CN109734746A - 一种阻燃剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种阻燃剂，相较于常规的阻燃剂，阻燃效果更明显，本发明还提供了该阻燃剂的制备方法，该制备方法具有制备工艺简单、成本低的特点；本发明还提供一种锂电池电解液，该电解液添加了本发明的阻燃剂，能保持良好的电导率的同时与锂电池负极具有更好的兼容性，能保证锂电池在具有较好的电化学性能的同时也有较好的阻燃效果；本发明还提供了一种锂电池，该锂电池包含本发明的锂电池电解液，该锂电池不仅具有良好的电化学性能，还有良好的阻燃效果，使用过程中更具有安全性。
Description
【技术领域】
本发明涉及阻燃剂及具有阻燃性能的锂电池电解液相关技术领 域，具体涉及一种阻燃剂及其制备方法和应用。
【背景技术】
锂电池具有比能量高、高电压、循环使用次数多、存储时间长等 优点，不仅在便携式电子设备上，如移动电话、数码摄像机和手提电 脑得以广泛应用，而且也广泛应用于电动汽车、储能基站、以及电动 工具等大中型电动设备方面。随着锂电池市场的不断扩大，安全问题 已逐渐成为锂电池应用在电动产品上的主要障碍，由于锂电池的电解 液一般是由有机溶剂组成，而这些溶剂多为易燃物，如果电池使用不 当，就有可能引起冒烟、起火、燃烧，甚至爆炸，为解决安全问题， 研究人员采取了大量方法对锂电池进行改善。当前，向电解液中加入 阻燃剂已经成为解决锂电池安全性能的主要方法之一。常用的阻燃剂 有磷酸酯、亚磷酸酯、卤代磷酸酯、卤代酸磷酸酯及卤代醚类化合物 等化合物，比如，专利CN103779608通过加入磷酸三丁酯TBP，使电 解液具有良好的阻燃性能。虽然这些阻燃剂的阻燃效果较好，但是磷 酸酯对石墨负极破坏较大，同时会降低电解液的离子导电率和电池的 可逆性等等。因此，目前迫切需要一种阻燃效果好，自身稳定性好， 并能有效改善电池的电化学性能的高安全的阻燃剂。
9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物(简称DOPO)是含磷 菲杂环化合物，具有含磷、非共平面性、与分子内或分子间基团的相 互作用性、大体积结构分子极性等特征，是合成阻燃物质的常用原料。
【发明内容】
针对上述存在的技术问题，本发明提供了一种阻燃电解液及含有 该电解液的锂电池，其中DOPO与烯酸酯类单体进行加成反应得到的 DOPO衍生物具有优异的阻燃特性，将其作为阻燃剂添加到电解液中 时，电解液粘度较低、导电率较高，自身化学性质稳定、与正负极的 兼容性较好，在提高锂电池安全性的同时也保证了锂电池优异的电化 学性能。
本发明的目的之一是提供一种阻燃剂，其主要技术方案如下： 一种阻燃剂，其结构通式如式Ⅰ所示：
其中，R1选自C2-C6脂肪族烷基，R2选自C1-C4脂肪族烷基、烯烃 基、羧酸基、羧酸酯基中的一种或多种组合。
本发明的目的之二是提供一种如上所述的阻燃剂的制备方法，包 括以下步骤：
1)在一定反应温度下，将DOPO与烯烃酯类单体进行加成反应， 得到含有白色沉淀物的混合溶液；
2)将步骤1)中的混合溶液经抽滤后，收集固体，真空干燥；
步骤1)的反应式如下：
其中，R2为C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基中的一种或多种组 合；R3选自氢、C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基，羧酸酯基中的 一种或多种组合。
进一步地，所述烯烃酯类单体为不饱和羧酸酯，其结构通式如式 Ⅱ所示：
进一步地，所述反应温度为130-180℃。
本发明的目的之三在于提供一种锂电池电解液，由非水有机溶剂、 锂盐、添加剂以及如上所述的阻燃剂组成。
进一步地，按重量百分数计，由70-85％的非水有机溶剂、5-20％ 的锂盐、3-8％的添加剂和2-22％的阻燃剂组成。
进一步地，所述非水有机溶剂包括环状碳酸酯和链状碳酸酯，进 一步地，所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、 碳酸甲丙酯、乙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丁酯中的一种或多种组合； 所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯中的一种或其组合。
进一步地，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双 草酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂和双氟草酸硼 酸锂中的一种或多种组合。
进一步地，所述添加剂为γ-丁内酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙 烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、联苯、环己基苯、叔丁基 苯、丁二腈、戊二腈、己二腈、1,3-丙磺内酯、1,4-丁磺内酯、亚 硫酸亚乙酯、丙烯基-1,3-磺酸内酯中的一种或多种组合。
本发明的目的之四在于提供一种锂电池，该锂电池包括如上所述 的锂电池电解液。
相较于现有技术，本发明的有益效果在于：
本发明所提供的阻燃剂相较于常规阻燃剂，阻燃效果更明显，将 本发明所提供的阻燃剂添加到锂电池电解液中，对电解液的电导率影 响较小；同时，也能与锂电池负极有更好的兼容性，能保证锂电池在 具有较好的电化学性能的同时也有较好的阻燃功能。另外，本发明所 提供的阻燃剂的制备方法，具有制备工艺简单、成本低、无毒环保的 优点。
【具体实施方式】
本发明提供了一种阻燃剂，其结构通式如式Ⅰ所示：
其中，R1选自C2-C6脂肪族烷基、R2选自C1-C4的脂肪族烷基、烯 烃基、羧酸基、羧酸酯基中的一种或多种组合。
本发明还提供了上述阻燃剂的制备方法，该制备方法包括以下 步骤：
1)在一定反应温度下，将DOPO与烯烃酯类单体进行加成反 应，得到含有白色沉淀物的混合溶液；
2)将步骤1)中的混合溶液经抽滤后，收集固体，真空干燥；
步骤1)的反应式如下：
其中，R2为C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基中的一种或多种组 合；R3选自氢、C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基，羧酸酯基中的一 种或多种组合。
优选的，所述烯烃酯类单体为不饱和羧酸酯，其结构通式如式Ⅱ 所示：
优选的，上述制备方法的反应温度为130-180℃；优选的，DOPO 与烯酸酯类单体之间的摩尔比为1:1-1:3.0；优选的，加成反应时间 为2-10h；优选的，收集固体后将固体真空干燥的时间为24h，温度 为25-80℃。
本发明还提供了一种锂电池电解液，该锂电池电解液由非水有机 溶剂、锂盐、添加剂以及本发明所提供的阻燃剂组成。
优选的，按重量百分数计，该锂电池电解液由70-85％的非水有机 溶剂、5-20％的锂盐、3-8％的添加剂和2-22％的阻燃剂组成。
优选的，所述非水有机溶剂包括环状碳酸酯和链状碳酸酯；优选 的，所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸 甲丙酯、乙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丁酯中的一种或多种组合；所述 环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯中的一种或其组合。
优选的，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双草 酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂和双氟草酸硼酸 锂中的一种或多种组合。
优选的，所述添加剂为γ-丁内酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙烯 酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、联苯、环己基苯、叔丁基苯、 丁二腈、戊二腈、己二腈、1,3-丙磺内酯、1,4-丁磺内酯、亚硫酸 亚乙酯、丙烯基-1,3-磺酸内酯中的一种或多种组合。
本发明还提供了一种锂电池，该锂电池包括正极、负极、隔膜、 封装外壳以及本发明所提供的阻燃电解液。
优选的，所述正极含钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸铁 锂、锰酸锂、富锂材料中的至少一种。
优选的，所述负极含石墨、中间相碳微球、钛酸锂、硅、硅碳复 合材料、锂、锂合金中的至少一种。
优选的，所述隔膜可以为聚烯烃隔膜。
优选的，所述封装外壳可以为铝塑膜或钢壳。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合 具体实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述 的具体实施例仅用以解释本发明，并不能认为对权利要求书的限定， 也不能用于限定本发明。
实施例1
(1)阻燃剂(I)的制备
在N2的保护下，将54gDOPO、30g甲基丙烯酸甲酯加入三口烧瓶 中，在140℃的反应温度下反应3-5h，将温度降到室温后，得到白 色固体(I)，过滤除去过量的甲基丙烯酸甲酯，得到化合物(I)， 即阻燃剂(I)；该化合物(I)纯度为99％，收率92.3％。化合物 (I)的结构式如式Ⅲ所示：
(2)正极极片的制备
将镍钴铝酸锂、乙炔黑、聚偏四氟乙烯按照质量比96：2：2进 行混合，加入N-甲基吡咯烷酮，对混合物进行高速搅拌，得到均匀 的正极浆料并涂覆在铝箔上，烘干后得到正极极片。
(3)负极极片的制备
将石墨、乙炔黑、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠按照质量比95： 2：2：1进行混合，加入去离子水，高速搅拌，得到均匀的负极浆 料并涂覆在铜箔上，烘干后得到负极极片。
(4)电解液(I)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中依次加入非水有机溶剂(非水有 机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯 (EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂盐 (LiPF6)、添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯 (FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)和化合物(Ⅰ)， 充分搅拌混合均匀。其中，非水有机溶剂占电解液(I)总质量的 75％，锂盐占电解液(I)总质量的15％，添加剂占电解液(I)总质量的5％，化合物(Ⅰ)占电解液(I)总质量的5％。
(5)锂电池(I)的制备
在露点控制在60℃以下的干燥环境中依次将正极极片、隔膜、 负极极片按顺序叠放制作成电芯，焊接上极耳之后封装在铝塑膜 中，将制备的电芯烘烤后注入电解液(I)，接着进行铝塑膜封口、 化成、老化、分容等工序，得到锂电池(I)。
实施例2
(1)阻燃剂(Ⅱ)的制备
在N2的保护下，将54gDOPO、34g全氟烷基乙基丙烯酸酯加入 三口烧瓶中，在150℃的反应温度下反应5-6h，将温度降至室温 后，得到白色固体(Ⅱ)，过滤除去过量的全氟烷基乙基丙烯酸酯， 得到化合物(Ⅱ)，即阻燃剂(Ⅱ)；化合物(Ⅱ)纯度为98.5％， 收率91.2％。化合物(Ⅱ)的结构式如式Ⅳ所示：
(2)和(3)正极极片和负极极片与实施例1相同，不再赘述。
(4)电解液(Ⅱ)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中依次加入非水有机溶剂(非水有 机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯 (EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂 盐(LiPF6)、添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯 (FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)和化合物(Ⅱ)， 充分搅拌混合均匀，即得到电解液(Ⅱ)。其中，非水有机溶剂占电 解液(Ⅱ)总质量的75％，锂盐(LiPF6)占电解液(Ⅱ)的总质量 的15％，添加剂占电解液(Ⅱ)总质量的5％，化合物(Ⅱ)占电解液 (Ⅱ)总质量的5％。
(5)锂电池(Ⅱ)的制备与实施例1中的锂电池(I)相同，在此 不再赘述。
实施例3
(1)阻燃剂(Ⅲ)的制备
在N2的保护下，将54gDOPO、30g甲基丙烯酸烯丙酯加入三口烧 瓶中，在150℃的反应温度下反应5-6h，将温度降到室温后，得到 白色半透明固体，过滤除去过量的丙烯酸烯丙酯，得到化合物 (Ⅲ)，即阻燃剂(Ⅲ)；化合物(Ⅲ)纯度为97％，收率90％。化合 物(Ⅲ)的结构式如式Ⅴ所示。
(2)和(3)正极极片和负极极片与实施例1相同，再次不再赘 述。
(4)电解液(Ⅲ)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中依次加入非水有机溶剂(非水有 机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯(EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂 盐(LiPF6)、添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯 (FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)和化合物(Ⅲ)， 充分搅拌混合均匀，即得到电解液(Ⅲ)。其中，非水有机溶剂占电 解液(Ⅲ)总质量的75％，锂盐(LiPF6)占电解液(Ⅲ)总质量的 15％，添加剂占电解液(Ⅲ)总质量的5％，化合物(Ⅲ)占电解液 (Ⅲ)总质量的5％。
(5)锂电池3的制备与实施例1中相同，在此不再赘述。
对比例1
(1)极片制备实施例1相同，在此不再赘述。
(2)电解液(Ⅳ)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中，依次加入非水有机溶剂(非水 有机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯 (EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂盐 (LiPF6)和添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯 (FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)，充分搅拌混合均 匀，即得到电解液(Ⅳ)。其中，非水有机溶剂占电解液(Ⅳ)总质 量的80％，锂盐(LiPF6)占电解液(Ⅳ)总质量的15％，添加剂占电 解液(Ⅳ)总质量的5％。
(3)锂电池(Ⅳ)的制备
锂电池(Ⅳ)使用的电解液为电解液(Ⅳ)，其锂电池制备工艺 与实施例1相同。
对比例2
(1)极片制备实施例1相同，在此不再赘述。
(2)电解液(Ⅴ)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中，依次加入非水有机溶剂(非水 有机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯 (EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂盐 (LiPF6)、添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯 (FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)和磷酸三甲酯 (常规阻燃剂)，充分搅拌混合均匀，即得到电解液(Ⅴ)。其中， 非水有机溶剂占电解液(Ⅴ)总质量的75％，锂盐(LiPF6)占电解液 (Ⅴ)总质量的15％，添加剂占电解液(Ⅴ)总质量的5％，磷酸三 甲酯占电解液(Ⅴ)总质量的5％。
(3)锂电池(Ⅴ)的制备
锂电池(Ⅴ)使用的电解液为电解液(Ⅴ)，其锂电池制备工艺 与实施例1相同。
对比例3
(1)极片制备实施例1相同，在此不再赘述。
(2)电解液(Ⅵ)的制备
在水分小于10ppm的手套箱中，依次加入非水有机溶剂(非水 有机溶剂按照碳酸乙烯酯(EC)：碳酸二甲酯(DMC)：碳酸甲乙酯 (EMC)：碳酸丙烯酯(PC)＝3：4：2：1的质量比例混合均匀)、锂盐 (LiPF6)、添加剂(添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)：氟代碳酸乙烯酯(FEC)：γ-丁内酯按2:2:1的质量比例混合均匀)和六氟环三磷腈 (常规阻燃剂)，充分搅拌混合均匀，即得到电解液(Ⅵ)。其中， 非水有机溶剂占电解液(Ⅵ)总质量的75％，锂盐(LiPF6)占电解液 (Ⅵ)总质量的15％，添加剂占电解液(Ⅵ)总质量的5％，六氟环 三磷腈占电解液(Ⅵ)总质量的5％。
(3)锂电池(Ⅵ)的制备
锂电池(Ⅵ)使用的电解液为电解液(Ⅵ)，其锂电池制备工艺 与实施例1相同。
实施例4-6和对比例4
实施例4-6与实施例1-3，以及对比例4和对比例2-3的不同 之处在于，电解液中添加的阻燃剂用量(占电解液总质量的百分 数)不同，如表1所示，制备方法与实施例1相同。
表1实施例4-6和对比例4的电解液各组分含量
测试例1：电解液阻燃性测试
将实施例1～6和对比例1～4配制的电解液进行自熄时间测试， 自熄时间测试原料用玻璃棉制备成一批半径约为5mm的球体，称取其 质量，并记录下来。然后，将其放入电解液中浸泡，再进行称重；浸 泡前后的质量差即为玻璃棉球吸收电解液的质量，调整棉球所吸收的 电解液的质量，使每个棉球吸收的电解液的质量相同。接着将吸收了 相同质量电解液的该棉球放置在圆形铁丝上，应用气体点火装置点燃， 并记录熄灭所用的时间。
测试例2：电解液粘度与电导率测试
采用旋转粘度计和台式电导率测试仪分别测试各电解液样品的 粘度和电导率，测试温度均为25℃，测试结果为三次测量值的平均 值，具体数值如表2所示。
测试例3：锂电池在25℃下的循环性能测试
将分容后的软包电池测试，在25℃环境下与充放电测试仪器连 接，电池在2.75～4.2V进行以0.5C的电流进行恒流恒压充电至4.2V， 截止电流为0.01C；搁置10min，再以0.5C的电流恒流放电至2.75V， 如此循环300周，计算其300周时的容量保持率和电芯厚度膨胀率， 测试结果如表2所示。
表2实施例1-6和对比例1-4自熄时间和电导率对比
如表2所示，实施例1-6的电解液和未加阻燃剂的对比例1的电 解液自熄灭时间数据对比来看，使用本发明所提供的阻燃剂后，自 熄时间明显减小，说明添加本发明所提供的阻燃剂使电解液具有良 好的阻燃效果；实施例1-3的电解液和添加了现有技术常用的阻燃 剂(磷酸三甲酯和六氟环三磷腈)的对比例2-3的电解液的自熄灭 时间数据对比来看，实施例1-3的电解液的自熄灭时间小于对比例 2-3的电解液的自熄灭时间，说明本发明所提供的阻燃剂阻燃效果 也优于对比例2和对比例3使用一般的电解液阻燃剂。从实施例6和对比例4的电解液的自熄时间来看，当阻燃剂质量分数增加到 20％的时，实施例6的电解液的自熄时间大幅度下降，阻燃效果更显 著。
另外，根据其他参数(如表2所示，还对电解液的粘度、电导 率和容量保持率进行测试)的测试结果，实施例1-3的电解液粘度 与未添加阻燃剂的对比例1的电解液粘度相比，实施例1-3的电解 液的粘度并未明显增加，同时实施例1-3的电解液的电导率仅比对比例1的略低，而对比例2和3的电解液的电导率明显低于对比例 1的电解液的电导率；通过300周的容量保持率来看，实施例1-3 的容量保持率在89％-91％之间，依然有较高的容量保持率，高于使 用一般电解液添加剂的对比例2和3的容量保持率。另外实施例4- 6的性能表明，当阻燃剂的浓度增加到20％时，电解液的粘度、电导 率和容量保持率只有轻微劣化，仍优于对比例4的性能。
通过实施例和对比例以及上述数据说明，本发明所提供的阻燃 剂相较于一般阻燃剂，阻燃效果更明显，电解液粘度更低，对电解 液的电导率影响较小，能保证锂电池在具有更好的电化学性能的同 时也能实现阻燃功效。
同时，本发明提供的阻燃剂的制备方法，合成工艺简单，价格 低廉，成产成本低。
以上内容是结合具体的优选技术方案对本发明所作的进一步详 细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明 所属技术领域的专业技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下， 还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种阻燃剂，其特征在于，其结构通式如式Ⅰ所示：
其中，R1选自C2-C6的脂肪族烷基，R2选自C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基、羧酸酯基中的一种或多种组合。
2.如权利要求1所述的阻燃剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)将DOPO与烯烃酯类单体进行加成反应，得到含有白色沉淀物的混合溶液；
2)将步骤1)中的混合溶液经抽滤后，收集固体，真空干燥；
步骤1)的反应式如下：
其中，R2为C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基中的一种或多种组合；R3选自氢、C1-C4脂肪族烷基、烯烃基、羧酸基，羧酸酯基中的一种或多种组合。
3.根据权利要求2所述的阻燃剂的制备方法，其特征在于，所述烯烃酯类单体为不饱和羧酸酯，其结构通式如式Ⅱ所示：
4.根据权利要求2所述的阻燃剂的制备方法，其特征在于，所述反应温度为130-180℃。
5.一种锂电池电解液，其特征在于，由非水有机溶剂、锂盐、添加剂以及权利要求1所述的阻燃剂组成。
6.根据权利要求5所述的锂电池电解液，其特征在于，按重量百分数计，由70-85％的非水有机溶剂、5-20％的锂盐、3-8％的添加剂和2-22％的阻燃剂组成。
7.根据权利要求5所述的锂电池电解液，其特征在于，所述非水有机溶剂包括环状碳酸酯和链状碳酸酯；所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、乙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丁酯中的一种或多种组合；所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯中的一种或其组合。
8.根据权利要求5所述的锂电池电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、双草酸硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲基磺酰亚胺锂和双氟草酸硼酸锂中的一种或多种组合。
9.根据权利要求5所述的锂电池电解液，其特征在于，所述添加剂为γ-丁内酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、联苯、环己基苯、叔丁基苯、丁二腈、戊二腈、己二腈、1,3-丙磺内酯、1,4-丁磺内酯、亚硫酸亚乙酯、丙烯基-1,3-磺酸内酯中的一种或多种组合。
10.一种锂电池，其特征在于，包括权利要求5-9任一项所述的锂电池电解液。
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