CN103606705A - 一种锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种锂离子电池及其制备方法，该锂离子电池包括电池壳体、安装在所述电池壳体内的电芯和注入所述电池壳体内的电解液，所述电芯包括采用叠片式或卷绕式组装的至少一个正极片和至少一个负极片，所述正极片包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2，所述负极片包括硅系材料。其制备方法包括如下步骤：制备极片浆料；制备极片；组装电池；以及注液、化成。本发明的锂离子电池具有更高的能量密度，而且该电池具有较好的容量保持率。其制备方法的制作工艺简单，成本低，适合大规模生产。

Description

一种锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种锂电池及其制备方法，特别是一种具有较高的能量密度的锂离子电池及其制备方法。
背景技术
随着现代电子产品的不断更新换代，新能源汽车对行驶里程的要求越来越高，各方面因素都迫使我们开发具有更高能量密度的电池体系提供更高效的能源。高镍三元材料由于较高的能量密度和安全性能的提升已经成为国内外开发高端电池的重要材料，国外的大型动力电池企业，如LGC、SBL、SKI等已经做了大量的开发试验，为最终的量产积累技术基础；并且在众多高端电动汽车例如Leaf、Volt车型都开始计划使用高镍三元作为新一代的动力电池。
近些年硅负极材料成为各大电池厂开发的热点，该材料理论容量可以到达4200mAh/g。但如何采用合适的硅负极材料和高镍三元材料配对才可以制造出能量密度更高各项性能优越的电池体系，是目前行业内需要研发的重点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种工艺简单适合大规模生产的采用硅负极材料和高镍三元材料配对制造的能量密度更高且各项性能优越的锂离子电池及其制备方法。
为了实现上述目的，本发明提供了一种锂离子电池，包括电池壳体、安装在所述电池壳体内的电芯和注入所述电池壳体内的电解液，所述电芯包括采用叠片式或卷绕式组装的至少一个正极片和至少一个负极片，其中，所述正极片包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2，所述负极片包括硅系材料。
上述的锂离子电池，其中，所述高镍三元材料为Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2。
上述的锂离子电池，其中，所述硅系材料包括硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%。
上述的锂离子电池，其中，所述电池壳体为铝壳、钢壳或者聚合物软包装。
为了更好地实现上述目的，本发明还提供了一种锂离子电池的制备方法，其中，包括如下步骤：
S100、制备极片浆料：
S101、制备正极浆料：将正极材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入到混料机中进行混料，得到正极浆料，其中，所述正极材料包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2；
S102、制备负极浆料：将硅系材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入混浆机中进行混料，得到负极浆料；
S200、制备极片：分别将所述的正极浆料和负极浆料涂覆在基体上并烘干滚压为正极片和负极片；
S300、组装电池：将所述正极片和负极片分别裁成需要的尺寸并组装成电芯，将所述正极片的极耳和负极片的极耳分别连接成为电池的正极和负极，并将所述电芯装入电池壳体内；
S400、注液、化成：将电解液注入到所述电池壳体内，然后将所述电池壳体封口并进行分容化成。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述步骤S200进一步包括：
S201、制备正极片：将所述正极浆料涂覆在正极集流体上，在烘箱中以100℃～140℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为2.8～3.7g/cm3，得到正极片；
S202、制备负极片：将所述负极浆料涂覆在负极集流体上，在烘箱中以90℃～120℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为1.1～1.7g/cm3，得到负极片。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述正极材料为Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述正极材料经过金属氧化物包覆，所述金属氧化物中的金属元素为Zr、Mg、Al中的一种或两种混合物，所述金属氧化物的包覆量为高镍三元材料摩尔数的1%～6%。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述步骤S101中的导电剂为导电炭黑、导电石墨、乙炔黑、碳纳米管中的一种或几种的混合物；所述粘结剂为PVDF、CMC、PVP、SBR、PAN中的一种或多种的混合物；所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮、N-N-二甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮中的一种或多种的混合物。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述正极浆料中的各组分含量为：正极材料90%～96%，导电剂1%～5%，粘结剂1%～5%，并加入使所述正极浆料的固含量在50%～65%的溶剂量。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述硅系材料为硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述步骤S102中，所述导电剂为石墨、炭黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的一种或多种的混合物；所述粘结剂为苯乙烯-丁二烯橡胶、聚偏氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素钠、丙烯腈中的一种或多种的混合物；所述溶剂为水、N-甲基吡咯烷酮或N-N-二甲基吡咯烷酮中的一种或两种的混合物。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述负极浆料中各组分的含量为：硅系材料92%～96%，导电剂1%～4%，粘结剂1%～4%。
上述的锂离子电池制备方法，其中，所述正极浆料的涂布面密度为15～22×10-3g/cm2，负极浆料的涂布面密度为4～12×10-3g/cm2。
本发明的技术效果在于：
本发明的锂离子电池，在正极选取容量较高的高镍三元材料，在负极上选取容量更高的硅系负极，这样所组成的电池相比现有技术的锂离子电池具有了更高的能量密度，而且该电池具有较好的容量保持率。本发明的锂离子电池制备方法，其制作工艺简单，成本低，适合大规模生产。
以下结合附图和具体实施例对本发明进行详细描述，但不作为对本发明的限定。
附图说明
图1为本发明锂离子电池结构图；
图2为本发明锂离子电池的制备方法流程图；
图3为本发明实施例1的电池首次充放电曲线图；
图4为本发明实施例1的电池循环寿命图。
其中，附图标记
1  电池壳体
2  正极
3  负极
S100-S400  步骤
具体实施方式
下面结合附图对本发明的结构原理和工作原理作具体的描述：
参见图1，图1为本发明锂离子电池结构图。本发明的锂离子电池，包括电池壳体1、安装在所述电池壳体内的电芯和注入所述电池壳体内的电解液（图未示），所述电芯包括采用叠片式或卷绕式组装的至少一个正极片和至少一个负极片，所述正极片包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2，其中，所述高镍三元材料优选为Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2，所述负极片包括硅系材料，其中，所述硅系材料包括硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%。该锂离子电池的电池壳体可为铝壳、钢壳或者聚合物软包装。
参见图2，图2为本发明锂离子电池的制备方法流程图。本发明的锂离子电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S100、制备极片浆料：
步骤S101、制备正极浆料：将正极材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入到混料机中进行混料，得到正极浆料，其中，所述正极材料包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2，其中，所述高镍三元材料优选为Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2；
其中，所述步骤S101中的导电剂优选为导电炭黑、导电石墨、乙炔黑、碳纳米管中的一种或几种的混合物；所述粘结剂优选为PVDF、CMC、PVP、SBR、PAN中的一种或多种的混合物；所述溶剂优选为N-甲基吡咯烷酮、N-N-二甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮中的一种或多种的混合物。所述步骤S101中的正极浆料中的各组分含量优选为：正极材料90%～96%，导电剂1%～5%，粘结剂1%～5%，并加入使所述正极浆料的固含量在50%～65%的溶剂量；其中，所述正极材料经过金属氧化物包覆，该金属氧化物的包覆工艺可以采用现有工艺，将材料在溶剂中与金属氧化物或者金属有机化物混合，干燥后进行二次烧结得到包覆后产物。所述金属氧化物中的金属元素为Zr、Mg、Al中的一种或两种混合物，所述金属氧化物的包覆量为高镍三元材料摩尔数的1%～6%。也就是说，包覆金属的摩尔数是高镍三元摩尔数的1%～6%都是为较佳的选取范围。
步骤S102、制备负极浆料：将硅系材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入混浆机中进行混料，得到负极浆料，其中，所述步骤S102中的硅系材料为硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%，所述步骤S102中的导电剂优选为石墨、炭黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的一种或多种的混合物；所述粘结剂优选为苯乙烯-丁二烯橡胶、聚偏氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素钠、丙烯腈中的一种或多种的混合物；所述溶剂优选为水、N-甲基吡咯烷酮或N-N-二甲基吡咯烷酮中的一种或两种的混合物。所述步骤S102中的负极浆料中各组分的含量优选为：硅系材料92%～96%，导电剂1%～4%，粘结剂1%～4%。
步骤S200、制备极片：分别将所述的正极浆料和负极浆料涂覆在基体上并烘干滚压为正极片和负极片，该基体例如可以是铝箔或铜箔等，其中所述正极浆料的涂布面密度优选为15～22×10-3g/cm2，负极浆料的涂布面密度优选为4～12×10-3g/cm2；其中，该步骤S200可进一步包括：
步骤S201、制备正极片：将所述正极浆料涂覆在正极集流体上，在烘箱中以100℃～140℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为2.8～3.7g/cm3，得到正极片；
步骤S202、制备负极片：将所述负极浆料涂覆在负极集流体上，在烘箱中以90℃～120℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为1.1～1.7g/cm3，得到负极片。
步骤S300、组装电池：将所述正极片和负极片分别裁成需要的尺寸并组装成电芯，将所述正极片的极耳和负极片的极耳分别连接成为电池的正极2和负极3，并将所述电芯装入电池壳体内；
步骤S400、注液、化成：将电解液注入到所述电池壳体内，然后将所述电池壳体封口并进行分容化成。
实施例1
本实施例中，高镍三元材料选取Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2结构，并且材料经过摩尔比2%的Al2O3包覆，按照正极材料94%、乙炔黑1.5%、导电石墨1%、碳纳米管0.5%、PVDF（聚偏氟乙烯）3%的重量比加入到NMP（N-甲基吡咯烷酮）溶剂中，控制该正极浆料的固含量为55%。在混料机中在2750rpm转速下进行搅拌10小时，完成正极材料浆料制备，涂布单面面密度为20×10-3g/cm2，双面涂覆到铝箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为3.5g/cm3得到正极片。负极浆料采用Si的含量为10%，容量为600mAh/g左右的硅碳复合材料，按照Si/C复合材料95%、导电炭黑2%、CMC（羧甲基纤维素）2%、SBR（丁苯橡胶）1%加入到水溶剂中，控制该负极浆料的固含量为45%。在混料机中以2500rpm转速搅拌8小时，得到负极浆料，涂布单面面密度为5.4×10-3g/cm2，双面涂覆到铜箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为1.3g/cm3得到负极片。
分别将正、负极片进行裁剪得到所需形状的正极片和负极片，按照正极片、负极片依次采用叠片式制作成所需电芯，分别焊接该正极片和负极片的极耳作为电池的正极2和负极3，并将电芯包膜，向电池壳体1内注入配套用量的电解液，将电池壳体1封口后进行分容化成，最终组装成软包装电池。
参见图3及图4，图3为实施例1的电池首次充放电曲线图，图4为实施例1的电池循环寿命图。在0.2C电流密度下得到33.8Ah的软包装电池，充放电曲线如图3，中值电压为3.63V，重量为492.4g。测算得到电池能量密度为249.1Wh/kg。在1C电流密度下循环50周后，该电池的容量保持率为96%以上。
实施例2
高镍三元材料选取Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2结构，并且该高镍三元材料经过摩尔比0.5%的ZrO和1%MgO的包覆。按照正极材料93%、乙炔黑1%、导电炭黑1%、碳纳米管0.5%、PVDF4.5%加入到NMP溶剂中，控制该正极浆料的固含量为53%。在混料机中在2800rpm转速下进行搅拌10小时，完成正极浆料制备，涂布单面面密度为19×10-3g/cm2，双面涂覆到铝箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为3.4g/cm3，得到正极片。负极材料采用Si的含量为11%，容量为650mAh/g左右的硅碳复合材料，按照Si/C复合材料96%、导电炭黑1%、碳纳米管0.5%、CMC1%、SBR1.5%加入到NMP溶剂中，控制该负极浆料的固含量为43%。在混料机中以3000rpm转速搅拌8小时，得到负极浆料，涂布单面面密度为5.0×10-3g/cm2，双面涂覆到铜箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为1.4g/cm3，得到负极片。
分别将正、负极片进行裁剪得到所需形状的正极片和负极片，按照正极片、负极片依次采用叠片式制作成所需电芯，分别焊接该正极片和负极片的极耳作为电池的正极2和负极3，并将电芯包膜，向电池壳体1内注入配套用量的电解液，将电池壳体1封口后进行分容化成，最终组装成软包装电池。
本实施例中，在0.2C电流密度下，得到33.95Ah的软包装电池，中值电压为3.61V，电池重量为472.3g，测算得到电池能量密度达到259.5Wh/kg。
实施例3
高镍三元材料选取Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2结构，并且该高镍三元材料经过摩尔比为0.5%MgO和1%Al2O3的包覆。按照正极材料94%、导电石墨1.5%、导电炭黑0.5%、碳纳米管1%、PVDF3%加入到NMP溶剂中，控制该正极浆料的固含量为50%。在混料机中在2800rpm转速下进行搅拌10小时，完成正极浆料制备，涂布单面面密度为20×10-3g/cm2，双面涂覆到铝箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为3.4g/cm3得到正极片。负极材料采用容量为1000mAh/g左右的硅纳米线材料，按照硅纳米线95%、导电炭黑0.5%、碳纳米管1%、PVP（聚乙烯吡咯烷酮）1%、SBR（丁苯橡胶）2.5%加入到NMP溶剂中，控制该负极浆料的固含量为42%。在混料机中以2700rpm转速搅拌10小时，得到负极浆料，涂布单面面密度为6.9×10-3g/cm2，双面涂覆到铜箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为1.3g/cm3，得到负极片。
分别将制备的正、负极片进行裁剪得到所需形状的正极片和负极片，按照正极片、负极片顺序叠放并采用叠片式制作成所需电芯，然后分别焊接正、负极耳，并将电芯包膜，向电池壳体内注入配套用量的电解液，将电池壳体1封口后进行分容化成，最终组装成软包装电池。
本实施例在0.2C电流密度下，得到37.7Ah软包装电池，中值电压为
3.58V，电池重量为479.2g，测算得到电池能量密度达到281.6Wh/kg。
对比例
对比实施例1中所制作电池，高镍三元材料选取Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2结构，并且该材料经过摩尔比2%的Al2O3包覆，按照正极材料94%、乙炔黑1.5%、导电石墨1%、碳纳米管0.5%、PVDF3%重量比加入到NMP溶剂中，控制该正极浆料的固含量为55%。在混料机中在2750rpm转速下进行搅拌10小时，完成正极浆料制备，涂布单面面密度为20×10-3g/cm2，双面涂覆到铝箔上，经过烘干后，进行辊压，压实密度为3.5g/cm3，得到正极片。负极材料采用传统人造石墨，0.1C容量为350mAh/g左右，按照石墨负极材料96%、导电炭黑1%、CMC1.5%、SBR1.5%加入到水溶剂中，控制该负极浆料的固含量为40%。在混料机中以2650rpm转速搅拌8小时，得到负极浆料，涂布单面面密度为9.7×10-3g/cm2，双面涂覆到铜箔上，经过烘干后，对极片进行辊压，压实密度为1.5g/cm3得到负极片。
分别将正、负极片进行裁剪得到所需形状的正极片和负极片，按照正极片、负极片顺序叠放并采用叠片式制作成所需电芯，然后分别焊接正、负极耳，并将电芯包膜，向电池内注入配套用量电解液，将电池封口后进行分容化成，最终组装成软包装电池。
在0.2C电流密度下，测试得到33.6Ah三元系软包装电池，中值电压为3.65V，重量为571.2g，测算得到电池能量密度为214.7Wh/kg。
下面对各实施例和对比例中电池数据进行测试总结如下表所示：
Figure BDA0000424083680000081
从上表中可以看出，采用高镍三元材料和硅系负极进行配对制作电池，电池体系具有较高能量密度，体系能量密度最高可以达到280Wh/kg以上。而如果按照对比例中仅采用高镍三元和普通人造石墨进行配对，所生产出的电池能量密度相对会低出很多。该方法所制造的高能量密度电池不仅可以应用在动力电池中为新能源汽车提供更长的行驶里程，而且该体系电池在未来小型锂电市场也会较为有竞争力。
当然，本发明还可有其它多种实施例，在不背离本发明精神及其实质的情况下，熟悉本领域的技术人员当可根据本发明作出各种相应的改变和变形，但这些相应的改变和变形都应属于本发明所附的权利要求的保护范围。

Claims (10)

1.一种锂离子电池，包括电池壳体、安装在所述电池壳体内的电芯和注入所述电池壳体内的电解液，所述电芯包括采用叠片式或卷绕式组装的至少一个正极片和至少一个负极片，其特征在于，所述正极片包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2，所述负极片包括硅系材料。
2.如权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述高镍三元材料为Li(Ni0.6Mn0.2Co0.2)O2、Li(Ni0.7Mn0.15Co0.15)O2或Li(Ni0.8Mn0.1Co0.1)O2。
3.如权利要求1或2所述的锂离子电池，其特征在于，所述硅系材料包括硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%。
4.一种锂离子电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S100、制备极片浆料：
S101、制备正极浆料：将正极材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入到混料机中进行混料，得到正极浆料，其中，所述正极材料包括分子式为Li(NixMnyCo1-x-y)O2的高镍三元材料，其中0.6≤x≤0.8，0.1≤y≤0.2；
S102、制备负极浆料：将硅系材料、导电剂、粘结剂和溶剂加入混浆机中进行混料，得到负极浆料；
S200、制备极片：分别将所述的正极浆料和负极浆料涂覆在基体上并烘干滚压为正极片和负极片；
S300、组装电池：将所述正极片和负极片分别裁成需要的尺寸并组装成电芯，将所述正极片的极耳和负极片的极耳分别连接成为电池的正极和负极，并将所述电芯装入电池壳体内；
S400、注液、化成：将电解液注入到所述电池壳体内，然后将所述电池壳体封口并进行分容化成。
5.如权利要求4所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述步骤S200进一步包括：
S201、制备正极片：将所述正极浆料涂覆在正极集流体上，在烘箱中以100℃～140℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为2.8～3.7g/cm3，得到正极片；
S202、制备负极片：将所述负极浆料涂覆在负极集流体上，在烘箱中以90℃～120℃烘干，然后对辊滚压，压实密度为1.1～1.7g/cm3，得到负极片。
6.如权利要求4或5所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述正极材料经过金属氧化物包覆，所述金属氧化物中的金属元素为Zr、Mg、Al中的一种或两种混合物，所述金属氧化物的包覆量为高镍三元材料摩尔数的1%～6%。
7.如权利要求4或5所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述步骤S101中，所述导电剂为导电炭黑、导电石墨、乙炔黑、碳纳米管中的一种或几种的混合物；所述粘结剂为PVDF、CMC、PVP、SBR、PAN中的一种或多种的混合物；所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮、N-N-二甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮中的一种或多种的混合物。
8.如权利要求4或5所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述硅系材料为硅碳复合材料、硅纳米线、硅纳米管或经过碳包覆的硅纳米管，其中硅碳复合材料中硅的含量占硅碳复合材料重量比的4%～20%。
9.如权利要求8所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述步骤S102中的导电剂为石墨、炭黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的一种或多种的混合物；所述粘结剂为苯乙烯-丁二烯橡胶、聚偏氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素钠、丙烯腈中的一种或多种的混合物；所述溶剂为水、N-甲基吡咯烷酮或N-N-二甲基吡咯烷酮中的一种或两种的混合物。
10.如权利要求4、5或9所述的锂离子电池制备方法，其特征在于，所述正极浆料的涂布面密度为15～22×10-3g/cm2，负极浆料的涂布面密度为4～12×10-3g/cm2。
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