CN110224163B - 一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备方法 - Google Patents

一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备方法，包括以下步骤：S1，将聚合物加入到去离子水中，搅拌形成均一透明的粘稠溶液A；S2，将碱性物质加入到醇类溶液中，搅拌形成均一透明的溶液B；S3，将溶液B加入到粘稠溶液A中，搅拌进行反应，反应结束后冷却，获得产物C；S4，将产物C进行涂膜操作，获得预设厚度的膜，完成聚合物凝胶电解质膜的制备；其中，步骤S1中的聚合物为聚乙烯醇或聚丙烯酰胺。本发明所制备的柔性醇类燃料电池，其采用聚合物凝胶电解质膜，采用对醇类氧化没有催化活性的非贵金属催化剂为阴极催化剂，可降低成本，同时可避免产生电压降低。

Description

一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备 方法
技术领域
本发明属于柔性醇类燃料电池技术领域，特别涉及一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备方法。
背景技术
醇类燃料电池是一种将醇类的化学能转化为电能的能量装置，它具有能量转化效率高、高能量密度、质能比高、清洁、易启动、无噪音、低辐射、隐蔽性强、模块化结构、灵活方便以及可水、电、热联供等突出优点，被公认为是最有可能实现的未来交通、手持数码产品电源之一，但是醇类燃料电池的生产成本、醇类溶液穿梭和其体积受限问题仍限制其发展与应用。
近年来，醇类燃料电池的各部分研究都受到了研究者的广泛关注，到目前为止，阴极催化剂主要有：Pt、Pt/C、PtRu/C、Pd/C、Ag/C、Ag2O等，阳极催化剂主要有：Pt、Pt/C、Pt/Ru、PtRu、PtRu/C、PtIr、Pt/Ir、PtIr/C、PtRh、Pt/Rh、PtRh/C、Pd/C、Au/C、AuPd/C、PtBi、PtPdBi、Pd/MWCN、PdNiZn/C、RuV/C、PdNi等，电解质主要有：甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、异丙醇、二甲醚等。目前的醇类燃料电池的电解质主要是液相，传统的碱性直接醇类燃料电池阴极为贵金属催化剂，对甲醇具有催化氧化性能，存在成本较高和会产生电压降的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池及其制备方法，以解决上述存在的一个或多个技术问题。本发明所制备的柔性醇类燃料电池，其采用聚合物凝胶电解质膜，采用对醇类氧化没有催化活性的非贵金属催化剂为阴极催化剂，可降低成本，同时可避免产生电压降低。
为达到上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种聚合物凝胶电解质膜的制备方法，包括以下步骤：
S1，将聚合物加入到去离子水中，搅拌形成均一透明的粘稠溶液A；
S2，将碱性物质加入到醇类溶液中，搅拌形成均一透明的溶液B；
S3，将溶液B加入到粘稠溶液A中，搅拌进行反应，反应结束后冷却，获得产物C；
S4，将产物C进行涂膜操作，获得预设厚度的膜，完成聚合物凝胶电解质膜的制备；
其中，步骤S1中的聚合物为聚乙烯醇或聚丙烯酰胺。
本发明的进一步改进在于，步骤S1中，聚合物与去离子水的对应比例关系为：每1g～6g聚合物对应15mL～30mL去离子水，对应5mL～20mL醇类溶液，对应3～10g碱性物质。
本发明的进一步改进在于，步骤S1和S2中，聚合物、去离子水、碱性物质和醇类溶液的对应比例关系为：每4g聚合物对应30mL去离子水，对应20mL醇类溶液，对应6g碱性物质。
本发明的进一步改进在于，步骤S1具体包括：将聚合物加入到去离子水中，在90℃～95℃温度环境下搅拌形成均一透明的粘稠溶液A。
本发明的进一步改进在于，步骤S2中，所述醇类溶液为甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、异丙醇或二甲醚。
本发明的进一步改进在于，步骤S3具体包括：将溶液B加入到粘稠溶液A中，在40℃～50℃温度下搅拌反应，反应结束后冷却获得产物C。
一种基于本发明的聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池，包括：阴极集流体、阴极板、聚合物凝胶电解质膜、阳极板和阳极集流体；
组成阴极集流体-阴极板-聚合物凝胶电解质膜-阳极板-阳极集流体的层叠接触结构；
其中，阴极板涂有阴极催化剂，阳极板涂有阳极催化剂；
所述聚合物凝胶电解质膜为权利要求1至5中任一项所述的聚合物凝胶电解质膜。
本发明的进一步改进在于，阴极板涂的阴极催化剂为MnO2、Fe2O3、CoO、Co3O4、NiO、Fe-N-C、LaNiO3或NiCo2O4。
本发明的进一步改进在于，聚合物凝胶电解质膜的厚度为25μm～100μm。
一种本发明的基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池的制备方法，包括以下步骤：
S1，配制阴极催化剂、Nafion溶液和异丙醇的浆液，超声分散，涂抹于的阴极板上；
阴极集流体选用金属网状集流体；
配制阳极催化剂、Nafion溶液和异丙醇的浆液，超声分散，涂抹于阳极板上；
阳极集流体选用金属网状集流体；
制备所述聚合物凝胶电解质膜；
S2，将步骤S1制备的阴极板、阴极集流体、阳极板、阳极集流体和聚合物凝胶电解质膜，组装构成阴极集流体-阴极板-聚合物凝胶电解质膜-阳极板-阳极集流体的层叠接触结构，获得基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明所制备的聚合物凝胶电解质膜具有较好的储存醇类和碱性物质的能力，应用于醇类燃料电池，可解决醇类溶液穿梭的问题。
本发明所制备的柔性醇类燃料电池，采用聚合物凝胶电解质膜，阴极催化剂为非贵金属催化剂，不仅能降低成本，还能完全避免(氧还原反应和醇类氧化反应)混合反应导致的电压降低。采用聚合物凝胶电解质膜进行柔性醇类燃料电池的制作，使其更具便携性；使用过的聚合物凝胶电解质膜浸泡在醇类的碱性物质溶液中，可重复利用，能够进一步降低成本和原料消耗。
进一步地，步骤S1中，将1g-6g聚合物在15-30mL去离子水，4g聚合物+30mL去离子水为优选比例；当聚合物太少时，溶液粘度会较低，不能形成塑性较好的膜，不利于柔性电池的弯折实验；当聚合物太少太多时，又会太粘稠，涂膜后静置一段时间膜的大小会比刚涂出来小很多，塑性太强，也不利于实验与使用。
进一步地，采用的聚合物凝胶电解质膜厚度大概为25-100μm；进一步优选的厚度可为45μm，太薄的溶液会储存比较少，太厚的阻抗会比较大，影响电池的性能。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做简单的介绍；显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来说，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1是本发明实施例中聚合物凝胶电解质膜中聚乙烯醇、甲醇和KOH形成聚合物凝胶电解质膜的实物示意图；
图2是本发明的实施例中柔性醇类燃料电池原理示意图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术效果及技术方案更加清楚，下面结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述；显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例。基于本发明公开的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的其它实施例，都应属于本发明保护的范围。
本发明实施例的一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池的制备方法，具体包括以下步骤：
一、阴极催化剂：在玻璃皿中加入阴极催化剂、Nafion溶液和异丙醇配置浆液，超声分散，涂抹于的碳布上，集流体选用金属网状集流体；
二、阳极催化剂：在玻璃皿中加入阳极催化剂、Nafion溶液和异丙醇配置浆液，超声分散，涂抹于泡沫镍上，集流体选用金属网状集流体；
三、聚合物凝胶电解质膜的制备：
a、准备均一透明的聚合物粘稠溶液：将聚合物加入到去离子水，在油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续继续搅拌60min，形成均一透明的粘稠溶液；聚合物为聚乙烯醇(PVA)和聚丙烯酰胺(PAM)中的一种；
b、用量筒量取20mL醇类溶液，将醇类溶液转移到烧杯中后，称量碱性物质加入到醇类溶液中，在磁力搅拌下形成均一透明的溶液；所述的醇类溶液为甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、异丙醇和二甲醚中的一种；
c、将溶有碱性物质的醇类均一透明溶液缓慢加入到聚合物粘稠溶液中，在油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续继续搅拌3h，反应结束后自然冷却到室温；
d、在涂膜机上进行涂膜，可自行调整膜的厚度，等膜干燥后，便形成聚合物凝胶电解质膜；
四、组装电池：将阳极集流体、阳极催化剂、聚合物凝胶电解质膜、阴极催化剂、阴极集流体依次组装，即得到基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池。
所述的阳极催化剂为Pt、Pt/C、Pt/Ru、PtRu、PtRu/C、PtIr、Pt/Ir、PtIr/C、PtRh、Pt/Rh、PtRh/C、Pd/C、Au/C、AuPd/C、PtBi、PtPdBi、Pd/MWCN、PdNiZn/C、RuV/C和PdNi中的一种。
所述的阴极催化剂为MnO2、Fe2O3、CoO、Co3O4、NiO、Fe-N-C、LaNiO3或NiCo2O4中的一种。
本发明的基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池，是由聚合物凝胶电解质膜、阳极催化剂、阴极催化剂等装组装成的醇类燃料电池装置；其可解决醇类燃料电池的生产成本、醇类溶液穿梭和其体积受限问题，其中的聚合物凝胶电解质膜是具有均一透明，储存醇类溶液和碱性物质的电解质膜。本发明的优点在于：一、本发明所制备的聚合物凝胶电解质膜具有较好的储存醇类和碱性物质的能力；二、本发明所制备的柔性醇类燃料电池因阴极催化剂为非贵金属催化剂，不仅可解决醇类溶液穿梭的问题，还能降低成本；三、聚合物凝胶电解质膜可进行柔性醇类燃料电池的制作，使其更具便携性；四、使用过的聚合物凝胶电解质膜浸泡在醇类的碱性物质溶液中，可重复利用，进一步降低了成本和原料消耗。
实施例1
本发明实施例的一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池的制备方法，具体是按以下步骤完成的：
一、阴极催化剂：在玻璃皿中加入NiCo2O4、Nafion溶液和异丙醇配置浆液，超声分散，涂抹于的碳布上，集流体选用铜网；
二、阳极催化剂：在玻璃皿中加入PtRu、Nafion溶液和异丙醇配置浆液，超声分散，涂抹于泡沫镍上，集流体选用铜网；
请参阅图1，三、聚合物凝胶电解质膜的制备：a、准备均一透明的聚乙烯醇(PVA)粘稠溶液：将4g PVA聚合物加入到30mL去离子水在95℃油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续继续搅拌60min，形成均一透明的粘稠溶液；b、用量筒量取20mL甲醇溶液，将甲醇溶液转移到烧杯中后，称量6g KOH加入到甲醇溶液中，在磁力搅拌下形成均一透明的溶液；c、将溶有KOH的甲醇均一透明溶液缓慢加入到PVA粘稠溶液中，在40-50℃油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续继续搅拌3h，使两者形成均一粘稠溶液，反应结束后自然冷却到室温；
d、在涂膜机上进行涂膜，可自行调整膜的厚度，等膜干燥后，便形成聚合物凝胶电解质膜。将4g聚合物加入到30mL去离子水中，可保证粘稠溶液粘度适中，较好成膜，太稠或太稀会导致效果不佳。
请参阅图2，四、组装电池：将铜网、涂有PtRu的泡沫镍、PVA聚合物凝胶电解质、涂有NiCo2O4的碳布、铜网依次组装，便组装成基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池。
本发明实施例的制备方法中，用于柔性醇类燃料电池中聚合物凝胶电解质膜是具有均匀透明，良好韧性的电解质膜，所述的电解质膜可调节其厚度；厚度为45μm，太薄的溶液会储存比较少，太厚的阻抗会比较大，进而影响电池的性能。
本发明制备的基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池解决了醇类穿梭的问题，并且具有便携性，可弯曲。
通过上述实施例可得出，本发明的基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池，可以使醇类燃料电池中成本减低，体积更便携和解决醇类溶液穿梭问题。本发明制备的聚合物凝胶电解质膜是具有均一透明，储存醇类溶液和碱性物质的电解质膜。传统的碱性直接醇类燃料电池阴极为贵金属催化剂，其对甲醇具有催化氧化性能；传统的醇类燃料电池的阴极催化剂为非贵金属时，虽然可降低成本，但仍会带来醇类穿梭的问题。本发明制作了聚合物凝胶电解质膜，将其与非贵金属阴极催化剂结合，达到不仅降低成本，还完全避免了(氧还原反应和醇类氧化反应)混合反应导致的电压降低。
本电池结构采取对醇类氧化没有催化活性的非贵金属催化剂为阴极催化剂，不仅能降低成本，还能完全避免(氧还原反应和醇类氧化反应)混合反应导致的电压降低。
实施例2
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：MnO2；集流体选用铜网，声分散，超声分散后涂抹于泡沫镍上；
步骤三a中，将1g PVA聚合物加入到15mL去离子水在90℃油浴锅中搅拌形成均一透明的粘稠溶液A；
步骤三b中、用量筒量取5mL乙醇溶液，将乙醇溶液转移到烧杯中后，称量3g KOH加入到甲醇溶液中，
其中的聚合物凝胶电解质膜的厚度为25μm。
其他与实施例1相同。
实施例3
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：Fe-Co；集流体选用镍网；
其中的聚合物凝胶电解质膜的厚度为100μm；
其他与实施例1相同。
实施例4
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：NiO；
步骤三a中，将6g PVA聚合物加入到30mL去离子水在94℃油浴锅中搅拌形成均一透明的粘稠溶液A；
步骤三b中，步骤三b中、用量筒量取18mL乙二醇溶液，将乙二醇溶液转移到烧杯中后，称量10g NaOH加入到甲醇溶液中；
其他与实施例1相同。
实施例5
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：Co3O4，其他与实施例1相同。
实施例6
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：ZIF8+Fe+Ni；集流体选用不锈钢网；
其中的聚合物凝胶电解质膜的厚度为45μm；
其他与实施例1相同。
实施例7
本发明实施例中，步骤一中的阴极催化剂为：Fe-N-C，其他与实施例1相同。
实施例8
本发明实施例中，步骤二中的阳极催化剂为：Pt、Pt/C、Pt/Ru、PtRu/C、PtIr、Pt/Ir、PtIr/C、PtRh、Pt/Rh、PtRh/C、Pd/C、Au/C、AuPd/C、PtBi、PtPdBi、PdNiZn/C、RuV/C和PdNi中的一种，其他与实施例1相同。
实施例9
本发明实施例中，步骤二中的阳极催化剂为：Pt、Pt/C、Pt/Ru、PtRu/C、PtIr、Pt/Ir、PtIr/C、PtRh、Pt/Rh、PtRh/C、Pd/C、Au/C、AuPd/C、PtBi、PtPdBi、PdNiZn/C、RuV/C和PdNi中的一种，其他与实施例2相同。
实施例10
本发明实施例中，步骤二中的阳极催化剂为：Pt、Pt/C、Pt/Ru、PtRu/C、PtIr、Pt/Ir、PtIr/C、PtRh、Pt/Rh、PtRh/C、Pd/C、Au/C、AuPd/C、PtBi、PtPdBi、PdNiZn/C、RuV/C和PdNi中的一种，其他与实施例3相同。
实施例11
本发明实施例中，步骤三中的聚合物为聚丙烯酰胺(PAM)，其他与实施例1相同。
实施例12
本发明实施例中，步骤三中的聚合物为聚丙烯酰胺(PAM)，其他与实施例3相同。
实施例13
本发明实施例中，步骤三中的醇类溶液为：乙醇；
步骤三c中，将溶有KOH的甲醇均一透明溶液缓慢加入到PVA粘稠溶液中，在40℃油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续搅拌，使两者形成均一粘稠溶；
其他与实施例1相同。
实施例14
本发明实施例中，步骤三中的醇类溶液为：乙二醇，其他与实施例2相同。
实施例15
本发明实施例中，步骤三中的醇类溶液为：丙三醇，其他与实施例4相同。
实施例16
本发明实施例中，步骤三中的醇类溶液为：异丙醇，
步骤三c中，将溶有KOH的甲醇均一透明溶液缓慢加入到PVA粘稠溶液中，在45℃油浴锅中用100rpm～1000rpm的搅拌速度下持续搅拌，使两者形成均一粘稠溶；
其他与实施例1相同。
实施例17
本发明实施例中，步骤三中的醇类溶液为：二甲醚，其他与实施例1相同。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对其限制，尽管参照上述实施例对本发明进行了详细的说明，所属领域的普通技术人员依然可以对本发明的具体实施方式进行修改或者等同替换，这些未脱离本发明精神和范围的任何修改或者等同替换，均在申请待批的本发明的权利要求保护范围之内。

Claims (6)

1.一种用于柔性醇类燃料电池的聚合物凝胶电解质膜的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1，将聚合物加入到去离子水中，搅拌形成均一透明的粘稠溶液A；
S2，将碱性物质加入到醇类溶液中，搅拌形成均一透明的溶液B；
S3，将溶液B加入到粘稠溶液A中，搅拌进行反应，反应结束后冷却，获得产物C；
S4，将产物C进行涂膜操作，获得预设厚度的膜，完成聚合物凝胶电解质膜的制备；
其中，步骤S1中的聚合物为聚乙烯醇或聚丙烯酰胺；
其中，步骤S2中，所述醇类溶液为甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇、异丙醇或二甲醚；
其中，步骤S3具体包括：将溶液B加入到粘稠溶液A中，在40℃~50℃温度下搅拌反应，反应结束后冷却获得产物C；
其中，步骤S1中，聚合物与去离子水的对应比例关系为：每1g~6g聚合物对应15mL~30mL去离子水，对应5mL~20mL醇类溶液，对应3~10g碱性物质；
所述聚合物凝胶电解质膜的厚度为25µm~100 µm。
2.根据权利要求1所述的一种用于柔性醇类燃料电池的聚合物凝胶电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤S1和S2中，聚合物、去离子水、碱性物质和醇类溶液的对应比例关系为：每4g 聚合物对应30 mL去离子水，对应20mL醇类溶液，对应6g碱性物质。
3.根据权利要求1所述的一种用于柔性醇类燃料电池的聚合物凝胶电解质膜的制备方法，其特征在于，步骤S1具体包括：将聚合物加入到去离子水中，在90℃~95℃温度环境下搅拌形成均一透明的粘稠溶液A。
4.一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池，其特征在于，包括：阴极集流体、阴极板、聚合物凝胶电解质膜、阳极板和阳极集流体；
组成阴极集流体-阴极板-聚合物凝胶电解质膜-阳极板-阳极集流体的层叠接触结构；
其中，阴极板涂有阴极催化剂，阳极板涂有阳极催化剂；
所述聚合物凝胶电解质膜为权利要求1至3中任一项所述的聚合物凝胶电解质膜。
5.根据权利要求4所述的一种基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池，其特征在于，阴极板涂的阴极催化剂为MnO2、Fe2O3、CoO、Co3O4、NiO、Fe-N-C、LaNiO3或NiCo2O4。
6.一种权利要求4所述的基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1，配制阴极催化剂、Nafion溶液和异丙醇的浆液，超声分散，涂抹于的阴极板上；
阴极集流体选用金属网状集流体；
配制阳极催化剂、Nafion溶液和异丙醇的浆液，超声分散，涂抹于阳极板上；
阳极集流体选用金属网状集流体；
制备所述聚合物凝胶电解质膜；
S2，将步骤S1制备的阴极板、阴极集流体、阳极板、阳极集流体和聚合物凝胶电解质膜，组装构成阴极集流体-阴极板-聚合物凝胶电解质膜-阳极板-阳极集流体的层叠接触结构，获得基于聚合物凝胶电解质膜的柔性醇类燃料电池。
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