CN109950635A - 一种全固态连续纤维锂离子电池结构及其3d打印成形方法 - Google Patents

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Abstract

一种全固态连续纤维锂离子电池结构及其3D打印成形方法，采用同心多层复合单束锂离子电池通过3D打印成形，同心多层复合单束锂离子电池的最内层为金属丝与连续纤维组成的复合负极，复合负极外面是绝缘的固态电解质层，固态电解质层外面为导电的正极，正极的外面为粘流态的绝缘封装层；其3D打印成形方法是先制备金属丝和连续纤维的复合单束，腐蚀干燥，然后包裹正极凝胶，再制备同心多层复合单束锂离子电池，按照连续纤维复合材料的打印方式，得到所需形状的锂离子电池；在同心复合单束锂离子电池的负极和正极分布引出一根导线，即得到全固态连续碳纤维锂离子电池；本发明成本低、效率高，可以制造具有复杂形状的复合材料零件。

Description

一种全固态连续纤维锂离子电池结构及其3D打印成形方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池3D打印技术领域，具体涉及一种全固态连续纤维锂离子电池结构及其3D打印成形方法。
背景技术
可充放电锂离子电池具有电压高、使用寿命长、比能量大、自放电小、安全性能好等优势，是一种重要的储能设备，在航空航天、新能源汽车、电子等领域内具有广泛的应用前景。电池的形状和大小直接决定了电子设备的外形和体积，然而传统的锂离子电池形状相对固定，电子设备的体积和重量较高。因此，为了实现锂离子电池容量最大、体积最小、重量最轻的发展要求，需要快速设计并制造出任意形状的锂离子电池。另外，传统锂离子电池通常采用易燃的液态电解质，在电池温度过高或者短路时，容易发生起火爆炸，具有一定的安全隐患。不仅如此，液态电解质还大大增加了锂离子电池的重量，降低比能量，提高使用成本。尤其是在新能源汽车领域，增加了汽车的重量，阻碍其进一步的推广和应用。
现阶段，3D打印锂离子电池通常使用锂盐作为负极活性物质，在打印出各个部分后进行组装，再灌入液态或凝胶电解质并进行封装，导致锂离子电池3D打印技术具有如下技术瓶颈：
1)现阶段，3D打印锂离子电池通常力学性能较差，起不到承载作用，难以实现结构功能一体化，而力学性能较好的，由于粘结剂的含量较高，电池的比容量较低，因此，这些技术都难以直接应用。
2)现有3D打印锂离子电池技术，采用的仍然是传统锂离子电池集流体-电极-电解质/隔膜-电极-集流体的夹层结构，没有对锂离子电池的结构进行优化，因此，没有充分发挥出3D打印在结构成型方面的优势。
3)现有3D打印锂离子电池，使用的负极材料都是比容量较低的钛酸锂(理论容量175mAh/g)、石墨等材料，而理论容量较高的金属锂无法在空气环境中使用，因此需要使用一种理论容量较高，能在空气环境下稳定使用，并且可以进行打印的负极材料。
现有的3D打印方法(中国专利CN108048763A，一种基于连续纤维表面改性的金属基复合材料3D打印方法)指在特定的喷头内部，将流动的基材与基底材料进行充分润湿，并在牵引力的作用下，从喷嘴处引出绕卷以便进一步处理，或者沉积在底板上层层累积成所需形状的零件；然而，其并未针对如锂离子电池一般的功能结构，提出合理的解决方案并进行工艺上的改进，因此，需要进行单独研究。
发明内容
为了克服上述现有技术存在的缺点，本发明的目的在于提供了一种全固态连续纤维锂离子电池结构及其3D打印成形方法，成本低、效率高，可以制造具有复杂形状的复合材料零件，工艺简单灵活性强，有利于多种不同处理工艺进行任意组合。
为了达到上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种基于连续纤维的锂离子电池结构，采用同心多层复合单束锂离子电池24通过3D打印成形，同心多层复合单束锂离子电池24的最内层为金属丝1与连续纤维3组成的复合负极27，复合负极27外面是绝缘的固态电解质层28，固态电解质层28外面为导电的正极29，正极29的外面为粘流态的绝缘封装层30，正极29、固态电解质层28、复合负极27呈同轴结构。
一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，包括以下步骤：
步骤一、将金属丝1送入第一熔融腔2熔化后，与连续纤维3复合，得到均匀的复合单束4，然后复合单束4将牵引出第一熔融腔2，并缠绕在第一丝盘5上；
步骤二、将缠绕有复合单束4的第一丝盘5放入容器6中，并给容器6注入酸液7对复合单束4进行腐蚀，静置并保持10s～2400s；
步骤三、将酸液7腐蚀后的多孔复合单束8自然晾干后，送入注有固态电解质凝胶9的第一玻璃容器10内，然后将包裹固态电解质的第一复合单束11从第一毛细管12中牵引出，并利用第二丝盘13进行缠绕；
步骤四、将缠绕有第一复合单束11的第二丝盘13放入真空干燥箱子14，在真空下使固态电解质凝胶9完全干燥，得到第二复合单束15；
步骤五、将第二复合单束15送入注入正极凝胶16的第二玻璃容器17内，然后将包裹正极凝胶的第二复合单束18从第二毛细管19中牵引出，并利用第三丝盘20进行缠绕；
步骤六、将缠绕有第二复合单束18的第三丝盘20放入真空干燥箱子14，在真空下使正极凝胶16完全干燥，得到第三复合单束23；
步骤七、将封装材料21送入第二熔融腔22熔化后，均匀附着在第三复合单束23表面，得到均匀的同心多层复合单束锂离子电池24，此时同心多层复合单束锂离子电池24最内层为金属丝1与连续纤维3组成的复合负极27，复合负极27外面是绝缘的固态电解质层28，固态电解质层28外面为导电的正极29，正极29的外面为粘流态的绝缘封装层30，正极29、固态电解质层28、复合负极27呈同轴结构；按照连续纤维复合材料的打印方式，将同心多层复合单束锂离子电池24从喷嘴中牵引而出，层层叠加在底板25上，得到所需形状的锂离子电池26；
步骤八、在同心复合单束锂离子电池的负极27和正极29分布引出一根导线，即即得到全固态连续碳纤维锂离子电池。
所述的步骤一中的金属丝为锡丝或锡合金丝。
所述的步骤一中的连续纤维为金属纤维、碳纤维、碳化硅纤维、氧化铝纤维、玻璃纤维或芳纶纤维，其表面具有一层铜或者镍金属镀层。
所述的步骤二中酸液为浓盐酸、浓硫酸、稀盐酸、稀硝酸、稀硫酸、冰醋酸或其混合酸。
所述的步骤三中的固态电解质凝胶9指PEO、TPU或PAN高离子导电率聚合物与二氧化硅、二氧化钛或氧化铝的无机颗粒混合后，溶于DMF或乙腈有机溶剂，再加入LiTFSI、LiClO4、LiPF6、LiTFMS的锂盐，其中高离子导电率聚合物的质量分数为2.5％～20％，无机颗粒的质量分数为0～10％，锂盐的质量分数为10％～40％。
所述的步骤五中的正极凝胶16指将步骤三中的固态电解质凝胶与钴酸锂、锰酸锂、磷铁酸锂或镍钴锰三元材料的正极活性物质，以及碳纳米管、炭黑、石墨烯的导电物质进行混合所制成的凝胶，其中固态电解质凝胶的质量分数为10％～50％，正极活性物质的质量分数为30％～80％，导电物质的质量分数为10％～20％。
所述的步骤七中的封装材料21指能够用于3D打印的PLA、PAN、PC、PCL或PA的绝缘树脂材料。
本发明的有益效果为：
本发明提供的一种全固态连续纤维锂离子电池的3D打印方法，解决了现有3D打印锂离子电池通常使用液态/凝胶电解质并且需要组装的问题，同时连续纤维可以起到增强和集电器的作用，不仅大大提高了锂离子电池的力学性能，使之可以在储能的同时承担部分载荷，而且可以有效传导电荷，无需额外的集电器，降低了锂离子电池的重量；另外，由于正负极和固态电解质不是在干燥后进行组装，而是在润湿后进行干燥，层间界面性能良好；本发明使用具有较大比容量的Sn及其合金作为锂离子电池负极材料，大大提高了锂离子电池比容量。
本发明方法成本低、效率高，可以制造具有复杂形状的复合材料零件，工艺简单灵活性强，有利于多种不同处理工艺进行任意组合，对于特殊功能材料的复杂结构制造具有重大意义。
附图说明
图1是本发明方法的流程图。
图2是本发明同心多层复合单束锂离子电池24的结构图。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。
参照图1，一种全固态连续碳纤维锂离子电池的3D打印方法，包括以下步骤：
步骤一、将金属丝1送入第一熔融腔2熔化后，与连续纤维3复合，得到均匀的复合单束4，然后将复合单束4牵引出第一熔融腔2，并缠绕在第一丝盘5上，所述的金属丝1为锡丝，连续纤维3为镀铜碳纤维；
步骤二、将缠绕有复合单束4的第一丝盘5放入容器6中，并给容器6注入酸液7对复合单束4进行腐蚀，静置并保持10min，所述的酸液是质量分数为36％的浓盐酸；
步骤三、将酸液7腐蚀后的多孔复合单束8自然晾干后，送入注有固态电解质凝胶9的第一玻璃容器10内，然后将包裹固态电解质的第一复合单束11从第一毛细管12中牵引出，并利用第二丝盘13进行缠绕，所述的固态电解质凝胶9的质量配比为PEO:SiO2:LiClO4:DMF＝20:1:4:200；
步骤四、将缠绕有第一复合单束11的第二丝盘13放入真空干燥箱子14，在温度为60℃，气压为1000Pa的真空度下保持一段时间，使固态电解质凝胶9完全干燥，得到第二复合单束15；
步骤五、将第二复合单束15送入注有正极凝胶16的第二玻璃容器17内，然后将包裹正极凝胶的第二复合单束18从第二毛细管19中牵引出，并利用第三丝盘20进行缠绕，所述的正极凝胶16的质量配比LiMnO4:炭黑:PEO:SiO2:LiClO4:DMF＝25:5:20:1:4:200；
步骤六、将缠绕有第二复合单束18的第三丝盘20放入真空干燥箱子14，在60℃，气压为1000Pa的真空度下保持一段时间，使正极凝胶16完全干燥，得到第三复合单束23；
步骤七、将封装材料21送入第二熔融腔22熔化后，均匀附着在第三复合单束23表面，得到均匀的同心多层复合单束锂离子电池24，参照图2，此时同心多层复合单束锂离子电池24最内层为金属丝1与连续纤维3组成的复合负极27，复合负极27外面是绝缘的固态电解质层28，固态电解质层28外面为导电的正极29，正极29的外面为粘流态的绝缘封装层30，正极29、固态电解质层28、复合负极27呈同轴结构，可以有效减少锂离子的运输距离，提高了电池的性能，同时，复合负极27以连续碳纤维为集流体，并将集流体均匀分布在电极内部，有利于电子的传导；按照连续纤维复合材料的打印方式，将同心多层复合单束锂离子电池24从喷嘴中牵引而出，层层叠加在底板25上，得到所需形状的锂离子电池26，所述的封装材料为PLA；
步骤八、在同心复合单束锂离子电池的负极27和正极29分别引出一根导线，即得到全固态连续碳纤维锂离子电池。

Claims (8)

1.一种基于连续纤维的锂离子电池结构，采用同心多层复合单束锂离子电池(24)通过3D打印成形，其特征在于：同心多层复合单束锂离子电池(24)的最内层为金属丝(1)与连续纤维(3)组成的复合负极(27)，复合负极(27)外面是绝缘的固态电解质层(28)，固态电解质层(28)外面为导电的正极(29)，正极(29)的外面为粘流态的绝缘封装层(30)，正极(29)、固态电解质层(28)、复合负极(27)呈同轴结构。
2.一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一、将金属丝(1)送入第一熔融腔(2)熔化后，与连续纤维(3)复合，得到均匀的复合单束(4)，然后复合单束(4)将牵引出第一熔融腔(2)，并缠绕在第一丝盘(5)上；
步骤二、将缠绕有复合单束(4)的第一丝盘(5)放入容器(6)中，并给容器(6)注入酸液(7)对复合单束(4)进行腐蚀，静置并保持10s～2400s；
步骤三、将酸液(7)腐蚀后的多孔复合单束(8)自然晾干后，送入注有固态电解质凝胶(9)的第一玻璃容器(10)内，然后将包裹固态电解质的第一复合单束(11)从第一毛细管(12)中牵引出，并利用第二丝盘(13)进行缠绕；
步骤四、将缠绕有第一复合单束(11)的第二丝盘(13)放入真空干燥箱子(14)，在真空下使固态电解质凝胶(9)完全干燥，得到第二复合单束(15)；
步骤五、将第二复合单束(15)送入注入正极凝胶(16)的第二玻璃容器(17)内，然后将包裹正极凝胶的第二复合单束(18)从第二毛细管(19)中牵引出，并利用第三丝盘(20)进行缠绕；
步骤六、将缠绕有第二复合单束(18)的第三丝盘(20)放入真空干燥箱子(14)，在真空下使正极凝胶(16)完全干燥，得到第三复合单束(23)；
步骤七、将封装材料(21)送入第二熔融腔(22)熔化后，均匀附着在第三复合单束(23)表面，得到均匀的同心多层复合单束锂离子电池(24)，此时同心多层复合单束锂离子电池(24)最内层为金属丝(1)与连续纤维(3)组成的复合负极(27)，复合负极(27)外面是绝缘的固态电解质层(28)，固态电解质层(28)外面为导电的正极(29)，正极(29)的外面为粘流态的绝缘封装层(30)，正极(29)、固态电解质层(28)、复合负极(27)呈同轴结构；按照连续纤维复合材料的打印方式，将同心多层复合单束锂离子电池(24)从喷嘴中牵引而出，层层叠加在底板(25)上，得到所需形状的锂离子电池(26)；
步骤八、在同心复合单束锂离子电池的负极(27)和正极(29)分布引出一根导线，即即得到全固态连续碳纤维锂离子电池。
3.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤一中的金属丝为锡丝或锡合金丝。
4.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤一中的连续纤维为金属纤维、碳纤维、碳化硅纤维、氧化铝纤维、玻璃纤维或芳纶纤维，其表面具有一层铜或者镍金属镀层。
5.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤二中酸液为浓盐酸、浓硫酸、稀盐酸、稀硝酸、稀硫酸、冰醋酸或其混合酸。
6.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤三中的固态电解质凝胶(9)指PEO、TPU或PAN高离子导电率聚合物与二氧化硅、二氧化钛或氧化铝的无机颗粒混合后，溶于DMF或乙腈有机溶剂，再加入LiTFSI、LiClO4、LiPF6、LiTFMS的锂盐，其中高离子导电率聚合物的质量分数为2.5％～20％，无机颗粒的质量分数为0～10％，锂盐的质量分数为10％～40％。
7.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤五中的正极凝胶(16)指将步骤三中的固态电解质凝胶与钴酸锂、锰酸锂、磷铁酸锂或镍钴锰三元材料的正极活性物质，以及碳纳米管、炭黑、石墨烯的导电物质进行混合所制成的凝胶，其中固态电解质凝胶的质量分数为10％～50％，正极活性物质的质量分数为30％～80％，导电物质的质量分数为10％～20％。
8.根据权利要求2所述的一种全固态连续纤维锂离子电池结构的3D打印成形方法，其特征在于：所述的步骤七中的封装材料(21)指能够用于3D打印的PLA、PAN、PC、PCL或PA的绝缘树脂材料。
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