CN109987601A - 一种无褶皱石墨烯及制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明属于石墨烯的制备方法技术领域，具体涉及一种无褶皱石墨烯及制备方法。本发明将石墨、金属盐类催化剂分散于含有羰基的反应溶剂中，置于反应釜中加热反应，制得石墨烯分散液，静置石墨烯分散液至分层，除去上层清液，将剩余部分酸洗后分散在有机溶剂中，超声、离心，收集上层悬浊液，干燥后得到无褶皱石墨烯。该方法得到的石墨烯平整、无褶皱，相较于“粗糙”有褶皱石墨烯，在抗氧化和导电性能方面具有良好的应用前景。

Description

一种无褶皱石墨烯及制备方法

技术领域

本发明属于石墨烯的制备方法技术领域，具体涉及一种无褶皱石墨烯及其制备方法。

背景技术

石墨烯以良好的力学性能、电学性能和化学性能被广泛应用于电子器件、晶体管、功能复合材料和航空航天等领域。目前制备石墨烯的方法有氧化还原法、气相沉积法、剥离法、溶剂热法等，其中剥离法又包括机械剥离法、电化学剥离法、液相剥离法等。传统的氧化还原法制备得到的石墨烯缺陷较多，且使用的氧化剂主要是不易回收的浓硫酸、高锰酸钾等强氧化剂，对环境危害大；气相沉积法面临着高成本、工艺复杂等方面的挑战；机械剥离法较为费时，严重制约其在大规模生产石墨烯中的应用。

石墨烯的诸多性能都与其独特的几何构型有关，其中褶皱作为石墨烯的本质属性，对其性能产生重要影响。有关研究表明，褶皱会破坏石墨烯六边形对称晶格结构，导致产生电阻率，降低导电性；褶皱会引起石墨烯表面的构型变化，诱发其局部振动质量和表面应变能的变化，降低石墨烯的机械强度以及热导率。目前的相关石墨烯制备方法采用化学气相沉积法居多，该方法需要首先对衬底进行退火处理，再进行常压化学气相沉积使石墨烯单晶薄膜生长衬底表面，这种方法操作较为复杂，所需退火温度较高，对实验条件要求较高，且不易控制石墨烯的生长。

发明内容

本发明针对上述技术问题，提供一种有机溶剂热法制备无褶皱石墨烯的方法。

为实现上述技术方案，本发明采用的技术方案为：

一种无褶皱石墨烯，所述无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种所述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：将石墨、金属盐类催化剂分散于含有羰基的反应溶剂中，置于反应釜中加热反应，制得石墨烯分散液，静置石墨烯分散液至分层，除去上层清液，将剩余部分酸洗后分散在有机溶剂中，超声、离心，收集上层悬浊液，干燥后得到无褶皱石墨烯。

该方法溶剂热法，相较于气相沉积法制备方法操作简单，实现反应的条件相对温和，不需要高温退火等精细操作；制备得到的石墨烯没有褶皱，能够应用于大规模制备石墨烯。

进一步，所述的金属盐类催化剂优选阳离子为Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Al³⁺、Cu²⁺、Cu⁺、Fe³⁺、Fe^{2 +}、Zn²⁺、Ca²⁺的卤化物、硫酸盐、硝酸盐、醋酸盐中的一种或者两种以上任意比例的混合物。实验发现在这些金属离子及合适溶剂的协同作用下可以得到无褶皱的石墨烯片层，而且得到的石墨烯在去除溶剂之后不容易重新堆叠形成石墨。

更进一步，所述含有羰基的反应溶剂是指含有羰基的酮或者醛的有机小分子，优选丙酮、环戊酮、环己酮、苯乙酮、N-甲基吡咯烷酮、甲基异丁基酮、4-庚酮、糠醛、苯甲醛、环己醛、苯乙醛、苯丙醛、桂醛中的一种或者两种以上任意比例的混合物。这些含有羰基的溶剂不但可以溶解催化剂，而且可以与催化剂起协同作用，进入石墨本体，共同促进石墨的剥离。

更进一步，所述石墨、金属盐类催化剂、含羰基的反应溶剂的质量比分别是1:1-50:1-100。实验发现，当金属盐类催化剂含量低于该比例时，石墨剥离效果很差，几乎不能产生石墨烯，延长反应时间也不能改善反应结果；当金属盐类催化剂含量高于该比例时，在含羰基反应溶剂中不能完全溶解，石墨剥离效果不佳，造成资源浪费，且大量的金属盐类催化剂给后续分离带来诸多困难。当含羰基的反应溶剂含量低于该比例时，金属盐类催化剂不能很好溶解，影响石墨剥离效果；当含羰基的反应溶剂含量高于该比例时，造成浪费。

更进一步，所述加热反应的温度为180-300℃，反应时间为2-20h。实验发现，当反应温度低于180℃，石墨不能剥离，延长反应时间无明显变化；当反应温度超过300℃，含羰基的反应溶剂发生副反应增多，不利于石墨的剥离；实验发现，当反应时间低于2h，石墨不能剥离生成石墨烯；当反应时间超过20h，石墨已经剥离完全，延长时间对结果没有明显影响，造成资源浪费。

更进一步，所述将剩余部分酸洗的操作方法为：将剩余部分分散于稀盐酸中，在500-2000rpm转速下离心10-50min，随后除去上清液，收集沉淀部分，完成一次酸洗，针对收集到的沉淀部分，重复上述酸洗操作2-4次。

更进一步，所使用的稀盐酸浓度为10wt.％，每次酸洗用量与收集到的沉淀量质量比为30-50:1。

更进一步，所述超声、离心，收集上层悬浊液是在50-150kW功率下超声30-60min，在20-200rpm转速下离心5-35min，收集上层悬浊液。

更进一步，所述有机溶剂包括乙醇、丙酮、乙酸乙酯、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺。

本发明通过溶剂热法制备得到了无褶皱石墨烯，通过扫描电子显微镜表征了石墨烯的形貌，结果显示，本发明方法制备的石墨烯具有无褶皱、片层薄、缺陷少等优点，对大规模生产石墨烯和利用石墨烯提供了可行的方法。

附图说明

图1本发明制备得到的无褶皱石墨烯的透射电镜图片。

具体实施方式

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

实施例1

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、2g氯化钠分散于2ml(2g)苯乙酮溶液中，置于反应釜中，180℃反应20h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1500rpm的转速离心20min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.82g沉淀中，加入69.3ml浓度为10wt.％的稀盐酸(72.8g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.73g沉淀中，加入49.4ml浓度为10wt.％的稀盐酸(51.9g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，收集沉淀部分1.7g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙醇，在100kW功率下超声45min，随后在40rpm转速下离心30min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，干燥得无褶皱石墨烯。

实施例2

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、100g氯化钾分散于127ml(100g)丙酮溶液中，置于反应釜中，200℃反应15h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以500rpm的转速离心50min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第一次酸洗后收集到的1.8g沉淀中，加入51ml浓度为10wt.％的稀盐酸(54g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.75g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙醇，在50kW功率下超声60min，随后在20rpm转速下离心35min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，干燥得无褶皱石墨烯。

实施例3

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、100g硫酸镁分散于211ml(200g)环戊酮溶液中，置于反应釜中，220℃反应10h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1000rpm的转速离心30min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.82g沉淀中，加入78ml浓度为10wt.％的稀盐酸(81.9g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.75g沉淀中，加入67ml浓度为10wt.％的稀盐酸(70g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，将完成第3次酸洗后收集到的1.7g沉淀中，加入48ml浓度为10wt.％的稀盐酸(51g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第4次酸洗，收集沉淀部分1.69g；在收集到的沉淀部分中加100ml丙酮，在80kW功率下超声50min，随后在60rpm转速下离心25min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，干燥得无褶皱石墨烯。

实施例4

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、50g硝酸锌分散于158ml(150g)环戊酮溶液中，置于反应釜中，240℃反应8h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以2000rpm的转速离心10min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.85g沉淀中，加入71ml浓度为10wt.％的稀盐酸(74g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.72g沉淀中，加入49ml浓度为10wt.％的稀盐酸(51.6g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，收集沉淀部分1.7g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙酸乙酯，在120kW功率下超声40min，随后在80rpm转速下离心20min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例5

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、50g醋酸铝分散于62ml(50g)甲基异丁基酮溶液中，置于反应釜中，260℃反应6h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1800rpm的转速离心18min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.87g沉淀中，加入53.4ml浓度为10wt.％的稀盐酸(56.1g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.83g沉淀中，加入69.7ml浓度为10wt.％的稀盐酸(73.2g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，收集沉淀部分1.75g；在收集到的沉淀部分中加100mlN,N-二甲基甲酰胺，在150kW功率下超声30min，随后在100rpm转速下离心15min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例6

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、20g硝酸钙分散于43ml(50g)糠醛溶液中，置于反应釜中，240℃反应8h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1200rpm的转速离心25min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.85g沉淀中，加入52.9ml浓度为10wt.％的稀盐酸(55.5g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.81g；在收集到的沉淀部分中加100mlN,N-二甲基乙酰胺，在130kW功率下超声25min，随后在150rpm转速下离心10min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例7

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、10g硫酸铜与氯化铁(质量比为1:1)混合物的分散于38ml(40g)苯甲醛溶液中，置于反应釜中，300℃反应2h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以800rpm的转速离心40min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.82g沉淀中，加入52ml浓度为10wt.％的稀盐酸(54.6g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.76g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙醇，在70kW功率下超声55min，随后在200rpm转速下离心5min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，干燥得无褶皱石墨烯。

实施例8

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、20g硝酸钠与氯化铜(质量比为1:1)混合物分散于19ml(20g)苯丙醛溶液中，置于反应釜中，190℃反应18h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以900rpm的转速离心35min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.86g沉淀中，加入62ml浓度为10wt.％的稀盐酸(65.1g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.78g；在收集到的沉淀部分中加100ml丙酮，在140kW功率下超声23min，随后在120rpm转速下离心13min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，干燥得无褶皱石墨烯。

实施例9

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、10g醋酸锌与硫酸铝(质量比为1:1)混合物分散于9.7ml(10g)桂醛溶液中，置于反应釜中，250℃反应5h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于81.4ml浓度为10wt.％的稀盐酸(85.5g)中，以600rpm的转速离心45min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.86g沉淀中，加入70.9ml浓度为10wt.％的稀盐酸(74.4g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.79g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙酸乙酯，在60kW功率下超声58min，随后在70rpm转速下离心23min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例10

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、10g硝酸锌与硫酸亚铁(质量比为1:1)混合物分散于19.5ml(20g)N-甲基吡咯烷酮溶液中，置于反应釜中，210℃反应13h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以700rpm的转速离心48min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.85g沉淀中，加入79.3ml浓度为10wt.％的稀盐酸(83.3g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，收集沉淀部分1.78g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙酸乙酯，在90kW功率下超声48min，随后在180rpm转速下离心8min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例11

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、40g氯化钠与氯化钾(质量比为1:1)混合物分散于195ml(160g)4-庚酮溶液中，置于反应釜中，290℃反应3h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1700rpm的转速离心19min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.85g沉淀中，加入71ml浓度为10wt.％的稀盐酸(74g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.78g沉淀中，加入59.3ml浓度为10wt.％的稀盐酸(62.3g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，收集沉淀部分1.7g；在收集到的沉淀部分中加100mlN,N-二甲基甲酰胺，在85kW功率下超声46min，随后在90rpm转速下离心18min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例12

本实施例中的无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、400g硫酸钙与硝酸亚铁(质量比为1:1)混合物分散于180ml(150g)环己醛溶液中，置于反应釜中，270℃反应7h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以1300rpm的转速离心23min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.85g沉淀中，加入71ml浓度为10wt.％的稀盐酸(74g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.8g沉淀中，加入68.6ml浓度为10wt.％的稀盐酸(72g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，将完成第3次酸洗后收集到的1.75g沉淀中，加入50ml浓度为10wt.％的稀盐酸(52.5g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第4次酸洗，收集沉淀部分1.7g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙酸乙酯，在75kW功率下超声48min，随后在50rpm转速下离心28min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

实施例13

本实施例中的无褶皱的石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

一种上述无褶皱石墨烯的制备方法，包括如下步骤：

将2g石墨、20g硝酸亚铜与氯化锌(质量比为1:1)混合物分散于29ml(30g)苯乙醛溶液中，置于反应釜中，250℃反应5h，冷却至室温获得石墨烯分散液；将石墨烯分散液移至离心管中，静置3h后除去上层清液，收集到1.9g沉淀，将沉淀分散于91ml浓度为10wt.％的稀盐酸(95g)中，以500rpm的转速离心45min，除去上清液，完成第1次酸洗，将完成第1次酸洗后收集到的1.87g沉淀中，加入80.1ml浓度为10wt.％的稀盐酸(84.2g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第2次酸洗，将完成第2次酸洗后收集到的1.82g沉淀中，加入69.3ml浓度为10wt.％的稀盐酸(72.8g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第3次酸洗，将完成第3次酸洗后收集到的1.78g沉淀中，加入59.3ml浓度为10wt.％的稀盐酸(62.3g)，以上述同样的转速和时间离心，除去上清液，完成第4次酸洗，收集沉淀部分1.75g；在收集到的沉淀部分中加100ml乙酸乙酯，在60kW功率下超声58min，随后在60rpm转速下离心23min，取上层悬浊液，得到石墨烯溶液，减压蒸馏得无褶皱石墨烯。

上述金属盐类催化剂可用氯化镁、氯化铝、氯化铜、氯化亚铁、氯化亚铜、氯化锌、氯化钙、硫酸钠、硫酸铜、亚硫酸铜、硫酸铁、亚硫酸铁、硫酸锌、硫酸钙、硝酸钠、硝酸钾、硝酸镁、硝酸铝、硝酸铜、硝酸亚铜、硝酸铁、亚硝酸铁、硝酸锌、硝酸钙、醋酸钠、醋酸钾、醋酸镁、醋酸铝、醋酸铜、醋酸亚铜、醋酸铁、醋酸亚铁、醋酸锌、醋酸钙中的一种或两种以上任意比例的混合物代替。

将本发明制备到的无褶皱石墨烯配制透射电镜测试样品，得到表征结果如图1所示。从透射电镜结果可以明显看出本发明制备得到的石墨烯无褶皱，且层数不超过20层。

尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (10)

1.一种无褶皱石墨烯，其特征在于：所述无褶皱石墨烯由单层或多层石墨烯结构单元组成，在单层或者多层石墨烯表面无褶皱，层数不超过20层。

2.一种权利要求1所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：将石墨、金属盐类催化剂分散于含有羰基的反应溶剂中，置于反应釜中加热反应，制得石墨烯分散液，静置石墨烯分散液至分层，除去上层清液，将剩余部分酸洗后分散在有机溶剂中，超声、离心，收集上层悬浊液，干燥后得到无褶皱石墨烯。

3.根据权利要求2所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述的金属盐类催化剂优选阳离子为Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Al³⁺、Cu²⁺、Cu⁺、Fe³⁺、Fe²⁺、Zn²⁺、Ca²⁺的卤化物、硫酸盐、硝酸盐、醋酸盐中的一种或者两种以上任意比例的混合物。

4.根据权利要求3所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述含有羰基的反应溶剂是指含有羰基的酮或者醛的有机小分子，优选丙酮、环戊酮、环己酮、苯乙酮、N-甲基吡咯烷酮、甲基异丁基酮、4-庚酮、糠醛、苯甲醛、环己醛、苯乙醛、苯丙醛、桂醛中的一种或者两种以上任意比例的混合物。

5.根据权利要求4所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述石墨、金属盐类催化剂、含羰基的反应溶剂的质量比分别是1:1-50:1-100。

6.根据权利要求5所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述加热反应的温度为180-300℃，反应时间为2-20h。

7.根据权利要求6所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述将剩余部分酸洗的操作方法为：将剩余部分分散于稀盐酸中，在500-2000rpm转速下离心10-50min，随后除去上清液，收集沉淀部分，完成一次酸洗，针对收集到的沉淀部分，重复上述酸洗操作2-4次。

8.根据权利要求7所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所使用的稀盐酸浓度为10wt.％，每次酸洗用量与收集到的沉淀量质量比为30-50:1。

9.根据权利要求8所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述超声、离心，收集上层悬浊液是在50-150kW功率下超声30-60min，在20-200rpm转速下离心5-35min，收集上层悬浊液。

10.根据权利要求2-9任一项所述无褶皱石墨烯的制备方法，其特征在于：所述有机溶剂包括乙醇、丙酮、乙酸乙酯、N,N-二甲基甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺。