CN110001149B - 电池用包装材料 - Google Patents

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Abstract

本发明在于提供一种在包括至少依次叠层有、基材层、粘接层、金属层和密封层的膜状的叠层体的电池用包装材料中，成型时不易发生裂纹和针孔、具有优异的成型性的技术。一种电池用包装材料，由至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体构成，上述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足以下的关系：A+B≥3.5。

Description

电池用包装材料
本案是申请日为2015年2月18日、申请号为201580009198.2(PCT/JP2015/ 054384)、发明名称为“电池用包装材料”的专利申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及在成型时不易产生针孔和裂纹、具有优异的成型性的电池用包装材料。
背景技术
以往，开发了各种各样类型的电池，但在所有电池中，用于封装电极和电解质等的电池元件的包装材料成为不可欠缺的部件。以往，作为电池用包装大多使用金属制的包装材料。
另一方面，近年来，伴随着电动汽车、混合动力电动汽车、个人电脑、照相机、便携电话等的高性能化，对电池不仅要求多种多样的形状，还要求薄型化和轻质化。但是，以往大多使用的金属制的电池用包装材料存在如下的缺点：难以追随形状的多样化，并且在轻质化方面也存在限度。
为此，近年来，作为容易加工成多种多样形状且能够实现薄型化和轻质化的电池用包装材料，提出了依次叠层有基材/金属层/密封层的膜状的叠层体。但是，这样的膜状的包装材料与金属制的包装材料相比较薄，存在成型时容易产生针孔和裂纹的缺点。在电池用包装材料产生针孔和裂纹时，电解液浸透至金属层，形成金属析出物，其结果，很可能会发生短路，因此，膜状的电池用包装材料具备在成型时不易产生针孔的特性、即具备优异的成型性是不可欠缺的。
以往，为了提高膜状的电池用包装材料的成型性，着眼于用于使金属层粘接的粘接层，进行了各种研究。例如，专利文献1中公开了：在具备由树脂膜构成的内层、由第一粘接剂层、金属层、第二粘接剂层和树脂膜构成的外层的叠层型包装材料中，通过用含有在侧链具有活性氢基的树脂、多官能异氰酸酯类和多官能胺化合物的粘接剂组合物形成上述第一粘接剂层和第二粘接剂层中的至少一种，得到对较深的成型可靠性高的包装材料。
如专利文献1所代表的那样，以往，在由膜状的叠层体构成的电池用包装材料中，对着眼于使金属层与其它层粘接的粘接层的配合成分来提高成型性的技术进行了大量研究，但是基本没有关于着眼于外层的物性来提高成型性的技术的报道。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008-287971号公报
非专利文献
非专利文献1：太田哲著，プレス加工技術マニュアル、日刊工业新闻社发行，昭和56年7月30日发行，1-3页
发明内容
发明所要解决的课题
本发明的主要目的在于提供在包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的膜状的叠层体的电池用包装材料中，在成型时不易产生裂纹和针孔、使其具有优异的成型性的技术。
用于解决课题的方法
本发明的发明人为了解决上述课题进行了深入研究。其结果，通过将构成外层(基材层)的树脂膜的流动方向(MD方向)上伸长50％时的应力和伸长5％时的应力之比A与相对于流动方向(MD)方向在同一平面的垂直方向(TD方向)上伸长50％时的应力和伸长5％时的应力之比B的和(A+B)设定为特定的值以上，意外地发现，能够使电池用包装材料具备格外优异的成型性，能够大幅降低成型时的针孔和裂纹的发生率。本发明是基于这些见解，进一步反复研究而完成的。
即，本发明在于提供下述方式的电池用包装材料和电池。
项1.一种电池用包装材料，其包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
上述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
项2.如项1所述的电池用包装材料，其中，上述A和上述B满足A＜B的关系。
项3.如项1或2所述的电池用包装材料，其中，上述A为A≥1.5且上述B为B≥2.0。
项4.如项1～3中任一项所述的电池用包装材料，其中，上述基材层由聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种构成。
项5.如项1～4中任一项所述的电池用包装材料，其中，对上述金属层的至少一个面实施了化学法表面处理。
项6.如项1～5中任一项所述的电池用包装材料，其中，上述金属层由铝箔构成。
项7.如项1～6中任一项所述的电池用包装材料，其为二次电池用的包装材料。
项8.至少具备正极、负极和电解质的电池元件收纳于项1～7中任一项所述的电池用包装材料内的电池。
项9.一种叠层体作为电池用包装材料的使用，其中，上述叠层体包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，上述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
项10.一种电池的制造方法，
包括用电池用包装材料收纳至少具备正极、负极和电解质的电池元件的工序，
作为上述电池用包装材料，使用如下的电池用包装材料：
该电池用包装材料包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
上述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
发明的效果
采用本发明的电池用包装材料，能够在成型时对应于模具的形状，适度追随金属层，因此，能够抑制针孔和裂纹等的发生。这样，本发明的电池用包装材料具备优异的成型性，因此，也能够有助于提高生产率。
附图说明
图1是表示本发明的电池用包装材料的剖面结构的一例的图。
图2是表示本发明的电池用包装材料的剖面结构的一例的图。
图3是用于说明电池用包装材料的成型时的应力与应变的关系的示意图。
具体实施方式
本发明的电池用包装材料的特征在于，其包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。以下，对本发明的电池用包装材料进行详细叙述。
1.电池用包装材料的叠层结构
如图1所示，电池用包装材料由至少依次叠层有基材层1、粘接层2、金属层3和密封层4的叠层体构成。本发明的电池用包装材料中，基材层1形成为最外层，密封层4形成为最内层。即，在组装电池时，通过将位于电池元件的边缘的密封层4彼此热熔接来密封电池元件，封装电池元件。
另外，如图2所示，本发明的电池用包装材料中，在金属层3和密封层4之间，为了提高它们的粘接性，也可以根据需要设置粘接层5。
2.形成电池用包装材料的各层的组成
[基材层1]
在本发明的电池用包装材料中，基材层1为形成最外层的层。本发明中，基材层1在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。具体而言，构成基材层1的树脂膜的流动方向(MD方向)上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与相对于MD方向在同一平面的垂直方向(TD方向)上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。此外，本发明中，基材层1的MD方向和TD方向上的上述50％伸长时的应力和伸长5％时的应力分别为根据JIS K7127中规定的方法测得的值。
本发明的电池用包装材料中，通过使基材层1的MD方向和TD方向的应力满足这样的关系，可以抑制成型时的针孔和裂纹等的发生，具有优异的成型性。本发明的电池用包装材料中，通过如上所述设定形成外层的基材层1的物性，可以抑制成型时的针孔和裂纹等的发生，其机制的详细内容仍不十分清楚，但是，例如，能够考虑如下。即，上述的MD方向和TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A、B为A+B≥3.5具有大的值。由此，例如，如图3的表示电池用包装材料的成型时的应力与应变的关系的示意图的线A所示，由于应力-应变曲线的屈服点附近的应力变化变缓，所以能够使经由粘接层2与基材层1叠层的金属层3的变形(伸长)缓缓变化。因此，认为，电池用包装材料的成型时，能够使金属层3适度追随模具的形状，抑制针孔和裂纹等的发生。
另一方面，基材层1中，形成为A+B＜3.5时，如图3的线B所示，在应力-应变曲线的屈服点附近的应力变化变大，因此，经由粘接层与基材层叠层的金属层3的变形(伸长)也大幅变化。因此，认为，在电池用包装材料的成型时，金属层3难以适度追随模具的形状，容易发生针孔和裂纹等。
从进一步抑制电池用包装材料的成型时的针孔和裂纹等的发生、进一步提高成型性的观点考虑，更优选基材层1满足A+B≥3.9的关系，更加优选满足A+B≥4.1的关系。另外，从同样的观点考虑，优选上述A和上述B满足A＜B的关系。从同样的观点考虑，优选上述A为A≥1.5且上述B为B≥2.0，更优选上述A为A≥1.8且上述B为B≥2.3。此外，本发明中，作为A+B的值的上限值，没有特别限制，通常为A+B≤10.0左右。另外，作为A和B的上限值，没有特别限制，通常为A≤4.5左右、B≤5.5左右。
作为基材层1的MD方向上伸长50％时的应力，没有特别限制，可以优选列举为100～210MPa左右、更优选为110～200MPa左右。另外，作为基材层1的TD方向上伸长50％时的应力，没有特别限制，可以优选列举为130～270MPa左右、更优选为140～260MPa左右。作为基材层1的MD方向上伸长5％时的应力，没有特别限制，可以优选列举为50～110MPa左右、更优选为60～100MPa左右。另外，作为基材层1的TD方向上伸长5％时的应力，没有特别限制，可以优选列举为40～100MPa左右、更优选为50～90MPa左右。
关于形成基材层1的原料，只要具备绝缘性并且满足上述的关系即可，没有特别限制。作为形成基材层1的原料，例如，可以列举聚酯树脂、聚酰胺树脂、环氧树脂、丙烯酸树脂、氟树脂、聚氨酯树脂、硅树脂、酚醛树脂和这些的混合物或共聚物等的树脂膜。这些之中，可以优选列举为聚酯树脂、聚酰胺树脂、更优选为双轴拉伸聚酯树脂、双轴拉伸聚酰胺树脂。作为聚酯树脂，具体而言，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、共聚聚酯、聚碳酸酯等。另外，作为聚酰胺树脂，具体而言，可以列举尼龙6、尼龙6,6、尼龙6与尼龙6,6的共聚物、尼龙6,10、聚己二酰间苯二甲胺(MXD6)等。
作为基材层1(构成基材层1的树脂膜)的MD方向上的拉伸断裂强度，可以优选列举为190～350MPa、更优选为210～320MPa。另外，作为基材层1的TD方向上的拉伸断裂强度，可以优选列举为220～400MPa、更优选为260～350MPa。通过使基材层1的拉伸断裂强度处于这些范围，能够进一步有效抑制本发明的电池用包装材料的成型时的针孔和裂纹的发生，进一步提高成型性。此外，基材层1的拉伸断裂强度为通过根据JIS K7127的方法测定得到的值。
另外，作为基材层1的MD方向上的拉伸断裂伸长率，可以优选列举为80～150％、更优选为90～130％。另外，作为基材层1的TD方向上的拉伸断裂伸长率，可以优选列举为70～150％、更优选为80～120％。通过使基材层1的拉伸断裂伸长率处于这些范围，能够进一步有效地抑制本发明的电池用包装材料的成型时的针孔和裂纹的发生，进一步提高成型性。此外，基材层1的拉伸断裂伸长率为通过根据JIS K7127的方法测定得到的值。
基材层1可以由1层的树脂膜形成，但是为了提高耐针孔性和绝缘性，也可以用2层以上的树脂膜形成。由多层树脂膜形成基材层1时，2以上的树脂膜可以经由粘接剂或粘接性树脂等的粘接成分叠层，对于使用的粘接成分的种类和量等，与后述的粘接层2或粘接层5时同样。此外，作为使2层以上的树脂膜叠层的方法，没有特别限制，能够采用公知方法，例如，可以列举干式层压法、夹层层压法等，可以优选列举为干式层压法。通过干式层压法叠层时，作为粘接层优选使用聚氨酯系粘接剂。此时，作为粘接层的厚度，例如，可以列举2～5μm左右。
关于基材层1的厚度，只要为上述的物性即可，没有特别限制，例如，可以列举为10～50μm左右、优选为15～25μm左右。
[粘接层2]
本发明的电池用包装材料中，粘接层2是为了使基材层1和金属层3牢固地粘接而设置于它们之间的层。
粘接层2由能够将基材层1和金属层3粘接的粘接剂形成。粘接层2的形成中所使用的粘接剂可以为2液固化型粘接剂或1液固化型粘接剂。另外，对于粘接层2的形成中所使用的粘接剂的粘接机制，没有特别限制，可以为化学反应型、溶剂挥发型、热熔接型、热压型等的任一种。
作为粘接层2的形成中能够使用的粘接成分，具体而言，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸丁二醇酯、聚间苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、共聚聚酯等的聚酯系树脂；聚醚系粘接剂；聚氨酯系粘接剂；环氧系树脂；酚醛树脂系树脂；尼龙6、尼龙66、尼龙12、共聚聚酰胺等的聚酰胺系树脂；聚烯烃、羧酸改性聚烯烃、金属改性聚烯烃等的聚烯烃系树脂、聚乙酸乙烯酯系树脂；纤维素系粘接剂；(甲基)丙烯酸系树脂；聚酰亚胺系树脂；尿素树脂、三聚氰胺树脂等的氨基树脂；氯丁二烯橡胶、丁基橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶等的橡胶；有机硅系树脂等。这些粘接成分可以单独使用1种，或者也可以组合2种以上使用。这些粘接成分之中，可以优选列举为聚氨酯系粘接剂。
关于粘接层2的厚度，例如，可以列举1～10μm左右、优选为2～5μm左右。
[金属层3]
电池用包装材料中，金属层3除了用于提高电池用包装材料的强度以外，还是发挥作为防止水蒸气、氧、光等侵入电池内部的阻隔层的作用的层。作为构成金属层3的金属，具体而言，可以列举铝、不锈钢、钛等，可以优选列举为铝。金属层3能够通过金属箔或金属蒸镀等形成，优选由金属箔形成，更优选由铝箔形成。从在电池用包装材料的制造时防止在金属层3发生褶皱和针孔的观点考虑，例如，更优选由退火处理后的铝(JIS A8021P-O、JISA8079P-O)等软质铝箔形成。
金属层3的厚度没有特别限制，例如，能够为10μm～50μm左右、优选为20μm～40μm左右。
另外，为了粘接的稳定化、防止溶解、腐蚀等，金属层3优选对至少一个面、优选对两个面进行化学法表面处理(化成处理)。这里，化学法表面处理是指对金属层的表面形成耐酸性覆膜的处理。作为化学法表面处理，例如，可以列举使用硝酸铬、氟化铬、硫酸铬、乙酸铬、草酸铬、磷酸二氢铬、乙酰乙酸铬、氯化铬、硫酸铬钾等的铬酸化合物的铬酸铬酸盐处理；使用磷酸钠、磷酸钾、磷酸铵、多聚磷酸等的磷酸化合物的磷酸铬酸盐处理；使用具有下述通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化苯酚聚合物的铬酸盐处理等。此外，该氨基化苯酚聚合物中，下述通式(1)～(4)所示的重复单元可以单独含有1种，也可以为2种以上的任意组合。
Figure BDA0001937449840000091
通式(1)～(4)中，X表示氢原子、羟基、烷基、羟基烷基、烯丙基或苄基。另外，R1和R2相同或不同，表示羟基、烷基或羟基烷基。通式(1)～(4)中，作为X、R1和R2所示的烷基，例如，可以列举甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基等碳原子数1～4的直链或支链状烷基。另外，作为X、R1和R2所示的羟基烷基，例如，可以列举羟基甲基、1-羟基乙基、2-羟基乙基、1-羟基丙基、2-羟基丙基、3-羟基丙基、1-羟基丁基、2-羟基丁基、3-羟基丁基、4-羟基丁基等的取代有1个羟基的碳原子数1～4的直链或支链状烷基。通式(1)～(4)中，X、R1和R2所示的烷基和羟基烷基分别可以相同也可以不同。通式(1)～(4)中，X优选为氢原子、羟基或羟基烷基。具有通式(1)～(4)所示的重复单元的氨基化苯酚聚合物的数均分子量例如优选为500～100万、更优选为1000～2万左右。
另外，作为对金属层3赋予耐腐蚀性的化学法表面处理方法，可以列举如下方法：涂布在磷酸中分散有氧化铝、氧化钛、氧化铈、氧化锡等金属氧化物和/或硫酸钡等的微粒的涂布液，在150℃以上进行烧制处理，由此，在金属层3的表面形成耐腐蚀处理层。另外，在耐腐蚀处理层之上，可以进一步形成将阳离子性聚合物用交联剂交联得到的树脂层。这里，作为阳离子性聚合物，例如，可以列举聚乙烯亚胺、由聚乙烯亚胺和具有羧酸的聚合物构成的离子高分子配位化合物、在丙烯酸主骨架接枝聚合有伯胺的伯胺接枝丙烯酸树脂、聚丙烯酰胺或其衍生物、氨基苯酚等。作为这些阳离子性聚合物，可以仅使用1种，也可以组合2种以上使用。另外，作为交联剂，例如，可以列举具有选自异氰酸酯基、环氧丙基、羧基和噁唑啉基中的至少1种官能团的化合物、硅烷偶联剂等。作为这些交联剂，可以仅使用1种，也可以组合2种以上使用。
化学法表面处理可以仅进行1种化学法表面处理，也可以组合进行2种以上的化学法表面处理。另外，这些化学法表面处理可以单独使用1种化合物，或者也可以组合使用2种以上的化合物。化学法表面处理之中，优选铬酸铬酸盐处理或者组合铬酸化合物、磷酸化合物和氨基化苯酚聚合物的铬酸盐处理等。
化学法表面处理中，关于在金属层3的表面所形成的耐酸性覆膜的量，没有特别限制，例如，进行上述的铬酸盐处理时，金属层3的表面每1m2，优选铬酸化合物以铬换算以约0.5mg～约50mg、优选为约1.0mg～约40mg、磷化合物以磷换算以约0.5mg～约50mg、优选为约1.0mg～约40mg和氨基化苯酚聚合物以约1mg～约200mg、优选为约5.0mg～150mg的比例含有。
化学法表面处理通过以下方法进行：将含有用于形成耐酸性覆膜的化合物的溶液通过棒涂法、辊涂法、凹版印刷法、浸渍法等涂布在金属层的表面之后，进行加热使得金属层的温度为70℃～200℃左右。另外，在对金属层实施化学法表面处理之前，可以预先通过碱浸渍法、电解清洗法、酸清洗法、电解酸清洗法等对金属层进行脱脂处理。通过这样进行脱脂处理，能够更高效地进行金属层的表面的化学法表面处理。
[密封层4]
本发明的电池用包装材料中，密封层4是对应于最内层、在组装电池时密封层彼此热熔接而密封电池元件的层。
关于密封层4中使用的树脂成分，只要能够热熔接即可，没有特别限制，例如，可以列举聚烯烃、环状聚烯烃、羧酸改性聚烯烃、羧酸改性环状聚烯烃。
作为上述聚烯烃，具体而言，可以列举：低密度聚乙烯、中密度聚乙烯、高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯等的聚乙烯；均聚丙烯、聚丙烯的嵌段共聚物(例如，丙烯与乙烯的嵌段共聚物)、聚丙烯的无规共聚物(例如，丙烯与乙烯的无规共聚物)等的聚丙烯；乙烯-丁烯-丙烯的三元共聚物等。这些聚烯烃之中，可以优选列举为聚乙烯和聚丙烯。
上述环状聚烯烃为烯烃和环状单体的共聚物，作为上述环状聚烯烃的构成单体的烯烃，例如，可以列举乙烯、丙烯、4-甲基-1-戊烯、苯乙烯、丁二烯、异戊二烯等。另外，作为上述环状聚烯烃的构成单体的环状单体，例如，可以列举降冰片烯等的环状烯烃；具体而言，可以列举环戊二烯、二环戊二烯、环己二烯、降冰片二烯等的环状二烯等。这些聚烯烃之中，可以优选列举为环状烯烃、更优选为降冰片烯。
上述羧酸改性聚烯烃是指用羧酸将上述聚烯烃通过嵌段聚合或接枝聚合改性得到的聚合物。作为改性中所使用的羧酸，例如，可以列举马来酸、丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、马来酸酐、衣康酸酐等。
上述羧酸改性环状聚烯烃是指将构成环状聚烯烃的单体的一部分替代为α,β―不饱和羧酸或其酸酐进行共聚、或者对环状聚烯烃嵌段共聚或接枝共聚α,β―不饱和羧酸或其酸酐得到的聚合物。关于要被羧酸改性的环状聚烯烃，与上述同样。另外，作为改性中所使用的羧酸，与上述酸改性环烯烃共聚物的改性中所使用的羧酸相同。
这些树脂成分之中，可以优选列举为羧酸改性聚烯烃；更优选列举为羧酸改性聚丙烯。
密封层4可以由1种树脂成分单独形成，或者也可以由组合2种以上的树脂成分的共混聚合物形成。另外，密封层4可以仅以1层形成，也可以通过相同或不同的树脂成分以2层以上形成。
另外，作为密封层4的厚度，能够适当选择，可以列举10～100μm左右、优选为15～50μm左右。
[粘接层5]
本发明的电池用包装材料中，粘接层5是用于将金属层3与密封层4牢固地粘接而在它们之间根据需要设置的层。
粘接层5由能够将金属层3和密封层4粘接的粘接剂形成。关于粘接层5的形成中所使用的粘接剂，其粘接机制、粘接剂成分的种类等，与上述粘接层2时同样。作为粘接层5中所使用的粘接剂成分，可以优选列举为聚烯烃系树脂，更优选列举为羧酸改性聚烯烃，特别优选列举为羧酸改性聚丙烯。
关于粘接层5的厚度，例如，可以列举为2～50μm、优选为15～30μm。
3.电池用包装材料的制造方法
关于本发明的电池用包装材料的制造方法，只要可以得到叠层有规定组成的各层的叠层体即可，没有特别限制，例如，可以例示以下的方法。
首先，形成依次叠层有基材层1、粘接层2、金属层3的叠层体(以下，有时也记为“叠层体A”)。叠层体A的形成，具体而言，能够通过以下的干式层压法来进行：在基材层1上或根据需要对表面进行过化学法表面处理的金属层3上，将用于形成粘接层2的粘接剂通过挤出法、凹版印刷法、辊涂法等的涂布方法涂布、干燥之后，叠层该金属层3或基材层1并使粘接层2固化。
接着，在叠层体A的金属层3上叠层密封层4。在金属层3上直接叠层密封层4时，在叠层体A的金属层3上通过凹版印刷法、辊涂法等的方法涂布构成密封层4即可。另外，在金属层3和密封层4之间设置粘接层5时，例如，可以列举(1)在叠层体A的金属层3上通过将粘接层5和密封层4共挤出来叠层的方法(共挤出层压法)；(2)另外形成叠层有粘接层5和密封层4的叠层体、将其在叠层体A的金属层3上通过热层压法叠层的方法；(3)在叠层体A的金属层3上将用于形成粘接层5的粘接剂通过挤出法或溶液涂敷在高温干燥并进行烧制的方法等叠层，在该粘接层5上通过热层压法叠层预先制膜为片状的密封层4的方法；(4)边在叠层体A的金属层3与预先制膜为片状密封层4之间流入熔融的粘接层5、边经由粘接层5贴合叠层体A与密封层4的方法(夹层层压法)等。
如上所述操作，形成由基材层1/粘接层2/根据需要对表面进行了化学法表面处理的金属层3/根据需要设置的粘接层5/密封层4构成的叠层体，为了使粘接层2和根据需要设置的粘接层5的粘接性牢固，也可以进一步进行热辊接触式、热风式、近或远红外线式等的加热处理。作为这样的加热处理的条件，例如可以列举在150～250℃、1～5分钟。
本发明的电池用包装材料中，根据需要，为了使制膜性、叠层化加工、最终制品2次加工(包装化、压花成型)适应性等提高或稳定化，可以对构成叠层体的各层实施电晕处理、喷砂处理、氧化处理、臭氧处理等的表面活性化处理。
4.电池用包装材料的用途
本发明的电池用包装材料可以作为用于密封并收纳正极、负极、电解质等电池元件的包装材料使用。
具体而言，将至少具备正极、负极和电解质的电池元件，以上述正极和负极分别连接的金属端子向外侧突出的状态，以能够在电池元件的边缘形成凸缘部(密封层彼此接触的区域)的方式，用本发明的电池用包装材料进行包覆，将上述凸缘部的密封层彼此热封，使其密封，由此，提供使用了电池用包装材料的电池。此外，使用本发明的电池用包装材料收纳电池元件时，以本发明的电池用包装材料的密封部分成为内侧(与电池元件接触的面)的方式使用。
本发明的电池用包装材料可以用于一次电池、二次电池的任一种，优选为二次电池。关于适用本发明的电池用包装材料的二次电池的种类，没有特别限制，例如，可以列举锂离子电池、锂离子聚合物电池、铅蓄电池、镍/氢蓄电池、镍/镉蓄电池、镍/铁蓄电池、镍/锌蓄电池、氧化银/锌蓄电池、金属空气电池、多价阳离子电池、电容器(condenser)、电容器(capacitor)等。这些二次电池之中，作为本发明的电池用包装材料的优选的应用对象，可以列举锂离子电池和锂离子聚合物电池。
实施例
以下，例示实施例和比较例，详细说明本发明。但是，本发明不限定于实施例。
实施例1-4和比较例1-2
<电池用包装材料的制造>
对于依次叠层有基材层1/粘接层2/金属层3的叠层体，用热层压法叠层粘接层5和密封层4，由此，制造由依次叠层有基材层1/粘接层2/金属层3/粘接层5/密封层4的叠层体构成的电池用包装材料。电池用包装材料的具体的制造条件如下所示。
作为构成基材层1的树脂膜，分别使用具有表1所述的A＝MD方向上伸长50％时应力/伸长5％时应力和B＝TD方向上伸长50％时应力/伸长5％时应力的双轴拉伸尼龙膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、双轴拉伸聚对苯二甲酸丁二醇酯膜。此外，树脂膜的MD方向、TD方向上伸长50％时应力和伸长5％时应力、拉伸断裂强度和拉伸断裂伸长率为分别以根据JIS K7127的规定的方法测得的值。另外，在实施例3中，使用将作为基材层1的双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜和双轴拉伸尼龙膜经由粘接层叠层得到的叠层体，对该叠层体测定上述A和B。另外，该叠层体以双轴拉伸尼龙膜在金属层3侧的方式使用。
作为构成金属层3的铝箔(AL箔)，使用对软质铝(JIS H4160 A8021H-O)厚度35μm的两面进行了化学法表面处理的铝箔。AL箔的化学法表面处理通过将含有酚醛树脂、氟化铬化合物(三价)和磷酸的处理液通过辊涂法涂布于金属层的两面、以覆膜温度为180℃以上的条件烧制20秒来进行。
首先，制作依次叠层有基材层1/粘接层2/金属层3的叠层体。具体而言，在基材层1的一个面(电晕处理面)形成含有聚酯系的主剂和异氰酸酯系固化剂的2液型聚氨酯粘接剂的粘接层2使其为3μm，与金属层3的化学法表面处理面加压加热贴合(热层压)，制得依次叠层有基材层1/粘接层2/金属层3的叠层体。
此外，通过另外将构成粘接层5的酸改性聚丙烯树脂〔用不饱和羧酸接枝改性得到的不饱和羧酸接枝改性无规聚丙烯(以下，称为PPa)、和构成密封层4的聚丙烯〔无规共聚物(以下，以下称为PP)〕共挤出，制作厚度20μm的粘接层5和厚度20μm的密封层4构成的2层共挤出膜。
接着，在上述制得的由基材层1/粘接层2/金属层3构成的叠层体的金属层上，将上述制得的2层共挤出膜的粘接层5以接触的方式重叠，以金属层3达到120℃的方式加热，进行热层压，由此，得到依次叠层有基材层1/粘接层2/金属层3/粘接层5/密封层4的叠层体。暂时将所得到的叠层体冷却以后，加热至180℃，将该温度保持1分钟，实施热处理，由此，得到实施例1-4和比较例1、2电池用包装材料。
<成型性的评价>
将上述得到的电池用包装材料裁断，制作120×80mm的长条片，将其作为试验样品。使用包括30×50mm的矩形状的阳模和与该阳模的间隙为0.5mm的阴模的直模(ストレート金型)，以热粘接性树脂层侧位于阳模侧的方式在阴模上载置上述试验样品，以成型深度为6mm以0.1MPa的压紧力(面压)挤压该试验样品，进行了冷轧成型(牵引1段成型)。确认成型得到的电池用包装材料中的金属层的针孔和裂纹发生的有无，算出针孔和裂纹的发生率(％)。关于针孔和裂纹的发生率，是将在进行了上述成型后至少一个部位确认到针孔或裂纹的样品判断为成型不良品，将30个试验样品以上述条件成型时发生的成型不良品的比例作为针孔和裂纹的发生率求出。在表1中表示结果。
[表1]
Figure BDA0001937449840000161
A：MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力
B：TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力
由表1所示的结果可知，在以成型深度6mm这样严格的条件成型时，在作为基材层使用满足A+B≥3.5的叠层膜的实施例1-4的电池包装材料中，完全没有出现针孔和裂纹，显著抑制了针孔和裂纹的发生。另一方面，在作为基材层使用A+B＜3.5的叠层膜的比较例1、2的电池包装材料中，以成型深度6mm成型时，针孔和裂纹的发生率高，与实施例1-4相比，成型性差。
符号说明
1 基材层
2 粘接层
3 金属层
4 密封层
5 粘接层

Claims (15)

1.一种电池用包装材料，其特征在于：
包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述基材层由2层以上的树脂膜形成，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力值除以MD方向上伸长5％时的应力值得到的值A与TD方向上伸长50％时的应力值除以TD方向上伸长5％时的应力值得到的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
2.如权利要求1所述的电池用包装材料，其特征在于：
所述基材层为将双轴拉伸聚对苯二甲酸乙二醇酯膜与双轴拉伸尼龙膜经由粘接层叠层得到的叠层体。
3.一种电池用包装材料，其特征在于：
包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述基材层由1层聚酯树脂膜形成，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力值除以MD方向上伸长5％时的应力值得到的值A与TD方向上伸长50％时的应力值除以TD方向上伸长5％时的应力值得到的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
4.一种电池用包装材料，其特征在于：
包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力值除以MD方向上伸长5％时的应力值得到的值A与TD方向上伸长50％时的应力值除以TD方向上伸长5％时的应力值得到的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
5.一种电池用包装材料，其特征在于：
包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述金属层与所述密封层之间具有粘接层，
所述粘接层的厚度为2μm以上50μm以下，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力值除以MD方向上伸长5％时的应力值得到的值A与TD方向上伸长50％时的应力值除以TD方向上伸长5％时的应力值得到的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
6.如权利要求5所述的电池用包装材料，其特征在于：
所述粘接层的厚度为15μm以上30μm以下。
7.如权利要求1～6中任一项所述的电池用包装材料，其特征在于：
所述A和所述B满足A＜B的关系。
8.如权利要求1～6中任一项所述的电池用包装材料，其特征在于：
所述A为A≥1.5且所述B为B≥2.0。
9.如权利要求1～6中任一项所述的电池用包装材料，其特征在于：
对所述金属层的至少一个面实施了化学法表面处理。
10.如权利要求1～6中任一项所述的电池用包装材料，其特征在于：
所述金属层由铝箔构成。
11.如权利要求1～6中任一项所述的电池用包装材料，其特征在于：
其为二次电池用的包装材料。
12.一种电池，其特征在于：
至少具备正极、负极和电解质的电池元件收纳于权利要求1～11中任一项所述的电池用包装材料内。
13.一种叠层体作为电池用包装材料的使用，其特征在于：
所述叠层体包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
14.一种电池的制造方法，其特征在于：
包括用电池用包装材料收纳至少具备正极、负极和电解质的电池元件的工序，
作为所述电池用包装材料，使用如下的电池用包装材料：
该电池用包装材料包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述基材层在MD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值A与TD方向上伸长50％时的应力/伸长5％时的应力的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
15.一种树脂膜，其特征在于：
其为用于形成包括至少依次叠层有基材层、粘接层、金属层和密封层的叠层体的电池用包装材料的所述基材层的树脂膜，
所述基材层包含聚酰胺树脂和聚酯树脂中的至少一种，所述基材层的厚度为10μm以上50μm以下，
所述树脂膜在MD方向上伸长50％时的应力值除以MD方向上伸长5％时的应力值得到的值A与TD方向上伸长50％时的应力值除以TD方向上伸长5％时的应力值得到的值B的和(A+B)满足A+B≥3.5的关系。
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