CN110085338A - UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法以及制备装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，所述制备方法包括如下步骤：S1：构建第一模具和第二模具；S2：将适量原料装入第一模具中，放入放电等离子体烧结炉中；S3：加压，同时对炉腔进行抽真空，并加热炉腔；S4：将大晶粒UO2材料取出，破碎，过筛；S5：混入Cr粉，然后研磨均匀，得到复合粉末；S6：模压成型，制得芯块生坯；S7：将芯块生坯装入第二模具中，放入放电等离子体烧结炉中；S8：加压，同时对炉腔进行抽真空并通入氢氩混合气，加热炉腔。本发明还提供一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备装置。根据本发明的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法和制备装置，能够降低烧结温度，降低烧结时间，并且制备的燃料芯块致密度和硬度较高。
Description
技术领域
本发明涉及燃料芯块制备技术领域，具体地，涉及一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法以及制备装置，尤其是一种UO2/Cr燃料芯块低温、快速烧结制备方法，以及一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备装置。
背景技术
对于燃料芯块的制备，已知有无压空气烧结法和溶胶煅烧方法。对于无压空气烧结法，中核北方核燃料元件有限公司沿用粉末冶金技术开发了一种二氧化钍芯块的制备方法，该方法克服了二氧化钍粉末生坯密度低的困难，但是烧结温度高达1750℃。对于溶胶煅烧方法，中国核动力研究设计院开发了一种铀钛氧化物混合陶瓷燃料芯块的制备方法，该方法降低了复合燃料芯块的煅烧温度，一定程度上避免了基体相和第二相的化学反应。然而这种方法存在以下缺点：一、溶胶烧结制造芯块实验设备容易造成溶胶污染，增加了工作人员的放射性危险和核燃料制造成本；二、溶胶烧结易造成元素分布的不均匀，影响其微观组织和堆内外性能。
发明内容
本发明的目的在于至少部分地克服现有技术的缺陷，提供一种UO2/Cr 复合燃料芯块的制备方法，其能够降低烧结温度或者能够降低烧结时间。
本发明的目的还在于提供一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，通过该制备方法能够制备出大晶粒的UO2材料。
本发明的目的还在于提供一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，通过该制备方法制备的燃料芯块致密度和硬度较高。
本发明的目的还在于提供一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备装置。
为达到上述目的或目的之一，本发明的技术解决方案如下：
一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，在所述制备方法中，原料被执行加压的放电等离子体烧结。
根据本发明的一个优选实施例，所述制备方法包括如下步骤：
S1：构建具有第一内径的第一模具和具有第二内径的第二模具，其中第一模具和第二模具分别包括上压头和下压头，上压头和下压头均由石墨材料制成，并且上压头和下压头的靠近原料的一侧分别设有一层石墨纸，使得每一个模具的两个石墨纸分别夹在上压头和原料之间以及下压头和原料之间；
S2：以UO2粉末为原料，将适量原料装入第一模具中，然后将装有原料的第一模具放入放电等离子体烧结炉中，其中烧结炉的炉腔内设有石墨罩，用于加热炉腔；
S3：使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，并使作用在原料上的压强为恒定压强，同时对炉腔进行抽真空，并通过石墨罩加热炉腔，保持预定时间后停止加热，制备得到大晶粒UO2材料；
S4：将制备的大晶粒UO2材料从第一模具中取出，置于颗粒机中破碎，过筛，筛取出直径在预定直径范围内的大晶粒UO2材料；
S5：在得到的大晶粒UO2材料中混入Cr粉，然后研磨均匀，得到复合粉末；
S6：对复合粉末进行模压成型，制得芯块生坯；
S7：将芯块生坯装入第二模具中，然后将装有芯块生坯的第二模具放入放电等离子体烧结炉中；
S8：使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，同时对炉腔进行抽真空并通入氢氩混合气，加热炉腔，保持预定时间后停止加热，完成制备。
根据本发明的一个优选实施例，UO2粉末的颗粒直径为0.3-0.8μm。
根据本发明的一个优选实施例，所述使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第一模具的上压头并使第一模具的下压头上升；或者固定第一模具的下压头并使第一模具的上压头下降，和/或
所述使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第二模具的上压头并使第二模具的下压头上升；或者固定第二模具的下压头并使第二模具的上压头下降。
根据本发明的一个优选实施例，在步骤S3中，将炉腔内的真空度抽至10Pa以下，并且炉腔以50℃/min～100℃/min的速率升温至1500～1600℃，所述预定时间为30～60min。
根据本发明的一个优选实施例，在步骤S3中，升温采用阶梯式升温，当炉腔温度在850℃以下时升温速率为100℃/min，当炉腔温度在850℃以上时升温速率为50℃/min。
根据本发明的一个优选实施例，在步骤S3中，所述恒定压强为 30-100MPa。
根据本发明的一个优选实施例，在步骤S4中，所述预定直径范围为 30～50μm。
根据本发明的一个优选实施例，所述第一内径为15-30mm，并且所述第二内径为8-12mm。
根据本发明的另一个方面，提供了一种实施前述实施例中任一项所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法的制备装置。
根据本发明的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法和制备装置，采用了放电等离子体电场辅助烧结技术，因此可降低燃料芯块的烧结温度和烧结时间，由于烧结温度得到降低，避免了铀基材料与高活性第二相材料发生高温反应，使得可以应用烧结工艺制备复合燃料芯块。此外，通过本发明的 UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法能够低温、快速地制备出相对密度为 95％～97％、UO2晶粒尺寸在30～50μm之间的大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块，得到的复合燃料芯块致密度和硬度高。
附图说明
图1为根据本发明的实施例的模具的总体示意图；
图2为对复合粉末进行模压成型制得的芯块生坯；
图3为制备的30μm级大晶粒UO2材料的微观组织形貌；
图4为根据本发明的实施例的制备方法得到的复合燃料芯块的宏观形貌；
图5为大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块的微观组织形貌；以及
图6为复合燃料芯块的XRD曲线分析图。
具体实施方式
下面结合附图详细描述本发明的示例性的实施例，其中相同或相似的标号表示相同或相似的元件。另外，在下面的详细描述中，为便于解释，阐述了许多具体的细节以提供对本披露实施例的全面理解。然而明显地，一个或多个实施例在没有这些具体细节的情况下也可以被实施。在其他情况下，公知的结构和装置以图示的方式体现以简化附图。
设计人发现复合燃料芯块制备的关键在于避免铀基材料与高活性第二相材料发生高温反应，这使得现有的高温烧结工艺都无法用于复合燃料芯块的制备。进一步研究发现，放电等离子体电场辅助烧结技术可降低材料的烧结温度和缩短烧结时间，能够满足复合燃料芯块的烧结要求。在这样的发明构思下，设计人采用特殊设计的双向加压的石墨模具，对普通放电等离子体烧结工艺进行了改进，提出了一种操作简单、不会产生高温反应、烧结体致密度和硬度高的低温、快速制备大晶粒UO2/Cr燃料芯块的方法，能够制备出相对密度为95％～97％，UO2晶粒尺寸在30～50μm之间的大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块。
基于上述发明构思，提出了一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，在所述制备方法中，原料被执行加压的放电等离子体烧结。所述制备方法包括如下步骤：
S1：构建具有第一内径的第一模具和具有第二内径的第二模具，其中第一模具和第二模具分别包括上压头1和下压头2，上压头1和下压头2 均由石墨材料制成，并且上压头1和下压头2的靠近原料的一侧分别设有一层石墨纸3，使得每一个模具的两个石墨纸3分别夹在上压头1和原料 4之间以及下压头2和原料4之间；
S2：以UO2粉末为原料，将适量原料装入第一模具中，然后将装有原料的第一模具放入放电等离子体烧结炉中，其中烧结炉的炉腔内设有石墨罩，用于加热炉腔；
S3：使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，并使作用在原料上的压强为恒定压强，同时对炉腔进行抽真空，并通过石墨罩加热炉腔，保持预定时间后停止加热，制备得到大晶粒UO2材料；
S4：将制备的大晶粒UO2材料从第一模具中取出，置于颗粒机中破碎，过筛，筛取出直径在预定直径范围内的大晶粒UO2材料；
S5：在得到的大晶粒UO2材料中混入Cr粉，然后研磨均匀，得到复合粉末；
S6：对复合粉末进行模压成型，制得芯块生坯；
S7：将芯块生坯装入第二模具中，然后将装有芯块生坯的第二模具放入放电等离子体烧结炉中；
S8：使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，同时对炉腔进行抽真空并通入氢氩混合气，加热炉腔，保持预定时间后停止加热，完成制备。
有利地，UO2粉末的颗粒直径为0.3-0.8μm。
其中，第一模具和第二模具为双向加压的模具，为导电模具，并且所述石墨为高强度石墨，石墨纸厚度为0.5mm-1mm，导电性良好，化学性质非常稳定，在极端条件下，不与原料发生化学反应。第一模具的第一内径大于第二模具的第二内径，所述第一内径为15-30mm，并且所述第二内径为8-12mm。所述使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第一模具的上压头并使第一模具的下压头上升；或者固定第一模具的下压头并使第一模具的上压头下降，和/或所述使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第二模具的上压头并使第二模具的下压头上升；或者固定第二模具的下压头并使第二模具的上压头下降。替代地，上压头和下压头可以均不固定，同时移动。然而，采用一个压头固定、另一个压头移动的方式是有利的，这是因为在保持恒定的接触压力条件下，单个压头的移动位移就是原料的密实化过程，有利于监测密实化过程。
在步骤S3中，将炉腔内的真空度抽至10Pa以下，并且炉腔以50℃ /min～100℃/min的速率升温至1500～1600℃，所述预定时间为30～ 60min。优选地，在步骤S3中，升温采用阶梯式升温，当炉腔温度在850℃以下时升温速率为100℃/min，当炉腔温度在850℃以上时升温速率为 50℃/min。
在步骤S3中，所述恒定压强为30-100MPa。在步骤S4中，所述预定直径范围为30～50μm。
步骤S7中的放电等离子体烧结炉与步骤S2中的放电等离子体烧结炉可以为同一个烧结炉，或者替代地，步骤S7中的放电等离子体烧结炉与步骤S2中的放电等离子体烧结炉为不同的烧结炉，这样可以便于连续化地制造复合燃料芯块，因为在完成S2-S4后，步骤S2中提到的放电等离子体烧结炉可以用于下一个原料的生产。
在步骤S4之前，所述制备方法还包括：将包含有大晶粒UO2材料的第一模具从烧结炉中取出，对包含有大晶粒UO2材料的第一模具进行冷却。在步骤S5中，Cr粉占复合粉末的质量分数为5％～10％。芯块生坯的直径例如为9mm，高度例如为10mm。在步骤S7中，芯块生坯被装入第二模具中，芯块生坯与第二模具的上压头以及下压头之间分别垫有一层石墨纸，通过上压头和下压头向芯块生坯施加30-50MPa的轴向压力。
在步骤S8中，放电等离子体烧结炉的炉腔内设有石墨罩，用于加热炉腔，炉腔以50℃/min～100℃/min的速率升温至1300～1500℃，并保持 15～30min。优选地，在步骤S8中，升温采用阶梯式升温，当炉腔温度在 750℃以下时升温速率为100℃/min，当炉腔温度在750℃以上时升温速率为50℃/min。
在步骤S6中，芯块生坯采用硬质合金模具对复合粉末进行模压成型，其中采用硬脂酸锌的酒精浊液对硬质合金模具阴模内壁进行润滑处理。在步骤S6中，芯块生坯的成形压力为80～150MPa，模压成型时分阶段逐次增加压力，每次保压时间为2分钟，然后芯块生坯采用压机机械脱模，得到芯块生坯。在步骤S8之后，采取分段冷却方式冷却复合燃料芯块，在所述的分段冷却方式中炉腔温度首先以10℃/min降至目标温度1300℃，同时压力将至0.5KN，在1300℃保温5min后随炉冷却。
根据本发明的另一个方面，提供了一种实施前述实施例中任一项所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法的制备装置。
根据本发明的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法和制备装置，采用了放电等离子体电场辅助烧结技术，因此可降低燃料芯块的烧结温度和烧结时间，由于烧结温度得到降低，避免了铀基材料与高活性第二相材料发生高温反应，使得可以应用烧结工艺制备复合燃料芯块。此外，通过本发明的 UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法能够低温、快速地制备出相对密度为 95％～97％、UO2晶粒尺寸在30～50μm之间的大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块，得到的复合燃料芯块致密度和硬度高。
实施例：
下面参照图1对本发明的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法和制备装置中使用的模具进行说明，图1示出了模具的总体示意图，如图1所示，模具包括上压头1和下压头2，上压头1和下压头2均由石墨材料制成，并且上压头1和下压头2的靠近原料的一侧分别设有一层石墨纸3，两个石墨纸3分别夹在上压头1和原料4之间以及下压头2和原料4之间。
下面以一个应用为例说明本发明的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法。制备过程如下：
(1)大晶粒UO2材料制备工艺：以颗粒直径0.5μm的UO2粉末为原料，将适量粉末原料装入双向加压的第一模具(参见图1)中，第一模具的内径为20mm，第一模具的上、下压头均为高强度石墨，在两压头与原料之间分别垫有一层石墨纸。
将装好的第一模具放入放电等离子体烧结炉中，固定上压头，使下压头上升，设定作用在原料上的压强为恒定压强30～100MPa，将炉腔内的真空度抽至10Pa以下，然后通过炉腔内的石墨罩加热，以50℃/min～100℃ /min升温至1500～1600℃，保持30～60min时间后电源自动切断，同时炉腔自动停止加热。
在这一过程中，得到大晶粒UO2材料。
(2)复合芯块粉末制粒工艺：将步骤(1)中制备的大晶粒UO2材料从冷却的第一模具中取出，置于颗粒机中破碎，过颗粒机筛网，筛取出30～ 50μm之间的大晶粒UO2材料。将大晶粒UO2材料混入Cr粉得到复合粉末，其中Cr粉占复合粉末的质量分数为5％～10％，将它们研磨均匀。
(3)复合芯块粉末成型工艺：对复合粉末进行模压成型，制得芯块生坯(参见图2)，芯块生坯的直径为9mm，高度为10mm。
(4)复合芯块烧结工艺：将芯块生坯装入9.5mm内径的第二模具中，固定上压头，使下压头上升，使芯块生坯与第二模具的上压头以及下压头之间分别垫有一层石墨纸。将装好的第二模具放入放电等离子体烧结炉中，在上压头和下压头之间施加30-50MPa的轴向压力。对炉腔进行抽真空并通入氢氩混合气。以50℃/min～100℃/min的升温速率升温至1300～ 1500℃，保持15～30min时间，完成烧结。
需要说明的是，上述复合燃料芯块放电等离子体烧结技术中，模具的压头和原料之间的石墨纸的厚度为0.5mm-1mm，导电性良好，化学性质非常稳定，在极端条件下，不与样品材料发生化学反应。在步骤(1)和(4) 中，固定上压头、使下压头上升，在保持恒定的接触压力的条件下，下压头的移动位移就是样品材料的密实化过程。
在大晶粒UO2材料的制备过程中不添加成型剂和润滑剂，采用固相烧结方法保证了制备的粉末颗粒成本均匀性好、杂质元素含量少。为得到 30μm级大晶粒UO2材料，将步骤(1)中烧结样品置于颗粒机中破碎，过颗粒机筛网。步骤(2)中的30μm级大晶粒UO2材料的筛取过程必须对造粒粒度均匀性、尺寸大小进行严格控制，以降低对生坯冷压成形过程中的生坯密度的差异性的影响程度。
在步骤(2)中，复合燃料芯块粉末由30μm级大晶粒UO2材料和高导热第二相金属Cr充分研磨混料制得。在步骤(3)中，芯块生坯采用硬质合金模具对颗粒进行模压成形，其中采用硬脂酸锌的酒精浊液对硬质合金模具阴模内壁进行润滑处理。步骤(3)中的复合燃料芯块生坯的成形压力为80～150MPa，冷压时分阶段逐次增加压力，每次保压时间为2分钟，然后复合燃料芯块生坯采用压机机械脱模，得到外观质量完好的生坯。图 2示出了对复合粉末进行模压成型制得的芯块生坯。步骤(4)中的烧结同样采用与步骤(1)中同一类型的放电等离子体烧结炉。步骤(4)中的烧结工艺进行抽真空洗炉后，通氢氩混合还原性气体，烧结时芯块采用直立式，采用高达30～50MPa的轴向压力。在步骤(4)之后，烧结工艺烧结结束后采取分段冷却方式，防止复合燃料芯块极冷开裂。所述的分段冷却方式中炉膛温度首先以10℃/min降至目标温度1300℃，同时压力将至 0.5KN。在1300℃保温5min后随炉冷却。
图3为制备的30μm级大晶粒UO2材料的微观组织形貌，由图3可见，本发明制备出的大晶粒UO2材料的晶粒尺寸最大54.40μm、最小14.92μm、平均32.39μm，由此能够证明本发明能够制备出30μm级大晶粒UO2材料。
图4为根据本发明的实施例的制备方法得到的复合燃料芯块的宏观形貌；图5为大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块的微观组织形貌。由图4可见，制备出的复合燃料芯块结构完整，无裂纹空洞、无粉末掉落现象，说明烧结充分。复合燃料芯块中第二相Cr金属沿UO2基体晶界分布，填充了基体晶界处的缝隙，起到了粘结作用，芯块具有良好机械强度，经过测量，所烧结制备的复合燃料芯块的密度达到理论密度的95％以上，经过扫描电镜 (SEM)表征可见材料的致密组织形貌，见图5。经过X射线衍射分析(XRD) 表征(参见图6)，证明所烧结制备的复合燃料芯块是以UO2材料为主，含有少量的Cr第二相，为金属Cr与基体高温反应产物，说明上述烧结处理方法满足大晶粒UO2/Cr复合燃料芯块烧结的制备标准。
本发明使用一个特殊设计的双向加压的装料模具，利用外加轴向压力辅助，在较低温度下(1300～1500℃)，快速完成芯块冷压生坯的密实化烧结。
本发明的技术特点是：
(1)烧结模具采用双向加压导电装料模具的设计，石墨压头与样品材料之间垫石墨纸。
(2)烧结过程中，样品材料和芯块冷压生坯两端加30-100MPa的恒定轴向压强。
(3)烧结过程中，仅通过监测下压头的移动位移就可实时研究样品材料和复合燃料芯块冷压生坯的密实化过程。
(4)烧结采用阶梯式升温，850℃以下升温速度100℃/min，850℃以上升温速度50℃/min。
(5)30μm级大晶粒UO2材料使用颗粒机破碎，从颗粒机网筛中取出。
(6)复合燃料芯块粉末由大晶粒UO2材料与高导热第二相研磨混合，采用硬质合金模具压制成冷压生坯。
(7)复合燃料芯块生坯压制的压力80～150MPa，冷压时分阶段逐次增加压力，每次保压时间为2分钟。
(8)复合燃料芯块烧结过程通入还原性氢氩混合气保护。
(9)复合燃料芯块烧结结束后采取分段冷却方式。冷却方式中炉膛温度首先以10℃/min降至目标温度1300℃，同时压力将至0.5KN。在 1300℃保温5min后随炉冷却。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行变化。本发明的适用范围由所附权利要求及其等同物限定。
附图标记列表：
1 上压头
2 下压头
3 石墨纸
4 原料。
Claims (10)
1.一种UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，在所述制备方法中，原料被执行加压的放电等离子体烧结。
2.根据权利要求1所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括如下步骤：
S1：构建具有第一内径的第一模具和具有第二内径的第二模具，其中第一模具和第二模具分别包括上压头(1)和下压头(2)，上压头(1)和下压头(2)均由石墨材料制成，并且上压头(1)和下压头(2)的靠近原料的一侧分别设有一层石墨纸(3)，使得每一个模具的两个石墨纸(3)分别夹在上压头(1)和原料(4)之间以及下压头(2)和原料(4)之间；
S2：以UO2粉末为原料，将适量原料装入第一模具中，然后将装有原料的第一模具放入放电等离子体烧结炉中，其中烧结炉的炉腔内设有石墨罩，用于加热炉腔；
S3：使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，并使作用在原料上的压强为恒定压强，同时对炉腔进行抽真空，并通过石墨罩加热炉腔，保持预定时间后停止加热，制备得到大晶粒UO2材料；
S4：将制备的大晶粒UO2材料从第一模具中取出，置于颗粒机中破碎，过筛，筛取出直径在预定直径范围内的大晶粒UO2材料；
S5：在得到的大晶粒UO2材料中混入Cr粉，然后研磨均匀，得到复合粉末；
S6：对复合粉末进行模压成型，制得芯块生坯；
S7：将芯块生坯装入第二模具中，然后将装有芯块生坯的第二模具放入放电等离子体烧结炉中；
S8：使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动，同时对炉腔进行抽真空并通入氢氩混合气，加热炉腔，保持预定时间后停止加热，完成制备。
3.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，UO2粉末的颗粒直径为0.3-0.8μm。
4.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：
所述使第一模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第一模具的上压头并使第一模具的下压头上升；或者固定第一模具的下压头并使第一模具的上压头下降，和/或
所述使第二模具的上压头和下压头中的一个相对于另一个靠近地移动包括：固定第二模具的上压头并使第二模具的下压头上升；或者固定第二模具的下压头并使第二模具的上压头下降。
5.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，将炉腔内的真空度抽至10Pa以下，并且炉腔以50℃/min～100℃/min的速率升温至1500～1600℃，所述预定时间为30～60min。
6.根据权利要求5所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，升温采用阶梯式升温，当炉腔温度在850℃以下时升温速率为100℃/min，当炉腔温度在850℃以上时升温速率为50℃/min。
7.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，所述恒定压强为30-100MPa。
8.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，在步骤S4中，所述预定直径范围为30～50μm。
9.根据权利要求2所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述第一内径为15-30mm，并且所述第二内径为8-12mm。
10.一种实施权利要求1至9中任一项所述的UO2/Cr复合燃料芯块的制备方法的制备装置。
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