CN109750292B - 银蚀刻液组合物、利用它的蚀刻方法及金属图案形成方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种银蚀刻液组合物、利用它的蚀刻方法及形成金属图案的方法，该银蚀刻液组合物相对于组合物的总重量，包含40至70重量％的磷酸、2至9重量％的硝酸、0.1至9重量％的有机酸、0.1至9重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物及使组合物的总重量成为100重量％的余量的水，且不包含醋酸。

Description

银蚀刻液组合物、利用它的蚀刻方法及金属图案形成方法
技术领域
本发明涉及一种银蚀刻液组合物、利用它的蚀刻方法及金属图案的形成方法，更详细而言，该银蚀刻液组合物相对于组合物的总重量，包含40至70重量％的磷酸、2至9重量％的硝酸、0.1至9重量％的有机酸、0.1至9重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物和使组合物的总重量成为100重量％的余量的水，且不包含醋酸。
背景技术
随着步入真正的信息化时代，用于处理及显示大量信息的显示器领域急速发展，与此相应地开发了多种平板显示器并受到关注。
作为这种平板显示装置的例，可列举液晶显示器装置(Liquid crystal displaydevice：LCD)、等离子体显示装置(Plasma Display Panel device：PDP)、场致发射显示装置(Field Emission Display device：FED)、电致发光显示装置(ElectroluminescenceDisplay device：ELD)、有机发光显示装置(Organic Light Emitting Diodes：OLED)等，这种平板显示装置不仅在电视机或录像机等家电领域而且在如笔记本等的计算机及移动电话等中以多种用途被使用。这些平板显示装置因薄型化、轻量化及低耗电等优异的性能而迅速替代了以往使用的阴极射线管(Cathode Ray Tube：NIT)。
特别是，由于OLED(有机发光二极管)元件自身发出光且在低电压下也能够被驱动，因此近年来在便携设备等小型显示器市场中迅速应用OLED。此外，OLED处于越过小型显示器而实现大型TV的商用化的状态。
另外，如氧化铟锡(Indium Tin Oxide,ITO)、氧化铟锌(Indium Zinc Oxide,IZO)等的导电性金属对光的透射率比较优异，并且具有导电性，因此作为平板显示装置中使用的滤色器的电极而被广泛使用。但是，这些金属还具有高电阻，在通过改善响应速度来实现平板显示装置的大型化及高分辨率时成为障碍。
此外，在反射板的情况下，以往主要将铝(Al)反射板用于产品，但为了通过提高亮度来实现低耗电，处于摸索朝向反射率更高的金属变更材料的状态。为此，欲通过将与平板显示装置中应用的金属相比具有较低的比电阻和较高的亮度的银(Ag：比电阻为约1.59μΩcm)膜、银合金或包含该银合金的多层膜应用到滤色器的电极、LCD或OLED布线及反射板中，实现平板显示装置的大型化和高分辨率及低耗电等，与此相应地要求开发用于应用该材料的蚀刻液。
但是，对于玻璃等的绝缘基板或者由典型非晶硅或掺杂的非晶硅等构成的半导体基板等的下部基板，银(Ag)的粘着性非常差，从而不易进行沉积，容易诱发布线的浮起(lifting)或剥离(Peeling)。此外，即使在银(Ag)导电层被沉积在基板上的情况下，为了进行该银导电层的图案化，也需要使用蚀刻液。在作为这种蚀刻液而使用现有的蚀刻液的情况下，由于银(Ag)被过度蚀刻或银(Ag)被不均匀地蚀刻而发生布线的浮起或剥离现象，布线的侧面轮廓较差。特别是，银(Ag)为容易被还原的金属，因银的蚀刻速度快而在不产生残渣的情况下被蚀刻，但此时因银的蚀刻速度快而不会发生上下部之间的蚀刻速度差，难以形成蚀刻后的锥角(taper angle)且难以确保各图案的直进性，从而在将银应用到布线时具有较多的局限。特别是，在进行层压有银(Ag)膜和ITO或IZO材料的透明导电膜的多重膜的蚀刻时，无法利用现有的蚀刻液组合物来在层压多层而成的多重膜之间调节蚀刻速度，从而具有ITO膜上发生残渣的问题。
由于上述问题，当在金属膜垂直立起而没有锥角(taper angle)的情况下，后续工序中形成绝缘膜或后续布线时，有可能会在银(Ag)与绝缘膜或布线之间发生空隙，并且这种空隙会成为发生短路等不良情况的原因。
为此，活跃进行用于提高蚀刻特性的研究，作为该代表性的例，在韩国公开专利第10-2008-0110259号中提出了按特定含量包含磷酸、硝酸、乙酸、磷酸二氢钠(NaH2PO4)及脱离子水的蚀刻液组合物。但是，在该技术领域中仍然要求具有能够提高对银的蚀刻特性的蚀刻液组合物，并且顺应要求进行活跃的研究，但尚未提出具有与现有技术相比显著提高的蚀刻特性的蚀刻液组合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：韩国授权专利及韩国公开专利第10-2008-0110259号
发明内容
技术问题
本发明的目的是提供一种用于蚀刻由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜的银蚀刻液组合物，该银蚀刻液组合物在不产生下部布线的损失问题、残渣(例如，银残渣和/或氧化铟膜残渣)发生问题及银再吸附问题的情况下呈现出蚀刻直进性及均匀性优异的蚀刻特性。
此外，本发明提供一种利用所述银蚀刻液组合物的蚀刻方法。
此外，本发明提供一种利用所述银蚀刻液组合物的金属图案形成方法。
用于解决问题的手段
为了实现上述目的，本发明提供一种银蚀刻液组合物，该银蚀刻液组合物相对于组合物的总重量，包含40至70重量％的磷酸、2至9重量％的硝酸、0.1至9重量％的有机酸、0.1至9重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物及使组合物的总重量成为100重量％的余量的水，且不包含醋酸。
此外，本发明提供一种蚀刻方法，包括以下步骤：在基板上形成由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；在由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜上选择性地残留光反应物质；以及利用所述银蚀刻液组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
此外，本发明提供一种金属图案的形成方法，包括以下步骤：形成由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；在由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜上选择性地残留光反应物质；以及利用所述银蚀刻液组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
发明效果
本发明的银蚀刻液组合物具有如下的效果：在对由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻时，不会产生下部布线损失的问题、残渣(例如，银残渣和/或氧化铟膜残渣)发生问题及银再吸附问题，而是呈现出蚀刻直进性及均匀性优异的蚀刻特性。
具体实施方式
下面，对本发明进行更详细说明。
本发明涉及一种银蚀刻液组合物，该银蚀刻液组合物相对于组合物的总重量，包含40至70重量％的磷酸、2至9重量％的硝酸、0.1至9重量％的有机酸、0.1至9重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物及使组合物的总重量成为100重量％的余量的水，且不包含醋酸。本发明人通过确认在利用如上所述的蚀刻液组合物来对由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻时不会产生下部布线损失的问题、残渣(例如，银残渣和/或氧化铟膜残渣)发生问题及银再吸附问题，而是呈现出蚀刻直进性及均匀性优异的蚀刻特性，从而完成了本发明。
本发明的银蚀刻液组合物的特征在于能够对由银(Ag)或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻，所述银蚀刻液组合物能够同时蚀刻所述多层膜。
所述银合金以银为主成分，可具有包含Nd、Cu、Pd、Nb、Ni、Mo、Ni、Cr、Mg、W及Ti等的其他金属的合金形态和银的氮化物、硅化物、碳化物及氧化物形态等多种形态，但并不限于此。
此外，所述氧化铟为选自由氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)及氧化铟镓锌(IGZO)组成的组中的一种以上。
此外，所述多层膜可以是由氧化铟膜/银、氧化铟膜/银合金、氧化铟膜/银/氧化铟膜、或氧化铟膜/银合金/氧化铟膜形成的多层膜，在使用本发明的银蚀刻液组合物的情况下，不会产生下部布线损失的问题、残渣(例如，银残渣及氧化铟膜残渣)发生问题及银再吸附问题，而是呈现出蚀刻直进性及均匀性优异的蚀刻特性的同时，也不会产生蚀刻装置的变色问题，从而能够在湿式蚀刻中有效地使用本发明的银蚀刻液组合物。
包含在本发明的银蚀刻液组合物中的磷酸(H3PO4)为主蚀刻剂，在进行单层膜或多层膜的蚀刻时与银(Ag)或银合金引起氧化还原反应，执行通过解离氧化铟膜而进行湿式蚀刻的作用。
相对于银蚀刻液组合物的总重量，包含40至70重量％的所述磷酸，优选包含45至60重量％的所述磷酸，更优选包含50至60重量％的所述磷酸。
在相对于所述组合物的总重量，磷酸的含量小于40重量％的情况下，因蚀刻能力不足而无法实现充分的蚀刻。此外，在因工序的进展而规定量以上的银(Ag)溶解并进入到蚀刻液组合物的情况下，有可能因发生银(Ag)的再吸附或银(Ag)的析出物而在后续工序中发生短路，从而成为发生不良情况的原因。
在相对于所述组合物的总重量，磷酸的含量大于70重量％的情况下，有可能因氧化铟膜的蚀刻速度下降且银或银合金的蚀刻速度过快而发生过蚀刻，由此有可能会发生导致无法执行布线作用的蚀刻量。此外，在银或银合金上层压有氧化铟膜的多层膜的情况下，有可能会发生由银或银合金与氧化铟膜的蚀刻速度差引起的尖端(Tip)而在后续工序中产生问题。
包含在本发明的银蚀刻液组合物中的硝酸(HNO3)为发挥辅助蚀刻剂的作用的成分，在进行单层膜或多层膜的蚀刻时通过使银(Ag)或银合金和氧化铟膜进行氧化而执行湿式蚀刻的作用。
相对于银蚀刻液组合物的总重量，包含2至9重量％的所述硝酸，优选包含4至7重量％的所述硝酸。
在相对于所述组合物的总重量，硝酸的含量小于2重量％的情况下，发生银或银合金与氧化铟膜的蚀刻速度下降，由此基板内的蚀刻均匀性(Uniformity)变差，从而有可能会发生斑纹。
在相对于组合物的总重量，硝酸的含量大于9重量％的情况下，有可能会因上下部氧化铟膜的蚀刻速度加速并发生上下部氧化铟膜的过蚀刻而在后续工序中产生问题。
包含在本发明的银蚀刻液组合物中的有机酸的特征在于未包含醋酸。在醋酸的情况下，具有随时间经过而脆弱且发生布线损失问题的缺点。
与此相反地，未包含醋酸的其他有机酸发挥如下的作用：在进行湿式蚀刻时随时间经过而调节蚀刻速度，并且控制氧化铟膜的残渣。
相对于银蚀刻液组合物的总重量，包含0.1至9重量％的所述有机酸，优选包含0.5至3重量％的所述有机酸，更优选包含1至3重量％的所述有机酸。
在相对于所述组合物的总重量，有机酸的含量小于0.1重量％的情况下，蚀刻能力及随时间经过而调节蚀刻速度的能力有可能会降低。
在相对于所述组合物的总重量，有机酸的含量大于9重量％的情况下，有可能会因蚀刻速度随时间经过而增加而发生布线损失现象。
包含在本发明的蚀刻液中的有机酸为醋酸以外的构成，可以是选自由柠檬酸、甘氨酸、丁酸、异柠檬酸、甲酸、葡萄糖酸、乙醇酸、丙二酸、草酸、戊酸、磺基苯酸、磺基琥珀酸、水杨酸、磺基水杨酸、苯酸、乳酸、甘油酸及丙烯酸组成的组中的一种以上。优选地，可以是柠檬酸或甘氨酸。
包含在本发明的银蚀刻液组合物中的无机酸盐或有机酸盐化合物为用作Ag配位体的成分，在进行湿式蚀刻时发挥如下的作用：减少薄膜的银(Ag)再吸附，并且调节蚀刻速度以在去除氧化铟膜残渣时均匀地蚀刻。
相对于所述银蚀刻液组合物的总重量，包含0.1至9重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物，优选包含0.5至3重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物，更优选包含1.0至3重量％的无机酸盐或有机酸盐化合物。
在相对于所述组合物的总重量，无机酸盐或有机酸盐化合物的含量小于0.1重量％的情况下，有可能会降低Ag再吸附防止能力和氧化铟膜残渣去除能力。
在相对于所述组合物的总重量，有机酸盐或有机酸盐化合物的含量大于9重量％的情况下，有可能会因阻碍磷酸或硝酸的作用而过于阻碍蚀刻速度。
包含在本发明的蚀刻液中的无机酸盐或有机酸盐化合物中的所述无机酸盐化合物可以是硝酸盐、硫酸盐及磷酸盐中的一种以上，并且可以是钾盐、钠盐或铵盐的形态。
所述有机酸盐化合物可以是乙酸、亚氨基二乙酸、乙二胺四乙酸、丁酸、柠檬酸、异柠檬酸、甲酸、葡萄糖酸、乙醇酸、丙二酸、草酸、戊酸、磺基苯酸、琥珀酸、磺基琥珀酸、水杨酸、磺基水杨酸、苯酸、乳酸、甘油酸、苹果酸、酒石酸及丙烯酸的钾盐、钠盐或铵盐的形态。
作为包含在本发明的银蚀刻液组合物中的水可使用半导体工艺用脱离子水，优选可使用18MΩ/cm以上的水，并且以使得组合物的总重量成为100重量％的余量包含水。
本发明的银蚀刻液组合物能够作为利用银/银合金的单层膜或使用所述单层膜和铟氧化膜等两个以上膜的多层结构的蚀刻液来使用，其中，该单层膜和多层结构广泛用于形成显示器(OLED、LCD等)的TFT阵列基板、TSP(触摸屏面板)Trace(迹线)布线和柔性(Flexible)用纳米线布线。不仅如此，除上述明确指出的显示器、TSP以外，也可以用于半导体等的利用所述金属膜质的电子部件材料中。
此外，本发明涉及一种形成金属图案的方法，包括以下步骤：
在基板上形成由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；
在由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜上选择性地残留光反应物质；以及
使用所述银蚀刻液组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
此外，本发明涉及一种形成金属图案的方法，包括以下步骤：
形成由银或银合金组成的单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；以及
使用所述银蚀刻液组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜或由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
下面，通过实施例对本发明进行更详细说明。但是，下述实施例用于更具体地说明本发明，本发明的范围并非由下述实施例来限定。本领域技术人员在本发明的范围内能够适当修改及变更下述实施例。
<制备银蚀刻液组合物>
实施例1至12及比较例1至8
通过按下述表1所记载的含量包含相应成分的同时，以使组合物的总重量成为100重量％的余量混合水，从而制备银蚀刻液组合物。
[表1]
(单位：重量％)
Figure BDA0001796987680000081
实验例1.银蚀刻液组合物的性能测试
在基板上形成ITO/Ag/ITO三重膜，并且利用喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)来进行蚀刻工序。向该实验设备内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述ITO/Ag/ITO三重膜的蚀刻工序。将总蚀刻时间设为60秒而实施。在实验中，利用使用初始时间(0时间)的银蚀刻液组合物进行评价之后，分别经过12小时、24小时后利用相同的银蚀刻组合物来进行再评价。
1.测量布线损失
关于布线(或反射膜)的损失，通过测量单侧蚀刻距离(S/E,Side Etch)而测量布线损失。向喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述试验片的蚀刻工序，并且放入基板后开始喷射，当EPD基准的过蚀刻(Over Etch)200％的蚀刻时间已到时，取出基板并用脱离子水清洗之后，利用热风干燥装置来进行干燥。在清洗及干燥之后切断基板并利用电子扫描显微镜(SEM；型号名称：SU-8010,日立公司制造)来测量截面。作为单侧蚀刻距离测量标准，测量从光致抗蚀剂的末端起进行金属的蚀刻而进入到内侧为止的宽度，并且利用下述标准进行评价，将结果示于下述表2中。
<单侧蚀刻距离测量评价标准>
○：良好[S/E：小于0.5μm]
×：不良[S/E：0.5μm以上]
2.银再吸附
向喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述试验片的蚀刻工序，并且放入基板后开始喷射，当EPD基准的过蚀刻(Over Etch)200％的蚀刻时间已到时，取出基板并用脱离子水清洗之后，利用热风干燥装置来进行干燥。在清洗及干燥之后切断基板并利用电子扫描显微镜(SEM；型号名称：SU-8010,日立公司制造)来拍摄试验片的轮廓上表面，并目视评价Ag再吸附程度。
<银再吸附评价标准>
○：良好[小于50个]
×：不良[50个以上]
3.银残渣测量
向喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述试验片的蚀刻工序，并且放入基板后开始喷射，当EPD基准的过蚀刻(Over Etch)200％的蚀刻时间已到时，取出基板并用脱离子水清洗之后，利用热风干燥装置来进行干燥，并且利用光致抗蚀剂剥离机(PR stripper)来去除光致抗蚀剂。在清洗及干燥之后利用电子扫描显微镜(SEM；型号名称：SU-8010,日立公司制造)来测量银(Ag)在没有被光致抗蚀剂覆盖的部分未被蚀刻而残留的现象即残渣，并且利用下述标准进行评价，将结果示于下述表2中。
<残渣测量评价标准>
○：良好[未发生残渣]
×：不良[发生残渣]
4.氧化铟膜(ITO)残渣测量
向喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述试验片的蚀刻工序。将总蚀刻时间设为60秒而实施。
向该实验设备内放入基板后开始喷射，当60秒的蚀刻时间已到时取出基板并用脱离子水清洗之后，利用热风干燥装置来进行干燥，并且利用光致抗蚀剂剥离机(PRstripper)来去除光致抗蚀剂。在清洗及干燥之后利用电子扫描显微镜(SEM；型号名称：SU-8010,日立公司制造)来测量ITO在没有被光致抗蚀剂覆盖的部分未被蚀刻而残留的现象即残渣，并且利用下述标准进行评价，将结果示于下述表3中。
<残渣测量评价标准>
○：良好[未发生残渣]
×：不良[发生残渣]
5.测量蚀刻图案的直进性
向喷射式蚀刻方式的实验设备(型号名称:ETCHER(TFT),SEMES公司)内分别加入上述实施例1至12及比较例1至8的银蚀刻液组合物，并将温度设定为40℃之后进行升温，然后当温度达到40±0.1℃时，执行所述试验片的蚀刻工序。将总蚀刻时间设为60秒而实施。
向该实验设备内放入基板后开始喷射，当60秒的蚀刻时间已到时取出基板并用脱离子水清洗之后，利用热风干燥装置来进行干燥，并且利用光致抗蚀剂剥离机(PRstripper)来去除光致抗蚀剂。在清洗及干燥之后利用电子扫描显微镜(SEM；型号名称：SU-8010,日立公司制造)来测量ITO在没有被光致抗蚀剂覆盖的部分未被蚀刻而残留的现象即残渣，并且利用下述标准进行评价，将结果示于下述表3中。
○：良好[布线的最大S/E值-最小S/E值小于0.1μm]
×：不良[布线的最大S/E值-最小S/E值为0.1μm以上]
[表2]
Figure BDA0001796987680000111
[表3]
Figure BDA0001796987680000121
通过上述实验结果，可确认本发明的蚀刻液组合物在布线损失、银(Ag)再吸附、银(Ag)残渣、ITO残渣及是否直进的所有方面具有优异的效果。此外，确认到包含醋酸的蚀刻液组合物(比较例8)具有布线损失的问题。

Claims (5)

1.一种银蚀刻液组合物，
相对于组合物的总重量，所述银蚀刻液组合物包含40重量％至70重量％的磷酸、2重量％至9重量％的硝酸、0.5重量％至3重量％的有机酸、0.5重量％至3重量％的无机酸盐化合物或有机酸盐化合物及使组合物的总重量成为100重量％的余量的水，且不包含醋酸，
其中所述有机酸为柠檬酸，
所述无机酸盐化合物为选自由硝酸盐、硫酸盐及磷酸盐组成的组中的一种，
所述有机酸盐化合物为选自由选自乙酸、亚氨基二乙酸、乙二胺四乙酸、丁酸、柠檬酸、异柠檬酸、甲酸、葡萄糖酸、乙醇酸、丙二酸、草酸、戊酸、磺基苯酸、琥珀酸、磺基琥珀酸、水杨酸、磺基水杨酸、苯酸、乳酸、甘油酸、苹果酸、酒石酸及丙烯酸中的任一种的钾盐、钠盐或铵盐的形态组成的组中的一种，
所述银蚀刻液组合物具有防止布线损失和ITO残渣生成抑制效果，
银蚀刻液组合物能够蚀刻由银或银合金组成的单层膜和氧化铟膜构成的多层膜。
2.根据权利要求1所述的银蚀刻液组合物，其特征在于，
所述氧化铟为选自由氧化铟锡、氧化铟锌、氧化铟锡锌及氧化铟镓锌组成的组中的一种以上。
3.根据权利要求1所述的银蚀刻液组合物，其特征在于，
由所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜为氧化铟膜/银、氧化铟膜/银合金、氧化铟膜/银/氧化铟膜、或氧化铟膜/银合金/氧化铟膜。
4.一种蚀刻方法，包括以下步骤：
在基板上形成由银或银合金组成的单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；
在由银或银合金组成的所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜上选择性地残留光反应物质；以及
使用权利要求1所述的组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
5.一种形成金属图案的方法，包括以下步骤：
形成由银或银合金组成的单层膜和氧化铟膜构成的多层膜；以及
使用权利要求1所述的组合物来对由银或银合金组成的所述单层膜和氧化铟膜构成的多层膜进行蚀刻。
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