5，搅拌1.5h后混合液澄清，得到含有0.1mol/L Fe3+和0.05mol/L Fe2+的硒原位脱除剂溶液，注入进储存箱，如此反复，直至储存箱中脱除剂水位达到满水位的80％；注入泵将脱除剂从储存箱注入进浆液池中，注入流量为37L/h；当储存箱水位低于60％时，启动搅拌箱制备脱除剂，以维持液面，正常运行时，为保持脱除剂活性，约每隔8h制备一次脱除剂。
每天化学试剂消耗量约为：17.85kg Fe2(SO4)3，6.78kg FeSO4；脱硫浆液中硒的脱除率为97.2％。
实施例3
应用对象：内蒙古某电厂湿法烟气脱硫系统，入口烟气量为4410000m3/h(标态、湿基)，入口烟气中硒浓度为580-620μg/m3，SO2浓度为4800mg/m3，浆液温度为55-58℃，浆液pH值为5.2-5.7，强制氧化运行模式，氧化空气量为14000m3/h。
制备及运行流程：搅拌箱容积900L，储存箱容积2700L；向搅拌箱中注入540L工艺水，投入26.79kg Fe2(SO4)3和40.46kg MnSO4，Fe3+与Mn2+的摩尔量比为1:2，搅拌1.5h后混合液澄清，得到含有0.25mol/L Fe3+和0.5mol/L Mn2+的硒原位脱除剂溶液，注入进储存箱，如此反复，直至储存箱中脱除剂水位达到满水位的80％；注入泵将脱除剂从储存箱注入进浆液池中，注入流量为90L/h；当储存箱水位低于60％时，启动搅拌箱制备脱除剂，以维持液面，正常运行时，为保持脱除剂活性，约每隔6h制备一次脱除剂。
每天化学试剂消耗量约为：107.18kg Fe2(SO4)3，161.84kg MnSO4；脱硫浆液中硒的脱除率为95.2％。
实施例4
应用对象：新疆某电厂湿法烟气脱硫系统，入口烟气量为3960000m3/h(标态、湿基)，入口烟气中硒浓度为185-215μg/m3，SO2浓度为1800mg/m3，浆液温度为54-58℃，浆液pH值为5.2-5.6，强制氧化运行模式，氧化空气量为12000m3/h。
制备及运行流程：搅拌箱容积260L，储存箱容积780L；向搅拌箱中注入156L工艺水，投入15.63kg Fe2(SO4)3和9.51kg FeSO4，Fe3+与Fe2+的摩尔量比为1:0.8，搅拌3h后混合液澄清，得到含有0.5mol/L Fe3+和0.4mol/L Fe2+的硒原位脱除剂溶液，注入进储存箱，如此反复，直至储存箱中脱除剂水位达到满水位的80％；注入泵将脱除剂从储存箱注入进浆液池中，注入流量为13L/h；当储存箱水位低于60％时，启动搅拌箱制备脱除剂，以维持液面，正常运行时，为保持脱除剂活性，约每隔12h制备一次脱除剂。
每天化学试剂消耗量约为：31.62kg Fe2(SO4)3，19.02kg FeSO4；脱硫浆液中硒的脱除率为95.4％。
实施例5
应用对象：山西某电厂湿法烟气脱硫系统，入口烟气量为1842700m3/h(标态、湿基)，入口烟气中硒浓度为440-460μg/m3，SO2浓度为2500mg/m3，浆液温度为53-56℃，浆液pH值为5.5-5.7，强制氧化运行模式，氧化空气量为6600m3/h。
制备及运行流程：搅拌箱容积30L，储存箱容积85L；向搅拌箱中注入16L工艺水，投入11.20kg Fe2(SO4)3和1.21kg FeSO4，Fe3+与Fe2+的摩尔量比为1:0.14，搅拌1.5h后混合液澄清，得到含有4mol/L Fe3+和0.5mol/L Fe2+的硒原位脱除剂溶液，注入进储存箱，如此反复，直至储存箱中脱除剂水位达到满水位的80％；注入泵将脱除剂从储存箱注入进浆液池中，注入流量为2.5L/h；当储存箱水位低于60％时，启动搅拌箱制备脱除剂，以维持液面，正常运行时，为保持脱除剂活性，约每隔8h制备一次脱除剂。
每天化学试剂消耗量约为：33.59kg Fe2(SO4)3，3.65kg FeSO4；脱硫浆液中硒的脱除率为96.8％。
综上所述，通过本发明用于湿法烟气脱硫系统中的硒原位脱除方法及装置，能够减少脱硫废水中的硒污染物含量，降低燃煤电厂中液相硒污染物的排放，实现脱硫浆液中的硒污染物原位脱除，具有工艺简单、成本低廉、适配性强、无环境风险等优点，并且可以提高脱硫石膏副产物的经济价值。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，其特征在于，包括如下步骤：将含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液注入含有亚硒酸根离子的脱硫浆液中，硒原位脱除剂溶液中的三价铁离子与脱硫浆液中的亚硒酸根离子反应形成难溶的亚硒酸铁沉淀，并且该亚硒酸铁沉淀被脱硫浆液中的硫酸钙固体吸附或夹带，从而使得亚硒酸根离子从脱硫浆液中分离，以此实现脱硫浆液中的硒原位脱除。
2.如权利要求1所述的用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，其特征在于，所述硒原位脱除剂溶液中还包括二价铁离子和二价锰离子中的至少一种。
3.如权利要求1所述的用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，其特征在于，所述硒原位脱除剂溶液中三价铁离子浓度为0.05～5mol/L，优选为0.1～1mol/L，进一步优选为0.25mol/L。
4.如权利要求1所述的用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，其特征在于，注入硒原位脱除剂溶液后的脱硫浆液中三价铁离子浓度为0.1～5mmol/L。
5.如权利要求2所述的用于湿法烟气脱硫系统的硒原位脱除方法，其特征在于，所述硒原位脱除剂溶液中三价铁离子摩尔浓度与二价铁离子和二价锰离子摩尔浓度之和的比为1:2～1:0.1。
6.一种用于实现如权利要求1-5任一项所述方法的装置，其特征在于，包括搅拌箱、储存箱、注入泵和脱硫塔，其中，所述搅拌箱用于制备含有三价铁离子的硒原位脱除剂溶液；所述储存箱与所述搅拌箱相连，用于储存制备好的硒原位脱除剂溶液；所述注入泵两端分别与所述储存箱和所述脱硫塔相连，用于将储存箱中的硒原位脱除剂溶液注入脱硫塔中；所述脱硫塔中具有待处理的脱硫浆液，通过向其中注入硒原位脱除剂溶液，使得脱硫浆液中亚硒酸根离子与硒原位脱除剂溶液中三价铁离子反应，以此实现脱硫浆液中的硒原位脱除。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN113058195A (zh) * 2021-03-29 2021-07-02 清华大学 降低脱硫石膏硒污染物含量的湿法脱硫添加剂及其应用

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